CHƯƠNG 2. THIẾT BỊ VÀ PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM
2.5. Xác định nồng độ hoạt độ của các đồng vị phóng xạ sử dụng phương pháp phổ gamma
2.5.1 Cơ sở vật lý của phương pháp
Mỗi đồng vị phóng xạ khi phân rã (𝛼, 𝛽) hạt nhân con được tạo thành ở trạng thái kích thích, sẽ phát ra một số bức xạ gamma đặc trưng có năng lượng và hệ số phân nhánh xác định. Cường độ bức xạ gamma phát ra từ mẫu tỷ lệ với hoạt độ của đồng vị đó trong mẫu [1, 2, 3, 4].
Căn cứ phổ gamma của mẫu mà thiết bị ghi nhận được biết được các đồng vị phóng xạ có trong mẫu. Căn cứ vào tốc độ đếm tại đỉnh hấp thụ toàn phần của bức xạ gamma đặc trưng, biết được hoạt độ phóng xạ của đồng vị có trong mẫu.
Xét bức xạ đặc trưng của đồng vị AX, phát bức xạ gamma năng lượng E𝛾 hệ số phân nhanh I𝛾. Số bức xạ gamma đặc trưng có năng lượng E𝛾 phát ra trong một đơn vị thời gian được xác định theo công thức sau: 𝑛𝛾 = 𝐼𝛾. 𝐴
Trong đó: 𝑛𝛾là số bức xạ gamma có năng lượng đặc trưng phát ra từ mẫu trong một đơn vị thời gian, còn A là hoạt độ của đồng vị nghiên cứu có trong mẫu.
Với bức xạ gamma đặc trưng chọn trước, hệ số phân nhánh I𝛾 đã biết, nếu xác định được 𝑛𝛾 sẽ suy ra hoạt độ phóng xạ A.
Số bức xạ gamma đặc trưng 𝑛𝛾(𝐼𝛾) phát ra trong một đơn vị thời gian được xác định dựa vào tốc độ đếm tại đỉnh hấp thụ toàn phần của bức xạ đặc trưng theo công thức:
27 𝑛𝛾 =𝑛
𝜀 Trong đó 𝜀 là hiệu suất ghi tuyệt đối tại định hấp thụ toàn phần năng lượng E𝛾
Còn n là tốc độ đếm tại diện tích tại đỉnh thấp thụ toàn phần được tính công thức như sau:
𝑛 = 𝑁𝑠 𝑡𝑠 −𝑁𝑝
𝑡𝑝 Trong đó: 𝑁𝑠 là diện tích đỉnh trong phổ mẫu và 𝑁𝑃 là diện tích đỉnh trong phổ phông, 𝑡𝑠 là thời gian đo mẫu, và 𝑡𝑃 là thời gian đo phổ phông.
Từ ba công thức, suy ra hoạt độ của đồng vị AX được xác định theo công thức sau:
A = 𝑛
𝐼𝛾𝜀
Thực nghiệm đo phổ gamma của mẫu, sẽ xác định được tốc độ đếm đã trừ phông tại đỉnh hấp thụ toàn phần n, hệ số phân nhánh tra trong bảng số liệu hạt nhân, nếu biết hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh hấp thụ toàn phần suy ra hoạt độ của đồng vị
AX.
2.5.2. Nồng độ hoạt độ riêng trong mẫu
Nồng độ hoạt độ riêng của đồng vị phóng xạ được định nghĩa là nồng độ hoạt độ phóng xạ của đồng vị phóng xạ đó trong một đơn vị khối lượng. Từ công thức (1.4) suy ra, nồng độ hoạt độ riêng được xác định theo công thức sau:
𝐴0 = 𝑛
𝐼𝛾.𝜀.𝑚 (1.5a)
𝜎𝐴0 = 𝐴0√(𝜎𝑛
𝑛)2+ (𝜎𝐼𝛾
𝐼𝛾 )
2
+ (𝜎𝜀
𝜀)2+ (𝜎𝑚
𝑚)2 (1.5b)
Trong đó: 𝐴0 là nồng độ hoạt độ riêng của đồng vị đang xét (Bq/kg), ɛ là hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh thấp thụ toàn phần,
m là khối lượng mẫu đo đơn vị (kg), 𝐼𝛾 là hệ số phân nhánh có năng lượng tương ứng.
28
2.5.3. Chọn vạch gamma đặc trưng xác định nồng độ hoạt độ phóng xạ của
40K và 232Th
Để xác định nồng độ hoạt độ phóng xạ của các đồng vị phát bức xạ gamma,
chọn bức xạ đặc trưng có hệ số phân nhánh lớn, đỉnh hấp thụ toàn phần nằm xa các đỉnh hấp thụ toàn phần của các bức xạ khác. Ngược lại với các đồng vị chỉ phát 1 bức xạ gamma đặc trưng, ta xác định hoạt độ phóng xạ dựa vào vạch đó.
Đối với đồng vị 40K: khi phân rã phát ra bức xạ đặc trưng năng lượng 1460,8 keV với hệ số phân nhánh 10,66%. Luận văn đã dựa vào đỉnh năng lượng 1460,8 keV để xác định hoạt độ phóng xạ của 40K. Tương tự đối với đồng vị 137Cs hoạt độ phóng
xạ được xác định dựa vào vạch 661,65 keV với hệ số phân nhánh 85,1% [22].
Đối với 232Th: Khi phân rã đồng vị 232Th phát bức xạ gamma đặc trưng năng lượng 63,81 keV (0,27%) còn đồng vị kế tiếp là 228Ra khi phân rã phát bức xạ gamma 13,51 keV (1,6%) nên chúng hầu như không được sử dụng để xác định hoạt độ của
232Th trong mẫu môi trường. Để xác định hoạt độ 232Th, thường dựa vào các bức xạ gamma đặc trưng của các đồng vị con cháu có cường độ lớn, năng lượng cao. Cụ thể có thể xác định hoạt độ của 232Th dựa vào các đỉnh hấp thụ toàn phần của các bức xạ gamma năng lượng 338,32 keV (11,27%); 911,2 keV (25,8%); 968,97 keV (15,8%) của 228Ac; 238 keV (43,6%) của 212Pb và 583,19 keV (30,4%) của 208Tl [22].
2.5.4. Xác định nồng độ hoạt độ riêng của 238U cân bằng và không cân bằng
Khi phân tích mẫu đất việc lựa chọn các đỉnh con cháu phải xét đến yếu tố cân bằng phóng xạ giữa 238U với 226Ra. Để phân tích 238U cân bằng với 226Ra thường dựa vào các vạch gamma có năng lượng cao và hệ số phân nhánh lớn do các đồng vị 214Pb và 214Bi phát ra.
Các vạch thường được chọn là: 242 keV (7,6%); 295,22 keV (18,414%);
351,93 keV (35,6%) của 214Pb và vạch 609,31 keV (44,6%); 1120,29 (14,7%);
1764,49 keV (15,1%) của 214Bi. Để thiết lập trạng thái cân bằng giữa 226Ra và sản phẩm con cháu của 226Ra, cụ thể là 214Pb và 214Bi cần phải nhốt mẫu ít nhất 30 ngày.
Trong trường hợp mất cân bằng, không thể xác định hoạt độ 238U dựa vào các bức xạ gamma do các đồng vị 214Bi và 214Pb phát ra. Tùy theo kích thước và loại detector có
29 thể chọn các vạch gamma đặc trưng: Hoạt độ của 238U có thể được xác định dựa vào vạch gamma 49,55 keV (0,0697%) của chính 238U phát ra, hoặc các vạch gamma năng lượng 63,28 keV (4,8%); 92,37 keV (2,81%) và vạch 92,79 keV (2,77%) do 234Th cân bằng với 238U. Hai đỉnh hấp thụ toàn phần của 2 bức xạ gamma năng lượng 92,37 keV (2,81%) và vạch 92,79 keV (2,77%) chồng chập nhau, coi đỉnh tổng đó là do bức xạ gamma 92,56 keV (5,6%) gây ra. Các vạch trên có năng lượng nhỏ nằm trên nền Compton của các bức xạ gamma năng lượng lớn. Vì vậy các đỉnh này chỉ được sử dụng trong trường hợp detector gamma đo năng lượng nhỏ, cửa nhỏ mỏng, và tinh thể nhỏ.
2.6. Các thông số đánh giá mức độ nguy hiểm phóng xạ tự nhiên trong đất 2.6.1. Liều hấp thụ và suất liều hấp thụ
Liều chiếu chỉ áp dụng cho bức xạ photon và môi trường là không khí. Còn liều hấp thụ cho phép mở rộng cho các loại bức xạ ion hóa và môi trường chiếu xạ khác nhau. Liều hấp thụ ký hiệu là D, được định nghĩa là năng lượng do một đơn vị khối lượng vật chất được chiếu xạ hấp thụ được từ chùm bức xạ ion hóa. Liều hấp thụ được tính theo công thức:
D = 𝑑𝐸
𝑑𝑚 (1.17)
Trong đó dE là năng lượng mà khối lượng dm của môi trường hấp thụ được từ chùm bức xạ ion hóa.
Trong hệ SI, đơn vị đo liều hấp thụ là June/kilogam (J/kg). Đơn vị thực tế hay dùng là Gray (Gy) và Rad. Sự chuyển đổi giữa các đơn vị: 1 Gy = 1 J/kg = 102 rad [21, 29]. Suất liều hấp thụ D* chính là liều hấp thụ trong một đơn vị thời gian:
D* = 𝑑𝐷
𝑑𝑡 (1.18)
Trong đó dD là liều hấp thụ trong một đơn vị thời gian dt.
Đơn vị đo suất liều hấp thụ là: Gy/s hoặc Rad/s. Giữa liều chiếu và liều hấp thụ liên hệ với nhau theo công thức: D = f.X. Nếu liều hấp thụ đo bằng Rad và liều chiếu đo bằng R, thì trong không khí hệ số tỉ lệ f = 0,869 rad/R.
30
2.6.2. Tương đương nồng độ hoạt độ Radium
Do các đồng vị phóng xạ trong dãy 235U khi phân rã alpha hoặc beta phát ra bức xạ gamma năng lượng thấp, hệ số phân nhánh không cao, nên suất liều do nó gây ra trên mặt đất rất nhỏ và có thể bỏ qua. Các nguồn phơi nhiễm phóng xạ chủ yếu là
các hạt nhân phóng xạ tự nhiên bao gồm 40K, 238U(226Ra) và 232Th có trong lớp vỏ Trái Đất. Đối với 4 đồng vị phóng xạ đầu dãy 238U khi phân rã phát ra những bức xạ gamma năng lượng thấp và hệ số phân nhánh nhỏ, ngược lại các đồng vị phóng xạ sau 226Ra khi phân rã phát ra nhiều bức xạ gamma năng lượng cao và hệ số phân nhánh lớn. Vì vậy, dãy phóng xạ 226Ra đóng góp khoảng 98,5% suất liều chiếu ngoài của toàn bộ dãy 238U [7, 9]. Suất liều hấp thụ cũng như suất liều chiếu trong không khí cách mặt đất 1m phụ thuộc vào nồng độ hoạt độ riêng của các đồng vị phóng xạ
40K, 226Ra và 232Th. Các loại đất đất khác nhau, nồng độ hoạt độ riêng các đồng vị
phóng xạ tự nhiên cũng khác nhau. Để đánh giá và so sánh liều bức xạ do đất gây ra thường quy về Tương đương nồng độ hoạt độ Radium. Tương đương nồng độ hoạt độ Radium là một chỉ số được sử dụng để đánh giá mức độ nguy hiểm do bức xạ trong đất gây ra cho con người [8, 9]. Các số liệu thực nghiệm chỉ ra rằng nếu nồng độ hoạt độ riêng của 226Ra bằng 370 Bq/kg, nồng độ hoạt độ riêng của 232Th bằng
259Bq/kg và nồng độ hoạt độ riêng của 40K bằng 4810 Bq/kg, thì gây ra cùng một suất liều. Tương đưong nồng độ hoạt độ Radium được tính như sau [27]:
𝑅𝑎𝑒𝑞 = 0,07𝐴𝐾+ 𝐴𝑅𝑎 + 1,43𝐴𝑇ℎ (1.19) Trong đó 𝐴𝐾, 𝐴𝑅𝑎 𝑣à 𝐴𝑇ℎ là nồng độ hoạt độ riêng của 40K, 226Ra và 232Th tương ứng trong đất, tính ra Bq/kg.
Tương đương nồng độ hoạt độ Radium là thông số thuận lợi để so sánh mức độ phóng xạ của các loại đất có nồng độ hoạt độ riêng 40K, 226Ra và 232Th khác nhau.
Giới hạn trên của Tương đưong nồng độ hoạt độ Radium là 370 Bq/kg [10].
2.6.3. Tương đương liều hiệu dụng chiếu ngoài hàng năm
Khi đánh giá tính chất phóng xạ do đất gây ra, suất liều hấp thụ bức xạ 𝛾 trong không khí ở độ cao cách mặt đất 1m được quan tâm. Suất liều hấp thụ trong không khí cách mặt đất 1m được tính bằng cách sử dụng hệ số chuyển đổi như sau:
31 Bằng 0,0414 (𝑛𝐺𝑦. ℎ−1
𝐵𝑞. 𝑘𝑔−1
⁄ ) cho 40K, bằng 0,461 (𝑛𝐺𝑦. ℎ−1
𝐵𝑞. 𝑘𝑔−1
⁄ ) cho
226Ra và bằng (𝑛𝐺𝑦. ℎ−1
𝐵𝑞. 𝑘𝑔−1
⁄ cho 232Th. Suất liều hấp thụ do bức xạ gamma phát
ra từ các đồng vị 40K, 226Ra và 232Th trong đất gây ra, ký hiệu 𝐷𝑎𝑖𝑟, được tính theo công thức:
𝐷𝑎𝑖𝑟 = 0,0414𝐴𝐾+ 0,461𝐴𝑅𝑎 + 0,623𝐴𝑇ℎ (1.20) Trong đó 𝐴𝐾, 𝐴𝑅𝑎 𝑣à 𝐴𝑇ℎ là nồng độ hoạt độ riêng của 40K, 226Ra và 232Th tương ứng trong đất, tính ra Bq/kg, còn 𝐷𝑎𝑖𝑟 tính ra nGy/h.
Tương đương liều hiệu dụng chiếu ngoài hàng năm mà con người nhận, được ký hiệu là AEDO, được tính theo công thức sau [25]:
AEDO = 𝐷𝑎𝑖𝑟 x (nGy/h) × 8760(h/y) × 0,2×0,7(Sv/Gy) × 10-6 (1.21) Trong đó 𝐷𝑎𝑖𝑟 là suất liều hấp thụ trong không khí, 8760h là thời gian cho một năm, 0,2 là hệ số chuyển đổi bức xạ từ môi trường vào cơ thể con người và 0,7
(Sv/Gy) là hệ số chuyển đổi (chuyển đổi liều lượng hấp thụ trong không khí đến con người). AEDO được tính ra mSv/năm.
2.6.4. Chỉ số nguy hiểm chiếu ngoài và chiếu trong.
Để đánh giá ảnh hưởng tia bức xạ gamma từ mẫu đất, người ta còn dùng chỉ số nguy hiểm chiếu ngoài. Chỉ số nguy hiểm chiếu ngoài 𝐻𝑒𝑥 được tính theo công thức sau [10, 19]:
𝐻𝑒𝑥 = 𝐴𝐾
4810+𝐴𝑅𝑎
370 +𝐴𝑇ℎ
259 (1.22)
trong đó: 𝐴𝐾, 𝐴𝑅𝑎 𝑣à 𝐴𝑇ℎ là nồng độ hoạt độ riêng (𝐵𝑞. 𝑘𝑔−1) của 40K, 226Ra và 232Th tương ứng trong đất.
Khi hít thở, khí phóng xạ radon sẽ đi vào cơ thể, các hạt alpha phát ra từ radon
222Rn và thoron 220Rn rất nguy hiểm cho đường hô hấp. Chỉ số nguy hiểm bức xạ chiếu trong, ký hiệu 𝐻𝑖𝑛 được dùng để đánh giá mức độ nguy hiểm do bức xạ chiếu trong gây ra. Chỉ số nguy hiểm bức xạ chiếu trong, Hin được tính theo công thức sau [10, 19]:
𝐻𝑖𝑛= 𝐴𝐾
4810+𝐴𝑅𝑎
185 +𝐴𝑇ℎ
259 (1.23)
32 trong đó, 𝐴𝐾, 𝐴𝑅𝑎 𝑣à 𝐴𝑇ℎ lần lượt là nồng độ hoạt độ riêng của các đồng vị 40K, 226Ra và 232Th trong đất.
Để đảm bảo an toàn bức xạ thì 𝐻𝑒𝑥, 𝐻𝑖𝑛, Hin < 1 [10].
Như vậy, các chỉ số đánh giá mức độ nguy hiểm do các đồng vị phóng xạ có trong đất gây ra như Tương đưong nồng độ hoạt độ Radium 𝑅𝑎𝑒𝑞, suất liều hấp thụ trong không khí, tương đương liều hiệu dụng chiếu ngoài hàng năm, hệ số nguy hiểm chiếu ngoài và chiếu trong đều được tính thông qua nồng độ hoạt độ riêng của các đồng vị 40K, 226Ra và 232Th.
33