Phân tíh và đánh giá an toàn thanh nhiên liệu tvs 2006 của lò phản ứng aes 2006 trong quá trình vận hành khi có sự cố

Trang 1 ĐỖ NGỌC ĐIỆP Phân tích và đánh giá an toàn thanh nhiên liệu TVS-2006 của lò phản ứng AES-2006 trong quá trình vận hành khi có sự cốChuyên ngành: K THUỸẬT H T NHÂN ẠLUẬN VĂN THẠC

ĐỖ NGỌC ĐIỆP

Phân tích và đánh giá an toàn thanh nhiên liệ u TVS-2006 của

lò phản ứng AES-2006 trong quá trình vận hành khi có sự cố

Chuyên ngành: K THUỸ ẬT H T NHÂN Ạ

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

NGƯỜI HƯỚNG D N KHOA H Ẫ ỌC:

TS TR N KIM TU N Ầ Ấ

Hà Nộ i – 2018

Tai ngay!!! Ban co the xoa dong chu nay!!! 17051113840161000000

chức nào công b T t c các s li u trong luố ấ ả ố ệ ận văn đềutrung th c, khách quan và ự

có ngu n g c rõ ràng Các k t qu nghiên c u trong luồ ố ế ả ứ ận văn do tôi tự tìm hi u, ểphân tích m t cách trung th c, khách quan và phù hộ ự ợp ớv i th c ti n c a Vi t Nam ự ễ ủ ệCác kết quả này chưa từng được công bố trong bất kỳ nghiên c u nào khác ứ

Tôi xin chịu m i trách nhi m v công trình nghiên c u c a riêng mình! ọ ệ ề ứ ủ

Hà Nội, ngày tháng năm 2018

Tác gi Luả ận văn

Đỗ Ngọ c Đi ệp

truy nề đạtchotácgiảki nế thứctrongthờigianh cọ ở trư ng, cờ ảm ơn ục Năng lượC ng nguyên t ử đã tạo điều ki n cho tôi trong quá trình th c hi n Luệ ự ệ ận văn Xin cảm ơn nhóm th c hiự ện đề tài “Nghiên c u ứ ảnh hưởng c a quá trình vủ ận hành đến tính chất

c a nhiên li u và v thanh nhiên li u trong lò ph n ng VVER-1000ủ ệ ỏ ệ ả ứ ” gồm TS Trần

Đại Phúc và m t s ộ ố cá nhân khác đã giúp đỡ tôi trong quá trình th c hi n Luự ệ ận văn.Xin chân thành c mả ơn TS.Trần Kim Tu nấ đã t nậ tình hướng d n tôi hoàn ẫthành t t ố Luận văn này!

Tác gi Luả ận văn

Đỗ Ngọ c Đi ệp

1

MỤ C LỤC DANH M C C C B NG BIỤ  Ả U 2

CHƯƠNG –2 T NG QUAN V NHIÊN LI U TVS-Ổ Ề Ệ 2006 VÀ CHƯƠNG

TRÌNH TÍNH TOÁN FRAPTRAN1.5 50 2.1 Gi i thi u lò ph n ng AES-2006 50ớ ệ ả ứ2.2 Đặc điểm thi t k thanh nhiên li u TVS-2006 c a lò ph n ng AES-2006 53 ế ế ệ ủ ả ứ2.3 Các tiêu chuẩn an toàn liên quan đến lò ph n ng VVER [6] 56ả ứ2.4 Chương trình FRAPTRAN1.5 63

CHƯƠNG 3 – TÍNH TOÁN VÀ PHÂN TÍCH AN TOÀN THANH NHIÊN

LIỆU TVS-2006 87

3.1 Phương pháp và các điều ki n biên trong phân tích an toàn thanh nhiên liệ ệu TVS-2006 87 3.2 Lựa chọn mô hình hóa 913.3 Tính toán và phân tích an toàn thanh nhiên li u ệ TVS 2006 trong điề- u ki n v n ệ ậhành khi có s c 91ự ố

KẾ T LUẬN VÀ KIẾ N NGHỊ 125

TÀI LIỆU THAM KH O 127 Ả PHỤ ỤC INPUT CHƯƠNG TRÌNH L FRAPTRAN1.5 129

2

DANH M C C C B NG BIỤ  Ả U

B ng 1.1 Các hiả ện tượng hóa lý liên quan đến nhiên liệu khi tăng nhiệt độ 47

B ng 2.1 Các thông s thi t k c a lò phả ố ế ế ủ ản ứng AES-2006 51

B ng 2.2 Các thông s thi t k thanh nhiên li u TVS-2006 ả ố ế ế ệ 54

B ng 3.1 Phân b công su t theo d c tr c c a thanh nhiên li u sả ố ấ ọ ụ ủ ệ ử dụng trong việc đánh giá an toàn 88

B ng 3.2 Các bi n c ả ế ố diễn ra trong quá trình v n hành khi x y ra s c ậ ả ự ố 92

B ng 3.3 Các s ả ựkiện di n ra trong quá trình v n hành khi x y ra sễ ậ ả ự c ố 106

B ng 3.4 M t s k t qu ả ộ ố ế ả thu đượ ừ chương trình FRAPTRAN1.5 trong sự ốc t c LOCA v lỡ ớn 121

B ng 3.5 So sánh k t qu tả ế ả ừ FRAPTRAN v i PSAR ớ 123

3

DANH MỤC CÁC HÌNH

Hình 1.1 Hiện tượng đi tắ ủa dòng nướt c c làm mát vùng ho t kh n c p ạ ẩ ấ 12

Hình 1.2 Các giai đoạn trong s cố ự LB-LOCA 14

Hình 1.3 Xu hướng thay đổi nhiệt độ ớ l p v thanh nhiên liỏ ệu tính được trong s ự c ố LB-LOCA ở lò phản ứng PWR 14

Hình 1.4 S ự đi tắ ủt c a nước được bơm từ ệ ố h th ng ECCS 16

Hình 1.5 Sơ đồ ệ ố h th ng lò ph n ng cuả ứ ở ối giai đoạ ấp đần l y tr lở ại và đầu giai đoạn làm ng p tr l i ậ ở ạ 17

Hình 1.6 S ự rơi của màng ch t l ng và nhúng l nh b m t l p v thanh nhiên ấ ỏ ạ ề ặ ớ ỏ liệu 17

Hình 1.7 Áp suất vòng sơ cấp và th cứ ấp tính được đố ớ ế ỡi v i v t v 7,62 cm trong lò phản ứng PWR 20

Hình 1.8 Vùng ho t bạ ắt đầu không có nước bao b c ọ 21

Hình 1.9 Biến đổi nhiên liệu tương ứng với ba giai đoạn LB-LOCA 22

Hình 1.10 Tình tr ng l p v ạ ớ ỏ dưới tác d ng oxi hóa ụ 25

Hình 1.11 Quá trình oxi hóa trong điều kiện thường và trong điều ki n LOCA ệ 26 Hình 1.12 Khối lượng hạt đố ớ ới v i l p v ỏ E110 trong hơi ở áp su t khí quyển 28ấ Hình 1.13 Quá trình oxi hóa hơi E110 trong khoảng nhiệt độ 800-1200°C 28

Hình 1.14 Quá trình oxi hóa ở nhiệt độ cao dưới m t l p oxit d ng n t hình ộ ớ ạ ố thành trong quá trình oxi hóa 33

Hình 1.15 Tác động của “tiền-hydro hóa” đến quá trình oxi hóa nhiệt độ cao Zircaloy-4 v i t l Sn th p ớ  ệ ấ 36

Hình 1.16 Vi c u trúc trong l p v Zircaloy sau quá trình oxi hóa g n 1200°C ấ ớ ỏ ầ 39 Hình 1.17 S phân b oxy trong oxit, lự ố ớp ổn định α và lớp β trướ- c trong l p v ớ ỏ Zircaloy sau quá trình oxi hóa g n 1200°C.ầ 40

Hình 1.18 Đặc trưng của thanh nhiên li u PWR trong quá trình làm mát vùng ệ hoạt lò phản ứng khi có s c LOCA ự ố 42

4

Hình 1.19 Quá trình chuy ển đổ ừ ẻo –i t d giòn ph thu c vào quá trình oxi hóa ụ ộ

và hàm lượng hydro 43

Hình 1 Tính b20 ất đẳng hướng của v t li u l p v thanh nhiên liệu 44ậ ệ ớ ỏ Hình 1.21 Hình lớp vỏ bị phồng vỡ 46

Hình 2.1 Bó thanh nhiên li u s d ng trong lò phệ ử ụ ản ứng AES-2006 50

Hình 2.2 Thanh nhiên li u s d ng trong lò phệ ử ụ ản ứng AES-2006 53

Hình 2.3 Giản đồ thu t toán của FRAPTRAN1.5ậ 66

Hình 2 Gi.4 ản đồ mô h nh nhiì ệt độ nhiên liệu v l p v thanh nhiên li u à ớ ỏ ệ 67

Hình 2.5 Mối liên h ệgiữa thông lượng nhi t b m t v nhiệ ề ặ à ệt độ ề m t b ặ 70

Hình 2.6 Mô t mô hả ình BALON2 78

Hình 2.7 ng l c Hoop t i v trí n v Ứ ự ạ ị ổ ỡ được xác định b ng mô hình BALON278ằ Hình 2.8 Phân b áp su t bên trong thanh nhiên li u v i mô hình dòng khí ố ấ ệ ớ 82

Hình 2 V d.9 í ụ ề ộ v m t mô hình thanh nhiên li u n t h a ệ ố ó 85

Hình 2.10 Mô hình hóa TNLHN trong FRAPTRAN 86

Hình 1 V trí bó thanh nhiên li u h t nhân trong vùng ho3 ị ệ ạ ạt ở chu k ỳ thứ nhấ 88t Hình 3.2 V trí bó thanh nhiên liị ệu h t nhân trong vùng hoạ ạt ở chu k cân bỳ ằng 89 Hình 3.3 Năng lượng lưu giữ trong nhiên liệu ở trạ ng thái vận hành ngay trước khi x y ra s cả ự ố 89

Hình 3.4 Hàm lượng hydro ch a trong l p v thanh nhiên liứ ớ ỏ ệu ở trạ ng thái ngay trước khi x y ra s cả ự ố 90

Hình 3.5 Độ dày l p oxit trên l p v thanh nhiên liớ ớ ỏ ệu trong điều ki n v n hành ệ ậ ngay trước khi x y ra s c ả ự ố 90

Hình 3.6 H s phát tán công su t trong vùng ho t ệ ố ấ ạ 93

Hình 3.7 Áp su t trong vùng hoấ ạt và bình điều áp 94

Hình 3.8 Dòng làm mát trong lò phản ứng 94

Hình 3.9 Nhiệt độchất làm mát trong vùng ho t ạ 95

Hình 3.10 Enthalpy nhiên li u ệ 95

Hình 3.11 Áp su t ch t làm mát cấ ấ ủa hệ thống sơ cấp 96

5

Hình 3.12 Công su t thanh nhiên li u trung bình ấ ệ 97

Hình 3.13 Nhiệt độ tâm nhiên liệu 98

Hình 3.14 Nhiệt độ trung bình trên lưới phân chia thanh nhiên li u ệ 99

Hình 3.15 Độ giãn dài theo trục của lớp v thanh nhiên li u ỏ ệ 99

Hình 3.16(a) Nhiệt độ trung bình của lớp v thanh nhiên li u (FRAPTRAN) 100ỏ ệ Hình 3 (b) Nhi16 ệt độ trung bình l p v thanh nhiên liệu (PSAR) 100ớ ỏ Hình 3.17(b) Enthalpy nhiên liệu theo phương bán kính (FRAPTRAN) 101

Hình 3.18 Độ ế bi n d ng ti p tuy n trên l p v thanh nhiên li u ạ ế ế ớ ỏ ệ 102

Hình 3.19 Ứng suất tác động trên l p v thanh nhiên li u ớ ỏ ệ 103

Hình 3.20 Độ dày l p oxit 104ớ Hình 3.21 Mật độ ấ ch t làm mát trong vùng ho t ạ 105

Hình 3.22 Hệ ố s phát tán công su t trong vùng ho t ấ ạ 108

Hình 3.23 Áp su t trong vùng hoấ ạt và bình điều áp 108

Hình 3.24 Tốc độ dòng làm mát trong vùng ho ạt 109

Hình 3.25 Nhiệt độ nước làm mát trong vùng ho ạt 109

Hình 3.26 Áp su t ch t làm mát cấ ấ ủa hệ thống sơ cấp 110

Hình 3 Công su t trung bình c a thanh nhiên li u 27 ấ ủ ệ 111

Hình 3 Nhi29 ệt độ trung bình trên lưới phân chia thanh nhiên liệu 113

Hình 3.30 Nhiệt độ trung bình c a v thanh nhiên li u ủ ỏ ệ 114

Hình 3.31 Độ ế bi n d ng ti p tuy n trên l p v thanh nhiên li u ạ ế ế ớ ỏ ệ 115

Hình 3.32 Độ ế bi n dạng tiếp tuyến trên b mề ặt nhiên li u 116ệ Hình 3.33 Ứng suất tác động trên l p v thanh ớ ỏ 116

Hình 3.34 Ứng su t tiấ ếp tuy n trên l p v thanh ế ớ ỏ 117

Hình 3.35 Áp su t khí bên trong kho ng cách nhiên liấ ả ệu l p v – ớ ỏ 118

Hình 3.36 Độ giãn dài của lớp v thanh nhiên li u ỏ ệ 118

Hình 3.37 Độ gia tăng enthalpy nhiên liệu sau tr ng thái ạ ổn định 119 Hình 3.38 Độ dày l p oxit 120 ớ

6

DANH MỤC CC CHỮ VIẾT TẮT

AOOs Anticipated Operational

Occurrences

Các s c vự ố ận hành đã được lường trước

ACC Accumulator Bình tích nước d tr ự ữ

AFWS Auxiliary Feed Water System H ệthống cấp nước phụ trợ

BDBA Beyong Design Basis Accidents S c ự ố ngoài cơ sở thi t k ế ế

BOC Beginning Of the reactor Cycle Bắ ầt đ u chu k c a lò ph n ng ỳ ủ ả ứ

DNB Departure from Nucleate Boiling Dời khỏi sôi b t ọ

DBA Design Basis Accidents S c ự ố trong cơ sở thi t k ế ế

ECR Equivalent Cladding Reactor

ECP2 Emergency Coolant Pump 2 H ệthống làm mát kh n c p 2 ẩ ấ

FGR Fission Gas Release Phát tán khí phân hạch

HBS High Burn-up Structure C u trúc nhiên liấ ệu độ cháy cao

LOCA Loss Of Coolant Accidents S c mự ố ất nước làm t i nhi t ả ệ

LB LOCA- Large Break LOCA S c mự ố ất nước làm t i nhiả ệt vỡ ớ l n

NSSS Nuclear Steam Supply System H ệthống cung cấp hơi hạt nhân

PCI Pellet-Cladding Interaction Tương tác giữa viên nhiên li u và ệ

l p v thanh nhiên li u hớ ỏ ệ ạt nhân

H ồ sơ phân tích an toàn sơ bộ

RIA Reactivity Initiated Accidents S c ự ố gây ra do thay đổ ội đ t ngột độ

ph n ng ả ứRHRS Residual Heat Removal System H ệthống tải nhiệt dư

SB-LOCA Small Break LOCA S c mự ố ất nước làm t nhiải ệt vỡ nh ỏSIT Safety Injection Tank B ểchứa nước bơm phun an toàn

8

MỞ ĐẦU

A Cơ sở thực hiện Luận văn

S phát tri n c a n n công nghiự ể ủ ề ệp điện h t nhân trên th gi i không th tách ạ ế ớ ể

r i vi c bờ ệ ảo đảm an toàn cho các nhà máy đang vận hành cũng như các nhà máy đang được thi t k và xây dế ế ựng Do đó, phân tích an toàn đóng vai trò quan trọng

đố ới v i các nhà vận hành, cơ quan quản lý, các nhà khoa h c và các nhà nghiên c u ọ ứliên quan đến nhà máy điện hạt nhân Để phân tích chính xác các thông s ố và đánh giá theo các tiêu chí an toàn, ph i hi u rõ các hiả ể ện tượng có liên quan đến hoạt động

c a các thi t b ủ ế ị và các phương pháp tính toán, cơ sở lý thuy t v thi t k an toàn, ế ề ế ếcũng như các kết qu thí nghi m ho c ph n h i kinh nghiả ệ ặ ả ồ ệm thu được trong quá trình vận hành bình thường và khi có s c , tai n n Không ch cự ố ạ ỉ ần cơ sở lý thuyết

v ng chữ ức và phương pháp tính toán đúng, phân tích an toàn hiện nay còn được h ỗ

trợ ở b i nhiều chương trình tính toán đã được kiểm chứng và có độ chính xác cao Trong những năm gần đây, các cơ quan, viện nghiên c u c a Viứ ủ ệt Nam đã các nghiên c u v lò ph n ng hứ ề ả ứ ạt nhân như: đề tài nghiên c u v S c nghiêm tr ng ứ ề ự ố ọ

và đặc bi t nghiêm trệ ọng; đề tài nghiên c u v t ng quan lò ph n ứ ề ổ ả ứng nước nh c a ẹ ủ

M và Nga (công ngh lò AP-1000, VVER-1000, VVER-ỹ ệ 1200), nhưng vẫn có r t ít ấcác nghiên c u, phân tích an toàn v ứ ề các đặc tính cơ nhiệ ủt c a thanh nhiên li u hệ ạt nhân trong điều ki n v n hệ ậ ành bình thường và khi có s c H u hự ố ầ ết các chương trình tính toán đượ ử ục s d ng hi n nay cho mệ ục đích phân tích an toàn đa phần là v ềkhía c nh th y nhiạ ủ ệt (chương trình RELAP5, RELAP/SCDAP, CATHARE, MELCOR,…) hay về khía c nh v t lý (MCạ ậ NP, MVP, SRAC,…) Các nghiên cứu

và chương trình tính toán về nhiên li u h t nhân còn r t h n chệ ạ ấ ạ ế, đặc bi t là v ệ ềnhiên li u TVS-2006 cệ ủa lò phả ứn ng VVER-1200 (AES-2006)

B Mục tiêu và phạm vi nghiên cứu

Luận văn “Phân tích và đánh giá an toàn thanh nhiên li u TVS-2006 c a ệ ủ

lò phả n ứng AES-2006 trong quá trình v n hành khi có s cậ ự ố” đặt ra m c tiêu ụ

9

áp dụng chương trình FRAPTRAN1.5 để đá nh gi an to n thanh nhiên li u TVS-á à ệ

2006 c a lò ph n ng VVER-1200 (AES-2006), lo i lò tiên ti n nh t c a Liên banủ ả ứ ạ ế ấ ủ g Nga hi n nay D a trên nh ng thông tin t H ệ ự ữ ừ ồ sơ phân tích an to n s b PSAR cà ợ ộ ủa công ngh ệ AES-2006, luận văn sẽ phân tích k t qu ế ả tính toán thu đượ ừ chương c t trình FRAPTRAN1.5 để ki m chể ứng và đánh giá khả năng đảm b o an toàn c a ả ủnhiên li u TVS-2006 trong lò ph n ng VVER-1200 khi x y ra s c , c ệ ả ứ ả ự ố ụ thể là s ự

c mố ất nước làm t i nhi t ả ệ (LOCA)

Phạm vi ti n hành tính toán và phân tích an toàn là gi ế ả định trường h p lò ợ

ph n ng VVER-1200 vả ứ ận hành trong điều ki n x y ra s c LOCA v nh và v ệ ả ự ố ỡ ỏ ỡ

l n Cớ ác đánh giá đưa ra dựa theo tiêu chí an toàn hi n hành c a Liên bang Nga và ệ ủtheo các thông s ố cơ – nhi t c a nhiên li u TVS-2006 (nhiệ ủ ệ ệ ột đ nhiên liệu và ớ l p v ỏthanh nhiên liệu; lượng ph t t n kh phân há á í ạch; áp su t kh trong thanh nhiên li u; ấ í ệ

C Cấu trúc của Luận văn

Ngoài ph n M ầ Ở ĐẦU và K T LU N VÀ KI N NGH , LuẾ Ậ Ế Ị ận văn được trình bày g m 04 ồ Chương chính:

Chương 1: ổT ng quan

Chương 2: Những tác động làm biến đổi nhiên li u trong s c LOCA ệ ự ố

Chương 3: ổT ng quan v nhiên li u TVS-ề ệ 2006 và chương trình tính toán FRAPTRAN1.5

Chương 4: Tính toán và phân tích an toàn thanh nhiên liệu TVS-2006

10

CHƯƠNG 1 - TỔNG QUAN

1.1 Tổng quan tình hình nghiên cứu về nhiên liệu hạt nhân

Công ngh ệchế ạ t o nhiên li u lò phệ ản ứng hạt nhân đã có lịch s phát tri n trử ể ên

50 năm Trong suốt hơn 50 năm qua, công nghệ ch t o nhiên li u h t nhân luôn ế ạ ệ ạluôn được c i ti n và phát triả ế ển Để nâng cao hi u su t c a nhiên li u h t nhân, các ệ ấ ủ ệ ạnhà thi t k ế ế đã chú trọng c i ti n trên mả ế ọi phương diện đối v i viên nhiên li u, ớ ệthanh nhiên li u h t nhân và c u trúc c a bó thanh nhiên li u hệ ạ ấ ủ ệ ạt nhân Ban đầu các

lò ph n ng hả ứ ạt nhân như lò PWR với thi t k nhiên li u 14x14, 15x15, lò VVER ế ế ệ

v i thi t k ớ ế ếKA-S và lò ABWR v i thi t k ớ ế ế 6x6, nay đã được c i ti n thành thi t k ả ế ế ế17x17, TVS-2M và 10x10 V giàu c a nhiên liề độ ủ ệu, trước kia người ta s d ng ử ụnhiên liệu có độ làm giàu thấp, dưới 3,5% U235, nay độ giàu đã gia tăng lên đến 5-7% U235, UO2 + GD2O3 và MOX (UO2-PuO2)

Các lo i nhiên li u nói trên, t c u trúc l p v thanh nhiên liạ ệ ừ ấ ớ ỏ ệu, màn lưới đệm, các ống dẫn thanh điều khiển đến các c u trúc cấ ủa đầu trên và dướ ủi c a BTNLHN đều được c i ti n liên t c Ngoài mả ế ụ ục đích mang lạ ợi l i ích v mặề t tài chính, nh ng ữ

c i ti n trên có mả ế ục đích làm tối ưu hóa hiệu su t cấ ủa TNLHN và BTNLHN đố ới i v

nh ng hi n ữ ệ tượng vật lý nơtron, hiện tượng th y nhi t và thủ ệ ủy động h c trong tâm ọ

nh ng h p kim zirconi cữ ợ ải tiến

Các nhà khoa h c trên th giọ ế ới đã tiến hành nhi u nghiên cề ứu để đánh giá đặc tính của nhiên liệu trong quá trình năng lượng lưu trữ nhanh trong mô ph ng m t tai ỏ ộ

n n lò phạ ản ứng Các phương pháp dử ụng để d phát tri n các tiêu chu n c p phép ể ẩ ấ

11

sửa đổi b i ngành công nghi p k t h p các y u t c a các k t qu ở ệ ế ợ ế ố ủ ế ả thử nghi m và ệcác đánh giá phân tích để thi t l p m t ki n thế ậ ộ ế ức cơ bản v tr ng thái c a nhiên li u ề ạ ủ ệtrong suốt quá trình x y ra s c ả ự ố

Trong m t s ộ ố năm gần đây, Việt Nam đã có mộ ốt s nghiên c u v lò ph n ng ứ ề ả ứ

hạt nhân như: Đề tài nghiên c u v S c nghiêm trứ ề ự ố ọng và đặc bi t nghiêm tr ng; ệ ọ

Đề tài nghiên c u v t ng quan lò ph n ng VVER-ứ ề ổ ả ứ 1000; Đề tài nghiên c u phân ứtích, đánh giá và so sánh h th ng công ngh ệ ố ệ nhà máy điện h t nhân dùng lò VVER ạ– 1000 gi a các lo i AES 91, AES ữ ạ – – 92, AES 2006 nhưng chưa có nghiên cứu, tính toán và phân tích an toàn v ề các đặc tính cơ-nhi t c a thanh nhiên li u h t nhân ệ ủ ệ ạtrong điều ki n v n h nh khi có s c ệ ậ à ự ố LOCA, đặc bi t là thanh nhiên li u TVS-2006 ệ ệ

c a công ngh lò phủ ệ ản ứng AES-2006 Do đó, việc nghiên c u, tính toán và phân ứtích an toàn thanh nhiên li u hệ ạt nhân trong điều ki n v n hành khi có s c là cệ ậ ự ố ần thiết, đóng góp vào cơ sở ữ d ệu đố ớli i v vi c nghiên c u v nhiên li u h t nhân nói i ệ ứ ề ệ ạchung của Vi t Nam ệ

1.2 Tổng quan sự cố LOCA

1.2.1 Giới thiệu về sự cố LOCA

S c mự ố ất nước tải nhi t (LOCA) s c rệ là ự ố ất được quan tâm trong lĩnh vực an toàn lò ph n ng trong nhiả ứ ều năm qua S c ự ố LOCA thường được kh i phát b i s ở ở ự

ki n v ệ ỡ ống nướ ảc t i nhi t cệ ủa vòng sơ cấp Trong h u h t các báo cáo phân tích an ầ ếtoàn, các s c ự ố LOCA được x p vào lo i các tai n n gi ế ạ ạ ả định, có nghĩa là chúng được xem như không xảy ra trong su t quá trình hoố ạt động c a nhà máy S c này ủ ự ố

n m trong ằ cơ sở thiế ế ảt k b o th nhủ ằm đảm b o r ng thi t k ả ằ ế ế đưa ra là hoàn toàn đáp ứng được các yêu c u an toàn ầ

1.2.2 Các hiện tượng vật lý trong sự cố LOCA

Các nghiên c u v s c ứ ề ự ố LOCA đã đưa ra ộ ố ện tượ m t s hi ng v t lý có th ậ ểlàm ảnh hưởng đến kh ả năng tải nhi t c a các h th ng làm mát trong LPUHN: ệ ủ ệ ố

12

- Thứ nh t, hiấ ện tượng đi tắ ủa dòng nướt c c c p c u: Hiấ ứ ện tượng x y ra khi ảnước làm mát được bơm ẩkh n c p vào kênh l nh c a một trong các nhánh làm mát ấ ạ ủvòng sơ cấp (Hình 1.1) Thông thường nước làm mát ch y vào trong kả hoang lưu hồi

và lấp đầy thùng lò Tuy nhiên, m t s ộ ố thực nghi m ti n hành t i phòng thí nghiệ ế ạ ệm

qu c gia cố ủa Mỹ chỉ ra r ng, thay vì ch y xu ng và lằ ả ố ấp đầy hoang lưu hồ , nướ ại k i c lchảy vòng quanh vách ngăn vùng hoạt và đi thẳng ra ngoài v t vế ỡ Hơi nước sinh ra trong thùng lò tràn vào bên trong khoang lưu hồi và thoát ra ngoài qua v t vế ỡ Như

mô t cả ủa các đường mũi tên trong Hình 1.1, hơi nước ốb c lên trong khoang lưu hồi ngăn cản dòng nước đi xuống Việc tính toán chính xác các điều ki n gi i hệ ớ ạn đối

v i dòng thu n ngh ch (CCFL - Countercurrent flow limitation) trong kớ ậ ị hoang lưu

h i ồ là bài toán cơ học chấ ỏng liên quan đế ựt l n s chuyển pha khi hơi nước nóng ti p ếxúc với dòng nướ ạnhc l Hiện tượng CCFL là hiện tượng dòng nước ch y xu ng ả ốdưới tác d ng c a tr ng l c trong mụ ủ ọ ự ột đường ng ho c khoang d n thố ặ ẫ ẳng đứng b ị

c n tr bả ở ởi dòng hơi nước phía bên dưới đi lên [15]

Hình 1.1 Hiện tượng đi tắt của dòng nước làm mát vùng hoạt khẩn cấp [15]

- Thứ hai, hiện tượng sôi của dòng nước c p c u khi ti p xúc v i vách ấ ứ ế ớngoài của hoang lưu hồ (vỏk i thùng lò) và vách trong của hoang lưu hồk i (vách

đi tắt ra ngoài v t v ế ỡ

S c ự ốLOCA được phân loại theo kích thước ết ỡ như sau: v v ,

- LOCA ỡv nh có di n tích v v nh ỏ ệ ết ỡ ỏ hơn hoặc bằng 465 cm2 (0,5 ft2) ;

- LOCA v lỡ ớn có kích thướ ừc t 465 cm2 n hai l n ti t di n ngang ng lđế ầ ế ệ ố ớn

nhất của hệ thống nướ ải nhiệt c t

1.3 Mô tả diễn biến của sự cố LOCA

a) Sự ố c LOCA v l n [14] ỡ ớ

Trong tiêu chu n v thi t k h ẩ ề ế ế ệ thống cấp hơi nước h t nhân NSSS, s c ạ ự ốLBLOCA đứng th 4 v i h u qu nghiêm tr ng và t n su t xu t hi n 10ứ ớ ậ ả ọ ầ ấ ấ ệ -4 - 10-6/lò phản ứng/năm ếV t v trong s c ỡ ự ố LB-LOCA có 2 loại:

V ỡ đôi ống: có di n tích b ng mệ ằ ột đến hai l n ti t di n cầ ế ệ ủa đường ống

14

Hình 1.2 Các giai đoạn trong s c ự ốLB-LOCA

- Giai đoạ n gi m m ả ực nướ c:

Hình 1.3 Xu hướng thay đổi nhiệ ột đ ớ l p v thanh nhiên liỏ ệu tính được trong sự ố c

LB-LOCA lò ph n ng PWR ở ả ứ

15

Trong kho ng th i gian mili giây sau khi v ng, áp su t cả ờ ỡ ố ấ ủa vòng sơ cấp bắt

đầu gi m và mả ực nước trong vòng sơ cấp cũng bị ả gi m xuống do nướ ảc t i nhi t b ệ ịthất thoát ra khỏi vòng sơ cấp Ban đầu dòng nướ ảc t i nhi t ch y ra ngoài v t v v i ệ ả ế ỡ ớ

tốc độ cao Lượng nước ch y ra ngoài v t v t phía lò lả ế ỡ ừ ớn hơn so vớ ừ phía bơm i t

do s c n tr v m t thu hự ả ở ề ặ  ọc của bơm và các ống của bình sinh hơi

Trong kho ng ch ng m t giây, dòng tr nên b ng, s truy n nhi t t ả ừ ộ ở ị ứ đọ ự ề ệ ừcác thanh nhiên li u b ệ ị giảm xu ng và s ố ự hóa hơi bắt đầu xu t hi n trên b mấ ệ ề ặt

l p v thanh nhiên li u Do s phân b l i nhiớ ỏ ệ ự ố ạ ệt được tích tr trong các viên ữnhiên li u làm cho nhiệ ệt độ ớ l p v thanh nhiên liỏ ệu tăng nhanh Trong khi đó,

ph n ả ứng dây chuy n v ề ề cơ bản đã dừng lại do nước trong vùng hoạt được thay

thế ằng hơi ớc đã làm cho lò phả b nư n ứng xu ng dưố ới t i hớ ạn Hình 1.3 ch ra xu ỉhướng thay đổi nhiệt độ ớ l p vỏ thanh nhiên liệu tính toán được

Ở cuối giai đoạn gi m mả ực nước, vùng ho t và m t ph n cạ ộ ầ ủa khoang dưới vùng ho t tr nên tr ng r ng Thanh nhiên liạ ở ố ỗ ệu đã quá nóng và ch ỉ được bao quanh

bởi hơi nước Ở thời điểm này, các h ệthống cấp nướ ảc t i nhi t vùng ho t kh n c p ệ ạ ẩ ấ

phải được phát động để ấp đầ l y và làm ng p vùng ho t tr l i Trên th c t , s ậ ạ ở ạ ự ế ự bơm nướ ừ ệc t h thống ECCS đã được phát động ngay sau khi áp suất ở các điểm bơm

gi m xuả ống dưới m c áp suứ ất được thiết lập trước của chúng

- Giai đoạ ấp đầy trở ạ n l l i:

Ban đầu hơi nước và nước t ừ khoang dưới vùng hoạt và khoang lưu hồi b thoát ị

ra ngoài qua v t vế ỡ Nướ ạnh hơn từ ệc l h thống ECCS tr n vộ ới hơi nước trong kênh

l nh tạ ạo ra các dao động do hiện tượng ngưng tụ do s p xúc tr c tiựtiế ự ếp của hơi nước với dòng nước lạnh hơn này Khi ở trong khoang lưu hồi, nước được bơm từ ệ h thống ECCS có th ể chảy xu ng do trố ọng l c ho c b ự ặ ị thổi ra ngoài qua v t vế ỡ theo hướng của dòng hơi nước do hiện tượng gi i h n dòng thu n ngh ch (Hình 1.4ớ ạ ậ ị )

16

Hình 1.4 S ự đi tắt của nước được bơm từ h ệthống ECCS Vùng ho t bạ ắt đầu nóng lên chậm do dòng hơi nước ch y qua vùng ho t giả ạ ảm theo s gi m áp suự ả ất và nước trong ph n phía trên c a khoang trên vùng hoầ ủ ạt và/hoặc bình điều áp b rút h t V i s suy gi m tị ế ớ ự ả ốc độ dòng hơi nước, rất ít nước được bơm từ ệ ố h th ng ECCS b th i t t ra ngoài v t v H u hị ổ ắ ế ỡ ầ ết nước được bơm từ

h ệthống ECCS s ẽchảy vào lấp đầy hoang lưu hồ và khoang dướk i i vùng ho t Giai ạđoạ ấp đần l y tr l i s k t thúc khi mở ạ ẽ ế ực nước trong khoang phía dưới ch m tạ ới đáy

của bể lò

- Giai đoạ n làm ng p vùng ho t tr l i: ậ ạ ở ạ

Ở ời điểm ban đầ th u của giai đoạn này, vùng hoạt được lấp đầy chỉ với hơi nước

và lớp vỏ thanh nhiên liệu có thể đạ t tới nhiệt độ cao cỡ 1000 0C Khi nước tải nhiệt bắt đầu làm ngập vùng hoạt trở lại, hầu như mọi dòng 2 pha có thể nhận biết được

17

Hình 1.5 Sơ đồ ệ h thống lò ph n ng ả ứ ở cuối giai đoạ ấp đần l y tr l và ở ại

đầu giai đoạn làm ng p tr l i ậ ở ạ

Hình 1.6 S ự rơi của màng chất lỏng và nhúng l nh b mạ ề ặt lớp v thanh nhiên li u ỏ ệ

18

Vùng ho t bạ ắt đầu đượ ấp đầc l y sau khi khoang lưu hồi và khoang dưới vùng hoạt đã đượ ấp đầc l y (Hình 1.5) Do nhiệt độ cao c a các thanh nhiên liủ ệu, các cơ chế nhiệt trong vùng ho t trong suạ ố giai đoạt n này bao g m toàn b ồ ộphổ ắt đầ: B u v i chất ớlỏng đơn pha, sau đó đi qua vùng hoạ ớt v i sôi hạt nhân, sôi quá độ, sôi màng, dòng 2 pha n i sóng, dòng các hổ ạt nước nh ỏ phân tán và dòng hơi nước đơn pha

Do các giọt nước va ch m vạ ới các đai của bó nhiên li u, hiệ ện tượng nhúng

l nh (tôi) phạ ở ần đỉnh c a các bó nhiên li u và nhúng l nh t i ch xu t hi n cùng ủ ệ ạ ạ ỗ ấ ệ

với sự ngưng đọng ởphần đáy của các bó nhiên li u (Hình 1.6 ệ )

Nướ ừ ểc t b có th lể ại đi vào các vùng có công suất th p t i vùng ho t do v n ấ ạ ạ ậ

tốc hơi nước thấp hơn Kết qu là m t mô hình dòng 3 chiả ộ ều được thi t l p Trong ế ậvùng ho t, dòng t các vùng có công su t thạ ừ ấ ấp đến cao t o ra hiạ ệu ứng ng khói ốTrong khoang phía trên vùng hoạt, dòng có hướng ngược lại Nước t b 2 pha ừ ểtrong khoang trên vùng ho có th b ạt ể ị cuốn đi bởi hơi nước và được mang t i các ớkênh nóng Khi đi ngang qua khoang trên vùng hoạt nó có th k t h p l i trên các ể ế ợ ạvách của khoang đó Khi sự nhúng l nh ạ ở phần đáy của các bó nhiên liệu tăng lên trong vùng hoạt, lượng lớn nước được đưa vào vùng ho t K t qu là mạ ế ả ức h n h p ỗ ợ

2 pha có th ể chạm đến kênh nóng Nước được mang đi bởi hơi nước qua các kênh nóng có th p xúc vể tiế ới các bình sinh hơi, nơi mà chúng có thể hóa hơi tạo ra một

s ự tăng áp trong bình sinh hơi và khoang trên vùng hoạt Điều này làm gi m tả ốc độlàm ngập tr lở ại dẫn đến làm tăng hiệ ứu ng liên kết hơi nước

b) S c LOCA v ự ố ỡ nhỏ [14] [15]

S c ự ố SB-LOCA là s c x y ra khi có các v t n t nh v trí n i vào l p v ự ố ả ế ứ ỏ ở ị ố ớ ỏ

c a các van giủ ảm áp và van an toàn, các đường ống điều chỉnh nước vào ra, các đường ng dố ẫn nướ ảc t i nhiệt và các đường d n thi t b khác Trong th c t , s c ẫ ế ị ự ế ự ố

SB LOCA được phân tích theo kích thước và v trí v mà không phân tích theo ị ỡnguyên nhân gây v ỡ

H u qu c a s c ậ ả ủ ự ố SB-LOCA bao g m s gi m áp c a h ồ ự ả ủ ệthống nướ ảc t i nhiệt

do nước th t thoát qua v t v , gi m kh ấ ế ỡ ả ả năng tải nhi t vùng ho t, rò r phóng x t ệ ạ ỉ ạ ừ

19

vòng sơ cấp sang vòng th c p Mứ ấ ức độ nghiêm tr ng ph thu c vào thi t k c a ọ ụ ộ ế ế ủnhà máy, kh ả năng của các công c làm gi m nh h u qu s c , di n tích v , v trí ụ ả ẹ ậ ả ự ố ệ ỡ ị

v và k ch b n di n bi n S khác bi t l n nh t gi a s c ỡ ị ả ễ ế ự ệ ớ ấ ữ ự ố SB-LOCA và s c ự ố LBLOCA là tố ộ ất thoát nước đ th c làm mát và s ự thay đổi áp su t theo th i gian ấ ờ

-S c ự ốSB-LOCA trong lò ph n ng PWR có th di n bi n theo nhi u k ch bả ứ ể ễ ế ề ị ản khác nhau Các y u t ế ố như t ế ếhi t k lò phản ứng, kích thước v t vế ỡ, kích thước của đường nước đi tắt trong vùng ho t và quan tr ng nhạ ọ ất là các tương tác của người

v n hành có th làm k ch bậ ể ị ản sự ố thay đổ c i nhiều Các bơm của vòng sơ cấp có th ể

ng ng hoừ ạt động s m trong quá trình chuy n ti p ho c ti p t c hoớ ể ế ặ ế ụ ạt động trong một

thời gian dài Các y u t này có th t o ra s khác nhau r t l n v b n chế ố ể ạ ự ấ ớ ề ả ất của dòng nước ch y ra ngoài v t v , kh ả ế ỡ ả năng tải nhi t s m ra kh i vùng hoệ ớ ỏ ạt và lượng nước trong h thệ ống

Tùy theo kích thước v , nh ng s kiỡ ữ ự ện sau đây có thể ả x y ra:

- Tốc độ dòng nước ch y qua v t v ả ế ỡ thay đổi nhanh theo th i gian Tờ ốc độtheo khối lượng c a dòng ch y ra ngoài vủ ả ết vỡ đạt tới giá tr cị ực đại trong m t ph n ộ ầ

của giây nhưng sau đó giảm khi áp su t h ấ ệthống giảm Dòng thay đổ ừ dòng nước i t đơn pha tới hai pha bão hòa với lượng hơi nước tăng Dòng qua vế ỡt v ch y u là ủ ếdòng t i h n (tớ ạ ốc độ dòng b ng vằ ới vậ ốn t c sóng âm truy n trong nó) ề

- Áp suất vòng sơ cấp giảm nhanh cho đến khi phần nước nóng bắt đầu chuy n ểthành hơi nước (Hình 1.7) Lò ph n ứng đượả c d p t ng Tậ ự độ ốc độ suy gi m áp ảsuất thay đổi khi nước trong vùng ho t bạ ắt đầu hóa hơi và sôi Hiện tượng chi m ế

ưu thế trong quá trình này là s truy n nhi t và truy n khự ề ệ ề ối lượng gi a ch t l ng ữ ấ ỏ

và hơi, truyền nhi t t nhiên li u và các c u trúc kim loệ ừ ệ ấ ại đến nước làm mát, truyền nhiệt trong các bình sinh hơi và dẫn nhi t chuyệ ển tiếp trong các chất rắn

20

Hình 1.7 Áp suất vòng sơ cấp và th cứ ấp tính được đối vớ ết vỡi v 7,62 cm trong lò

ph n ng PWR [14] ả ứ

- Mực nước trong bình điều áp gi m nhanh v i s ả ớ ự hóa hơi và sôi trong vùng

ho t, m t phạ ộ ần hơi nước bắt đầu xu t hiấ ện ở khoang phía trên vùng ho t và phạ ần

đỉnh thùng lò M c 2 pha phía trên vùng ho t và mứ ở ạ ực nướ ở đỉc nh thùng lò s ẽ

gi m xu ng t t ả ố ừ ừ khi nước ti p t c ch y ra ngoài v t v và ế ụ ả ế ỡ nước trong vùng hoạt tiế ụp t c sôi Hiện tượng chiếm ưu thế trong các quá trình đó là: Sôi trong vùng hoạt, dòng 2 pha chuy n tiể ếp trong các vòng sơ cấp và th c p, s ứ ấ ự ngưng tụ và các dòng thuận ngh ch bên trong các ng cị ố ủa bình sinh hơi và kênh nóng

- Trao i nhi t giđổ ệ ữa bên sơ cấp và th c p cứ ấ ủa bình sinh hơi thay đổi đáng kể

Đầu tiên, áp su t bên th cấ ứ ấp tăng Ở cùng thời điểm đó, sự truy n nhi t t ề ệ ừ bên sơ

c p t i th cấ ớ ứ ấp tăng khi dòng bên sơ cấp đi vào bình sinh hơi trở thành h n h p 2 ỗ ợpha do s ự hóa hơi và sôi trong vùng ho t S ạ ự ngưng tụ ủa hơi nướ c c trong bình sinh hơi làm tăng truyền nhi t t i bên th cệ ớ ứ ấp và đóng góp vào s ự tăng áp suất Áp su t ấtăng quá mứ ởc bên th cứ ấp được ngăn chặn b ng vi c x ằ ệ ả hơi và sau một th i ờgian trễ, dòng nước cấp phụ đượ phát động để duy trì lượng nước c bên th cứ ấp

21

- Bơm nước làm mát vùng ho t kh n c p áp suạ ẩ ấ ất cao và nước b ổ sung đóng góp m t phộ ần nước vào vòng sơ cấ ừ ấ ớp t r t s m trong pha giảm áp Tuy nhiên, lượng nước này có th ể không bù được lượng nước b m t qua v t v K t qu là th tích ị ấ ế ỡ ế ả ểhơi nướ ở đỉc nh thùng lò m r ng và m c tr n l n trong khoang phía trên vùng ho t ở ộ ứ ộ ẫ ạ

gi m d n xu ng tả ầ ố ới đỉnh c a các thanh nhiên li u và vùng ho t bủ ệ ạ ắt đầu mất nước bao bọc Điều này được chỉ ra trong Hình 1.8

Hình 1.8 Vùng hoạt bắ ầu không có nướt đ c bao b c ọ

- Với bấ ỳt k lý do nào, nếu bình sinh hơi không được sử ụng để d làm mát vòng

sơ cấp và kích thước v ỡ không đủ ớn để l làm giảm đáng kể áp su t c a h th ng thì ấ ủ ệ ố

s sôi có th p t c do nhi t phân rã và bự ể tiế ụ ệ ắt đầu một vòng tăng nhiệt độ th hai ứtrong nhiên liệu Điều này được biết đến như là pha đốt nóng vùng ho t và trong ạtrường h p x u nh t có th dợ ấ ấ ể ẫn đến ph n ng kim lo i-ả ứ ạ nước gi a l p v h p kim ữ ớ ỏ ợzircony và nước làm mát nhiở ệt độ ấ r t cao S sinh nhi t quá m c trong ph n ng ự ệ ứ ả ứkim lo i-n c có th ạ ướ ể làm tăng nhiệt độ vùng ho t và dạ ẫn đến nóng ch y vùng hoả ạt

22

(tai n n ™I) Tuy nhiên, b t k ạ ở ấ ỳ thời điểm nào trong giai đoạn này, n u cung c p ế ấ

một lượng nước lớn cho vòng sơ cấp thì s nhanh chóng làm ph n ng d ng l ẽ ả ứ ừ ại

1.4 Tình trạng nhiên liệu trong từng giai đoạn LOCA

Trong phân tích an toàn nhiên li u trong s c ệ ự ố LOCA, thường ước tính nhiệt

độ đỉnh đạt giá tr kho ng t 600 n 1100 ị ả ừ đế 0C và l p v nhiên li u ti p xúc vớ ỏ ệ ế ới hơi nướ ởc nhiệt độ cao trong vài phút cho đến khi h th ng ECCS th c hi n xong quá ệ ố ự ệtrình làm ngu i các bó nhiên li u Biộ ệ ến đổi nhiên liệu tương ứng với ba giai đoạn LB-LOCA có th ểmô tả trong Hình 1.9 như sau:

- L p v phình to và n v khi áp su t bên trong thanh nhiên li u ớ ỏ ổ ỡ ấ ệ cao hơn so

với áp suất hệ thống sơ cấ và độ ềp b n c l p v nhiên li u gi m khi nhiủa ớ ỏ ệ ả ệ ột đ tăng

- L p v b oxi hóa m nh bớ ỏ ị ạ ằng hơi nước và tr nên giòn khi b oxi hóa ở ịnghiêm trọng

- L p v b giòn hóa có th b v do s c nhi t khi làm mát nhanh trong giai ớ ỏ ị ể ị ỡ ố ệđoạn làm ng p tr l i ho c do các s ki n h u LOCA ậ ở ạ ặ ự ệ ậ

Hình 1.9 Biến đổi nhiên liệu tương ứng với ba giai đoạn LB-LOCA

Đố ới phân tích LOCA, thường đượi v c gi nh r ng m t s lư ng nhả đị ằ ộ ố ợ ất định các thanh nhiên li u b ệ ị hư hại và phát tán các s n ph m phân hả ẩ ạch, nhưng hệ thống

23

làm mát vùng ho t kh n c p vạ ẩ ấ ẫn đảm b o thanh nhiên liả ệu tránh được vỡ, do đó giữđược d ng hình h c có kh ạ ọ ả năng làm nguội và hơn thế ữa đả n m b o kh ả ả năng làm mát vùng ho t dài h n.ạ ạ

1.5 Những tác động làm biến đổi nhiên liệu trong sự cố LOCA

1.5 1 Phản ứng gi a l p v thanh nhiên li u và ữ ớ ỏ ệ hơi nước [14]

L p v thanh nhiên li u c a các loớ ỏ ệ ủ ại lò PWR được làm t h p kim zirconi ự ợTrong quá trình v n hành lò phậ ản ứng, l p v thanh nhiên li u ph n ng vớ ỏ ệ ả ứ ới hơi nước Các s n ph m c a ph n ng có th ả ẩ ủ ả ứ ể đơn giản h a theo d ng sau: ó ạ

Zr + 2H2O → 2H2 + ZrO2 -1) (1

Tốc độ ph n ng và các s n ph m sinh ra ph ả ứ ả ẩ ụ thuộc v o nhià ệt độ Ở nhiệt độdưới pha và nhiα ở ệt độ 812 °C đối v i pha + , quá trình oxi hóa s hình thành ớ α β ẽ

một lớp màng zirconi và khu ch tán oxy v o l p pha ế à ớ α

Ở nhiệt độ cao hơn, pha α-Zircaloy d ng tinh th l c giác s không ạ ể ụ ẽ ổn định và

biến đổi thành pha -Zircaloy d ng tinh th d ng lβ ạ ể ạ ập phương Do đó, Zircaloy bị oxi hóa nhiở ệt độ cao hơn nhiệt độ chuyển đổi tr ng th i và t o ra m t l p bên ngoài ạ á ạ ộ ớZrO2, lớp Zircaloy đó ó  ệ c t l oxy cao, ổn định dướ ại d ng pha -Zircaloy b i hàm α ởlượng oxy cao Quy trình khu ch t n tr ng thái rế á ở ạ ắn được di n t theo m t quy lu t ễ ả ộ ậ

dạng parabol Đại lượng W được bi u th b i s ể ị ở ố lượng phản ứng đượ ử ục s d ng hoặc

s n phả ẩm được hình thành như sau:

dW / dt = ½ δ2 / W (1-2)

H s t l dệ ố  ệ ạng parabol và thường c d ng ó ạ δ2/2, phương trình trên trởthành:

W2 = δ2t + c (1-3) Trong đó, t là th i gian c a quá trình oxi hóa và c c gi tr b ng không trong ờ ủ ó á ị ằ

l p v m i (h s ớ ỏ ớ ệ ố xác định t s parabol liên t c K ố ụ p như là hằng s t l trong ố  ệphương trình 2-1 v i Wớ 2 = 2Kpt)

T s parabol c a h ng s ph n ng,  ố ủ ằ ố ả ứ δ2/2 ho c Kp, ph ặ ụ thuộc vào nhiệt độtheo biểu th c Arrhenius: ứ

24

δ2/ 2 hoặc Kp = Aexp-Q/RT

trong đó, A: Hệ ố theo hàm mũ, Q: Năng lượ s ng kích ho t (J/mol), ạ

T: nhiệ ột đ , (K), R: H ng s kh 8.314J/mol.K ằ ố íĐơn vị cho các h ng s t l parabol n u ph n ằ ố  ệ ế ả ứng được ki m soát b i tể ở ổng lượng oxi h p th l [gấ ụ à 2O2/cm4.s], ho c là gặ 2H2/cm4.s n u ph n ế ả ứng được ki m soát ểtheo lượng hydro sinh ra S phát tri n c a các oxit và l p -Zircaloy ự ể ủ ớ α ổn định cũng được tìm thấy và đưa ra theo một quy lu t d ng parabol trên ph m vi r ng và h ng ậ ạ ạ ộ ằ

s t l ố  ệ parabol tương ứng được xá ịnh đốc đ i với sự gia tăng của các l p oxit ớ

Tốc độ phản ứng khác cũng được quan sát th y trong các ph n ấ ả ứng hơiZircaloy nhiỞ ệt độ thấp hơn 950°C ự, s hình thành c a l p Zủ ớ rO2 phù h p v i quy ợ ớluậ  ệt t l kh i trong khi l p αố ớ -Zr ổn định ti p tế ục gia tăng theo một định lu t t l ậ  ệparabol Ngoài ra, nhiở ệt độ thấp hơn 1050°C và v i thớ ời gian dài hơn, các phản

-ứng oxi hóa-Zircaloy hơi thay đổi đến m t t l tuy n tính, s phân t ch quá trình ộ  ệ ế ự áoxi hóa cũng được quan sát th y ấ

Trong th i gian hoờ ạt động bình thường, h p kim zirconi oxi hóa ch m trong ợ ậnước lò ph n ng và hình thành m t l p oxit m ng trên b m t Bên trong l p oxit, ả ứ ộ ớ ỏ ề ặ ớkim lo i zirconi pha d ng c u trúc l c giác x p ch t v i s phân tán m n c a các ạ α ở ạ ấ ụ ế ặ ớ ự ị ủ

h t trong pha th c p Trong s c LOCA, kim lo i nóng lên t i nhiạ ứ ấ ự ố ạ ớ ệt độ trên 1000°C Khi nhiệt độ đạ t kho ng 800°C -zirconi bả α ắt đầu chuy n thành pha c u ể β ấtrúc lập phương tâm thể Đồng th i, ph n ng oxi hóa bờ ả ứ ắt đầu tăng ố t c và s phát ựtriển c a màng oxit tr ủ ở nên đáng kể Đồng thời, lượng oxy hòa tan trong kim lo i ạlàm ổn định pha Vì v y, m t l p c a pha v i mα ậ ộ ớ ủ α ớ ột hàm lượng oxy cao bắt đầu phát tri n trên pha ể β dưới màng oxit Vấn đề là oxy cũng giòn hóa pha α và oxit của

nó r t d v khi các thanh nhiên liấ ễ ỡ ệu nóng được làm mát tr lở ại ở nhiệt độ thấp Do

đó, phải có m t gi i h n v lưộ ớ ạ ề ợng gia tăng oxit giòn và pha α đượ ổn địc nh b ng ằoxy, l p có t ớ β ừ trước không được quá mỏng để đả m b o tính toàn v n c u trúc cả ẹ ấ ủa nhiên liệu trong giai đoạn làm ngu i nhanh c a LOCA ộ ủ

25

Hình 1.10 Tình tr ng l p v ạ ớ ỏ dưới tác d ng oxi hóa ụKhi các thanh nhiên li u nóng lên và khi áp su t bên ngoài s t gi m thì áp suệ ấ ụ ả ất bên trong thanh đủ ớn để l gây ra bi n d ng d o l p v dế ạ ẻ ớ ỏ ẫn đến căng phồng và n v ổ ỡ

l p v Các v ớ ỏ ị trí căng phồng có có th gây b t l i cho s làm mát c a các bó thanh ể ấ ợ ự ủnhiên li u và s n v c a thanh dệ ự ổ ỡ ủ ẫn đến quá trình oxi hóa l p v t bên trong ớ ỏ ừCũng có thể là zirconi ph n ng v i hả ứ ớ ợp kim trên cơ sở Fe và Ni có trong các thành

ph n khác c a vùng ho t t o thành h n hầ ủ ạ ạ ỗ ợp ơtecti có nhiệt độ nóng ch y th p Mả ấ ột lượng đáng kể hydro được h p thu vào l p v trong su t quá trình oxi hóa nhiấ ớ ỏ ố ệt độthấp trong hoạt động bình thường và trong quá trình oxi hóa nhiở ệt độ cao trong

di n bi n LOCA S h p thu hydro trong lễ ế ự ấ ớp vỏ làm trầm trọng đáng kể ự s giòn hóa

l p vớ ỏ, đặc biệt là sau giai đoạn d p nguậ ội

26

Hình 1.11 Quá trình oxi hóa trong điều kiện thường và trong điều ki n LOCA ệ

Ở nhiệt độ đủ cao, tốc độ oxi hóa l p v ớ ỏ do hơi nướ ấc r t cao, không th gi i ể ảthoát nhi t hoàn toàn bệ ằng cách làm mát và gây tác động tr l i quá trình oxi hóa ở ạ

Nếu tác động tr l i hoở ạ ặc quá trình oxi hóa tự xúc tác không b kìm hãm, l p v kim ị ớ ỏloại và vùng ho t lò ph n ng có th b nóng ch y S kiạ ả ứ ể ị ả ự ện như vậy đã xảy ra trong

v ụtai nạn Three Mile Island đối với lò PWR

T i nhiạ ệt độ cao (>1100 0C), l p v nhiên li u ph n ng vớ ỏ ệ ả ứ ới hơi trong phản

ứng t a nhi t t o ra hydro Ph n ng này t o ra m t ngu n nhi t ph góp phỏ ệ ạ ả ứ ạ ộ ồ ệ ụ ần tăng

tốc quá trình oxi hóa:

Zr + 2H2O → ZrO2 + 2H2 + 596 kJ -4) (1

27

n ng phát nhi n và t o ra m ng hydro l n có tác d ng t xúc tác

và là nguyên nhân gây n ổ trong điều ki n s c ệ ự ố

a Quá trình oxi hóa đẳng nhiệt củ ợa h p kim zirconi E110

Hợp kim E110 ( -l% Nb) Zr đượ ử ục s d ng r ng rãi trong các lò ph n ng VVER ộ ả ứ

do Liên Xô thiế ế àt k v xây d ng Nga hay tự ở ại các nước khác ở Đông Âu Để đo t l ệ

ph n ả ứng W (mg/dm2), các nhà nghiên cứu đã ử ụng đến độ tăng khối lượ s d ng mẫu thử nghiệm Độ dày c a các lủ ớp oxit hình thành khác nhau được đo qua kinh hiển vi Tuy nhiên, s dử ụng độ tăng khối lượng c a c c mủ á ẫu là phương pháp ch ỉ thường s ửdụng đối với vi c xem x t tr ng th i nệ  ạ á ứ ỡt v c a lủ ớp oxit và độ không chính xác của

k t qu ế ả đo độ à d y c a l p oxit qua mủ ớ ặt cắt ngang c a các mủ ẫu thử nghi m ệ

S biự ến đổi trong quá trình oxi hóa ởphạm vi nhiệ ột đ ừ t 700 lên và th°C trở ời gian t ừ vài giây đến 10 gi ờ đã được xem xt đến Hình 1.12 tóm t t các k t qu ắ ế ả đối

với nhiệt độ và th i gian khác nhau tờ ức là:

- M t s k t qu c t l theo dộ ố ế ả ó  ệ ạng parabol cao hơn ở nhiệ ột đ cao hơn với các

kết quả ại điể t m nhiệ ột đ thấp hơn;

- nhiỞ ệ ột đ thấp có quá trình chuyển đổi động học oxi hóa nhanh hơn

Tốc độ phả ứng đốn i với quá trình oxi hóa đượ ửc s dụng trong cơ sở thi t k làế ế :

Kp = 84640.e(-20.820/T) mg2/cm4.s, trong kho ng nhiả ệ ột đ 550 đến 1200°C

Những giá tr g n vị ầ ới phương trình Baker-Just được đưa ra hơi thấp hơn so

v i d u cớ ữ liệ ủa Urbanics đố ớ ợi v i h p kim Zr-2.5Nb v gà ần như trùng khớp v i d ớ ữliệ ủu c a hợp kim Zircaloy

28

Hình 1.12 Khối lượng hạ ốt đ i với ớl p v E110 ỏ trong hơi ở áp su t khí quy n [14] ấ ể

Hình 1.13 Quá trình oxi hóa hơi E110 trong khoảng nhiệ ột đ 800-1200 °C (đường

màu đen được tính với phương trình Catchart-Pawel) [14]

K t qu ế ả thực nghiệm cho th y E110 b oxi h a chấ ị ó ậm hơn so Zircaloy-4 trong điều ki n biệ ến đổ ổn địi nh Tuy nhiên, l p oxit trên h p kim E110 d b n t v và ớ ợ ễ ị ứ ỡ

n d i tuy n tính Vì v y, k t luở à ế ậ ế ận đưa ra ở trên không phải luôn đúng khi cho E110 oxi hóa chậm hơn so với Zircaloy-4

M t y u t khác là t quá trình oxi hóa trong quá trình gia nhi t và làm mát ộ ế ố ừ ệ

h p kim K t qu ợ ế ả được đưa ra trên Hình 1 là t t c c c th nghi m làm mát và 13 ấ ả á ử ệ

T (t): Nhiệt độ quá trình oxi hóa theo hàm c a th i gian; ủ ờ

Teq: Điểm giao nhi t đ ệ ộ ổn định

b Quá trình oxi hóa phân tách của các h p kim zirconi ợ

Qu á trình động h c c a ph n ng Zry-ọ ủ ả ứ 4/hơi nước trong kho ng nhiả ệt độ 800°C thay đổ ừ ại t d ng khối đến tuy n tính theo th i gian, dế ờ ẫn đến suy gi m ph n ả ả

600-ứng v i t l nhớ  ệ ất định do độ dày h u h n c a l p v Hiữ ạ ủ ớ ỏ ện tượng gia tăng khối lượng s dẽ ẫn đến s ự gia tăng tốc độ quá trình oxi hóa c ng v i nhiù ớ ệt độ Vi c u trúc ấ

c a Zircaloy b oxi hóa trong th i gian dài gi a nhiủ ị ờ ữ ệt độ 600-800°C xu t hi n nhi u ấ ệ ề

v t n t ngang và thâm nh p v o các v t n t xuyên tâm Hiế ứ ậ à ế ứ ện tượng n t c a l p oxit ứ ủ ớ

là nguyên nhân làm gia tăng quá trình oxi hóa, tương tự như hiện tượng phân t ch áquá trình oxi hóa được đưa ra tại điểm nhiệt độ thấp hơn của nước và hóa hơi Trong kho ng nhiả ệt độ gi a 850-950°C, oxit b n t v ữ ị ứ ỡ được quan sát cho th y c ấ ó

hiện tượng gi m d n và bi n chuy n sang tr ng th i phân t ch v i viả ầ ế ể ạ á á ớ ệc gia tăng quá trình oxi hóa không x y ra m c dù có s ả ặ ự gia tăng trong t ệ ạ l d ng parabol c a quá ủtrình oxi hóa nhiỞ ệt độ 1000-1050°C, hiện tượng phân t ch c a quá trình oxi hóa á ủtái xu t hiấ ện

30

Quá trình oxi hóa phân tách được xác định là m t vộ ấn đề ớn đố ớ í l i v i t nh b n ề

v ng c a l p v E110 trong tai n n LOCA, hiữ ủ ớ ỏ ạ ện tượng h p th lấ ụ ớn lượng kh hydro í

và qu nh suy giátrì ảm độ ề b n trong qu nh h u átrì ậ “tôi” Khí hydro c ó ảnh hưởng đến nhiệt độ chuyển đổi pha / α β và do đó gián tiế ảnh hưởng đếp n các thu c tính bi n ộ ế

d ng nhiạ ở ệt độ cao c a v t liủ ậ ệu Nó cũng làm tăng đáng kể độ tan c a oxy trong ủpha m t nhiβ ở ộ ệt độ nhất định Tác d ng quan tr ng nh t c a kh hydro là nó có th ụ ọ ấ ủ í ể

dẫn đến s suy gi m thuự ả ộc tính dẻ ủa lớo c p v ỏsau tai nạn

Thông thường các l p oxit c chớ ó ức năng như mộ àt r o cản đố ới v i hiện tượng

h p th kh hydro t ấ ụ í ừquá trì nh phân h y c a các phân t ủ ủ ử nước di n ra bên ngoài cễ ủa các l p oxit Tuy nhiên, sau khi bớ ắt đầu phân t ch, các phân t á ử nước hoặc hơi nước

có thể thâm nh p qua các v t nậ ế ứt trên lớp oxit và sau đó phản ứng v i mớ ặt ngo i à của

l p oxit b o v m ng, n ớ ả ệ ỏ ó không đóng vai tr r o c n cho vi c khu ch t n kh oxy ò à ả ệ ế á í

mà ch là mỉ ột lớp oxit nh không b nỏ ị ứt nẻ

Phân tách trong E110 đã được mô t ả như mộ ạt d ng c a quá trình oxi hóa n t, ủ ố

vì nhi u n t xu t hi n giề ố ấ ệ ống như n ững đốm oxit ban đầh u màu tr ng m t giai ắ Ở ộđoạn nhất định trong quá trình oxi hóa, các điểm oxit tr ng d ng th u kính nh ắ ạ ấ ỏtrong lớp oxit đen đồng đều C c n t b biá ố ị ến đổ ả ề đường kính và đội c v sâu v i tớ ốc

độ cao hơn nhiều so v i lớ ớp oxit đồng đều Quá trình oxi hóa dướ ại d ng n t trong ố

qu nh v n h nh bá trì ậ à ình thường được xem x t c  ả trong LPUHN, trong môi trường nước sôi và trong các th nghi m s d ng l c d ng n i h p” nhiử ệ ử ụ ò ó ạ “ ồ ấ ở ệt độ cao Như

đối v i quá trình chuyớ ển đổi phân t ch, á chưa có lý thuyế ào đượt n c ch p nh n ấ ậchung cho các cơ chế ủ c a quá trình oxi hóa d ng n t S xu t hi n c a m t l p v ạ ố ự ấ ệ ủ ộ ớ ỏ

c quá trình oxi hóa nó ốt là tương tự như sự xu t hi n c a l p v E110 b oxi hóa ấ ệ ủ ớ ỏ ịtrong điều ki n tai n n LOCA ệ ạ

Ngoài ra, trong qu nh s n xu t h p kim E110 ho c h p kim E635, flo b á trì ả ấ ợ ặ ợ ị

h p th , b i qu ng zirconi b phân h y do vi c s d ng kali fluozirconate và Hf ấ ụ ở ặ ị ủ ệ ử ụđược tinh ch bế ằng quá trình phân đoạn k t tinh Zr trong hế ợp kim E110 được gi m ảqua phương pháp phân t ch á điện c a h p ch t có ch a F-kali fluozirconate trong ủ ợ ấ ứ

31

m t b nóng ch y, ch ph n nh cộ ể ả ỉ ầ ỏ ủa iodide Zr được s dử ụng Đồng v F b h p th ị ị ấ ụkhông c s h p th c a Ca, Mg ho c Al là m t trong nh ng nguyên nhân t o ra ó ự ấ ụ ủ ặ ộ ữ ạ

hiện tượng oxi hóa n t ố

c nh Ả hưởng c a chi u x i v i quá trình oxi hóa h p kim zirconi nhiủ ế ạ đố ớ ợ ở ệt

động nh bi n m t nhi t đ ỏ ế ấ ở ệ ộ 400 đến 450 °C có th do hiể ện tượng thu h i nhi t kích ồ ệ

hoạt Môi trường h n h p khí có th làm gi m các d ng oxi hóa có s n t ng hỗ ợ ể ả ạ ẵ ổ ợp

v o c u tr c c a l p oxit ho c các gradient c a nà ấ ú ủ ớ ặ ủ ồng độ anion oxy trong l p oxit ớTrong điều kiện đó có th ể phát sinh hơi hoặc hi u ệ ứng đượ ạc t o ra do nồng độ hydro cao Đố ới v i Zircaloy, không gi i hớ ạn quá trình oxi hóa trong hơi, sự ạ h n ch t l ế  ệthường đượ ngườc i ta tin là chuy n giao c a nh ng anion oxy trong l p oxit loể ủ ữ ớ ại

“n” b thi u trong l p oxit bị ế ớ ởi quá trình liên quan đến c c khuy t t t dá ế ậ ạng điểm

“Nhi u lo n” khuy t t t cễ ạ ế ậ ủa trường b c x sau LOCA l ứ ạ à không đáng kể Do đó,

việc xá ịc đ nh ảnh hưởng của bức xạ đế ốc độ n t oxy hoá c a Zircaloy không d ủ ự đoán được trong tai n n LOCA ạ

d Quá trình oxi hóa nhiở ệ ột đ cao c a các h p kim zirconi ủ ợ “tiền-oxi hóa ”

L p v Zircaloy trong lò LWR b oxi h a ch m trong qu nh v n h nh bình ớ ỏ ị ó ậ átrì ậ àthường T l  ệ oxi hóa ban đầu trong lò ph n ng tuân theo d ng kh i (t 100 - 500 ả ứ ạ ố ừngày) Khi các l p oxit c d y kho ng m t vài micron (2-5 µm), tớ ó độ à ả ộ  l oxi hóa ệtuân theo d ng tuy n tính Quá trình chuyạ ế ển đổi này thường được k t h p v i l p ế ợ ớ ớoxit b n Sau m t th i gian, quá trình chuyề ộ ờ ển đổi th hai v i tứ ớ ốc độ oxi hóa cao hơn

có th x y ra S ể ả ự ăn mòn do nước trên Zircaloy-4 trong môi trường c hydro v i áp ó ớ

32

suất cao c a LPUHN không ph i là y u t h n ch th i gian s d ng nhiên li u hay ủ ả ế ố ạ ế ờ ử ụ ệ

yếu ố ạt h n ch kh ế ả năng vận h nh c a lò ph n ng Tuy nhiên, v i m c tiêu t à ủ ả ứ ớ ụ đạ độcháy cao hi n nayệ , độ dày oxit có th ểlênđến 100µm

Quá trình oxi hóa trên Zircaloy có th ể được gia tăng ở độ cháy cao do thời gian b ịchiếu x ạ dài hơn ớL p oxit dày hơn sẽ ó các đặ c c tính truy n nhiề ệt km đi và

do dó, s ẽ làm tăng nhiệt độ ạ t i m t ti p gi p gi a oxit/kim loặ ế á ữ ại, làm tăng tốc độ oxi hóa S u t các nghiên c u th c nghiốliệ ừ ứ ự ệm ũc ng cho th y s ấ ự ăn mòn trên Zircaloy gia tăng khi nước c pH cao (Lithia cao) Hi u ó ệ ứng này được cho là x y ra t trong ả ừ

ra ngoài và tập trung c a Lithia ở ớủ l p oxit x p ố

C c m u Zircaloy vá ẫ ới lớ “tiềp n-oxi h a khi b oxi hóa nhió ” ị ở ệt độ 871 trong °Cthời gian 110 s và 500 s (với độ ày tương ứ d ng c a l p oxit l 17 µm và 22 µm) ủ ớ àđược oxi hóa trong hơi đẳng nhi t 980-1315 Kệ ở °C ết qu cho th y oxi hóa nhiả ấ ở ệt

độ cao ti p t c tuân theo m t quy lu t t l d ng parabol m c dù khu v c b oxi hóa ế ụ ộ ậ  ệ ạ ặ ự ịngày càng tr ở nên ít hơn so vớ ự ến i d ki trên l p v m i và theo th i gian, quá trình ớ ỏ ớ ờoxi hóa đẳng nhiệt gia tăng Các kết qu c a m u v i l p ti n-oxi h a” c d y 5 ả ủ ẫ ớ ớ “ ề ó ó độ à

µm cơ bản c tr ng thó ạ ái tương tự Trong dạng parabol căn bậc hai, c c m u ti n á ẫ “ ềoxi hóa” không theo đường th ng tr khi ch ng hoàn toàn không b n v ng Mẳ ừ ú ề ữ ặt khác, các đường th ng c g c nh ẳ ó ó ỏ hơn, có nghĩa là hệ ố ốc độ s t ph n ng b suy ả ứ ị

gi m và ch có th c ả ỉ ể ó ảnh hưởng nh v ỏ ề cơ chế gi i h n tớ ạ ốc độ được gi nh ả địNhững ảnh hưởng c th n bió ể đế ến đổi này là do các giá tr ranh gi i ho c phân b ị ớ ặ ố

và v ị trí gia tăng nồng độ ỗ ổ l h ng của lớp ZrO

V ề cơ bản các biến đổi được quan sát trong l p v ớ ỏ “tiền oxi h aó ” chưa bịchiếu x trư c khi b oxi hóa nhiạ ớ ị ở ệt độ cao l à tương tự nhau S hi n di n c a m t ự ệ ệ ủ ộ

l p oxit dày làm ch m quá trình oxi hóa nhiớ ậ ở ệt độ cao Quan sát với phương pháp Metallographie trên lớp v b chi u x cho th y lỏ đã ị ế ạ ấ ớp oxit ban đầu không b nh ị ảhưởng đối v i các th nghi m nhiớ ử ệ ở ệt độ cao t i m t ngo i c a các l p oxit hình ạ ặ à ủ ớthành ở nhiệt độ cao Không có d u hi u cho th y các lấ ệ ấ ớp oxit ban đầu b hòa tan ị ở

mức độ nào đótrong lớp pha α

33

L p oxit ớ “tiền oxi h a hoó ” ạt động như mộ àt r o cản đố ới v i quá trình oxi hóa ởnhiệt độ cao được th hi n trong Hình 1.14 t m t nghiên c u c a Pettersson và ể ệ ừ ộ ứ ủHaag v ề tác động c a l p oxit ủ ớ “tiền oxi h a d ng n t M t trong nh ng l i gió ” ạ ố ộ ữ ờ ải thích được đưa ra cho hiện tượng n y là trong quá trình oxi hóa v i d ng nà ớ ạ ốt ở nhiệt

độ ấ th p, l p oxit này không b o v giớ ả ệ ống như hầu h t các oxit sau quá trình chuy n ế ểđổi Do đó, điều ng c nhiên là các l p oxit d ng n t ti n oxi h a” ạ ớ ạ ố “ ề ó dường như có

m t chộ ức năng bảo v ệ như cá ớc l p oxit kh c trong quá tr nh tai n n LOCA Má ì ạ ột

ph n c a l i gi i thích là các l p oxit d ng nầ ủ ờ ả ớ ạ ốt cũng như cá ớc l p oxit kh c sau quá átrình chuyển đổi đạt được tr ng th i cân b ng hóa hạ á ằ ọc Do đó, vị trí h p th oxy ấ ụtrong oxit s ẽ không đáng kể, cho phép khuếch tán oxy dưới tr ng thái rạ ắn Do đó hơi nước được di chuy n nhiể ở ệt độ cao thông qua các l h ng trong l p oxit ỗ ổ ớ ở

trạng th i cân b ng hóa há ằ ọc cho đến khi nó đạt đế ớn l p oxit không cân b ng mằ ới Trong điều kiện bình thường c a quá trình oxi hóa, s di chuy n này là r t nhanh so ủ ự ể ấ

v i tớ ốc độ ăn mòn hiệ ạn t i và các l p oxit là hoàn toàn không c ớ óchức năng bảo v ệTuy nhiên, theo s phát tri n nhanh chóng c a l p oxit trong qu nh di n bi n tai ự ể ủ ớ átrì ễ ế

n n LOCA, s di chuy n cạ ự ể ủa hơi nước thông qua các lớp oxit đượ ạo thành trước c tcũng có thể là gi i h n c a tớ ạ ủ ốc độ Gi thuyết này cũnả g có th gi i thích s ể ả ự thay đổi

của hằng s tố ốc đ gia tăng lớộ p oxit sau quá trình oxi hóa

Hình 1.14 Quá trình oxi hóa nhiở ệ ột đ cao dưới một lớp oxit d ng nạ ốt hình thành

trong quá trình oxi hóa [14]

34

Tuy nhiên, các php đo kim học c a các l p oxit c dày ủ ớ ó độ ổn định trong tai

nạn LOCA, như oxi hóa củ ớa l p v nhiên li u cho th y t l ECR th c t ỏ ệ ấ  ệ ự ế ít hơn đáng kể, do đó chứng minh được tác d ng làm ch m m nh c a s ụ ậ ạ ủ ự ăn mòn trước qu átrình tai n n V i phạ ớ p đo kim - quang h c, kính hi n ọ ể vi điệ ử qut cho php đo n t được chi u dày lề ớp oxit ăn mòn “hình súp lơ chính xác hơn trướ ự ố ớ” c s c , l p oxit ởnhiệt độ cao dướ ìi h nh d ng c t và l p oxit ạ ộ ớ ổn định Có d u hi u cho th y ph n bên ấ ệ ấ ầtrong c a lủ ớp ăn mòn xốp trướ ự ốc s c p oxit ch y(lớ ủ ếu là mono) chuy n thành oxit ể

d ng c t nh p oxit t giác) trong qu nh ti p xúc nhiạ ộ ỏ(lớ ứ átrì ế ệt độ cao Độ dày kết hợp

c a hai lo i l p oxit là không khác nhau nhi u so vủ ạ ớ ề ới độ dày c a lủ ớp oxit ăn mòn trước s c , tự ố ức là 70 µm Hơn nữa, độ dày c a l p oxit ủ ớ ổn định pha α cũng là nhỏhơn đáng kể so v i d ớ ự đoán của các phương trình được phát tri n b i Cathcart-ể ởPawel Trướ ự ố ớp oxit ăn mòn hình thành trong lò PWR, rấc s c , l t có th là m t l p ể ộ ớhydrua-hóa hơn là mộ ớt l p oxy hóa Điều này có th m t y u t ểlà ộ ế ố liên quan đế ựn s

biến đổi ở nhiệt độ cao c a ph n bên trong c a lủ ầ ủ ớp oxit ăn mòn thành lớp oxit c t t ộ ứgiác như đã ấ th y trong nghiên c u này m t gi tr tứ Ở ộ á ị ốc độ nào đó, có v ẻ như là quá trình oxi hóa ở độ cháy cao c a l p v Zircaloy-4 trong lò ph n ng PWR không ủ ớ ỏ ả ứthể ự đoán chí d nh x c bá ởi phương trình Cathcart-Pawel (theo quan điểm v qu ề átrình h u tôi” t o ra tính gi n c “ ậ ạ ò ó liên quan đến hiện tượng t a nhi t trong quá trình ỏ ệoxi hóa)

e Ảnh hưởng của khí hydro đến quá trình oxi hóa của các hợp kim zirconi

T t c các k t qu ấ ả ế ả đo đạc công b ố trước đây về quá trình oxi hóa c a h p kim ủ ợZircaloy đã được th c hiự ện trong điều ki n d ng chệ ò ảy hơi nước v i các ph n ng ớ ả ứcho thấy không t n t i gi i hồ ạ ớ ạn n o bà ởi hiện tượng khuếch tán khí Điều kiện đo đạc được đảm b o b i th c nghi m nhả ở ự ệ ằm xác định tốc độ ò d ng ch y t i thi u c n thi t ả ố ể ầ ế

để ạ t o ra các m t ti p gi p gi a pha oxit v kh v i đ c c d ng oxi hóa ặ ế á ữ à í ớ ủ á ạ

Trong m t s ộ ố trường hợp, đặc bi t là trong m t s tai nệ ộ ố ạn vượt quá tai n n gi ạ ả

định trong thi t k (ví d ế ế ụ như tai nạn nhiên li u b b v nghiêm trệ ị ể ỡ ọng), ước tính lượng hơi nước c n c oxi hóa l p v nhiên li u s ầ ó để ớ ỏ ệ ẽ đượ ạc t o ra t hiừ ện tượng sôi

35

của nước khi v ng ho t d n d n b ù ạ ầ ầ ị phơi trần Dòng hơi đối lưu chảy lên trên các kênh nhiên li u và quá trình oxi hóa c a l p v nhiên li u sinh ra khí hydro phệ ủ ớ ỏ ệ át tán trên b mề ặt nước sôi Trong điều kiện đó, vi c tính toán mệ ức độ gia tăng phản ứng trên mặt nước sôi, t nh to n t l í á  ệphả ứn ng c a l p v nhiên li u theo d ủ ớ ỏ ệ ữliệu động

học như trên, có thể là không thực tế

Ngoài ra, t i v ph ng n b ạ ị trí ồ ở ị thủng và n v trên l p v , viổ ỡ ớ ỏ ệc hơi xâm nhập

s l m oxi h a b m t bên trong c a l p v Khí hydrẽ à ó ề ặ ủ ớ ỏ o dư thừa còn lại trong điều

ki n n y s dệ à ẽ ẫn đế  ện t l kh í hydro/hơi cao hơn tại cá ị trí ở ặc v m t bên trong của lớp

vỏ Điều này s c ẽ ó ảnh hưởng mạnh đến quá trình oxi hóa và trong m t s ộ ố trường

h p, mợ ức đ ạộ t o ra tính gi n cò ục bộ ại cá t c khu vực đó

Tác động c a kh ủ í hydro đến đặc điểm của quá trình oxi hóa Zircaloy đã được ghi nh n nhiậ ở ệt độ ~ 750°C Th nghi m c a JAERI trên quá trình oxi hóa cử ệ ủ ủa thanh nhiên liệu b n ị ổ trong hơi đã cho thấy c c hiện tượá ng kh c nhau x y ra trên t t á ả ấ

c các thanh nhiên liả ệu ở độ chá y cao H p th ấ ụ hơi nước, làm tăng nồng độ hydro, cũng như ảnh hưởng của độ cháy cao (gia tăng khuyế ật) đã đượt t c giải thích như là

s ng gự đó óp đến vi c biệ ến đổi ph n hình thái trong quá trình oxi hóa c a l p oxit ầ ủ ớhình thành trên b m t bên trong và nhề ặ ững tác động của quá trình oxi hóa (như các tính chất cơ học của Zircaloy b oxi hóa) ị

Trong h n hỗ ợp hydro/hơi, t ệ l khối lượng gi i h n, c u trúc l p oxit và hình ớ ạ ấ ớthái cũng tương tự như trong hơi tinh khiết trên l p oxit m ng nhiớ ỏ ở ệt độ phòng v à

có c u trúc tinh th mono Trên t l khấ ể  ệ ối lượng giới hạn, nồng độ hydro gia tăng sẽ

t o ra m t l p oxit x p ZrOạ ộ ớ ố 2 bao g m c dồ ả ạng đa hình mono và tứ giác Ngoài ra,

k t qu ế ả đo đạc phân b oxy trong chuyố ển đổi pha c a m u b oxi hóa v i th i gian β ủ ẫ ị ớ ờ

1200 giây và nhiở ệt độ 1000°C cho th y nấ ồng độ oxy thấp hơn trong mẫu có s oxi ựhóa trong khí h n h p tỗ ợ  l Hệ 2/H2O lớn hơn t ệ ớ ạ l gi i h n M u này chẫ ứa đến 3230 ppm kh hydro í

Ở độ ch y cao, khi l p oxit có th á ớ ể đạt đến độ dày lên đến 100 µm, t l kh  ệ íhydro t n tồ ại đáng kể trong l p vớ ỏ Đố ới v i một phần nh 15%, hỏ àm lượng hydro d ự

36

ki n s t kho ng 600 ppm l p oxit vế ẽ đạ ả ở ớ ới độ dày 100 µm Do s khuự ếch tán ở nhi t ệ

độ cao c a kh hydro, nhi u kh ủ í ề í hydro được di chuyển đến g n b m t ngoài c a l p ầ ề ặ ủ ớ

v nhiỏ Ở ệt độ thấp, k t qu ế ảthử nghi m cho th y r ng s hi n di n cệ ấ ằ ự ệ ệ ủa kim hiđrua

có tác dụng gia tăng tốc độ ăn mòn Tuy nhiên, ngay sau khi lớp v ỏ đã được chuyển

đổi thành pha β trong điều ki n tai n n LOCA, th c t t t c tr ệ ạ ự ế ấ ả ở thành kim hiđrua hòa tan trong kim lo ại

K t qu nghiên c u ế ả ứ ảnh hưởng của “tiền-hydro hóa” ở nhiệt độ cao trong quá trình oxi hóa hơi-Sn Zircaloy v i t l Sn th p có ớ  ệ ấ ảnh hưởng r t ít (H nh 1.15) Tuy ấ ìnhiên, trong t t c ấ ả các trường h p (ngo i tr nhiợ ạ ừ ở ệt độ cao nh t 1100 ), c s ấ °C ó ự

hi n di n c a hydro trong tệ ệ ủ ác nhân đẩy nhanh quá trình oxi hóa

Hình 1.15 Tác động của “tiền-hydro hóa” đến quá trình oxi hóa nhiệt độ cao

Zircaloy-4 với t ệ l Sn th p ấ

f Quá trình oxi hóa nhiở ệt độ cao c a các hủ ợp kim zirconi trong hơi nước ở

áp suất cao

37

Phầ ớn l n các k t qu ế ả đo đạc được th c hi n d a trên quá trình oxi hóa c a ự ệ ự ủZircaloy trong hơi nước dưới áp suất bình thường của môi trường Đố ới v i quá trình oxi hóa d ng parabol, hiạ ện tượng chính c n quan tâm là quá trình khuy ch tán và t ầ ế 

l khu ch tán c a các lo i anion oxy Nguyên lý c a quá trình oxi hóa d ng parabol ệ ế ủ ạ ủ ạ

dựa trên sự khu ch tán mà không có s ph thu c vào áp su t Pawel và cế ự ụ ộ ấ ác cộng s ự

đã thực hiện các đo đạc đố ới v i quá trình oxi hóa hợp kim Zircaloy trong hơi nước dưới áp suất lên đến 10,34 MPa t i nhiạ ệt độ 900 và 1100 trong th°C °C ời gian tương ứng là 2500 giây và 500 giây K t qu ế ả đo độ dày các l p oxit và l p v v t li u pha ớ ớ ỏ ậ ệ

α cho th y nhiấ ở ệt độ 1100 không có °C ảnh hưởng c a áp suủ ất, nhưng ở nhiệt độ

900 v i s °C ớ ự gia tăng của áp suất trong hơi nước thì độ dày c a l p oxit có xu ủ ớhướng tăng Tuy nhóm tác giả không đưa ra được một cơ chế ụ ể c th nào liên quan

đến nh ng k t qu ữ ế ả thu được nhưng cho rằng s hình thành c a các v t n t nh b ự ủ ế ứ ỏ ở ềngoài của lớp oxit có th ể làm gia tăng quá trình oxi hóa ởáp suất cao

M t giộ ải thích khác được đưa ra về ự s hình thành lớp oxit gia tăng trong quá trình oxi hóa 900 ở °C dưới áp su t cao có ấ thể là do s ự gia tăng biến đổ ủi c a các lớp oxit có c u trúc t giác C u trúc này ấ ứ ấ ổn định hơn, trong đó sự di chuyển c a ủnguyên t oxy lử ớn hơn so với các l p oxit cớ ấu trúc đơn ở nhiệt độ thấp hơn Các nghiên cứu khác cũng chỉ ra r ng có s suy giằ ự ảm ảnh hưởng c a áp suủ ất hơi đố ới i v

động h c c a quá trình oxi hóa cùng v i s ọ ủ ớ ự gia tăng nhiệt độ K t qu quan sát ế ả ởnhiệt độ 900 có s suy gi m, còn 1000 và 1100 không quan sát th y các °C ự ả ở °C °C ấảnh hưởng

g Các thay đổi về kích thước và ứng suất trong hợp kim zirconi

Do khối lượng phân t c a l p oxit ZrOử ủ ớ 2 là lớn hơn của zirconi (t c là t l ứ  ệPilling-Bedworth có giá tr ị 1,5 đến 1,6), ng su t nén l n có th ứ ấ ớ ể đượ ạc t o ra trong quá trình gia tăng củ ớa l p oxit Các ng l c và bi n d ng t o ra trong kim lo i t s ứ ự ế ạ ạ ạ ừ ựgiãn n b i s khu ch tán c a khí oxy có th t o ra ng lở ở ự ế ủ ể ạ ứ ực ko căng đáng kể trên

b m t kim lo i Mề ặ ạ ặc dù cơ chế khác nhau có th làm gi m nh ng ng lể ả ữ ứ ực căng gây

ra, ví d ụ như lớp oxit d o, oxit n t, và s d o c a kim lo i, k t qu dẻ ứ ự ẻ ủ ạ ế ả ẫn đến s thay ự