Khảo sát khả năng hấp thụ paracetamol bằng vật liệu có nguồn gốc từ bã đậu nành

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM KỸ THUẬT THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH CƠNG TRÌNH NGHIÊN CỨU KHOA HỌC CỦA SINH VIÊN KHẢO SÁT KHẢ NĂNG HẤP THỤ PARACETAMOL BẰNG VẬT LIỆU CÓ NGUỒN GỐC TỪ BÃ ĐẬU NÀNH MÃ SỐ: SV2022-45 CHỦ NHIỆM ĐỀ TÀI: NGUYỄN MINH ĐỨC SKC 0 Tp Hồ Chí Minh, tháng 10/2022 BỘ GIÁO DỤC SVÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐH SƯ PHẠM KỸ THUẬT TPHCM BÁO CÁO TỔNG KẾT ĐỀ TÀI NGHIÊN CỨU KHOA HỌC CỦA SINH VIÊN KHẢO SÁT KHẢ NĂNG HẤP PHỤ PARACETAMOL BẰNG VẬT LIỆU CÓ NGUỒN GỐC TỪ BÃ ĐẬU NÀNH SV2022-45 Thuộc nhóm ngành khoa học: Mơi trường SV thực hiện: Nguyễn Minh Đức Dân tộc: Kinh Lớp, khoa: 181500B, Khoa CNHH&TP Ngành học: Công nghệ Kỹ thuật Môi trường Nam, Nữ: Nam Năm thứ: /Số năm đào tạo: Người hướng dẫn: TS Nguyễn Duy Đạt TP Hồ Chí Minh, tháng 10/2022 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐH SƯ PHẠM KỸ THUẬT TPHCM THÔNG TIN KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU CỦA ĐỀ TÀI Thông tin chung: - Tên đề tài: khảo sát khả hấp phụ paracetamol than sinh học có nguồn gốc từ bã đậu nành - Chủ nhiệm đề tài: Nguyễn Minh Đức Mã số SV: 18150083 - Lớp: 181500B Khoa: Công nghệ Hóa học Thực phẩm - Thành viên đề tài: Stt Họ tên Trần Thảo Minh MSSV 18150031 Lớp 1815CLA Khoa ĐT CLC - Người hướng dẫn: TS Nguyễn Duy Đạt Mục tiêu đề tài: - Xác định điều kiện tối ưu (tỷ lệ KOH/than sinh học nhiệt độ nhiệt phân) để tổng hợp chất hấp phụ từ bã đậu nành loại bỏ PRC nước - Khảo sát điều kiện tối ưu cho trình hấp phụ bao gồm: pH dung dịch, thời gian phản ứng, nhiệt độ, nồng độ đầu vào, ảnh hưởng môi trường nước đến khả hấp phụ Tính sáng tạo: - Vật liệu hấp phụ tổng hợp từ bã đậu nành, phế phẩm q trình sản xuất thực phẩm vốn khơng có nhiều giá trị sử dụng Từ góp phẩn giảm thiệu lượng chất thải thải môi trường đồng thời tạo thành loại than hoạt tính, có khả hấp phụ Paracetamol - hợp chất khó phân hủy sinh học Kết nghiên cứu: - Nghiên cứu thành công việc tổng hợp than sinh học có nguồn gốc từ bã đậu nành nhằm hấp phụ Paracetamol có nước thải Đóng góp mặt giáo dục đào tạo, kinh tế - xã hội, an ninh, quốc phòng khả áp dụng đề tài: Công bố khoa học SV từ kết nghiên cứu đề tài (ghi rõ tên tạp chí có) nhận xét, đánh giá sở áp dụng kết nghiên cứu (nếu có): Ngày 04 tháng 10 năm 2022 SV chịu trách nhiệm thực đề tài Nhận xét người hướng dẫn đóng góp khoa học SV thực đề tài (phần người hướng dẫn ghi): Ngày tháng năm Người hướng dẫn (kí, họ tên) MỤC LỤC CHƯƠNG 1: GIỚI THIỆU ĐỀ TÀI 1.1 Tính cấp thiết đề tài 1.2 Mục tiêu nghiên cứu 1.3 Đối tượng phạm vi nghiên cứu 1.3.1 Đối tượng nghiên cứu 1.3.2 Phạm vi nghiên cứu 1.4 Phương pháp nghiên cứu 1.5 Ý nghĩa khoa học thực tiễn 1.5.1 Ý nghĩa khoa học 1.5.2 Ý nghĩa thực tiễn CHƯƠNG 2: TỔNG QUAN NGHIÊN CỨU 2.1 Chất gây ô nhiễm (ECs) - Dư lượng dược phẩm 2.1.1 Các tác động có hại dư lượng dược phẩm 2.1.2 Tổng quan paracetamol 2.2 Tổng quan trình Hấp phu 2.2.1 Tổng quan than hoạt tính 2.2.2 Khả hấp phụ than hoạt tính gốc đậu nành 11 2.3 Tình hình nghiên cứu nước 12 2.4.1 Tình hình nghiên cứu nước 12 2.4.1 Tình hình nghiên cứu ngồi nước 12 CHƯƠNG 3: PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 14 3.1 Nội dung nghiên cứu 14 3.3 Phân tích vật liệu 16 3.4 Thiết lập thí nghiệm hấp phụ giải hấp phụ 17 3.4.1 Nghiên cứu hấp phụ theo mẻ 17 3.4.2 Giải hấp tái sử dụng SAC 19 3.4.3 Động học đẳng nhiệt mơ hình hấp phụ 19 CHƯƠNG 4: KẾT QUẢ 21 4.1 Tính chất vật liệu 21 4.1.1 Ảnh hưởng tỷ lệ KOH: SB nhiệt độ nhiệt phân đến dung lượng hấp phụ PRC SAC 21 4.1.2 Các đặc tính kết cấu hình thái 22 4.1.3 Hóa học bề mặt 24 4.2 Hiệu suất trình hấp phụ 26 4.2.1 Xác định pHpzc vật liệu 26 4.2.2 Ảnh hưởng pH dung dịch cường độ ion 29 4.2.3 Đường đẳng nhiệt hấp phụ 30 4.2.4 Nhiệt động lực học 32 4.2.5 Ứng dụng 33 4.2.4 Giải hấp tái sử dụng 34 Kết luận kiến nghị 35 TÀI LIỆU THAM KHẢO 37 DANH MỤC BẢNG Bảng 1.1 Một số nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác việc xử lý chất ô nhiễm Bảng 2.1 Tóm tắt kích thước phân loại lỗ rỗng IUPAC [26] Bảng 2.2 Thông số dầu cọ AC kỹ thuật kích hoạt vật lý 10 Bảng 3.1 Tham số thí nghiệm hấp phụ 18 Bảng 4.1 Diện tích bề mặt thể tích SAC SNC 22 Bảng 4.2 So sánh SBET loại than hoạt tính từ q trình hoạt tính KOH 23 Bảng 4.3 Các đại lượng đẳng nhiệt hấp phụ 32 Bảng 4.4 Các đại lượng nhiệt động lực học 33 Bảng 4.5 Hiệu suất giải hấp 34 DANH MỤC HÌNH Hình 1.1 Bã đậu nành Hình 2.1 Top 10 loại thuốc kê đơn nhiều Uzbekistan [24] Hình 2.2 Sự tăng trưởng liều dùng PRC Pháp giai đoạn 2006 đến 2015 [2] Hình 2.3 Cấu trúc Paracetamol Hình 3.1 Nội dung nghiên cứu 14 Hình 3.2 Quy trình tổng hợp vật liệu 15 Hình 4.1 KOH: SB nhiệt độ nhiệt phân đến hiệu suất xử lý PRC SAC 21 Hình 4.2 Hình ảnh SEM liệu EDS (a) SAC, (b) SNC (c) SAC đầy PRC 24 Hình 4.3 Phổ FTIR SAC, SNC, SAC SAC đầy PRC 26 Hình 4.4 pHpzc vật liệu SAC 27 Hình 4.5 Điện tích bề mặt PRC theo pH 28 Hình 4.6 Ảnh hưởng (a) pH dung dịch (b) cường độ ion đến hấp phụ TCH PRC điều kiện lưu ý 29 Hình 4.7 Mơ hình đẳng nhiệt hấp phụ 31 Hình 4.8 Dung lượng hấp phụ nguồn nước khác 34 Hình 4.9 Hiệu tái sử dụng 35 CHƯƠNG 1: GIỚI THIỆU ĐỀ TÀI 1.1 Tính cấp thiết đề tài Dư lượng dược phẩm hợp chất gây ô nhiễm (ECs) nước chúng sử dụng rộng rãi giới lĩnh vực y tế chăm sóc sức khỏe người [1] Trong số đó, thuốc giảm đau đóng góp tỷ trọng đáng kể lượng thuốc tiêu thụ người vật nuôi Tại Pháp, thuốc giảm đau chiếm 22% thị phần thuốc chữa bệnh năm 2013 [2] Dư lượng chúng phát rộng rãi nhiều nguồn nước khác nhau, gây tác động tiêu cực lớn đến nhiều mặt sống người Paracetamol (PRC) - loại thuốc giảm đau - hợp chất bật phát nguồn nước thải Tại thành phố Hồ Chí Minh tỉ lệ tiêu thụ 320g/ngày/1000 người 10% nước thải có chứa PRC xử lý trước xả vào mơi trường [3] Từ chúng mang đến tác động tiêu cực sinh vật sống, hệ sinh thái sức khỏe cộng đồng [4] Vì vậy, việc loại bỏ dư lượng PRC nước vấn đề quan trọng cần quan tâm Để giải vấn đề này, nhiều phương pháp trình khác phát triển để loại bỏ PRC từ q trình thơng thường hấp phụ [5, 6], trình sinh học [7], đến phương pháp tiên tiến bao gồm trình oxy hóa nâng cao (AOP) sử dụng O3, O3/H2O2, UV/H2O2 [8, 9, 10], Fenton [11] Fenton-like [12] Tuy nhiên, quy trình có số hạn chế chi phí vận hành đắt đỏ, lượng bùn thải sinh trình xử lý Trong số tất cách tiếp cận này, sử dụng than hoạt tính (ACs) làm chất hấp phụ để loại bỏ dư lượng kháng sinh dường khắc phục nhược điểm nêu chi phí thấp, sử dụng nguyên liệu phụ thân thiện với môi trường, điều kiện vận hành đơn giản không sinh thêm bùn thải Bảng 1.1 Một số nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác việc xử lý chất ô nhiễm Nguyên liệu Vỏ cam Chất ô nhiễm Diclofenac (chất giảm đau) Qe (mg/g) Tài liệu tham khảo 1250 [13] Phân gia súc Methylene Blue 259.5 [14] Waste biomass Paracetamol 356,22 [15] Các nghiên cứu cho thấy tiềm vật liệu than sinh học có nguồn gốc từ phế phẩm nông nghiệp việc xử lý PRA Trong nghiên cứu vật liệu tổng hợp từ bã đậu nành, sản phẩm phụ trình sản xuất đậu nành, kết hợp phương pháp hoạt hóa vật lý hóa học Dựa diện tích bề mặt cao (151,5 m2/g) đạt từ nghiên cứu trước, than hoạt tính có nguồn gốc từ bã đậu nành cho thấy tiềm việc hấp phụ PRC [16, 17] Nghiên cứu hướng tới việc tổng hợp vật liệu chi phí thấp từ bã đậu nành, vật liệu có vai trị chất hấp phụ nhằm loại bỏ PRC khỏi dung dịch nước 1.2 Mục tiêu nghiên cứu - Xác định điều kiện tối ưu (KOH:tỷ lệ than sinh học nhiệt độ nhiệt phân) để tổng hợp chất hấp phụ từ sữa đông đậu nành để loại bỏ TCH PRC nước - Khảo sát điều kiện tối ưu cho trình hấp phụ, bao gồm pH dung dịch, thời gian tiếp xúc, nồng độ nhiệt độ ban đầu chất hấp phụ - Xác định đại lượng nhiệt động lực họ mơ hình đẳng nhiệt hấp phụ phản ứng 1.3 Đối tượng phạm vi nghiên cứu 1.3.1 Đối tượng nghiên cứu Vật liệu composite tổng hợp từ bã đậu nành bùn thải từ trình xử lý nước cấp sử dụng phèn sắt Hình 1.1 Bã đậu nành Amount of PRC adsorbed by SCA (qe; mg/g) 800 700 600 500 400 300 200 Experiment point Langmuir model fitting 100 0 200 400 600 800 1000 1200 Equilibrium concentration of PRC Amount of PRC adsorbed by SCA (qe; mg/g) 800 700 600 500 400 300 200 Experiment point Freundlich model fitting 100 0 200 400 600 800 1000 Equilibrium concentration of PRC Hình 4.7 Mơ hình đẳng nhiệt hấp phụ 31 1200 Bảng 4.3 Các đại lượng đẳng nhiệt hấp phụ - Mơ hình Langmuir Qmax 646 ± 18.1 mg/g K1 0.0441 ± 0.007 L/mg R2 0.9498 2- Mô hình Freundlich n 0.2024 ± 0.0096 KF 174.38 ± 10.2 (mg/g)(mg/L)n R2 0.9874 Bảng 4.3 trình bày thơng số tính tốn từ mơ hình đẳng nhiệt hấp phụ Kết cho thấy, với mơ hình Freundlich, hệ số R2 = 0.9874 phù hợp với trình hấp phụ PRC vật liệu SAC SAC thể khả hấp phụ tuyệt vời PRC (Qmax = 646 mg/g) 4.2.4 Nhiệt động lực học Ảnh hưởng nhiệt độ dung dịch đến trình loại bỏ PRC phân tích cách tiến hành thí nghiệm với nồng độ ban đầu khác 5, 25 50oC Sự hấp phụ PRC, Qmax giảm từ 667 mg/g xuống 646 mg/g 603 mg/g với gia tăng nhiệt độ Các tham số ∆Go, ∆Ho ∆So đánh giá - 50oC tổng hợp Bảng 4.6 Kết cho thấy giá trị ∆Go nằm khoảng t từ -21,82 đến -22,43 kJ/mol PRC Các giá trị ∆Go âm thu khoảng nhiệt độ phân tích xác nhận q trình hấp phụ tự phát khả thi PRC ∆Ho âm hấp phụ PRC trình tỏa nhiệt giá trị tính tốn ∆Ho -21,04 kJ / mol Những đề xuất đồng ý với thay đổi dung lượng hấp phụ cung cấp (Hình 4.11) Bất kể khác biệt âm dương giá trị enthalpy hai trình hấp phụ, với cường độ tính tốn ∆Ho nhỏ 20 kJ/mol, chế chi phối tương tác SAC chất hấp phụ mong đợi hấp phụ vật lý [65, 66] Và giá trị dương entropy (∆So) biểu thị tính hỗn loạn bề mặt chất rắn/dung dịch tăng lên suốt trình hấp phụ 32 Bảng 4.4 Các đại lượng nhiệt động lực học Nhiệt độ C K 15071 o 25 6671 50 4841 Phương trình Van't Hoff ΔGo ΔHo ΔSo (kJ/mol) (kJ/mol) (J/mol x K) -21.04 3.76 -22.24 y = 2530.6x + 0.4528 R2 = 0.9575 -21.82 -22.43 4.2.5 Ứng dụng Các loại mẫu nước khác sử dụng để kiểm tra khả sử dụng SAC để loại bỏ PRC dung dịch nước, bao gồm DI, nước máy, nước ngầm, nước biển nước thải sinh hoạt Như mong đợi, khả hấp phụ thu từ mẫu nước khác khó phân biệt được, điều ngụ ý SAC sở hữu khả hấp phụ PRC tuyệt vời (Hình ) Cụ thể, với nước thải sinh hoạt nước ven biển, hiệu xử lý thấp mẫu khác Nồng độ cao muối nguyên tố khác có hai mẫu có lẽ nguyên nhân dẫn đến giảm Qe chất cạnh tranh với vị trí hoạt động sẵn có lỗ hổng với chất gây nhiễm mục tiêu (PRC) Tuy nhiên, khả hấp phụ SAC cho bị ảnh hưởng tính nước nghiên cứu khác biệt mẫu khác bỏ qua Do đó, SAC cho có tiềm lớn để thay chất hấp phụ truyền thống việc loại bỏ PRC khỏi thủy vực 33 700 Qe (mg/g) 600 500 400 300 200 100 DI Nước máy Nước Nước sông SG ngầm Loại nước Nước biển Hình 4.8 Dung lượng hấp phụ nguồn nước khác 4.2.4 Giải hấp tái sử dụng Bảng 4.5 Hiệu suất giải hấp Dung môi giải hấp Hiệu suất giải hấp (%) Ethanol 77.96 NaOH 0.2M 60.51 HCl 0.2M 19.39 NaCl 0.2M 14.52 DI pH 14.42 DI pH 12 39.31 34 600 Qe (mg/g) 500 400 300 200 100 Chu trình Hình 4.9 Hiệu tái sử dụng Có khoảng 22% PRC cịn bên cấu trúc SAC sau xử lý giải hấp phụ, phân tử chất hấp phụ giữ lại cấu trúc xốp cần có cách tiếp cận khác để loại bỏ hoàn toàn chúng Vì vậy, thay sử dụng phương pháp hóa học, SAC qua sử dụng xử lý trình nhiệt, đề cập phần 3.4.2 Khả hấp phụ SAC giảm đáng kể sau chu kỳ hấp phụ (như hình 4.13) Hiện tượng giải thích bao bọc lỗ rỗng trước trình tái hấp phụ Với chất hấp phụ lại bên SAC, trình cacbon hóa thu hẹp kích thước kích thước chiếm dụng, dẫn đến hiệu hấp phụ thấp số lượng vị trí có sẵn nhiều so với chu kỳ Vì vậy, khối lượng không đáng kể SAC sau chu trình cacbon hóa (dữ liệu không hiển thị), việc sử dụng lại SAC đầy phương pháp nhiệt dường không đủ Kết luận kiến nghị Trong nghiên cứu này, SAC tổng hợp qua giai đoạn: (i) nhiệt phân 500 oC để tạo than sinh học, (ii) hoạt hóa KOH nhiệt độ nhiệt phân thích hợp Điều kiện tổng hợp thu SAC có khả hấp phụ cao là: tỷ lệ hoạt hóa KOH: SB 4: (w / w), nhiệt phân 800 oC h Như mong đợi, vật liệu thân thiện với mơi trường có nguồn gốc từ bã đậu nành có khả hấp phụ tuyệt vời 35 PRC cấu trúc xốp phát triển tốt với diện tích bề mặt tổng thể tích cao đáng kể (SBET 3306 m2/g VTotal = 2.307 cm3/g) nhóm chức bề mặt SAC Từ kết FTIR xác định nhóm chức xuất bề mặt SAC bao gồm C-H khơng đối xứng đối xứng nhóm metyl (-CH3), C = C kéo dài vòng thơm C = O kéo dài este axit cacboxylic, C-O kéo dài nhóm phenolic cacboxylat Sau hấp phụ PRC hình thành liên kết lưỡng cực-lưỡng cực nhóm OH bề mặt SAC nitơ nhóm amit PRC Các kết hiệu suất hấp phụ SAC PRC điều kiện vận hành khác nhau, bao gồm pH dung dịch, cường độ ion nước, thông số vận hành ảnh hưởng khơng đáng kể đến q trình hấp phụ Do khơng có khác biệt đáng kể khả hấp phụ giá trị pH dung dịch khác nhau, nên tương tác tĩnh điện chế quan trọng trình hấp phụ Ngồi ra, kết từ thơng số nhiệt động học (∆Go, ∆Ho ∆So) thu từ trình hấp phụ cho thấy trình loại bỏ PRC SAC trình tự phát (∆Go 0) SAC chí hấp phụ chất gây ô nhiễm nồng độ thấp (93% nồng độ ban đầu = 100 mg / L Số liệu động học hấp phụ cho thấy q trình hấp phụ PRC (i) mơ tả xác cách sử dụng mơ hình Freundlich (ii) xảy nhanh chóng (5 phút 30 phút để đạt tới qe = 536 m /g dung lượng hấp phụ tối đa PRC) Hiệu giải hấp PRC sử dụng tác nhân hóa học khác (HCl, DI pH 2, Ethanol, NaCl) Ngoài ra, kết nhiệt động lực học cho thấy trình hấp phụ PRC phản ứng tỏa nhiệt (∆Ho = -21,04 kJ / mol) 36 TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] E D Kantor, C D Rehm, J S Haas, A T Chan and E L Giovannucci, "Trends in prescription drug use among adults in the United States from 1999-2012," JAMA, p 1818– 1831, 2015 [2] K Hider-Mlynarz, P Cavalié and P Maison, "Trends in analgesic consumption in France over the last 10 years and comparison of patterns across Europe," British Journal of Clinical Pharmacology, vol 84, pp 1324-1334, 2018 [3] H T Nguyen, P K Thai, S L Kaserzon, J W O'Brien, G Eaglesham and J F Mueller, "Assessment of drugs and personal care products biomarkers in the influent and effluent of two wastewater treatment plants in Ho Chi Minh City, Vietnam," Science of the Total Environment, pp 469-475, 2018 [4] L H Santos, A Araújo, A Fachini, A Pena, C Delerue-Matos and M Montenegro, "Ecotoxicological aspects related to the presence of pharmaceuticals in the aquatic environment," Journal of Hazardous Materials, vol 175, pp 45-95, 2010 [5] J Akhtar, N A S Amin and K Shahza, "A review on removal of pharmaceuticals from water by adsorption," Desalination and Water Treatment, pp 12842-12860, 2015 [6] A C Sophia, E C Lima, N Allaudeen and S Rajan, "Application of graphene-based materials for adsorption of pharmaceutical traces from water and wastewater- a review," Desalination and Water Treatment, pp 27573-27586, 2016 [7] Zupanc, Mojca; Kosjek, Tina; Petkovšek, Martin; Dular, Matevž; Kompare, Boris; Širok, Brane; Blažeka, Željko; Heath, Ester (2013) Removal of pharmaceuticals from wastewater by biological processes, hydrodynamic cavitation and UV treatment Ultrasonics Sonochemistry, 20(4), 1104–1112 [8] Ternes, Thomas A.; Meisenheimer, Martin; McDowell, Derek; Sacher, Frank; Brauch, Heinz-Jürgen; Haist-Gulde, Brigitte; Preuss, Gudrun; Wilme, Uwe; Zulei-Seibert, Ninette (2002) Removal of Pharmaceuticals during Drinking Water Treatment Environmental Science & Technology, 36(17), 3855–3863 [9] R Rosal; A Rodríguez; J.A Perdigón-Melón; M Mezcua; M.D Hernando; P Letón; E García-Calvo; A Agüera; A.R Fernández-Alba (2008) Removal of pharmaceuticals 37 and kinetics of mineralization by O3/H2O2 in a biotreated municipal wastewater., 42(14), 0–3728 [10] Ilho Kim; Naoyuki Yamashita; Hiroaki Tanaka (2009) Performance of UV and UV/H2O2 processes for the removal of pharmaceuticals detected in secondary effluent of a sewage treatment plant in Japan., 166(2-3), 1134–1140 [11] A Mirzaei, Z Chen, F Haghighat and L Yerushalmi, "Removal of pharmaceuticals from water by homo/heterogonous Fenton-type processes – A review," Chemosphere, pp 665-688, 2017 [12] H Lu, Z Zhu, H Zhang, J Zhu, Y Qiu, L Zhu and S Küppers, "Fenton-Like Catalysis and Oxidation/Adsorption Performances of Acetaminophen and Arsenic Pollutants in Water on a Multimetal Cu–Zn–Fe-LDH," Applied Materials & Interfaces, pp 25343-25352, 2016 [13] Fatma Tomul, Yasin Arslan, Funda Turgut Baolu, Yurdaer Babuỗcuolu, Hai Nguyen Tran (2019), Efficient removal of anti-inflammatory from solution by Fecontaining activated carbon: Adsorption kinetics, isotherms, and thermodynamics [14] Yao Zhu, Baojun Yi, Qiaoxia Yuan, Yunlian Wu, Ming Wang and Shuiping Yan (2018), Removal of methylene blue from aqueous solution by cattle manure-derived low temperature biochar [15] Spessato L, Bedin KC, Cazetta AL, Souza IPAF, Duarte VA, Crespo LHS, Silva MC, Pontes RM, Almeida VC, KOH-Super activated carbon from biomass waste: insights into the paracetamol adsorption mechanism and thermal regeneration cycles, Journal of Hazardous Materials (2019) [16] A K Fikriyyah, E R Chaldun and A Hardiansyah, "Utilization of soybean curd residue for carbon-based adsorbent material and its characterization," IOP Conference Series: Earth and Environmental Science, no 160, 2018 [17] S Lee, T Lee and D Kim, "Adsorption of hydrogen sulfide from gas streams using amorphous composite of α-FeOOH and activated carbon powder," Industrial & Engineering Chemistry Research, vol 56, pp 3116- 3122, 2017 38 [18] A K Fikriyyah, E R Chaldun and A Hardiansyah, "Utilization of soybean curd residue for carbon-based adsorbent material and its characterization," IOP Conference Series: Earth and Environmental Science, no 160, 2018 [19] D Matecka, "Quality Issues for Clinical Trial Materials: The Chemistry, Manufacturing and Controls (CMC) Review," 2012 [Online] Available: https://www.fda.gov/media/87444/download [20] Hider-Mlynarz, Karima; Cavalié, Philippe; Maison, Patrick (2018) Trends in Analgesic Consumption in France Over the last 10 Years and Comparison of Patterns Across Europe British Journal of Clinical Pharmacology [21] B Ferrari, N Paxeus, R L Giudice, A Pollio and J Garric, "Ecotoxicological impact of pharmaceuticals found in treated wastewaters: study of carbamazepine, clofibric acid, and diclofenac," Ecotoxicology and Environmental Safety, vol 55, pp 359-370, 2003 [22] H N Tran, H Lan, D L Nghiem, N N M Ha, H H Ngo, W Guo, Q T Trinh, H N Mai, H Chen, D D Nguyen, T T Ta and K Y.-H Gin, "Occurrence and risk assessment of multiple classes of antibiotics in urban canals and lakes in Hanoi, Vietnam," Science of the Total Environment, pp 157-174, 2019 [23] Nguyen, Hue T.; Thai, Phong K.; Kaserzon, Sarit L.; O'Brien, Jake W.; Eaglesham, Geoff; Mueller, Jochen F (2018) Assessment of drugs and personal care products biomarkers in the influent and effluent of two wastewater treatment plants in Ho Chi Minh City, Vietnam Science of The Total Environment, 631-632(), 469–475 [24] World Health Organization, "The World Medicines Situation," 2004 [25] H N Tran, S.-J You and H.-P Chao, "Fast and efficient adsorption of methylene activation green method," on Journal activated of carbon environmental prepared from management, new vol chemical 188, pp 322-336, 2017 [26] Douglas H Everett, "Manual of Symbol and Terminology for Physico -chemical Symbols Quantities in Colloid and Units, and Surface Appendix, Chemistry, Chemistry, p 579, 1972 39 Definitions, Part I," Terminology Pure and and Applied [27] K Ebie, F Li, Y Azuma, A Yuasa and T Hagishita, "Pore in distribution effect of activated carbon in adsorbing organic micropollutants form natural water," Water Research, pp 167-179, 2001 [28] H Hirai, K Wada and M Komiyama, "Active carbon-supported copper(I) chloride as solid adsorbent for carbon monoxide," Bulletin of the Chemical Society of Japan, p 2217–2223, 1986 [29] C Xue, W Hao, W Cheng, J Ma and R Li, "Effects of pore size distribution of activated carbon (AC) on CuCl dispersion and CO adsorption for CuCl/AC adsorbent," Chemical Engineering Journal, 2019 [30] P N Y Yek, R KeeyLiew, M S Osman, C L Lee, J H Chuah, Y.- K Park and S S Lam, "Microwave steam activation, an innovative pyrolysis approach to convert waste palm shell into highly microporous activated carbon," Journal of Environmental Management, pp 245-253, 2019 [31] S S Lam, M H Su, W L Nam, D S Thoo, C M Ng, R K Liew, P N Y Yek, N L Ma and D V N Vo, "Microwave Pyrolysis with Steam Activation in Producing Activated Carbon for Removal of Herbicides in Agricultural Surface Water," Industrial & Engineering Chemistry Research, pp 695-703, 2019 [33] A C Lua, F Y Lau and J Guo, "Influence of pyrolysis conditions on pore development of oil-palm-shell activated carbons," Journal of Analytical and Applied Pyrolysis, pp 96-102, 2006 [34] S.-H Jung and J.-S Kim, "Production of biochars by intermediate pyrolysis and activated carbons from oak by three activation methods using CO2," Journal of Analytical and Applied Pyrolysis, pp 116-122, 2014 [35] Y Zhao, D Feng, B Li, S Sun and S Zhang, "Combustion characteristics of char from pyrolysis of Zhundong sub-bituminous coal under O2/steam atmosphere: Effects of mineral matter," International Journal of Greenhouse Gas Control, pp 54-60, 2019 [36] R K Liew, M Y Chong, O U Osazuwa, W L Nam, X Y Phang, M H Su, C K Cheng, C T Chong and S S Lam, "Production of activated carbon as catalyst support by 40 microwave pyrolysis of palm kernel shell: a comparative study of chemical versus physical activation," Research on Chemical Intermediates volume, p 3849–3865, 2018 [37] T Tsubota, M Morita, S Kamimura and T Ohno, "New approach for synthesis of activated carbon from bamboo," Journal of Porous Materials, pp 349-355, 2016 [38] R Fang, C Lu, Y Zhong, Z Xiao, C Liang, H Huang, Y Gan, J Zhang, G Pan, X Xia, Y Xia and W Zhang, "Puffed Rice Carbon with Coupled Sulfur and Metal Iron for High-Efficiency Mercury Removal in Aqueous Solution," Environmental Science & Technology, 2020 [39] A Hidayu, N Mohamad, S Matali and A Sharifah, "Characterization of Activated Carbon Prepared from Oil Palm Empty Fruit Bunch Using BET and FT-IR Techniques," Procedia Engineering, vol 68, pp 379-384, 2013 [40] M F Alkhatib, S A Muyibi and J O Amode, "Optimization of activated carbon production from empty fruit bunch fibers in one-step steam pyrolysis for cadmium removal from aqueous solution," The Environmentalist, pp 349-357, 2011 [41] A Arami-Niya, W M A W Daud and F S Mjalli, "Comparative study of the textural characteristics of oil palm shell activated carbon produced by chemical and physical activation for methane adsorption," Design, vol 89, no 6, pp 57-664, 2011 [42] S G Herawan, M Hadi, M Ayob and A Putra, "Characterization of activated carbons from oil-palm shell by CO2 activation with no holding carbonization temperature," Scientific World Journal, 2013 [43] A M Abioye and F N Ani, "Recent development in the production of activated carbon electrodes from agricultural waste biomass for supercapacitors: A review," Renewable and Sustainable Energy Reviews, no 52, pp 1282-1293, 2015 [44] R Farma, M Deraman, A Awitdrus, I Talib, E Taer, N Basri, J Manjunatha, M Ishak, B Dollah and S Hashmi, "Preparation of highly porous binderless activated carbon electrodes from fibres of oil palm empty fruit bunches for application in supercapacitors," Bioresource Technology, no 132, pp 254-261, 2013254-261 41 [45] C Peng, X.-b Yan, R.-t Wang, J.-w Lang, Y.-j Ou and Q.-j Xue, "Promising activated carbons derived from waste tea-leaves and theirapplication in high performance supercapacitors electrodes," Electrochim Acta, vol 87, pp 401-408, 2018 [46] S H Yoo, D Jang, H.-I Joh and S Lee, "Iron oxide/porous carbon as a heterogeneous Fenton catalyst for fast decomposition of hydrogen peroxide and efficient removal of methylene blue," Journal of Materials Chemistry A, vol 5, no 2, pp 748-755, 2017 [47] P R Shukla, S Wang, H Sun, H M Ang and M Tadé, "Activated carbon supported cobalt catalysts for advanced oxidation of organic contaminants in aqueous solution," Applied Catalysis B: Environmental, pp 529-534, 2010 [48] A Pandolfo and A Hollenkamp, "Carbon properties and their role in supercapacitors," Journal of Power Sources, vol 157, no 1, pp 11-27, 2006 [49] Y Zhang, C Zhu, F Liu, Y Yuan, H Wu and A Li, "Effects of ionic strength on removal of toxic pollutants from aqueous media with multifarious adsorbents: A review," Science of The Total Environment, vol 646, pp 265-279, 2019 [50] A S Franca, L S Oliveira, A A Nunes and C C Alves, "Microwave assisted thermal treatment of defective coffee beans press cake for the production of adsorbents," Bioresource Technology, vol 101, no 3, pp 1068-1074, 2010 [51] Ping Zhang, David O’Connor, Yinan Wang, Lin Jiang, Tianxiang Xia, Liuwei Wang, Daniel C.W Tsang, Yong Sik Ok, Deyi Hou (2019), A green biochar/iron oxide composite for methylene blue removal [52] Lunhong Ai, Chunying Zhang, Zhonglan Chen (2011), Removal of methylene blue from aqueous solution by a solvothermal-synthesized graphene/magnetite composite [53] H N Tran, F Tomul, N T H Ha, D T Nguyen, E C Lima, G T Le, C.-T Chang, V Masindi and for pharmaceutical S H removal Woo, from "Innovative water: Insight spherical into biochar adsorption mechanism," Journal of Hazardous Materials, vol 394, p 122255, 2020 [54] I Tiffour, A Dehbi, A.-H I Mourad and A Belfedal, "Synthesis and characterization of a new organic semiconductor Chemistry and Physics, vol 178, pp 49-56, 2016 42 material," Materials [55] A M Abioye and F N Ani, "Recent development in the production of activated carbon supercapacitors: A electrodes review," from Renewable agricultural and waste Sustainable biomass Energy for Reviews, no 52, pp 1282-1293, 2015 [56] M Olivares-Marín, J Fernández, M Lázaro, C Fernández-González, A Macías-García, V Gómez-Serrano, F Stoeckli and T Centeno, "Cherry stones as precursor of activated carbons for supercapacitors," Materials Chemistry and Physics, vol 114, no 1, pp 323-327, 2009 [57] A Elmouwahidi, Moreno-Castilla, (Argania spinosa) Z Zapata-Benabithe, "Activated seed carbons shells as from F Carrasco-Marín KOH-activation supercapacitor and of electrodes," C argan Bioresource Technology, vol 111, pp 185-190, 2012 [58] X Li, W Xing, S Zhuo, J Zhou, F Li, S.-Z Qiao and G.-Q Lu, "Preparation of capacitor’s electrode from sunflower seed shell," Bioresource Technology, vol 102, no 2, pp 1118-1123, 2011 [59] J Romanos, M Beckner, T Rash, L Firlej, B Kuchta, P Yu, G Suppes, C Wexler and P Pfeifer, "Nanospace engineering of KOH activated carbon," Nanotechnology, vol 23, 2012 [60] H F Tomul, Y Arslan, B Kabak, D Trak, E Kendüzler, E C.Lima and NguyenTran, carbonization "Peanut processes: shells-derived Comparison of biochars prepared characterization and from different mechanism of naproxen adsorption in water," Science of The Total Environment, vol 726, 2020 [61] L D Prola, E Acayanka, E C Lima, C S.Umpierres, J C Vaghetti, W O Santos, S Laminsi and P T Djifon, "Co mparison of Jatropha curcas shells in natural form and treated by non-thermal plasma as biosorbents for removal of Reactive Red 120 textile dye from aqueous solution," Industrial Crops and Products, vol 46, pp 328-340, 2013 43 [62] B C Smith, Infrared spectral interpretation: a systematic approach, CRC press, 2018 [63] M Al-Ghouti, M Khraisheh, S Allen and M Ahmad, "The removal of dyes from textile wastewater: a study of the physical characteristics and adsorption mechanisms of diatomaceous earth," Journal of Environmental Management, vol 69, pp 229-238, 2003 [64] M Elbagerma, G Azimi, H Edwards, A Alajtal and I Scowen, "In situ monitoring of pH titration by Raman spectroscopy," Spectrochimica Acta Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy,, vol 75, no 5, pp 1403-1410, 2010 [65] M Sobeih, M F El-Shahat, A Osman, M A Zaid and M Y Nassar, "Glauconite efficient adsorptive clay-functionalized removal of fluoride chitosan ions nanocomposites from for polluted aqueous adsorption heats," solutions," RSC advances, vol 10, no 43, pp 25567-25585, 2020 [66] G D Gatta, "Direct determination Thermochimica Acts, vol 96, pp 349-363, 1985 44 of