Phát triển kỹ thuật phân tích phổ gamma Để nâng cao Độ chính xác trong việc xác Định hoạt Độ của 238u, 226ra, 232th, 40k và 137cs trong mẫu Đất Ở một vài khu vực có phông phóng xạ cao

Phát triển kỹ thuật phân tích phổ gamma Để nâng cao Độ chính xác trong việc xác Định hoạt Độ của 238u, 226ra, 232th, 40k và 137cs trong mẫu Đất Ở một vài khu vực có phông phóng xạ cao

VIỆC XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ CỦA 238U, 226Ra, 232Th,

VỰC CÓ PHÔNG PHÓNG XẠ CAO

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

Hà Nội - 2023

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

-

VŨ ANH ĐỨC

PHÁT TRIỂN KỸ THUẬT PHÂN TÍCH PHỔ GAMMA ĐỂ NÂNG CAO ĐỘ CHÍNH XÁC TRONG

VIỆC XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ CỦA 238U, 226Ra, 232Th,

VỰC CÓ PHÔNG PHÓNG XẠ CAO

Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử và hạt nhân Mã số: 8440130.04

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

Người hướng dẫn khoa học: TS Lê Ngọc Thiệm

PGS.TS Bùi Văn Loát

Hà Nội - 2023

LỜI CẢM ƠN Lời đầu tiên, em xin được bày tỏ sự biết ơn sâu sắc và gửi lời cảm ơn chân thành nhất đến TS Lê Ngọc Thiệm và PGS.TS Bùi Văn Loát luôn tận tâm hướng dẫn em trong suốt quá trình học tập và nghiên cứu, tận tình giúp đỡ em trong suốt quá trình thực hiện đề tài Luận văn Thạc sĩ

Bên cạnh đó, em cũng xin gửi lời cảm ơn chân thành đến các thầy, cô trong Bộ môn Vật lý Hạt nhân cũng như các thầy, cô trong Khoa Vật lý trường Đại học Khoa học Tự nhiên Các thầy cô đã truyền đạt cho em kiến thức quý báu, giúp đỡ tận tình trong suốt quá trình em được học tập tại Khoa Vật lý

Em xin được gửi lời cảm ơn tới Viện Khoa học và Kỹ thuật Hạt nhân đã tạo điều kiện sử dụng hệ phổ kế phục vụ Luận văn

Cuối cùng, em xin bày tỏ sự cảm ơn đến gia đình và bạn bè đã luôn đồng hành, động viên, khuyến khích em trong suốt quá trình học tập và nghiên cứu

Trong quá trình làm Luận văn, do kinh nghiệm thực tiễn hạn chế nên khó tránh khỏi những thiếu sót, mong các thầy cô bỏ qua Em hy vọng có thể nhận được sự góp ý của các thầy cô, để em có thể tích lũy thêm nhiều kinh nghiệm cho các đề tài sau này có thể được tốt hơn

Em xin chân thành cảm ơn!

Hà Nội, tháng 12 năm 2023

Học viên

Vũ Anh Đức

1.1.2 Các hạt nhân phóng xạ tự nhiên trên bề mặt Trái đất 6

1.1.3 Nồng độ hoạt độ phóng xạ của 40K, 232Th và 238U trong một số loại đất đá điển hình 6

1.1.4 Đặc điểm của ba dãy phóng xạ trong tự nhiên 7

1.1.5 Đồng vị phóng xạ 137Cs 10

1.1.6 Phân rã gamma 11

1.2 Kỹ thuật phân tích phổ gamma kết hợp sử dụng đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi 13

1.2.1 Phương pháp Multi-Group Analysis 13

1.2.2 Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi 15

1.2.3 Phát triển phương pháp đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi để đánh giá tính phóng xạ trong các mẫu đất ở khu vực có phông phóng xạ cao 16

1.2.4 Một số nghiên cứu về phương pháp phổ gamma kết hợp với đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi 18

1.3 Các thông số đánh giá tính phóng xạ trong mẫu đất 19

1.3.1 Tương đương nồng độ hoạt độ phóng xạ Radium 19

1.3.2 Hệ số nguy hiểm chiếu ngoài và chiếu trong 20

1.3.3 Suất liều hấp thụ trong không khí ở độ cao cách mặt đất 1m 21

1.3.4 Tương đương liều hiệu dụng hàng năm 21

1.2.5 Nguy cơ mắc ung thư suốt đời 21

1.4 Tổng quan tình hình nghiên cứu phóng xạ môi trường trong vùng phóng xạ cao, bằng phương pháp phổ gamma 22

1.4.1 Một số nghiên cứu về phóng xạ môi trường trong vùng phóng xạ cao trên thế giới 22

1.4.2 Một số nghiên cứu về phóng xạ môi trường trong vùng phóng xạ cao tại Việt Nam 23

1.5 Mục tiêu của Luận văn 24

CHƯƠNG 2 THIẾT BỊ VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 25

2.1 Hệ phổ kế gamma và phần mềm phân tích phổ gamma 25

2.1.1 Hệ phổ kế gamma bán dẫn sử dụng detector SEGe 25

2.1.2 Phần mềm phân tích phổ Genie 2000 27

2.2 Lấy mẫu và xử lý mẫu 27

2.2.1 Vị trí địa lý của khu vực lấy mẫu và quy trình lấy mẫu 27

2.2.2 Xử lý mẫu 30

2.2.3 Mẫu chuẩn thứ cấp 31

2.2.4 Đo phổ gamma của mẫu 31

2.3 Sử dụng phương pháp đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi xác định tỷ số nồng độ hoạt độ phóng xạ của các đồng vị có trong mẫu 31

2.3.1 Đồng vị thứ 2 được chọn là dãy 226Ra 32

2.3.2 Đồng vị thứ 2 được chọn là dãy 212Pb – 208Tl 35

2.4 Xác định nồng độ hoạt độ phóng xạ của 40K có trong từng mẫu 37

2.5 Độ không đảm bảo đo 38

2.5.1 Công thức lan truyền độ không đảm bảo đo 38

2.5.2 Các nguồn gây ra độ không đảm bảo đo trong bài toán xác định

nồng độ hoạt độ phóng xạ sử dụng hệ phổ kế gamma bán dẫn 39

CHƯƠNG 3 KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 40

3.1 Nâng cao độ chính xác kết quả phân tích nồng độ hoạt độ phóng xạ trên hệ phổ kế gamma bán dẫn 40

3.1.1 Đánh giá tính cân bằng phóng xạ của 238U và 226Ra trong các mẫu chuẩn thứ cấp 40

3.1.2 Xác định nồng độ hoạt độ phóng xạ của các đồng vị 238U, 226Ra, 232Th, 40K và 137Cs trong các mẫu chuẩn thứ cấp 41

3.2 Kết quả phân tích các mẫu đất ở khu vực Tây Bắc 42

3.3 Kết quả phân tích các mẫu đất tại khu vực xã Thanh Sơn – huyện Kim Bảng – tỉnh Hà Nam 43

3.3.1 Nồng độ hoạt độ phóng xạ của các đồng vị 226Ra, 232Th, 40K và 137Cs trong các mẫu đất được lấy tại Thanh Sơn - Kim Bảng - Hà Nam 43

3.3.2 Hệ số nguy hiểm phóng xạ do các đồng vị phóng xạ trong đất gây ra 45

3.3.2 Đánh giá đóng góp của các đồng vị 226Ra, 40K và 232Th vào các hệ số nguy hiểm 50

KẾT LUẬN 52

TÀI LIỆU THAM KHẢO 54

PHỤ LỤC 59

DANH MỤC BẢNG BIỂU

40K, 232Th và 238U

238U và

Bảng 3.2 Kết quả xác định nồng độ hoạt độ phóng xạ của các đồng vị 238

U, 40K, 226Ra, 232Th và 137Cs trong các mẫu chuẩn thứ cấp 41 Bảng 3.3

Nồng độ hoạt độ phóng xạ của các đồng vị 238U, 40K, 226Ra,

232Th và tỷ số nồng độ hoạt độ phóng xạ của các đồng vị 238U và 226Ra trong các mẫu đất ở khu vực Tây Bắc

42

DANH MỤC HÌNH ẢNH

Hình 1.1 Các nguồn phóng xạ gây ra tương đương liều hiệu dụng trung

Hình 2.3

Phổ gamma của mẫu chuẩn IAEA RGU-1 được đo detector SEGe (model GC5019) được ghi nhận trên phần mềm phân tích phổ Genie 2000

27

Hình 3.1a

Nồng độ hoạt độ phóng xạ của các đồng vị 226Ra, 232Th, 40K

44

Hình 3.3b Sự thay đổi chỉ số nguy cơ mắc ung thư suốt đời theo các độ

Hình 3.4a Mối quan hệ tuyến tính giữa nồng độ hoạt độ phóng xạ của 226

Hình 3.4b Mối quan hệ tuyến tính giữa nồng độ hoạt độ phóng xạ của 232

DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT

cực chuẩn

Standard Electrode Coaxial

Ge Detectors E

Năng lượng bức xạ gamma

Nguyên tử Quốc tế

International Atomic Energy Agency

dụng hàng năm

Annual effective dose equivalent

MỞ ĐẦU Cơ thể con người liên tục tiếp xúc với các nguồn bức xạ tự nhiên trong các đối tượng môi trường xung quanh trên mặt đất (đất đá, nước, vật liệu xây dựng và khí quyển) và hay tia vũ trụ ngoài Trái đất [20] Tuy nhiên, các bức xạ tự nhiên ảnh hưởng khác nhau tới con người tùy thuộc vào loại bức xạ (bức xạ alpha, bức xạ beta hoặc bức xạ gamma), liều nhận được, thời gian phơi nhiễm và con đường phơi nhiễm Cơ quan Nghiên cứu Ung thư Quốc tế (IARC) đã xếp tất cả các loại bức xạ ion hóa vào loại chất gây ung thư cho con người [15, 26] Hiện nay, các mô hình định lượng dự đoán rủi ro của bức xạ ion hóa còn nhiều tranh cãi, tuy nhiên, các mô hình này đều chấp nhận rộng rãi xác suất gây ung thư trong cả cuộc đời, đặc biệt là ung thư bạch cầu, tăng tỷ lệ khi liều hiệu dụng tăng [19, 28] Đứng trước những nguy cơ về ảnh hưởng từ bức xạ đến sức khỏe con người, các nước trên thế giới đều có sự quan tâm ngày càng tăng trong việc đánh giá tính chất phóng xạ của các đối tượng môi trường xung quanh, trong đất nước và thực vật [7, 12, 16, 17, 21, 24]

Khi đánh giá tính chất phóng xạ trong mẫu đất các nghiên cứu đều quan tâm đến xác định nồng độ hoạt độ phóng xạ của đồng vị phóng xạ nguyên thuỷ 238U, 232Th và 40K trong lớp đất bề mặt Nồng độ hoạt độ phóng xạ của các đồng vị 232Th, 238U,

40K trong đất đá ở các quốc gia khác nhau lần lượt dao động trong khoảng 0,05 – 360 Bq/kg, 2,0 - 1000 Bq/kg, và 4,0 - 3200 Bq/kg Còn nồng độ hoạt độ phóng xạ trung bình trên toàn thế giới của các đồng vị nêu trên trong đất đá lần lượt là 45 Bq/kg, 33 Bq/kg và 412 Bq/kg [41] Các nguyên tố phóng xạ như Uranium, Thorium và Kalium thường cộng sinh với các nguyên tố đất hiếm, Titan, Zirconi Điều này có nghĩa khi đến gần khu vực các mỏ của các nguyên tố cộng sinh với các nguyên tố phóng xạ Urannium, Thorium, hoặc Kalium, khi hàm lượng các nguyên tố này tăng, sẽ kéo theo hàm lượng nguyên tố uran và thori tăng theo Do vậy thành phần các nguyên tố trong các mẫu ở khu vực đất đá có phông phóng xạ cao có sự thay đổi nhiều Tuy nhiên, phương pháp sử dụng đường cong hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh hấp thụ toàn phần cần hiệu chỉnh sự thay đổi hệ số tự hấp thụ trong mẫu phân tích và mẫu chuẩn hoặc phải biết thành phần mẫu phân tích và mẫu chuẩn Còn với phương

pháp tương đối thì cần có nhiều mẫu chuẩn tương ứng với các nguyên tố cộng sinh Những đòi hỏi này trên thực tế rất khó đáp ứng Để khắc phục sự thay đổi thành phần các nguyên tố Zerconi, Titan nhất là các nguyên tố đất hiếm tăng cao, và hoạt độ chất phóng xạ riêng trong mẫu biến đổi trong khoảng rộng, luận văn này sẽ áp dụng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi, kết hợp với việc chọn bề dầy khối mẫu phân tích tối ưu để giảm sai số nâng cao độ chính xác phép phân tích

Ban đầu phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi được [23] đề xuất để xác định tỷ số nồng độ hoạt độ phóng xạ của các đồng vị 234U và 235U, 238U và 235U, 234U và

226Ra trong vật liệu hạt nhân và thanh nhiên liệu cho bài toán xác định độ giàu và tuổi của nhiên liệu hạt nhân Phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi xác định chính xác tỷ số nồng độ hoạt độ phóng xạ của các đồng vị 234U và 235U, 238U và 235U, 234U và 226Ra mà không cần hiệu chỉnh sự thay đổi nồng độ các chất trong mẫu Với nhiên liệu Uranium tự nhiên đến urani có độ giàu cao lên tới 92%, kết quả độ giàu cũng như tuổi hạt nhân xác định bằng phương pháp phổ gamma được thông qua các tỷ số trên với độ chính xác cao, kết quả phù hợp với kết quả thu được bằng phương pháp phổ alpha và phương pháp khối phổ kế là phương pháp hủy [2, 8-11, 23, 38] Trong công trình [32] đã mở rộng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi để xác định tỷ số nồng độ hoạt độ phóng xạ của các đồng vị phóng xạ 232Th và 226Ra, 40K và 226Ra trong mỗi mẫu đất đá Biết được hiệu suất ghi tại đỉnh 1460,82 keV, với mỗi mẫu dựa vào tốc

trong mẫu, căn cứ vào tỷ số hoạt độ của các đồng vị có trong mẫu, suy ra hoạt độ các đồng vị phóng xạ có trong mẫu Tuy nhiên trong công trình trên, các tác giả xem đồng vị 226Ra cân bằng phóng xạ với 238U, và nồng độ hoạt độ phóng xạ của 40K, 238U và

232Th trong các mẫu có hoạt độ không cao Khi đó phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi chỉ cải thiện hơn so với phương pháp xác định hoạt độ theo phương pháp dùng đường cong hiệu suất ghi tuyệt đối Đối với với mẫu đất đá có thành phần thay đổi nhiều, nhất là khu vực gần các khu mỏ đất hiếm, Zerconi, Titan thành phần mẫu phân tích thay đôi nhiều, nồng độ hoạt độ phóng xạ của Uranium, Thorium và Kalium thay đổi trong khoảng rộng và do hiện tượng phong hoá đồng vị 226Ra mất cân bằng phóng xạ với 238U Trong các mẫu môi trường, nếu 238U mất cân bằng phóng xạ với 226Ra,

khi đó nồng độ hoạt độ phóng xạ của 238U không thể xác định dựa vào các vạch gamma đặc trưng của 214Bi và 214Pb cân bằng với 226Ra, mà phải dựa vào các vạch gamma đặc trưng do chính đồng vị 238U phát ra hoặc do 234Th, 234mPa, 234Pa luôn cân bằng phóng xạ với 238U, phát ra Trong vùng phóng xạ cao hoạt độ riêng của 238U lớn, khi đo phổ gamma của mẫu phân tích trong thời gian đủ lớn trên hệ phổ kế gamma dải rộng, hiệu suất ghi cao, hoạt độ của 238U được xác định dựa vào đỉnh 1001,02 keV của 234mPa được xuất hiện rõ nét trên nền Compton thấp Ngược lại phổ gamma của các mẫu đất đá không được đo trong thời gian đủ dài, nồng độ hoạt độ phóng xạ của

238U được xác định thông qua hoạt độ của 235U, coi tỷ số giữa hoạt độ 238U và 235U không đổi Còn hoạt độ của 235U được xác định thông qua đỉnh 185,75 keV do chính

235U phát ra

Luận văn Thạc sĩ có đề tài là: Phát triển kỹ thuật phân tích phổ gamma để nâng cao độ chính xác trong việc xác định hoạt độ của 238U, 226Ra, 232Th, 40K và

cứu như sau:

Thứ nhất: Luận văn trình bày tổng quan về phóng xạ tự nhiên và tính chất phóng xạ trong đất đá Luận văn đưa ra tổng quan về kỹ thuật phân tích phổ gamma kết hợp sử dụng đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi để nâng cao độ chính xác kết quả xác định nồng độ hoạt độ phóng xạ của các đồng vị trong các mẫu đất ở các khu vực có phông phóng xạ cao

Thứ hai: Luận văn tiến hành xác định nồng độ hoạt độ phóng xạ của các đồng vị 226Ra, 232Th, 40K và 137Cs trong một số mẫu đất và mẫu môi trường tương ứng ở các khu vực có phông phóng xạ cao

Thứ ba: Thông qua đó các giá trị nồng độ hoạt độ phóng xạ, Luận văn áp dụng đánh giá hệ số nguy hiểm do bức xạ từ đất gây ra tại các khu vực khảo sát thuộc xã Thanh Sơn - huyện Kim Bảng – tỉnh Hà Nam

Từ các nội dung nghiên cứu đã đề ra, Luận văn Thạc sĩ có ý nghĩa khoa học và thực tiễn như sau:

Luận văn phát triển kỹ thuật phân tích phổ gamma để nâng cao độ chính xác trong xác định nồng độ hoạt độ phóng xạ của các đồng vị phóng xạ trong các mẫu đất ở các khu vực có phông phóng xạ cao Nghiên cứu có thể mở rộng cho việc phân tích tính phóng xạ trong mẫu đất cũng như mẫu lương thực, thực phẩm với độ chính xác cao

Từ những nội dung nghiên cứu và ý nghĩa thực tiên nêu trên, bài Luận văn Thạc sĩ bao gồm 53 trang với 43 tài liệu tham khảo Ngoài phần mở đầu và kết luận, Luận văn được chia thành ba chương:

Chương 1: Tổng quan phóng xạ trong đất đá và phương pháp chuẩn nội hiệu

suất ghi Chương 2: Phương pháp và thiết bị nghiên cứu Chương 3: Kết quả và thảo luận

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN PHÓNG XẠ TRONG ĐẤT ĐÁ VÀ PHƯƠNG PHÁP CHUẨN

NỘI HIỆU SUẤT GHI 1.1 Phóng xạ tự nhiên và tính chất phóng xạ của đất đá 1.1.1 Phông phóng xạ tự nhiên

Con người luôn bị chiếu xạ ở mọi lúc, mọi nơi Các bức xạ chiếu vào con người có nguồn gốc từ các tia vũ trụ, từ các đồng vị phóng xạ trong tự nhiên và các đồng vị phóng xạ nhân tạo, cũng như từ các đồng vị phóng xạ từ chính trong cơ thể con người Nó ảnh hưởng đến nguồn nước, thực phẩm và thậm chí cả không khí khiến chúng ta bị nhiễm xạ một phần Trên Hình 1.1 đưa ra các nguồn bức xạ gây ra liều trung bình hàng năm cho con người

Hình 1.1: Các nguồn phóng xạ gây ra tương đương liều hiệu dụng trung bình hàng

năm cho con người [42] Tương đương liều hiệu dụng trung bình hàng năm mà con người nhận được có khoảng 85% có nguồn gốc từ các nguồn phóng xạ trong tự nhiên, trong đó khí phóng xạ Radon chiếm 42% và từ các đồng vị phóng xạ có trong vật liệu xây dựng, đất đá cũng như từ thực phẩm cũng như từ các tia vũ trụ Đóng góp của các thành phần bức

42%

1%

14%18%

14%11%

Radon Công nghiệp hạt nhânY tế Vật liệu xây dựng, đất đáTia vũ trụ Đồ ăn, đồ uống

xạ vào liều chiếu xạ hàng năm gây ra cho con người phụ thuộc rất nhiều vào vị trí địa lý, hàm lượng các nguyên tố trong đất đá Các bức xạ tự nhiên có nguồn gốc từ các tia vũ trụ cũng như từ các đồng vị phóng xạ có trong lớp vỏ Trái đất

1.1.2 Các hạt nhân phóng xạ tự nhiên trên bề mặt Trái đất

Vũ trụ được hình thành từ 13,8 tỷ năm trước từ sự giãn nở một điểm kỳ dị có kích thước rất bé và mật độ vật chất vô cùng lớn Từ đó hình thành các hạt sơ cấp rồi đến neutron, proton rồi mới tạo các hạt nhân nguyên tử như Hydro, Heli [30] Các hạt nhân nhẹ tham gia các phản ứng tổng hợp hạt nhân tạo thành các hạt nhân nặng hơn Các nguyên tố được hình thành do quá trình phản ứng và phân rã phóng xạ đến khi tạo thành hạt nhân bền Trong tự nhiên có 4 dãy phóng xạ là 238U, 237Np, 235U và

232Th Các đồng vị phóng xạ này phân rã α và β liên tiếp để trở thành các hạt nhân bền là 206Pb, 207Pb, 208Pb và 209Bi Tuy nhiên, dãy phóng xạ Neptunium có chu kỳ bán rã quá nhỏ so với thời gian hình thành Hệ Mặt Trời, do đó mà dãy phóng xạ này hầu như phân rã hết trước khi Trái Đất được hình thành Vì vậy, không còn tìm thấy dãy phóng xạ Neptunium trong vỏ Trái Đất Hiện nay trong vỏ trái đất chỉ còn 5 đồng vị phóng xạ có chu kỳ bán rã rất lớn hơn 500 triệu năm, đó là 40K, 238U, 235U, 232Th và

87Rb [30] được hình thành từ trước khi Trái đất hình thành và chúng được gọi là các đồng vị phóng xạ nguyên thủy Khi phân tích phóng xạ môi trường ta chỉ quan tâm đến đồng vị 40K và 3 đồng vị 238U, 235U, 232Th là những đồng vị phóng xạ liên tiếp Còn đồng vị 87Rb hàm lượng trong vỏ Trái đất nhỏ, phân rã β- mềm thuần tuý, nên không được quan tâm trong đánh giá phóng xạ môi trường Kali tự nhiên gồm 3 đồng vị 39K, 40K và 41K, trong đó 40K là đồng vị phóng xạ với độ giàu đồng vị trong tự nhiên cỡ 0,0117% [30]

1.1.3 Nồng độ hoạt độ phóng xạ của 40K, 232Th và 238U trong một số loại đất đá điển hình

Trong tự nhiên Uranium gồm ba đồng vị đó là 234U, 235U và 238U Trong lớp vỏ trái đất, 238U chiếm 99,28% tổng lượng Uranium tự nhiên và thường ở trạng thái cân bằng phóng xạ hoặc gần cân bằng với 234U Đồng vị 234U chiếm một lượng rất

của chuỗi actini chiếm 0,71% so với tổng lượng Uranium tự nhiên [36] Trong tự nhiên Thorium có 6 đồng vị phóng xạ nhưng đồng vị 232Th chiếm số lượng lớn còn 5 đồng vị còn lại có hàm lượng không đáng kể Bảng 1.1 đưa ra nồng độ hoạt độ phóng xạ và hàm lượng trung bình của các đồng vị 40K, 232Th và 238U trong từng loại đất đá điển hình

Bảng 1.1: Nồng độ hoạt độ phóng xạ của các đồng vị 40K, 232Th và 238U trong từng

loại đất đá điển hình (theo UNSCEAR)

Vật liệu

Nồng độ hoạt độ phóng xạ trong các loại đất

đá điển hình

40K (Bq/kg)

232Th (Bq/kg)

238U (Bq/kg)

ví dụ như 232Th, 235U, 238U có số khối lớn hơn so với 209 đều là hạt nhân phóng xạ Chúng phải trải qua chuỗi các phân rã α và phân rã β liên tiếp để trở về các hạt nhân chì bền là 208Pb, 207Pb và 206Pb tương ứng

1.1.4.1 Chuỗi phân rã phóng xạ 232Th Đồng vị 232Th chiếm 100% Thorium tự nhiên, nó có chu kỳ bán rã là 1.41.1010

năm, vô cùng lớn so với các đồng vị phóng xạ trong dãy Dãy phóng xạ 232Th được bắt đầu từ đồng vị 232Th phân rã alpha, trải qua chuỗi phân rã alpha và beta và được kết thúc bằng đồng vị 208Pb bền Trên Hình 1.2 mô tả chuỗi phân rã của đồng vị 232Th Số khối của các đồng vị phóng xạ thuộc dãy 232Th là A4n với n là số nguyên biến đổi từ 52 đến 58

Ngoài ra, ta thấy 228Ac có chu kỳ bán rã là 6,1 phút, rất nhỏ so với chu kỳ bán rã của 232Th, do đó đồng vị 228Ac luôn cân bằng phóng xạ với 232Th

Hình 1.2: Chuỗi phân rã của đồng vị phóng xạ 232Th 1.1.4.2 Chuỗi phân rã phóng xạ 235U

Hạt nhân 235U có chu kỳ bán rã 7,04.108 năm, vô cùng lớn so với các đồng vị phóng xạ trong dãy Dãy phóng xạ 235U được bắt đầu từ 235U phân rã alpha, trải qua

các chuỗi phân rã alpha và beta và được kết thúc bằng đồng vị 207Pb bền Trên Hình 1.3 mô tả chuỗi phân rã của đồng vị 235U Số khối của các đồng vị phóng xạ thuộc dãy 235U là A4n3 với n là số nguyên biến đổi từ 51 đến 58

Khi 235U phân rã về hạt nhân con sẽ phát ra 4 bức xạ  có năng lượng lần lượt là 143,76 keV; 163,33 keV; 185,75 keV và 205,31 keV Thông thường, khi phân tích đồng vị 235U, người ta thường sử dụng các bức xạ  cho chính 235U phát ra để xác định hoạt độ của 235U

Hình 1.3: Chuỗi phân rã của đồng vị phóng xạ 235U 1.1.4.3 Chuỗi phân rã phóng xạ 238U

Trong tự nhiên, đồng vị 238U chiếm 99,27 %, nồng độ hoạt độ phóng xạ của

235U bằng 0,046 lần nồng độ hoạt độ phóng xạ của 238U [4], nó có chu kỳ bán rã là 4,5.109 năm, vô cùng lớn so với các đồng vị phóng xạ trong dãy Dãy phóng xạ 238U được bắt đầu từ đồng vị phóng xạ 238U phân rã alpha, trải qua chuỗi phân rã alpha và beta, kết thúc bằng đồng vị 206Pb bền Trên Hình 1.4 mô tả chuỗi phân rã của đồng vị

238U Số khối của các đồng vị phóng xạ thuộc dãy 238U là A4n2, với n biến đổi từ 51 đến 59

Hình 1.4: Chuỗi phân rã của đồng vị phóng xạ 238U 1.1.5 Đồng vị phóng xạ 137Cs

hạch hạt nhân của 235U và các đồng vị khác trong lò phản ứng hạt nhân hay từ các vụ thử vũ khí hạt nhân Nó có chu kỳ bán rã là 30,17 năm và dễ dàng phát tán trong tự nhiên bởi tính tan cao trong nước và các hợp chất hóa học Sơ đồ phân rã của 137Cs được đưa ra trên Hình 1.5

Hình 1.5: Sơ đồ phân rã của đồng vị phóng xạ 137Cs [30]

1.1.6 Phân rã gamma Khi hạt nhân từ mức năng lượng cao nhảy về mức năng lượng thấp hơn, thực chất là nucleon từ mức năng lượng cao nhảy vào lấp lỗ trống ở mức dưới bằng cách giải phóng năng lượng còn dư dưới dạng bức xạ điện từ, còn gọi là bức xạ  Năng

lượng E1, được xác định bởi công thức sau:

Do các mức năng lượng của hạt nhân là gián đoạn nên bức xạ γ do mỗi hạt nhân phát ra có năng lượng Ehoàn toàn xác định Mỗi đồng vị phóng xạ khi phân rã sẽ phát ra một số bức xạ γ có năng lượng hoàn toàn xác định đặc trưng cho đồng vị phóng xạ đó

Khi hạt nhân từ trạng thái kích thích cao giải phóng năng lượng để trở về trạng thái có năng lượng thấp hơn và cuối cùng là trạng thái cơ bản Để đặc trưng cho xác suất xảy ra hiện tượng phát bức xạ , trong thực nghiệm sử dụng khái niệm là cường độ bức xạ 

Hệ số phân nhánh hay cường độ bức xạ gamma, ký hiệu là I là xác suất phát

Hệ số phân nhánh của gamma có năng lượng đặc trưng E được tính theo công thức:

pr

NI

Bảng 1.2: Các đặc trưng của một số đồng vị phóng xạ tự nhiên và đồng vị phóng xạ

CsCs [9-11, 23, 38] Phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi được sử dụng hiệu quả trong các bài toán liên quan tới tỷ số hai hoạt độ

Xét hai đồng vị phóng xạ 1 và 2 có trong cùng mẫu phân tích Nồng độ hoạt độ phóng xạ của 2 đồng vị 1 và đồng vị 2, liên hệ với tốc độ đếm Gọi tốc độ đếm tại đỉnh hấp thụ toàn phần của tia gamma đặc trưng tương ứng cho hai đồng vị phóng xạ trên lần lượt là n và 1 n hoạt độ lần lượt là: 2

11

111121

.nA



22

221222

.nA







Để xác định được chính xác tỷ số hoạt độ của hai đồng vị, ta phải xác định được chính xác hiệu suất ghi, và tất cả các hệ số có trong công thức (1.4) đối với hai bức xạ gamma đặc trưng cho hai đồng vị đang xét Các hệ số hiệu chỉnh này nếu muốn xác định chính xác, cần phải thực hiện nhiều phép đo tỉ mỉ, phụ thuộc rất nhiều vào mẫu chuẩn, mẫu phân tích

1.2.2 Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi Giả thiết rằng hai đồng vị đang xét phát ra các bức xạ gamma đặc trưng có năng lượng xấp xỉ nhau, E1E2

Do hai đồng vị trong cùng một mẫu nên các hệ số về hình học đo như nhau đối với cả hai đồng vị Đồng thời E1E2 và hệ số hiệu chỉnh sự tự hấp thụ như nhau đối với F11 F12 Do đó công thức (1.4) trở thành

1211

n IA



Công thức (1.5) chỉ đúng cho 2 đồng vị phát ra hai bức xạ đặc trưng có năng lượng xấp xỉ nhau Để có thể sử dụng cho hai đồng vị bất kỳ trong mẫu, trong [18, 27] đã đưa ra phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi Biến đổi công thức (1.5) ta có công thức sau:

 1

112

n IA

Hàm chuẩn nội hiệu suất ghi chỉ phụ thuộc vào năng lượng Hàm chuẩn nội hiệu suất ghi chỉ được xây dựng trên các vạch năng lượng gamma được phát ra từ đồng vị 2

Dựa vào các vạch gamma do đồng vị thứ hai phát ra, thực nghiệm xác định được tốc độ đếm tại đỉnh hấp thụ toàn phần, biết hệ số phân nhanh sẽ xác định được tỷ số n I do đồng vị 2 phát ra Từ các kết quả thu được, sử dụng phần mềm khớp hàm, qua đó ta xây dựng được đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi f E  Phương pháp tính tỷ số hoạt độ dựa trên đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi trên được gọi là phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi

Hình 1.6: Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi của một mẫu môi trường Phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi là có ưu điểm là phương pháp không phá hủy, không cần mẫu chuẩn, áp dụng do hình học đo bất kỳ và không cần hiệu chỉnh sự tự hấp thụ gamma trong mẫu

Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi được xây dựng dựa trên các bức xạ gamma của một đồng vị Đồng vị được chọn phải là đồng vị phát bức xạ gamma đa năng nằm trong dải rộng chứa tất cả bức xạ gamma của các đồng vị khác cần tính tỷ số

1.2.3 Phát triển phương pháp đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi để đánh giá tính phóng xạ trong các mẫu đất ở khu vực có phông phóng xạ cao

Trong tự nhiên, hoạt độ của các đồng vị phóng xạ như 232Th, 238U, 40K trong đất là khác nhau ở các quốc gia khác nhau trên thể giới, nó phụ thuộc vào rất nhiều yếu tố như thành phần địa chất, đặc điểm địa hình, tính chất địa chất ở từng vùng cũng như các quy luật địa chất và thời gian Các nguyên tố phóng xạ như Uranium, Thorium và Kalium thường cộng sinh với các nguyên tố đất hiếm, Titan, Zirconi … ở trong các mỏ khai thác Điều này có nghĩa là khi đến gần khu vực các mỏ của các kim loại này, khi hàm lượng các nguyên tố này tăng sẽ kéo theo hàm lượng các nguyên tố phóng xạ Uraium, Thorium, Kalium cũng tăng theo

Khi đến gần khu vực xung quanh các mỏ, hàm lượng các nguyên tố đất hiếm, Titan, Zirconi … tăng cao, dẫn đến thành phần các nguyên tố trong mẫu có sự thay đổi lớn Để xác định chính xác nồng độ hoạt độ phóng xạ các nguyên tố phóng xạ nguyên thuỷ 238U, 232Th và 40K trong vùng phông phóng xạ cao, biến thiên trong khoảng rộng, theo đường cong hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh hấp thụ toàn phần, cần phải hiệu chỉnh sự thay đổi hệ số tự hấp thụ trong mẫu giữa mẫu phân tích và mẫu chuẩn Muốn vậy cần phải tiến hành đo thực nghiệm hệ số suy giảm của các bức xạ gamma đặc trưng trong mẫu phân tích và mẫu chuẩn được chọn để tính hoạt độ Hoặc phải biết thành phần trong mẫu phân tích và mẫu chuẩn, điều này trên thực tế rất khó đáp ứng trong trường hợp phâp tích nhiều mẫu Tương tự, khi xác định nồng độ hoạt độ phóng xạ theo phương pháp tương đối, trong trường hợp này cũng cần phải có nhiều mẫu chuẩn phóng xạ tương ứng với hàm lượng các nguyên tố cộng sinh và nồng độ hoạt độ phóng xạ khác Đỏi hỏi này không phải đơn giản ngay cả với đối với các phòng thí nghiệm hiện đại

Phương pháp sử dụng đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi là phương pháp có ưu điểm không phụ thuộc vào thành phần chất nền, không cần hiệu chỉnh sự tự hấp thụ gamma trong mẫu Do vậy, để khắc phục sự thay đổi thành phần chất nền trong mẫu, nhất là khi hàm lượng các nguyên tố đất hiếm tăng cao, Luận văn áp dụng phương pháp phổ gamma cùng với việc sử dụng đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi kết hợp chọn bề dày mẫu đo tối ưu để nâng cao độ chính xác cho phép phân tích

Đối với với mẫu đất đá có thành phần thay đổi nhiều, nhất là khu vực gần các khu mỏ đất hiếm, Zerconi, Titan thành phần mẫu phân tích thay đôi nhiều, nồng độ hoạt độ phóng xạ của Uranium, Thorium và Kalium thay đổi trong khoảng rộng và do hiện tượng phong hoá đồng vị 226Ra mất cân bằng phóng xạ với 238U Trong các mẫu môi trường, nếu 238U mất cân bằng phóng xạ với 226Ra, khi đó nồng độ hoạt độ phóng xạ của 238U không thể xác định dựa vào các vạch gamma đặc trưng của 214Bi và 214Pb cân bằng với 226Ra, mà phải dựa vào các vạch gamma đặc trưng do chính đồng vị 238U phát ra hoặc do 234Th, 234mPa, 234Pa luôn cân bằng phóng xạ với 238U, phát ra Trong vùng phóng xạ cao hoạt độ riêng của 238U lớn, khi đo phổ gamma của

mẫu phân tích trong thời gian đủ lớn trên hệ phổ kế gamma dải rộng, hiệu suất ghi cao, hoạt độ của 238U được xác định dựa vào đỉnh 1001,02 keV của 234mPa được xuất hiện rõ nét trên nền Compton thấp Ngược lại phổ gamma của các mẫu đất đá không được đo trong thời gian đủ dài, nồng độ hoạt độ phóng xạ của 238U được xác định thông qua hoạt độ của 235U, coi tỷ số giữa hoạt độ 238U và 235U không đổi Còn hoạt độ của 235U được xác định thông qua đỉnh 185,75 keV do chính 235U phát ra Biết được hiệu suất ghi tại đỉnh 1460,82 keV, với mỗi mẫu dựa vào tốc độ đếm tại đỉnh hấp thụ toàn phần 1460,82 keV sẽ xác định được hoạt độ của 40K trong mẫu, căn cứ vào tỷ số hoạt độ của các đồng vị có trong mẫu, suy ra hoạt độ các đồng vị phóng xạ có trong mẫu

Hình 1.7: Sơ đồ phương pháp xác định nồng độ hoạt độ phóng xạ dựa vào đường

cong chuẩn nội hiệu suất ghi 1.2.4 Một số nghiên cứu về phương pháp phổ gamma kết hợp với đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi

Trong tài liệu [8]: Nhóm tác giả đã áp dụng phương pháp phổ gamma để phân tích đồng vị Uranium và kiểm tra trạng thái cân bằng trong chuỗi phân rã 238U Ngoài ra, các tác giả sử dụng đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi để xác định tỷ số nồng độ hoạt độ phóng xạ của các đồng vị 235U và 238U; 238U và 226Ra Các kết quả đều phù hợp với giá trị ước tính của IAEA

Các kết quả cho thấy phương pháp phổ gamma kết hợp với đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi là phương pháp không yêu cầu sử dụng mẫu chuẩn cũng như có thể sử dụng cho các mẫu có kích thước, hình dạng và thành phần tùy ý

Trong tài liệu [32]: Nhóm tác giả đã mở rộng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi để xác định tỷ số nồng độ hoạt độ phóng xạ của các đồng vị phóng xạ 232Th và

226Ra, 40K và 226Ra trong mỗi mẫu đất đá, kết hợp với hiệu suất ghi 1460,82 keV của

40K để xác định nồng độ hoạt độ phóng xạ của các đồng vị 226Ra, 232Th và 40K trong từng mẫu

Tuy nhiên, trong cả hai công trình trên, nhóm tác giả đều áp dụng phương pháp sử dụng đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi để phân tích các mẫu có đồng vị 226Ra cân bằng phóng xạ với 238U Riêng với công trình [32], nhóm tác giả sử dụng các mẫu phân tích có nồng độ hoạt độ phóng xạ các đồng vị 238U, 232Th và 40K trong mẫu là không cao Khi đó phương pháp sử dụng đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi chỉ cải thiện hơn so với phương pháp sử dụng đường cong hiệu suất ghi tuyệt đối Mặt khác, Luận văn phát triển phương pháp sử dụng đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi để phân tích nồng độ hoạt độ phóng xạ trong các mẫu đất có thành phần, hàm lượng chất nền thay đổi nhiều, nhất là ở trong các khu vực có phông phóng xạ cao, nồng độ hoạt độ phóng xạ của 228U, 40K, 232Th thay đổi trong khoảng rộng và do cấu trúc địa chất và các quá trình phong hóa nên đồng vị 226Ra và 238U mất cân bằng phóng xạ với nhau

1.3 Các thông số đánh giá tính phóng xạ trong mẫu đất 1.3.1 Tương đương nồng độ hoạt độ phóng xạ Radium

Các nguồn phơi nhiễm phóng xạ chủ yếu là các đồng vị phóng xạ tự nhiên bao gồm 40K, 238U, và 232Th có trong lớp vỏ Trái đất, do đồng vị phóng xạ 235U khi phân rã alpha hoặc beta phát ra bức xạ gamma năng lượng thấp, có hệ số phân nhánh nhỏ, nên suất liều do 235U phóng xạ có thể bỏ qua Trong dãy 238U, ta thường quan tâm đến các đồng vị phóng xạ sau 226Ra, bởi khi phân rã phát ra nhiều bức xạ gamma có năng

ngoài trong toàn bộ dãy 238U [43]

Suất liều hấp thụ cũng như suất liều chiếu trong không khí cách mặt đất 1m cũng phụ thuộc vào nồng độ hoạt độ phóng xạ của các đồng vị phóng xạ 40K, 226Ra và 232Th Đối với các loại đất đá khác nhau thì nồng độ hoạt độ phóng xạ của các đồng vị trong tự nhiên cũng khác nhau Để đánh giá và đo liều bức xạ do đất đá gây ra ta thường quy về hoạt độ Radium tương đương

Tương đương nồng độ hoạt độ phóng xạ Radium là một chỉ số được sử dụng để đánh giá mức độ nguy hiểm do bức xạ gây ra cho con người [39, 42] Các kết quả được đánh giá theo mức độ nguy hiểm bằng hoạt độ Radium tương đương Raeqvà chỉ số chiếu ngoài  Hex Hoạt độ Radium tương đương là một chỉ số nguy hiểm được sử dụng rộng rãi, người ta cho rằng 370 Bq/kg 226Ra; 259 Bq/kg 232Th và 4810 Bq/kg 40K cho cùng một suất liều Hoạt độ Radium tương đương được tính như sau [22, 34, 35]:

Khi đánh giá tính chất phóng xạ do đất đá gây ra, suất liều hấp thụ bức xạ γ trong không khí ở độ cao cách mặt đất 1m được quan tâm Suất liều hấp thụ trong không khí ở cách mặt đất 1m được cho bởi công thức sau [22, 34, 35]:

trong đó,ARa;A và Th A lần lượt là nồng độ hoạt độ phóng xạ của K 226Ra; 232Th và 40K tính theo Bq/kg

1.3.4 Tương đương liều hiệu dụng hàng năm

Để xác định tương đương liều hiệu dụng hàng năm (Annual effective dose equivalent – AEDE), người ta phải xác định hệ số chuyển đổi từ liều hấp thụ sang liều hiệu dụng trong không khí và hệ số chiếm cứ Giá trị hệ số chuyển đổi từ liều hấp thụ sang liều hiệu dụng trong không khí là 0,7 Sv/Gy và hệ số chiếm cứ là 0,2 [40] Liều hiệu dụng hàng năm được xác định theo phương trình sau [22, 34, 35]:

1.2.5 Nguy cơ mắc ung thư suốt đời Để xác định nguy cơ mắc ung thư suốt đời (Excess lifetime cancer risk – ELCR), người ta xác định hệ số rủi do gây tử vong trên mỗi Sievert là 0,057 Sv-1 [29] và tuổi thọ trung bình tính từ lúc sinh tại tỉnh Hà Nam là 74,69 năm (theo số liệu sơ bộ năm 2022 của Tổng cục Thống kê) Dựa trên các giá trị của liều hiệu dụng hàng năm, nguy cơ mắc ung thư suốt đời được tính toán theo công thức [29]:

ELCR AEDE mSv year.74,69year.0,057 Sv1 103 (1.12)

1.4 Tổng quan tình hình nghiên cứu phóng xạ môi trường trong vùng phóng xạ cao, bằng phương pháp phổ gamma

1.4.1 Một số nghiên cứu về phóng xạ môi trường trong vùng phóng xạ cao trên thế giới

Trong tài liệu [13]: Nhóm tác giả đã tiến hành nghiên cứu các mẫu đất, nước và thực vật lấy tại các vị trí xung quanh khu vực có mỏ quặng chì và kẽm ở Bosilegrad và Rask và các vị trí có mỏ quặng photpho ở Bosilegrad để ước lượng các điều kiện môi trường trước khi khai thác quặng Nồng độ hoạt độ phóng xạ của các đồng vị

226Ra, 232Th, 40K, 238U và 137Cs trong mẫu được xác định bằng hệ phổ kế gamma bán dẫu HPGe Suất liều hấp thụ trong không khí cách mặt đất 1 m được xác định dựa vào công thức bán thực nghiệm Ngoài ra, nhóm tác giả còn đánh giá các hệ số nguy hiểm khác như hoạt độ Radium tương đương, hệ số nguy hiểm chiếu ngoài và liều hiệu dụng hàng năm

Các kết quả chỉ ra rằng trong các mẫu đất được lấy ở khu vực mỏ quặng chì

232Th là 25 – 42 Bq/kg, 40K là 449 – 1043 Bq/kg, 238U là 27-37 Bq/kg và của 137Cs là 0,7 – 17 Bq/kg Suất liều hấp thụ trong không khí nằm trong khoảng 70 – 150 nSv/ Đối với các mẫu đất được lấy ở khu vực mỏ quặng chì và kém ở Bosilegrad, nồng độ hoạt độ phóng xạ của 226Ra trong khoảng 8 – 21 Bq/kg, 232Th là 7 – 30 Bq/kg, 40K là 242 – 711 Bq/kg, 238U là 26 – 30 Bq/kg và của 137Cs là 3,3 – 51 Bq/kg Suất liều hấp thụ trong không khí nằm trong khoảng 74 – 87 nSv/h Đối với các mẫu đất được lấy ở khu vực mỏ quặng photpho Bosilegrad, nồng độ hoạt độ phóng xạ của 226Ra trong khoảng 12 – 51 Bq/kg, 232Th là 11 – 32 Bq/kg, 40K là 333 – 796 Bq/kg, 238U là 19 – 37 Bq/kg và của 137Cs là 5,8 – 70 Bq/kg Suất liều hấp thụ trong không khí nằm trong khoảng 78 – 123 nSv/h Các hệ số nguy hiểm khác đều nằm dưới ngưỡng giới hạn được khuyến nghị bới UNSCEAR

1.4.2 Một số nghiên cứu về phóng xạ môi trường trong vùng phóng xạ cao tại Việt Nam

Ở Miền Bắc Việt Nam có nhiều mỏ các nguyên tố phóng xạ như mỏ đất hiếm ở Nậm Xê, Đông Pao (Lai Châu), Mường Hum (Lào Cai), Yên Phú (Yên Bái); mỏ đa kim loại (chứa nồng độ Uranium cao) ở Núi Pháo (Thái Nguyên); quặng Uranium ở Bắc Yên (Sơn La); Thanh Sơn (Phú Thọ), Bình Đường (Cao Bằng) [37] Chính vì vậy, việc đánh giá nguy cơ bức xạ cũng như các hệ số nguy hiểm khi các mỏ này được đưa vào khai thác là rất quan trọng

Trong tài liệu [37]: Nhóm tác giả tiến hành thu thập 88 mẫu đất tại 8 khu vực nghiên cứu nêu trên Nồng độ hoạt độ phóng xạ của các đồng vị 226Ra, 238U, 232Th và

tác giả còn đánh giá các hệ số nguy hiểm khác như hoạt độ Radium tương đương, suất liều hấp thụ trong không khí cách mặt đất 1 m, hệ số nguy hiểm chiếu ngoài, hệ số nguy hiểm chiếu trong, liều hiệu dụng hàng năm và nguy cơ ung thư suốt đời

Các kết quả cho thấy nồng độ hoạt độ phóng xạ của các đồng vị 226Ra, 238U,

232Th và 40K có giá trị lần lượt là 60,4 – 655 Bq/kg, 59,3 – 643 Bq/kg, 71,2 – 886 Bq/kg và 252 – 745 Bq/kg Các hệ số nguy hiểm tại các khu vực khảo sát hầu như đều cao hơn các giá trị khuyến nghị

Trong tài liệu [25]: Nhóm tác giả tiến hành thu thập 61 mẫu đất từ các địa điểm khác nhau xung quang khu vực mỏ Mường Hum (Lào Cai) Nồng độ hoạt độ phóng xạ của các đồng vị 226Ra, 238U, 232Th và 40K trong mẫu được xác định bằng hệ phổ kế gamma bán dẫu HPGe Nồng độ hoạt độ phóng xạ của các đồng vị 226Ra, 238U, 40K và 232Th có giá trị lần lượt khoảng 1179 – 6291 Bq/kg, 1024 – 8351 Bq/kg, 260 – 3519 Bq/kg và 1476 – 35546 Bq/kg đối với khu vực bên trong quặng và 21,3 – 964 Bq/kg, 23,4 – 1635 Bq/kg, 124 – 3788 Bq/kg và 40,9 – 6107 Bq/kg đối với khu vực bên ngoài quặng Các kết quả chỉ ra rằng có sự mất câng bằng giữa hoạt độ 238U và

226Ra trong các mẫu đất khảo sát Các chỉ số nguy hiểm bức xạ như suất liều hấp thụ trong không khí, liều tương đương hàng năm, liệu hiệu dụng hàng năm và nguy cơ ung thư suốt đời đều vượt quá giá trị trung bình toàn cầu

1.5 Mục tiêu của Luận văn

Thông qua những nội dung đã được trình bày ở trên, Luận văn đặt ra những mục tiêu như sau:

Thứ nhất: Luận văn phát triển phương pháp sử dụng đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi để xác định nồng độ hoạt độ phóng xạ trong các mẫu môi trường ở khu vực có phông phóng xạ cao, với thành phần hàm lượng các nguyên tố trong mẫu là khác nhau

Thứ hai: Luận văn đánh giá nồng độ hoạt độ phóng xạ của các đồng vị 40K,

226Ra và 232Th trong các mẫu đất được lấy tại xã Thanh Sơn – huyện Kim Bảng – tỉnh Hà Nam từ đó đánh giá hệ số nguy hiểm do bức xạ gây ra cho dân cư sống trong khu vực như: Tương đương nồng độ hoạt độ phóng xạ Radium, suất liều hấp thụ trong không khí, tương đương liều hiệu hàng năm, nguy cơ mắc ung thư suốt đời, chỉ số nguy hiểm chiếu ngoài và chỉ số nguy hiểm chiếu trong

CHƯƠNG 2 THIẾT BỊ VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 2.1 Hệ phổ kế gamma và phần mềm phân tích phổ gamma 2.1.1 Hệ phổ kế gamma bán dẫn sử dụng detector SEGe

Để đo phổ gamma của các mẫu môi trường, Khóa luận đã sử dụng hệ phổ kế gamma bán dẫn sử dụng detector SEGe do hãng Canberra sản xuất

4 Máy phát xung chuẩn

Hình 2.1: Sơ đồ khối hệ phổ kế gamma bán dẫn

Hình 2.2: Hệ phổ kế gamma bán dẫn sử dụng detector SEGe (Model GC5019)

Luận văn sử dụng hệ phổ kế gamma có detector bán dẫn Germanium siêu tinh khiết detector SEGe (Model GC5019) do hãng Canberra cung cấp (Hình 2.2) Các thông số của detector được đưa ra như sau:

- Độ phân giải năng lượng tại đỉnh 1332,5 keV của 60Co là 1,9 keV - Hiệu suất ghi tương đối của detector là 50%

Detector bán dẫn: Khi bức xạ gamma đi vào detector, sẽ tương tác với vật liệu làm detector kết quả tạo ra các phần tử tải điện tự do là cặp electron – lỗ trống Năng lượng bức xạ gamma đi vào detector càng cao thì số cặp electron – lỗ trống dạo ra càng lớn Nhờ tác dụng của điện trường trong lớp chuyển tiếp p – n, các cặp electron – lỗ trống được tạo ra sẽ di chuyển về các điện cực Ở lối ra của detector sẽ xuất hiện các xung dòng có biên độ tỷ lệ thuận với số cặp electron – lỗ trống được tạo thành Do đó tỷ lệ với năng lượng của bức xạ gamma đi vào detector

Nguồn nuôi cao thế: Nguồn nuôi cao thế được sử dụng để tạo một điện trường không đổi giữa các điện cực

Tiền khuếch đại: Khi tín hiệu hình thành ở lối ra có biên độ nhỏ chưa phù hợp với lối vào ở hệ điện tử phía sau Tiền khuếch đại đóng vai trò khuếch đại sơ bộ tín hiệu lối ra

Khuếch đại: Có nhiệm vụ khuếch đại tín hiệu ở lối ra của tiền khuếch đại và hình thành xung Hệ số khuếch đại được chọn sao cho độ lớn của xung lối ra của bộ khuếch đại phù hợp với lối vào của máy phân tích biên độ

Máy phân tích biên độ đa kênh: Gồm có bộ biến đổi tương tự số và máy phân tích biên độ đa kênh, có nhiệm vụ phân tích thành phổ của xung lối vào Biên độ xung lối vào của máy phân tích tỷ lệ với năng lượng hao phí của bức xạ trong detector

2.1.2 Phần mềm phân tích phổ Genie 2000

Hình 2.3: Phổ gamma của mẫu chuẩn IAEA RGU-1 được đo detector SEGe (model

GC5019) được ghi nhận trên phần mềm phân tích phổ Genie 2000 Phổ gamma được ghi nhận, lưu trữ bởi phần mềm Genie 2000 kèm theo hệ đo do hãng Canberra phát hành Phần mềm này có thể thực hiện nhiều quy trình ghi nhận phổ độc lập cho nhiều detector sử dụng kết nối mạng Trong Genie 2000, khả năng ghi nhận và phân tích được kết hợp chặt chẽ với giao diện sử dụng trực quan và vận hành đơn giản cho nhiều ứng dụng Phổ thu nhận bởi hệ phổ kế được quan sát online trong suốt quá trình đo

Bên cạnh đó, Genie 2000 còn có đủ các chức năng của một phần mềm phân tích phổ offine, bao gồm: Xây dựng các đường chuẩn cho hệ phổ kế, tìm đỉnh và phân tích phổ tự động, phân tích từng đỉnh, Nếu muốn, người dùng có thể hiệu chỉnh các đỉnh trùng phùng tổng trong phổ Quy trình chuẩn được đơn giản hóa bằng cách sử dụng các thư viện dữ liệu hạt nhân được tích hợp trong phần mềm như: Đồng vị, hệ số phân nhánh, chu kỳ bán rã …

2.2 Lấy mẫu và xử lý mẫu 2.2.1 Vị trí địa lý của khu vực lấy mẫu và quy trình lấy mẫu

Đối tượng nghiên cứu của Luận văn là các mẫu đất được lấy tại khu vực thuộc xã Thanh Sơn, huyện Kim Bảng, tỉnh Hà Nam Xã Thanh Sơn là xã nằm ở phía Tây

Nam của huyện Kim Bảng với diện tích đất tự nhiên 2.621,41 ha Khu vực xã Thanh Sơn có nhiều khu công nghiệp, nhà máy sản xuất lớn như Nhà máy Xi măng Bút Sơn, mỏ đá Thăng Long, nhà máy nghiền đá vôi, nhà máy gạch nung và một số mỏ khai thác đá nhỏ

Luận văn tiến hành lấy mẫu tại 3 vị trí khác nhau thuộc xã Thanh Sơn: - Gần khu công nghiệp Bút Sơn

- Khu dân cư gần kho xăng dầu Lê Chân thuộc thôn Hồng Sơn - Khu dân cư thuộc thôn Yên Lão

Các điểm lấy mẫu được chọn ở các khu vực xung quanh núi lấy theo độ cao từ chân núi trở lên cao Mẫu lấy tại khu vực không bị xáo trộn, cách xa các công trình để tránh tác động của vật liệu lạ Luận văn thu thập được 27 mẫu thuộc 3 vị trí nêu trên tại xã Thanh Sơn Mẫu được lấy vào năm 2022 và 2023 Tọa độ chi tiết khu vực lấy mẫu được cho tại Phụ lục 1 Vị trí các khu vực lấy mẫu (Theo dữ liệu bản đồ của Google Earth Pro) được cho trong Hình 2.4a, Hình 2.4b và Hình 2.4c

Hình 2.4a: Sơ đồ vị trí lấy mẫu gần Khu công nghiệp Bút Sơn – Kim Bảng – Hà

Nam

Hình 2.4b: Sơ đồ vị trí lấy mẫu tại khu dân cư gần Kho xăng dầu Lê Chân – Kim

Bảng – Hà Nam

Hình 2.4c: Sơ đồ lấy mẫu tại khu dân cư ở thôn Yên Lão – Kim Bảng – Hà Nam

Các mẫu được lấy ở độ sâu từ 30 cm , loại bỏ bớt rễ cây, sỏi đá và các sinh vật sống và được đóng gói bằng túi nilon và được ghi đẩy đủ vị trí tọa độ lấy mẫu và thời gian lấy mẫu Cuối cùng các mẫu được chuyển về phòng thí nghiệm của Bộ môn Vật lý hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên để tiến hành xử lý mẫu

Để đảm bảo bề dày khối mẫu phân tích và mẫu chuẩn như nhau, khối lượng mẫu chuản và mẫu phân tích được chọn là 180g Với các loại đất nhẹ, cần phải nén để mẫu phân tích đạt 180g Sau khi cân mẫu sẽ tiến hành lưu trữ mẫu

Các mẫu được lưu trữ trong khoảng thời gian từ 28 – 30 ngày để thiết lập sự cân bằng phóng xạ giữa 226Ra và các đồng vị con cháu là 214Bi và 214Pb

Hình 2.5: Một số mẫu đất khối lượng 180g được lưu trữ chờ đo phổ