Đánh giá hệ số di chuyển các Đồng vị phóng xạ tự nhiên từ Đất vào thực vật tại vùng có phông phóng xạ cao

Đánh giá hệ số di chuyển các Đồng vị phóng xạ tự nhiên từ Đất vào thực vật tại vùng có phông phóng xạ cao Đánh giá hệ số di chuyển các Đồng vị phóng xạ tự nhiên từ Đất vào thực vật tại vùng có phông phóng xạ cao

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

-

Trần Việt Hoàng

ĐÁNH GIÁ HỆ SỐ DI CHUYỂN CÁC ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TỰ NHIÊN TỪ ĐẤT VÀO THỰC VẬT TẠI VÙNG CÓ PHÔNG

PHÓNG XẠ CAO

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

Hà Nội – Năm 2023

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

-

Trần Việt Hoàng

ĐÁNH GIÁ HỆ SỐ DI CHUYỂN CÁC ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TỰ NHIÊN TỪ ĐẤT VÀO THỰC VẬT TẠI VÙNG CÓ PHÔNG

TS Dương Văn Hào (Trường Đại học Mỏ - Địa chất) và PGS.TS Bùi Văn Loát (Trường Đại học Khoa học Tự nhiên - ĐHQGHN) Người đã định hướng, tận tình hướng dẫn, giúp đỡ tôi trong suốt quá trình học tập và thực hiện đề tài luận văn

Ban lãnh đạo Công ty TNHH Dịch vụ và Thiết bị bức xạ, hạt nhân Việt Nam – VINARAD và Công ty TNHH Ratoc đã tạo mọi điều kiện thuận lợi để tôi hoàn thành luận văn

Viện Khoa học Kỹ thuật Hạt nhân đã giúp đỡ tôi nhiệt tình trong quá trình thực hiện luận văn

Sau cùng, tôi xin tỏ lòng biết ơn đến cha mẹ, người thân và bạn bè đã luôn bên cạnh ủng hộ, động viên tôi trong cuộc sống cũng như trong thời gian hoàn thành luận văn thạc sĩ

Xin chân thành cảm ơn tất cả mọi người!

Trần Việt Hoàng

1.2.1 Đặc tính riêng của hạt nhân phóng xạ với ô nhiễm môi trường 9

1.2.2 Đặc trưng hóa lý và phân bố của các đồng vị phóng xạ 238U, 232Th, 40K và 137Cs trong đất 11

1.6 Mục tiêu của luận văn 22

Chương 2 THIẾT BỊ VÀ PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 24

2.1 Hệ phổ kế gamma bán dẫn dùng trong luận văn 24

2.1.1 Hệ phổ kế gamma bán dẫn HPGe, phông thấp 24

2.1.2 Detector của hệ phổ kế gamma HPGe 25

2.1.3 Phần mềm phân tích phổ và mô phỏng xác định hiệu suất ghi 27

2.2 Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ bằng phổ kế gamma theo phương pháp phổ gamma 31

Chương 3 KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 38

3.1 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi tuyệt đối với cấu hình đo mẫu đất và mẫu thực vật 38

3.1.1 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi từ mẫu chuẩn 38

3.1.2 Đường cong hiệu suất ghi có được từ phần mềm mô phỏng 39

3.2 Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của 226Ra,228Ra, 40K trong các mẫu phân tích 39

i

DANH MỤC BẢNG BIỂU

Bảng 1 Một số đồng vị phóng xạ có trong bầu khí quyển từ các tia vũ trụ [48] 5Bảng 2 Các đồng vị phóng xạ nguyên thủy [31] 6Bảng 3 Hàm lượng trung bình của 40K, 232Th, 238U trong loại đất và đá điển hình [31] 8Bảng 4 Hệ số DF(Cs/K) của cây được trồng trong dung dịch 17Bảng 5 Hoạt độ phóng xạ riêng của các mẫu chuẩn do IAEA cung cấp sử dụng trong luận văn 38Bảng 6 Kết quả thực nghiệm hoạt độ phóng xạ riêng của 226Ra,228Ra, 40K trong các mẫu đất trồng 40Bảng 7 Kết quả thực nghiệm hoạt độ phóng xạ riêng của 226Ra,228Ra, 40K trong các mẫu rau 43Bảng 8 Hệ số di chuyển phóng xạ từ đất sang cây trồng 46Bảng 9 Phân bố hệ số di chuyển 226Ra,228Ra, 40K với từng loại cây ăn lá, ăn quả, ăn củ 47Bảng 10 So sánh kết quả với một số công trình nghiên cứu hệ số di chuyển từ đất vào cây trồng trên thế giới 49Bảng 11 Suất liều hấp thụ, liều hiệu dụng hằng năm, chỉ số nguy hiểm bức xạ trong mẫu thực phẩm 51Bảng 12 Tương đương hoạt độ Radi, suất liều hấp thụ, chỉ số nguy hiểm chiếu ngoài của mẫu đất 53

ii

DANH MỤC HÌNH VẼ

Hình 1 Sơ đồ di chuyển đồng vị phóng xạ từ môi trường lên cơ thể con người [3] 1

Hình 2 Các con đường di chuyển phóng xạ nhân tạo trong môi trường [25] 9

Hình 3 Mô tả mối liên hệ giữa chu kỳ bán rã và hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ [32] 11

Hình 4 Sơ đồ khối hệ phổ kế gamma HPGe 24

Hình 5 Hệ phổ kế gamma HPGe 25

Hình 6 Sơ đồ cấu tạo của bộ làm lạnh 26

Hình 7 Chọn cấu hình hộp đo 29

Hình 8 Chọn loại detector 29

Hình 9 Nhập các thông số về cấu hình hộp đo và mẫu 30

Hình 10 Tạo thêm vật liệu mới 30

Hình 11 Chọn các vị trí năng lượng quan tâm 31

Hình 12 Tọa độ các điểm lấy mẫu trên bản đồ tại Mường Hum 35

Hình 13 Hình ảnh mẫu đất sau khi được sấy khô 36

Hình 14 Mẫu rau được cân lại trước khi sấy khô 37

Hình 15 Hình ảnh mẫu được cắt gọn nhỏ trước khi đem vào sấy 37

Hình 16 Mẫu được nghiền nhỏ để chuẩn bị nhốt mẫu 37

Hình 17 Phổ năng lượng gamma của mẫu DMH01 40

Hình 18 Biểu đồ phân bố hoạt độ 226Ra trong từng loại đất trồng 41

Hình 19 Biểu đồ phân bố hoạt độ 228Ra trong từng loại đất trồng 42

Hình 20 Biểu đồ phân bố hoạt độ 40K trong từng loại đất trồng 42

Hình 21 Biểu đồ phân bố hoạt độ phóng xạ của 226Ra trong các loại rau 44

iii

Hình 22 Biểu đồ phân bố hoạt độ phóng xạ của 228Ra trong các loại rau 44

Hình 23 Biểu đồ phân bố hoạt độ phóng xạ của 40K trong các loại rau 45

Hình 24 Biểu đồ phân bố hệ số di chuyển của 226Ra vào cây trồng 47

Hình 25 Biểu đồ phân bố hệ số di chuyển của 228Ra vào cây trồng 48

Hình 26 Biểu đồ phân bố hệ số di chuyển của 40K vào cây trồng 48

Hình 27 Hình ảnh đường cong hiệu suất ghi xây dựng từ phần mềm mô phỏng 66

iv

DANH MỤC KÝ HIỆU/CHỮ VIẾT TẮT

Tiếng Anh

Tiếng Việt

UNSCEAR United Nations Scientific

Committee on the Effects of Atomic Radiation

Ủy ban khoa học của Liên hợp quốc về ảnh hưởng bức xạ nguyên tử

Energy Agency

Cơ quan Năng lượng Nguyên tử Quốc tế

HPGe High Pure Germanium Germani siêu tinh khiết

equivalent

Tương đương Liều hiệu dụng hằng năm đơn vị là nGy/h: Nano Gray trên giờ

1

MỞ ĐẦU

Con người luôn bị chiếu xạ mọi lúc mọi nơi Hai nguồn bức xạ tự nhiên chính mà con người tiếp xúc là tia vũ trụ và các hạt nhân phóng xạ tồn tại trong lớp vỏ Trái đất Suất liều của tia vũ trụ ở mực nước biển là khoảng 30 nGy/h, trong khi đó, suất liều trung bình của các hạt nhân phóng xạ tự nhiên trên mặt đất trong đất là khoảng 59 nGy/h [6] Khi con người bị chiếu xạ có thể gây ung thư ở bất kỳ mô nào, nhưng

khi liều hiệu dụng toàn thân cao đều liên quan tới bệnh bạch cầu Sự chiếu xạ bởi bức

xạ ion hóa gây ra khoảng 10% số ca ung thư xâm lấn Mô hình định lượng dự đoán mức độ rủi ro do bức xạ ion hóa gây ra còn nhiều gây tranh cãi, nhưng các mô hình đều chấp nhận rộng rãi là xác suất gây ung thư trong cả cuộc đời, đặc biệt là ung thư bạch cầu, tăng tỷ lệ với liều hiệu dụng [5][10] Vì vậy, kiểm soát nhiễm bẩn phóng xạ môi trường, kim loại nặng và các chất độc hại là một trong những vấn đề được quan tâm trong lĩnh vực vật lý sức khỏe và bảo vệ môi trường Các nguyên tố phóng xạ U, Th và K thường cộng sinh với các nguyên tố đất hiếm, ở những mỏ phốt phát hoặc đá phốt phát hàm lượng uran tăng cao [7] Khi khai thác các mỏ như mỏ đất hiếm cũng như khi khai thác đá phốt phát để sản xuất phân bón đã đưa một lượng các nguyên tố phóng xạ nguyên thủy từ trong lòng đất lên đất bề mặt Ngoài ra, trong than thường có hàm lượng U, Th và K cao Khai thác than cũng như đốt than trong các nhà máy nhiệt điện, giải phóng uranium và thorium vào môi trường chủ yếu thông qua tro bay thoát ra [6]

Hình 1 Sơ đồ di chuyển đồng vị phóng xạ từ môi trường lên cơ thể con người [3]

2 Các đồng vị phóng xạ xâm nhập vào cơ thể con người thông qua chuỗi thức ăn Trong chuỗi thức ăn, thực vật là đối tượng chủ yếu tiếp nhận ô nhiễm phóng xạ Sự lắng đọng các nguyên tố phóng xạ từ khí quyển lên các bộ phận của thực vật trên mặt đất được gọi là sự ô nhiễm trực tiếp của thảm thực vật Trong khi đó, sự hấp thụ các hạt nhân phóng xạ từ đất qua hệ thống rễ cây được coi là ô nhiễm gián tiếp Hệ số di chuyển (TF) của các đồng vị từ đất lên thực vật qua rễ là một chỉ số quan trọng trong đánh giá sự ô nhiễm gián tiếp TF là tỷ lệ tương đối giữa nồng độ hạt nhân phóng xạ trong thực vật và trong đất, phản ánh sự hấp thụ hạt nhân phóng xạ của thực vật từ đất TF rất khác nhau dựa trên các thông số khác nhau, bao gồm tính chất của đất (tức là nồng độ chất hữu cơ), độ pH, canxi, kali và khoáng sét, loài thực vật và các hoàn cảnh môi trường khác

Việc ước tính bất kỳ lượng phóng xạ nào được thải ra môi trường là rất quan trọng để bảo vệ sức khỏe cộng đồng, đặc biệt lượng phóng xạ có thể xâm nhập vào chuỗi thức ăn Xu thế hiện nay trên thế giới khi đánh giá ảnh hưởng của việc chiếu xạ tự nhiên đến sức khoẻ con người, ngoài việc đánh giá tính chất phóng xạ trong đất, còn quan tâm đế hệ số di chuyển của các đồng vị phóng xạ từ đất trồng lên thực vật, hoa quả mà con người ăn được [34]

Ở Việt Nam gần đây đã có một số hướng phân tích phóng xạ môi trường nhằm đánh giá các hệ số nguy hiểm của đồng vị phóng xạ ảnh hưởng đến sức khoẻ con người Tuy nhiên các công trình [27][28] mới dừng lại hệ số di chuyển của các đồng vị phóng xạ tự nhiên và 137Cs từ đất lên cây chè trong một đội sản xuất trồng chè và từ đất trồng ở quần đảo nhỏ ở Huyện đảo Trường Sa lên cây rau muống Còn trong [33] nhóm tác giả mới khảo sát hệ số di chuyển các đồng vị từ đất vào 10 loại cây được trồng tại cảnh đồng trồng rau của một làng Các khu vực khảo sát của các công trình trên đều là khu vực có phông phóng xạ không cao, số lượng rau, củ quả được khảo sát chưa nhiều

Việc tiến hành xác định hệ số di chuyển của các đồng vị phóng xạ từ đất vào thực vật, các phần rau rau, củ, quả con người ăn được trong vùng có nền phông phóng

3 xạ cao là cần thiết Ngoài ra cùng chất nền và thổ nhưỡng đất trồng xác định, hệ số di chuyển từ đất lên các loại thực vật khác nhau sẽ khác nhau, vì vậy trong vùng có phông phóng xạ cao cần tăng thêm số loại rau quả, củ được khảo sát là cần thiết Đây cũng là mục tiêu của đề tài luận văn với đề tài với tên gọi “Đánh giá hệ số di chuyển các đồng vị phóng xạ tự nhiên từ đất vào thực vật trong vùng phóng xạ cao” Ngoài việc đánh giá hệ số di chuyển của các đồng vị phóng xạ tự nhiên từ đất và các các loại rau, quả mà người dân ở khu vực khảo sát làm thức ăn hàng ngày, luận văn sẽ tiến hành đánh giá hệ số nguy hiểm do bức xạ do các đồng vị từ đất gây đá gây ra, liều chiếu trong cũng như liều hiệu dụng người dân trong khu vực nhận được Trong [46] các tác giả đã chỉ ra trong khu vực xã Mường Hum thuộc Huyện Bát Xát, tỉnh Lào Cai là khu vực có chất nền phóng xạ cao là khu vực nghiên cứu là hợp lý Để thực hiện luận văn, tôi đã tiến hành đi khảo sát lấy mẫu ngoài hiện trường, nhằm tăng chủng loại rau, củ quả tại vùng nghiên cứu lên, từ đó có thể đưa ra những kết luận ban đầu về hệ số di chuyển các đồng vị phóng xạ từ đất vào các loại, rau, củ và quả

Bản luận văn dài 66 trang, ngoài phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục, nội dung chính của luận văn được chia thành 3 chương:

+ Chương 1 Tổng quan + Chương 2 Phương pháp và thiết bị thực nghiệm + Chương 3 Kết quả và thảo luận

4

Chương 1 TỔNG QUAN 1.1 Tính chất phóng xạ của các đồng vị phóng xạ trong đất và trong thực vật

Phóng xạ tự nhiên từ các nguồn ngoài trái đất hay từ các nguyên tố phóng xạ có trong vỏ trái đất, gồm ba loại chính như sau [31]:

+ Các hạt nhân phóng xạ sinh ra cùng với thời điểm hình thành Trái đất có chu kỳ bán rã đủ dài còn tồn tại đến ngày nay (hạt nhân phóng xạ nguyên thủy);

+ Hạt nhân phóng xạ thứ cấp có nguồn gốc từ phân rã phóng xạ của các hạt nhân phóng xạ nguyên thủy;

+ Các hạt nhân phóng xạ được tạo ra liên tục bằng cách bắn phá các hạt nhân bền (chủ yếu xảy ra trong khí quyển) bởi các tia vũ trụ

Ở hầu hết các nơi trên trái đất, hoạt độ phóng xạ tự nhiên không có sự chênh lệch quá nhiều Chỉ một số ít địa phương có hoạt độ phóng xạ trong đất cao bất thường Các hạt nhân phóng xạ tự nhiên có thể được chia thành các hạt nhân phóng xạ đơn lẻ và các hạt nhân phóng xạ thuộc ba chuỗi phóng xạ Urani, Thori và Actini [5]

1.1.1 Các đồng vị phóng xạ tự nhiên đơn lẻ

Các nhân phóng xạ tự nhiên đơn lẻ bao gồm các nhân phóng xạ được hình thành do tương tác của các tia vũ trụ với vật chất trong bầu khí quyển và các nhân phóng xạ nguyên thủy có chu kỳ bán hủy đủ dài không thuộc ba họ phóng xạ Urani,

Thori và Actini Trong Bảng 1 liệt kê một số nhân phóng xạ đơn lẻ chính và giá trị

hoạt độ của chúng trong không khí tầng ở tầng đối lưu, nước mưa và nước biển của các đồng vị sinh ra từ bức xạ vũ trụ Các nhân phóng xạ này sau khi được tạo thành chúng rơi lắng xuống bề mặt trái đất và vì vậy chúng có mặt trong môi trường Trong số các hạt nhân phóng xạ có nguồn gốc từ bức xạ vũ trụ, chỉ có 4 đồng vị 14C, 3H, 22Na và 7Be có đóng góp nhất định đến liều chiếu xạ vào con người [31]

5 Bảng 1 Một số đồng vị phóng xạ có trong bầu khí quyển [48]

Đồng vị phóng

xạ

Thời gian bán rã

Bức xạ chính

Đồng vị bền Hoạt độ phóng xạ riêng đặc trưng (Bq/kg)

Không khí (tầng đối

Nước biển

thuộc ba họ phóng xạ Urani, Thori và Actini Bảng 2 đưa ra giá trị hoạt độ phóng xạ

riêng cũng như bức xạ chính của các đồng vị phóng xạ đơn lẻ có chu kỳ bán hủy dài Chỉ có 2 trên tổng số các đồng vị đồng vị phóng xạ đơn lẻ có chu kỳ bán hủy dài được

6 quan tâm nhiều nhất đó là 40K và 87Rb [31] Các đồng vị phóng xạ khác hàm lượng của chúng trong vỏ trái đất rất nhỏ, tính phóng xạ rất thấp (chu kỳ bán rã lớn)

7 hàm lượng kali cao với hàm lượng lớn hơn 1000 Bq/kg Hoạt độ phóng xạ riêng của 40K trong đất từ 37 đến 1100 Bq/kg và có giá trị trung bình 400 Bq/kg [31]

Trong hai đồng vị rubidi được tìm thấy trong tự nhiên, 85Rb và 87Rb thì chỉ có đồng vị 87Rb là có tính phóng xạ, với chu kỳ bán rã 4,8.1010 năm Đồng vị 87Rb chiếm 27,8% tổng lượng rubidi trong tự nhiên, với hoạt độ phóng xạ riêng là 0,74 kBq/g [45] Theo Hội đồng quốc gia về bảo vệ và đo lường bức xạ Hoa Kỳ (NCRP - National Council on Radiation Protection and Measurements) ước tính đóng góp liều trung bình toàn thân từ đồng vị 87Rb là 3 µSv/năm [31]

1.1.2 Các chuỗi phóng xạ tự nhiên

Ngoài các hạt nhân phóng xạ đơn lẻ nói trên, trong tự nhiên còn có các hạt nhân phóng xạ thuộc ba chuỗi phóng xạ Urani, Thori và Actini Chuỗi urani bắt nguồn từ 238U và kết thúc bằng đồng vị bền 206Pb, chuỗi thori bắt đầu với đồng vị 232Th và kết thúc với đồng vị bền 208Pb, và chuỗi actini bắt nguồn từ 235U, kết thúc bằng đồng vị bền 207Pb

Urani khá phổ biến trong tự nhiên, về mặt độ giàu đồng vị nó đứng thứ 38 trong số các nguyên tố có mặt trên trái đất, chủ yếu có mặt trong các đá gốc Trong tự nhiên urani gồm ba đồng vị đó là 234U, 235U và 238U Trong lớp vỏ trái đất, 238U chiếm 99,28% tổng lượng urani tự nhiên và thường ở trạng thái cân bằng phóng xạ hoặc gần cân bằng với 234U Đồng vị 234U chiếm một lượng rất nhỏ khoảng 0,0058% so với tổng lượng urani tự nhiên 235U, đồng vị gốc của chuỗi actini chiếm 0,71% so với tổng lượng urani tự nhiên [31]

Trong Bảng 3 đã liệt kê hoạt độ phóng xạ riêng 238U trong các loại đất đá phổ biến, cho thấy trong tất cả các loại đá hoạt độ phóng xạ riêng 238U khoảng từ 7 đến 60 Bq/kg Hoạt độ phóng xạ riêng trung bình của 238U trong các loại đất nhỏ hơn hoạt độ trung bình trong các loại đá và có giá trị khoảng 22 Bq/kg

8 Bảng 3 Hàm lượng trung bình của 40K, 232Th, 238U trong loại đất và đá điển hình

Nồng độ của 232Th trong các lớp đất đá cũng được liệt kê trong Bảng 3 Nồng

độ 232Th dao động từ 1,6 đến 20 ppm trong các loại đá, với mức trung bình là 10,7 ppm Nồng độ trung bình trong lớp vỏ trái đất của 232Th, gấp khoảng 4 lần so với 238U Tuy nhiên, hoạt độ phóng xạ riêng của 232Th là 0,11 pCi/g so với 0,33 pCi/g cho 238U, do đó tính phóng xạ của hai đồng vị này xấp xỉ bằng nhau [31]

1.1.3 Các đồng vị phóng xạ nhân tạo

Hạt nhân phóng xạ nhân tạo được phát tán vào khí quyển và nước biển có thể di chuyển khắp toàn cầu và phát tán vào môi trường trên cạn với một tốc độ khá nhanh Một khi hệ sinh thái trên cạn bị ô nhiễm, ngoài thời gian lưu lại, các tác động đến môi trường của các hạt nhân phóng xạ trong các thành phần sinh thái tùy thuộc vào chu kì bán rã của hạt nhân phóng xạ đó, đây chính là một đặc tính hóa học của chính nó

9 Hình 2 Các con đường di chuyển phóng xạ nhân tạo trong môi trường [25]

1.2 Đặc tính và phân bố các đồng vị phóng xạ trong đất 1.2.1 Đặc tính riêng của hạt nhân phóng xạ với ô nhiễm môi trường

Một trong những đặc điểm chính của hạt nhân phóng xạ để đánh giá ảnh hưởng của chúng đối với môi trường đó là chu kỳ bán rã của nó Chu kỳ bán rã càng dài, thì thời gian lưu lại trong các hệ sinh thái càng lâu và càng tác động lên hệ sinh thái mà nó xâm nhập Có một số đồng vị phóng xạ với chu kỳ bán rã ngắn nhưng lại có tác động lớn đối với môi trường Như đồng vị 222Rn, là một chất khí phát bức xạ alpha có chu kỳ bán rã là 3,82 ngày nhưng gây ra tác hại đáng kể trong không gian hạn hẹp như các mỏ khai thác, hang động và các tòa nhà, do sự phát tán liên tục của nó vào khí quyển từ sự phân rã của 226Ra trong đá, đất và vật liệu xây dựng Tương tự 222Rn, với chu kỳ bán rã ngắn 218Po (3,1 phút) và 214Po (164 micro giây) phát bức xạ alpha cũng có tính nguy hiểm cao Ngoài ra còn có 131I cũng gây ảnh hưởng lớn tới con người thông qua con đường ăn uống Phân tích dịch tễ học của con người sau 20 năm vụ tai nạn Chernobyl đã chỉ ra rằng loại ung thư duy nhất có liên quan trực tiếp đến việc phát tán các hạt nhân phóng xạ là ung thư tuyến giáp do tiếp xúc với 131I [19] Mặc dù loại hạt nhân phóng xạ này không còn tìm thấy trong môi trường khoảng

10 3 tháng sau tai nạn

Các hạt nhân phóng xạ có chu kỳ bán rã dài đặt ra các mối nguy hiểm cho môi trường trong các khoảng thời gian khác nhau Đồng vị 137Cs và 90Sr với chu kỳ bán rã tương ứng 30 năm và 28 năm đã lắng đọng trên mặt đất khắp thế giới sau các vụ thử nghiệm vũ khí hạt nhân trong khí quyển

Đồng thời với việc kiểm soát thời gian lưu lại trong các hệ sinh thái, chu kỳ bán rã cũng khá quan trọng trong việc xác định một số đại lượng vật lý liên quan của một hạt nhân phóng xạ đang tồn tại

Đối với bất kỳ hạt nhân phóng xạ nào, hoạt độ phóng xạ trên một đơn vị khối lượng hay còn gọi là hoạt độ phóng xạ riêng có thể được tính toán bằng công thức sau:

0

AA

m

Trong đó: A0 là hoạt độ phóng xạ riêng [Bq/g]; A là hoạt độ phóng xạ [Bq]; m là khối lượng của mẫu [g]; Từ công thức 1.1 thấy rằng, hoạt độ phóng xạ riêng của bất kỳ hạt nhân phóng xạ nào đều tỷ lệ nghịch với chu kỳ bán rã của nó

Các quá trình sinh hóa có liên quan đến các đồng vị phóng xạ thường không chỉ bị chi phối bởi các thuộc tính hóa lý của chúng mà còn bị chi phối bởi các đồng vị bền cùng tồn tại trong môi trường với độ tập trung lớn hơn (ví dụ 127I trong trường hợp của 131I) hoặc các nguyên tố hay ion tương đồng (ví dụ K và NH + trong trường hợp của 137Cs, Ca trong trường hợp của 90Sr) Sự khác biệt lớn giữa độ phổ cập của hạt nhân phóng xạ trong môi trường và độ phổ cập của các đồng vị bền hoặc các ion tương đồng được xem là chìa khóa để giúp giảm thiểu sự di chuyển hạt nhân phóng xạ vào các hệ sinh thái nhạy cảm Vì vậy, phân bón (đặc biệt là phân bón có chứa K và Ca) có thể được áp dụng để 'pha loãng' 137Cs và 90Sr và giảm sự xâm nhập của chúng vào cây lương thực và các phương pháp sử dụng iốt không phóng xạ có thể được cung cấp như phương pháp dự phòng để giảm sự hấp thu của 131I bởi động vật hoặc thậm chí là cả

11 con người

Hình 3 Mô tả mối liên hệ giữa chu kỳ bán rã và hoạt độ phóng xạ riêng của các

Các thông số của đất có tác động lớn đến tính di động của hạt nhân phóng xạ, bao gồm [15]:

(1) Thành phần của dung dịch đất (pH, nồng độ của các ion vô cơ, khả năng khử oxi hóa, nồng độ chất hữu cơ)

(2) Tính chất vật lý và hóa học (loài/đặc tính và hàm lượng khoáng trong

12 khoáng sét, oxit và chất hữu cơ, bề mặt và sự tích điện của hạt)

(3) Vi sinh vật và nấm (mycorrhiza) (4) Nhiệt độ

Sự di chuyển của các hạt nhân phóng xạ ở độ sâu 1m dưới mặt đất là khác nhau, đối với Cs khoảng 150 – 4500 năm, đối với Sr là từ 40 – 200 năm và 0,5 – 20 năm đối với Tc [14] Mức độ di chuyển của các hạt nhân phóng xạ riêng lẻ trong đất có liên quan tỉ lệ nghịch với mức độ hấp thu hoặc cố định của chúng đối với pha rắn của đất Kết quả thực nghiệm đã chỉ ra rằng sự hấp thu của hạt nhân phóng xạ trong đất nông nghiệp tăng theo thứ tự sau: 95Tc <131I<85Sr <103Ru <109Cd ∼65Zn <57Co

<141Ce <137Cs [16]

137Cs là một trong những hạt nhân phóng xạ phổ biến nhất gây ô nhiễm đất trên toàn thế giới Hàm lượng của Cs trong đất phụ thuộc nhiều vào hàm lượng sét và chất hữu cơ trong đất Các nghiên cứu chỉ ra rằng, Cs+ có thể hấp phụ mạnh mẽ trong đất có chứa khoáng sét, đặc biệt là các khoáng sét giống mica Trong loại đất này, tính di động theo chiều dọc và tính sẵn sàng cho sự hấp thu của thực vật đối với Cs ở mức độ rất thấp Mức độ hấp phụ phụ thuộc vào: 1) nồng độ các khoáng sét giống mica trong đất; 2) nồng độ các ion như K+, NH4+ có thể cạnh tranh vị trí hấp phụ hữu hiệu với ion Cs+ Cs có khả năng tạo phức với các hữu cơ đất như axit humic với hằng số bền thấp Với đất chứa nhiều chất hữu cơ, có hàm lượng kali thấp, hàm lượng amoni cao và hàm lượng khoáng thấp NH4+ có khả năng thay thế ion Cs+ và do đó tăng khả năng di động của Cs trong đất loại đất này [6, 44] Các nghiên cứu về sự phân bố đồng vị 137Cs trong một số loại đất tại Việt Nam cho thấy, đồng vị này chỉ có trong lớp đất từ 0 – 30cm Trong tầng đất dưới 30 cm hầu như không phát hiện được đồng vị này [6],[ 7]

Đối với thori, trong hầu hết môi trường đất, Th tồn tại ở trạng thái ôxy hoá 4+và 6+ Thori có khuynh hướng tạo phức mạnh với các phối tử chứa oxy do đó các phức chất Th với các phối tử vô cơ như OH-, CO32-, và HPO42- có khả năng hình thành trongcả

13 hai điều kiện địa chất và môi trường Thori cũng bị hấp phụ mạnh bởi các hợp chất hữu cơ tự nhiên trong đất

Khi xem xét cách di chuyển của Th trong môi trường đất nhiều tác giả chỉ ra rằng sự hình thành các cation ngậm nước của Th4+ chi phối tính hòa tan của các kim loại này trong phạm vi pH đất rộng Ngoài ra, một vài axit hữu cơ có thể làm tăng tính hòa tan của Th trong đất Khả năng di chuyển của Th trong đất có thể bị hạn chế do cả sự hình thành kết tủa ít tan, ví dụ phốt phát hoặc oxit và hấp phụ lên đất sét và chất hữu cơ [44] Nói chung Th thường cố định chặt trong đất và có tính di động thấp

K+ là chất dinh dưỡng phong phú nhất của thực vật và có mặt trong hầu hết các loại đất Nó tham gia vào nhiều quá trình sinh lý sinh hóa quan trọng của cây Trong cây, K thường được tích lũy nhiều trong lá và thân Hàm lượng K tổng số trong đất rất khác nhau phụ thuộc chủ yếu vào thành phần khoáng vật của đá mẹ, điều kiện phong hóa đá và hình thành đất, thành phần cơ giới đất, chế độ canh tác, phân bón Hàm lượng của nó trong lớp vỏ trái đất là 2,3%, nhưng phần lớn nhất của K+ này liên kết với đất sét sơ cấp và thứ cấp khoáng chất, và do đó không có sẵn cho cây trồng Tính khả dụng của nó đối với cây trồng phụ thuộc vào nồng độ K+ trong dung dịch đất và chuyển K+ từ dạng trao đổi và cố định thành dung dịch đất Đất mặn, đất phèn, đất đỏ vàng phát triển trên đá phiến mica giàu K (K2O tổng số từ 2 – 3%), đất nghèo K là đất xám bạc màu và một số loại đất đỏ vàng vùng đồi núi (<0,5%) [1]

Các dạng K trong đất gồm: K hòa tan, K trao đổi (là các ion K được hấp thụ trên bề mặt keo đất, nó có thể đi vào dung dịch đất nhờ phản ứng trao đổi cation), K chậm tiêu (là các ion K nằm trong mạng lưới khoáng sét, ít có khả năng trao đổi do đó cây khó sử dụng được) và K trong khoáng nguyên sinh (là dạng K nằm trong lưới tinh thể của các khoáng nguyên sinh như fenspat kali, mica trắng, mica đen) [1]

1.3 Hệ số di chuyển TF

Sự di chuyển đồng vị phóng xạ giữa đất - cây trồng là một trong những con đường trung gian mà các hạt nhân phóng xạ đi vào con người Hệ số di chuyển (TF)

14 là đại lượng đơn giản nhất để định lượng và dự đoán ô nhiễm hạt nhân phóng xạ đối với cây trồng có nguyên nhân từ môi trường đất, hệ số di chuyển được định nghĩa là:

Đối với hệ sinh thái trên cạn, thì quá trình hấp thu các khoáng chất cũng như các đồng vị phóng xạ chủ yếu là từ rễ Đồng vị phóng xạ cũng như các khoáng chất khác được hấp thụ bởi rễ cây ở dạng ion

Các chất hòa tan, bao gồm hạt nhân phóng xạ, di chuyển đến rễ cây bởi dòng

15 khối lượng đối lưu và sự khuếch tán, nguyên nhân là do sự biến đổi độ ẩm của đất làm ảnh hưởng đến nồng độ và tính di động của các chất hòa tan Hàm lượng nước trong đất giảm có thể làm giảm hoặc tăng sự hấp thu của rễ đối với hạt nhân phóng xạ Bởi vì quá trình này có thể làm hạn chế tính di động của hạt nhân phóng xạ trong dung dịch hay làm tăng nồng độ của nó hay không [29]

Quá trình di chuyển mô tả sự phân bố lại các hạt nhân phóng xạ trong các mô của cây sau khi được hấp thụ qua rễ hoặc lá Xylem là mô dẫn nước chính của thực vật có mạch: các chất hòa tan được di chuyển trong dòng hơi thoát ra từ rễ, chuyển lên thân và lá cây Các mô di chuyển khoảng cách dài khác là phloem, chức năng chính của nó là dẫn đường cho các chất đồng hóa và thực phẩm từ nơi sản xuất (lá) đến các cơ quan lưu trữ (trái cây, củ vv ) Do đó, dòng luân chuyển các chất trong cây có thể chảy theo ở cả hai hướng lên và xuống Các nguyên tố như K, C và P được dễ dàng di chuyển trong cả xylem và phloem Tính di động của các nguyên tố trong xylem chủ yếu phụ thuộc vào hóa trị ion (K+ > Ca2+≫ các cation nhiều hóa trị) và được hấp thụ vào thành tế bào [42] Nồng độ trong dung dịch của hầu hết các nguyên tố được xác định bằng phản ứng trao đổi cation với ma trận đất Tuy nhiên, trong vùng rễ cây nồng độ hạt nhân phóng xạ có thể khác nhau đáng kể so với đất ngoài phạm vi rễ [42] Đất xung quanh rễ có chứa nhiều vi khuẩn và nấm đất có thể tích trữ các hạt nhân phóng xạ

1.4.1 Sự hấp thụ của 238U bởi thực vật

Sự hấp thu các hạt nhân phóng xạ urani và Thori bởi thực vật tương đối thấp nhưng thay đổi đáng kể giữa các đồng vị con cháu của chúng Sự hấp thu Urani bởi thực vật thường lớn hơn so với thori và Poloni

Phần lớn các kết quả nghiên cứu cho thấy sự hấp thụ urani của thảm thực vật là thấp nhất trên đất sét, cao nhất trên đất cát và đất than bùn Sau khi trồng cùng một số loại thực vật trên 2 loại đất khác nhau Sheppard và cộng sự đã phân tích hàm lượng 238U và thấy rằng giá trị TF cao nhất đối với cây trồng trên đất cát

16 Năm 1986, Dunn báo cáo rằng nồng độ urani ở một số loài cây giảm theo thứ tự sau: cành cây > lá > rễ > thân cây Nói cách khác, urani di chuyển về phía cực bên ngoài của cây [23] Còn theo các nghiên cứu của Drobhov (1964), urani trong cây di chuyển đến những nơi phát triển mạnh nhất: mầm mới, lá non và hạt [24]

Thành phần hóa học của cả đất và thực vật đóng vai trò quan trọng trong sự hấp thu các hạt nhân phóng xạ Nhiều tài liệu hiện tại chỉ ra rằng canxi và phốt pho là hai yếu tố có ảnh hưởng lớn nhất đến sự hấp thu urani bởi thực vật

Có thể thấy rằng, lượng urani được thực vật hấp thụ thay đổi theo loài, thời gian trong năm, các bộ phận của cây cũng như lượng urani có sẵn trong đất và thành phần hóa học của đất

1.4.2 Sự hấp thụ của 232Th bởi thực vật

Thori thường được coi là bất động trong đất và bám chặt vào đất, do đó thực vật khó hấp thụ dù có hàm lượng lớn IAEA có kết quả nghiên cứu về hệ số di chuyển 232Th từ đất sang thực vật đối với 228Ra (232Th) là 0,05 Mối quan hệ giữa sự hấp thu thori và các thông số hóa học trong đất vào thảm thực vật bị hạn chế và chưa có kết luận rõ ràng nào và cần có nhiều hơn các nghiên cứu về sự hấp thu của thori bởi thực vật

1.4.3 Sự hấp thụ của 40K bởi thực vật

Trong tất cả các chất dinh dưỡng, kali có trong thực vật ở nồng độ cao nhất Kali có hai vai trò trong hoạt động của tế bào thực vật Đầu tiên, nó đóng một phần trong việc kích hoạt các enzyme là nền tảng cho quá trình trao đổi chất, đặc biệt là sản xuất protein và đường Chỉ cần một lượng nhỏ kali cho chức năng sinh hóa này Thứ hai, kali là ion "ưu tiên thực vật" để duy trì hàm lượng nước và do đó tăng sức trương (độ cứng) của mỗi tế bào, đóng vai trò sinh lý Với nồng độ lớn, kali trong nhựa tế bào (tức là chất lỏng bên trong tế bào) tạo ra các điều kiện khiến nước di chuyển vào tế bào (thẩm thấu) qua thành tế bào xốp

Các nghiên cứu về sự di chuyển của 40K đối với thảm thực vật tại một số khu

17 vực thuộc Đại Tây Dương chỉ ra, giá trị TF cho 40K dao động trong khoảng 0,9 đến 13,8 TF cho 40K biến đổi trong một khoảng rất rộng, phụ thuộc nhiều vào loài thực vật và nồng độ của 40K trong đất

1.4.4 Sự hấp thụ của 137Cs bởi thực vật

Quá trình di chuyển Cs từ đất sang thực vật là một quá trình phức tạp và có nhiều thông số liên quan Phần đất sét, loại khoáng sét, hàm lượng chất hữu cơ và lượng canxi hòa tan và trao đổi, kali và amoni trong đất được coi là các yếu tố chính ảnh hưởng đến sự di chuyển của Cs Ngoài ra, các yếu tố khác như độ pH, độ ẩm của đất và các loài thực vật cũng ảnh hưởng đến sự hấp thu Cs

Các thí nghiệm trồng cây trong dung dịch đã chứng minh rằng các tương tác cạnh tranh và ức chế có tầm quan trọng hàng đầu trong sự hấp thu của rễ và sự chuyển dịch kim loại kiềm và nguyên tố đất kiềm, cũng như của nhiều kim loại khác Trong số tất cả các kim loại kiềm và NH4+, K+ là cation quan trọng nhất cạnh tranh sự hấp thụ với Cs+ Giảm nồng độ K trong dung dịch làm tăng mạnh sự hấp thụ Cs của cây trồng

Khi nghiên cứu về sự di chuyển của Cs từ đất sang thực vật nhận thấy rằng, K+ có cạnh tranh với sự hấp thu Cs+ Để đánh giá khả năng hấp thu giữa đồng vị 40K và 137Cs bởi thực vật, khái niệm hệ số phân biệt DF đã được đề xuất như sau [54]:

//

Cs thvk thvCs dk d

Bảng 4 Hệ số DF(Cs/K) của cây được trồng trong dung dịch

18

Cây

Thời gian tiếp xúc

K trong dung dịch

(mM)

Cs trong dung dịch

(µM)

Hệ số phân biệt Cs/K

Hoa hướng dương Đến lúc nở

137Cs không chứa phần tử di chuyển 0,06 và 0,50

Lúa mì mùa xuân (toàn bộ cây) 11 ngày 0,025 - 1,0

137Cs không chứa phần tử di chuyển 0,04 - 0,26 Có thể thấy rằng, hệ số TF cho các đồng vị phóng xạ biến đổi trong một khoảng rộng và phụ thuộc rất nhiều vào nồng độ cũng như độ linh động của chúng trong đất Hệ số TF cũng phụ thuộc vào loài và điều kiện sinh trưởng của cây Đồng vị 40K có sự cạnh tranh và ức chế 137Cs trong quá trình hấp thụ lên cây Đồng vị 238U hấp thụ lên cây cao hơn 232Th và có xu hướng tập trung ở lá, đặc biệt là các loài cây ăn lá Khi đánh giá quá trình di chuyển các đồng vị phóng xạ từ đất lên thực vật, chúng ta dựa vào 4 yếu tố sau:

1 Hoạt độ đồng vị phóng xạ trong đất 2 Tính chất hóa lý của đất

3 Loài thực vật 4 Tình trạng dinh dưỡng của thảm thực vật

Ademola (2019) đã nghiên cứu hệ số di chuyển các hạt nhân phóng xạ tự nhiên từ đất sang rau và cây lương thực ở các vùng có bức xạ nền cao ở bang Oyo, Nigeria Kết quả nghiên cứu cho thấy TF từ đất đến các loại cây trồng khác nhau tại khu vực nghiên cứu đều nằm trong giá trị khuyến nghị

Gần đây, các yếu tố chuyển các hạt nhân phóng xạ từ đất sang cây trồng ở nhiều khu vực bị đánh bom ở Iraq, trong Chiến tranh vùng Vịnh (Al-Alawy và cộng sự, 2020; Al-Masri và cộng sự, 2008; Azeez và cộng sự, 2019) hoặc trong các lĩnh vực phát triển điện hạt nhân (Raj và cộng sự, 2022) đã được đánh giá

Năm 2022, Abu Dhabi Date Palms Raj et al đã nghiên cứu nồng độ phóng xạ và giá trị TF cho thấy sự khác biệt đáng kể giữa các hạt nhân phóng xạ và thực vật khác nhau

20 Trong [34], bằng hệ phổ kế gamma bán dẫn siêu tinh khiết HPGe nhóm tác giả đã xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị 226Ra, 232Th và 40K trong đất, thực vật và trái cây của bốn loại rau là dưa chuột, ớt ngọt, ớt cay và cà chua được trồng trong điều kiện nhà kính đã được đo Hoạt độ phóng xạ riêng của 226Ra, 232Th và 40K trong các mẫu đất nghiên cứu lần lượt nằm trong khoảng từ 4,7 đến 6,8, 3,4 đến 6,1 và 63,9 đến 112,4 Bq kg−1, trong khi ở thực vật, chúng dao động từ giá trị nhỏ hơn ngưỡng ND đến giá trị 15,2 Bq kg−1, từ ND đến 3,4 Bq kg−1 và từ 495,1 đến 1467,4 Bq kg−1 tương ứng Hoạt độ phóng xạ riêng của 40K trong các mẫu trái cây được nghiên cứu dao động từ 967,1 đến 1459,1 Bq kg−1, trong khi không phát hiện được 226Ra và 232Th Hệ số di chuyển (TF) của 226Ra, 232Th và 40K từ đất sang cây đã được đánh giá và kết quả từ đất sang cây thay đổi từ ND đến 2,5, ND đến 0,8 và 6,0 đến 19,2 trong khi kết quả cho 40K trong quả dao động từ 8,7 đến 18,4, trong khi không phát hiện được 226Ra và 232Th

1.5.2 Trong nước

Trong [3, 27, 28], bằng hệ phổ kế gamma bán dẫn siêu tinh khiết đã tiến hành xác định hoạt độ phóng xạ riêng trong đất trồng và các bộ phận khác nhau của cây chè (rễ, thân, lá) được trồng ở 28 vị trí khác nhau trong khu vực đội sản xuất chè Tân Mỹ thuộc nông trường chè Lương Mỹ Hòa Bình, nơi cung cấp chè cho dân chúng và khu vực xung quanh và bán cho các chợ ở Hà Nội Mẫu đất được lấy từ mặt đất đến độ sâu 50 cm, ứng với chiều sâu của của rễ cây Các vị trí lấy mẫu nằm dưới chân núi đá cao, đã tiến hành lấy mẫu đất từ mặt đất dọc theo chiều sâu đến vị trí 50 cm Kết quả chỉ ra rằng hoạt độ phóng xạ 238U(226Ra) 232Th và 40K dọc theo chiều sâu hầu như không thay đổi Tuy nhiên hoạt độ phóng xạ riêng của 137Cs giảm dần theo chiều sâu Từ hoạt độ phóng xạ riêng trong đất và trong các bộ phận khác nhau của 4 đồng vị phóng xạ trên đã tiến hành xác định hệ số di chuyển của các đồng vị 238U(226Ra) 232Th, 40K và 137Cs từ đất đến các bộ phận khác nhau của cây chè Kết quả chỉ ra rằng hệ số chuyển giao (TF) của 137C từ đất sang rẽ chè là cao nhất, tiếp theo là từ đất đến thân cây và từ đất đến lá Ngược lại, đối với các hạt nhân phóng xạ tự nhiên, hệ số di

21 chuyển từ đất sang lá là cao nhất, tiếp theo là hệ số chuyển từ đất sang thân và thấp nhất là sang rễ

Trong [3] ngoài cây chè, tác giả còn tiến hành xác định hoạt độ phóng xạ riêng của 238U(226Ra) 232Th, 40K trong đất và trong 22 mẫu rau cải canh và 27 mẫu rau muống tại các đảo Song Tử Tây, đảo Sơn Ca, đảo Nam Yết, đảo Sinh Tồn, và Đảo Trường Sa thuộc Quần đảo Trường Sa Kết quả chỉ ra rằng hệ số di chuyển của các đồng vị phóng xạ tự nhiên từ đất sang rau cải canh và sang rau muống biến thiên trong khoảng rộng phụ thuộc vào từng loại đất Với cùng loại đất, hệ số di chuyển từ đất sang rau muống lớn hơn so với rau cải xanh Đồng thời hệ số di chuyển của 238U từ đất sang 2 loại rau trên lớn hơn so với hệ số di chuyển của 232Th từ đất sang chúng Hệ số di chuyển của K trong các loại rau với cùng loại đất tại các điểm khảo sát là lớn nhất

Trong [33] nhóm tác giả tác giả đã tiến xác định hoạt độ phóng xạ riêng của 226Ra, 232Th, 40K and 137Cs trong đất và 10 loại rau phổ biến nhất trong chế độ ăn uống của người Việt đó là cải ngọt, hoa cúc, rau diếp cá, bắp cải, đậu, khoai lang, khoai tây, su hào và cà rốt Khu vực nghiên cứu nằm ở làng rau Tiên Lễ, phía đông Xã Tiên Yên, huyện Hoài Đức, phía Tây Hà Nội, thủ đô của Việt Nam Đây là một trong những nơi cung cấp rau lớn nhất khu vực dành cho Hà Nội Mỗi ngày ngôi làng này cung cấp khoảng 15 tấn rau cho khách hàng, chủ yếu ở Hà Nội Mặc dù khu vực nghiên cứu mới tập trung vào một khu vực trồng rau, số lượng mẫu còn ít, nhưng đây có thể coi là một trong những nghiên cứu đầu tiên về sự di chuyển của các đồng vị là nghiên cứu đầu tiên trong lĩnh vực này đối với các mẫu rau Việt Nam Từ hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị 226Ra, 232Th, 40K trong rau và trong đất tương ứng, đã tiến hành xác định hệ số di chuyển TF của các đồng vị trên từ đất lên rau tương ứng Hệ số di chuyển của 226Ra từ đất vào thực vật từ 4.10-2 đến 6,9.10-1; đối với 232Th từ 8 10-2 đến 9,7.10-1 còn đối với 40K từ 1,0.100 đến 1,6.101 tương ứng Kết quả phân tích chỉ ra các mẫu đất được chọn để nghiên cứu các chỉ số nguy hiểm phóng xạ, dự đoán hầu như không có rủi ro đối với sức khỏe con người trong khu vực nghiên cứu

22 Cùng năm 2020, Thiện và cộng sự đã nghiên cứu và xác định được giá trị TF của các hạt nhân phóng xạ (228Ra, 226Ra và 40K, 210Pb và 232Th) từ đất lên 13 loại cây lương thực phổ biến tại Thành phố Hồ Chí Minh, Việt Nam

1.6 Mục tiêu của luận văn

Từ tổng quan trên, xác định hoạt độ phóng xạ tự nhiên trong thực vật là quan trọng trong việc đánh giá chỉ số nguy hiểm trong, chỉ số nguy hiểm ngoài Do đó, luận văn cần hoàn thành các mục tiêu và có các nhiệm vụ như sau:

Ứng dụng phương pháp phân tích phổ gamma phục vụ việc xác định chính xác thành phần và hàm lượng của các đồng vị phóng xạ trong các mẫu đất và mẫu thực vật

Xây dựng bộ số liệu và đánh giá hệ số TF của các đồng vị phóng xạ tự nhiên238U, 232Th, 40K

Qua đó đóng góp cơ sở dữ liệu về phông nền phóng xạ của đất nông nghiệp và cây trồng khi có sự cố về phóng xạ, đóng góp cho những nghiên cứu trong tương lai trong việc sử dụng thực vật trong công nghệ cải tạo ô nhiễm môi trường

Để hoàn thành mục tiêu đề ra, Luận văn có các nhiệm vụ chính sau:

(1) Lựa chọn địa điểm có phông phóng xạ cao làm vị trí nghiên cứu

(2) Thu thập các mẫu thực vật con người có thể ăn và các mẫu đất tươn ứng trong khu vực nghiên cứu

(3) Nhốt mẫu và tiến hành đo mẫu

(4) Tính toán hoạt độ phóng xạ riêng trong mẫu đất, mẫu thực vật bằng phương pháp phổ gamma

(5) Tính toán hệ số di chuyển TF

(6) Đánh giá kết quả thu được và đưa ra kết luận

23

Nội dung nghiên cứu:

Tổng quan về các đồng vị phóng xạ trong môi trường và quá trình di chuyển từ đất sang thực vật

Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên từ đất trồng lên phần ăn được của rau, quả và củ

Đánh giá hệ số di chuyển của các đồng vị phóng xạ tự nhiên từ đất vào phần rau, củ quả mà con người ăn được và đánh giá hệ số nguy hiểm bức xạ tự nhiên từ đất và từ rau, củ quả gây ra cho con người

Ý nghĩa khoa học và ứng dụng thực tiễn:

Kết quả nghiên cứu chính của luận văn là bộ số liệu thực nghiệm về hệ số TF của các đồng vị phóng xạ 238U, 232Th, 137Cs và 40K từ đất lên thực vật được trồng tại khu vực có phông phóng xạ cao ở Mường Hum, huyện Bát Xát, tỉnh Lào Cai

Bộ số liệu mà luận văn thu được có này có thể cần thiết cho nhiều ngành khoa học liên quan như: môi trường, địa chất, sinh học, nông nghiệp

24

Chương 2 THIẾT BỊ VÀ PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 2.1 Hệ phổ kế gamma bán dẫn dùng trong luận văn

2.1.1 Hệ phổ kế gamma bán dẫn HPGe, phông thấp

Để đo phổ gamma của các mẫu nghiên cứu, Luận văn đã sử dụng hệ phổ kế gamma bán dẫn HPGe do hãng Canberra sản xuất Hệ được đặt tại Viện khoa học và kỹ thuật hạt nhân

Hình 4 Sơ đồ khối hệ phổ kế gamma HPGe Cấu trúc hệ phổ kế gamma bao gồm có: Detector bán dẫn Germani siêu tinh khiết HPGe, buồng chì phông thấp, các hệ điện tử như tiền khuếch đại, khuếch đại phổ, bộ biến đổi tương tự số (ADC), máy phân tích biên độ nhiều kênh (MCA), nguồn

nuôi cao áp… Ngoài ra, còn có thể có các bộ phận khác như máy phát xung chuẩn hoặc bộ loại trừ chồng chập xung để hiệu chỉnh các hiệu ứng gây mất số đếm trong trường hợp tốc độ đếm lớn, bộ khuếch đại phổ… Hệ làm việc ở nhiệt độ Nitrogen lỏng Hệ phổ kế được ghép nối với máy tính thông qua card ghép nối, việc ghi nhận và xử lý phổ được thực hiện bằng phần mềm chuyên dụng Genie 2000

1 Detector bán dẫn HPGe 2 Nguồn nuôi cao áp 5 Khuếch đại tuyến tính 6 Máy phân tích biên độ nhiều kênh 3 Tiền khuếch đại

4 Máy phát xung chuẩn 7 Máy tính

25 Hình 5 Hệ phổ kế gamma HPGe.

2.1.2 Detector của hệ phổ kế gamma HPGe

Đây là detector thuộc loại bán dẫn Germani siêu tinh khiết Ưu điểm của các loại detector loại này là: mật độ vật chất trong detector lớn hơn rất nhiều so với các loại detector khác nên hiệu suất tương tác của bức xạ với vật chất cũng lớn hơn Năng lượng cần để tạo ra một cặp ion trong detector bán dẫn nhỏ hơn một bậc so với detector chứa khí Tốc độ thu thập điện tích và độ phân giải năng lượng trong detector bán dẫn cũng nhanh hơn nhiều Do Germani có khe vùng nhạy tương đối thấp nên detector phải được làm mát để giảm nhiệt sinh ra từ các phần tử mang điện (do đó tỷ lệ nghịch với dòng rò) đến mức chấp nhận được.Ngoài ra dòng rò còn gây nhiễu phá hủy độ phân giải năng lượng của detector Nitrogen lỏng ở nhiệt độ 77oK thường được dùng để làm mát các detector này Detector được đặt trên một bình chân không có gắn bình LN2 bên trong Hình 6 mô tả sơ đồ cấu tạo của bộ làm lạnh Bề mặt của

detector rất nhạy nên được bảo vệ khỏi độ ẩm và các chất ô nhiễm khác

Một bộ làm lạnh gồm có buồng chân không, trong buồng chân không chứa detector và một bình (bình hai thành chân không - cách điện) chứa chất làm lạnh Nitrogen lỏng Detector được đặt ở một hốc cách điện với cột làm lạnh bằng đồng

26 nhưng lại có sự trao đổi nhiệt với cột này Cột làm lạnh truyền nhiệt từ detector sang Nitrogen lỏng Bên ngoài detector là chân không và nắp mỏng để tránh làm suy giảm các photon năng lượng thấp

Hình 6 Sơ đồ cấu tạo của bộ làm lạnh

Luận văn sử dụng detector bán dẫn Germani đồng trục (HPGe) model GC5019 do hãng Canberra sản xuất

+ Phân giải năng lượng 1,9 keV tại đỉnh năng lượng 1,33 MeV của đồng vị 60Co;

+ Tỷ số Đỉnh/Compton là 64:1; + Cửa sổ (end-cap) có đường kính 83 mm; + Bề mặt detector được đặt cách cửa sổ 5 mm; + Detector được đặt trong buồng chì 747 do hãng Canberra chế tạo Buồng chì có vỏ ngoài làm bằng thép cacbon phông phóng xạ thấp dày 9,5 mm, phần chì phông

27 thấp dày 10 cm, lớp che chắn bên trong làm bằng kẽm dày 1 mm và đồng tinh khiết dày 1,6 mm, khối lượng 1135 kg

2.1.3 Phần mềm phân tích phổ và mô phỏng xác định hiệu suất ghi

• Phần mềm Genie 2000

Phổ gamma được ghi nhận, lưu trữ bởi phần mềm Genie 2000 kèm theo hệ đo do hãng Canberra phát hành Phần mềm này có thể thực hiện nhiều quy trình ghi nhận phổ độc lập cho nhiều detector sử dụng kết nối mạng Trong Genie 2000 khả năng ghi nhận và phân tích được tích hợp chặt chẽ với giao diện sử dụng trực quan và vận hành đơn giản cho nhiều ứng dụng Màn hình của phần mềm Genie 2000 giúp cho việc theo dõi thí nghiệm một cách dễ dàng Phổ thu nhận được từ phổ kế được quan sát online trong suốt quá trình đo

Bên cạnh đó, Genie 2000 còn có đầy đủ chức năng của một phần mềm phân tích phổ offline: xây dựng các đường chuẩn cho hệ phổ kế (năng lượng, phân giải, hiệu suất ghi), tìm đỉnh và phân tích phổ tự động, phân tích từng đỉnh cho người dùng tự chọn Quy trình chuẩn được đơn giản hóa bằng cách sử dụng các file dữ liệu hạt nhân tích hợp trong phần mềm như: nhân phóng xạ, tỷ số phân nhánh, độ bất định

LabSOCS (đi kèm còn có ISOCS sẽ không đề cập đến trong luận văn này) là một chương trình mô phỏng Monte-Carlo, có nền tảng là REXX, được kết hợp vào phần mềm Genie 2000 của Canberra, chạy trên hệ điều hành WINDOWS của PC

Ta có thể sử dụng LabSOCS để xây dựng đường cong hiệu suất ghi một cách chính xác cho hầu hết các dạng hình học mẫu khác nhau mà không cần dùng đến mẫu chuẩn LabSOCS có đầy đủ các thông tin chi tiết về detector, quá trình này sử dụng bộ dữ liệu của Viện Tiêu chuẩn và Công nghệ Quốc gia (NIST) của Mỹ và chương trình mô phỏng Monte-Carlo MCNP

28 LabSOCS đã có sẵn nhiều dạng bản mẫu cấu hình khác nhau, mỗi bản mẫu cho phép thay đổi giá trị các tham số một khoảng rộng nếu cần thiết Thêm vào nữa, thời gian đưa ra kết quả chưa đến một phút Kết quả đầu ra cuối cùng của LabSOCS là đường cong hiệu suất ghi

Các thông số detector, buồng chì,… được hãng CANBERRA hiệu chỉnh riêng cho dectector GC5019 nên không cần khai báo Các yếu tố cần khai báo trong LabSOCS:

Trong thực tế, mẫu đa dạng về thành phần nên khó có thể có đủ loại mẫu chuẩn phù hợp với mẫu đo (mẫu tro bay, mẫu thực vật, mẫu đất, trầm tích, các loại quặng…), thêm vào đó, khối lượng mẫu đo và mẫu chuẩn trong cùng một cấu hình đo không bằng nhau không phải là hiếm gặp Tất cả các yếu tố trên đều góp phần gây ra sai số

Trong LabSOCS, ta sẽ phải dự đoán thành phần mẫu đo thông qua thư viện các loại vật liệu có sẵn hoặc tạo thêm vật liệu mới Đương nhiên thành phần mẫu dự đoán sẽ có thành phần không giống mẫu đo thực, nhưng chúng sẽ tương tự nhau ở mức nhất định Điều này giúp giảm sai số so với phương pháp phổ gamma dùng mẫu chuẩn khi mà ta không có mẫu chuẩn tương tự thành phần với mẫu đo Thêm vào đó, trong LabSOCS, ta có thể thay đổi mật độ khối của mẫu một cách tùy ý nên sai số do sự khác biệt về mật độ khối giữa mẫu chuẩn và mẫu đo trong phương pháp phổ gamma dùng mẫu chuẩn hoàn toàn được loại bỏ

Thành phần cấu tạo của hộp đo, mẫu đo

Hiệu suất ghi của detector Hình dạng và bề dày

thành hộp đo

29

• Sử dụng phần mềm LabSOCS

Sau khi cài đặt phần mềm ISOCS/LabSOCS Trong cửa sổ phần mềm,

tại mục Options, chọn Geometry Composer Sau đó chọn mục File => New (hoặc bấm Ctrl + N), cửa sổ để chọn loại cấu hình đo sẽ hiện ra Chọn mục

LabSOCS, sau đó lựa chọn cấu hình hộp đo mẫu của mình

Hình 7 Chọn cấu hình hộp đo Sau khi chọn cấu hình hộp đo, cửa sổ chọn loại detector sẽ hiện ra

Hình 8 Chọn loại detector Sau khi chọn xong detector, cửa sổ để nhập các thông tin về cấu hình đo và mẫu sẽ hiện ra Tại cửa sổ này, ta cần chọn đơn vị đo độ dài, nhập các thông số về các kích thước của hộp đo, bề dày, loại vật liệu các thành hộp đo và mẫu; mật độ khối

30

của mẫu; các thông tin về tấm hấp thụ, khoảng cách nguồn – detector Chọn View

Drawing để biết thêm chi tiết về các kích thước của hộp đo

Ví dụ trong Hình 11, mật độ khối mặc định của “drydirt” là 1,6; có nghĩa là

khối lượng mẫu (giả định có thành phần giống “drydirt”) sẽ lên tới 298,56 g; vì thế ta cần giảm mật độ khối xuống 0,7565 để có khối lượng mẫu xấp xỉ thực tế (141,19g)

Hình 9 Nhập các thông số về cấu hình hộp đo và mẫu

Hình 10 Tạo thêm vật liệu mới Sau khi hoàn tất dữ liệu về cấu hình hộp đo, ta cần khai báo các giá trị năng lượng cần quan tâm để sau khi chạy, phần mềm sẽ trả lại giá trị hiệu suất ghi

tương ứng với các giá trị năng lượng đó Chọn mục Edit => Efficiency Curve

31

=> Parameters

Hình 11 Chọn các vị trí năng lượng quan tâm

Sau khi đã hoàn thành tất cả các bước trên, chọn mục Edit => Efficiency

Curve => Validate geometry để kiểm tra lại các giá trị kích cỡ hộp đo đã đúng

chưa

Sau khi kiểm tra xong, ta lưu lại cấu hình đo bằng cách chọn File => Save (hoặc bấm Ctrl + S) và điền tên cấu hình vào file lưu

Cuối cùng, chọn mục Edit => Efficiency Curve => Generate data

points để phần mềm tính toán giá trị hiệu suất ghi tại các vị trí năng lượng cần quan tâm

Để lấy được các giá trị hiệu suất này, tại cửa sổ phần mềm Genie2k, ta chọn

mục Calibrate => Efficiency => By ISOCS/LabSOCS, sau đó chọn file đã lưu cấu

hình đã lưu lúc trước

2.2 Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ bằng phổ kế gamma theo phương pháp phổ gamma

2.2.1 Cơ sở phương pháp