Khảo sát ảnh hưởng của tốc độ làm lạnh đến hiện tượng chuyển pha của nước trong ống nano carbon dưới các áp suất môi trường khác nhau bằng mô phỏng động lực học phân tử

ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP HCM TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA LÂM TOAN VĨ KHẢO SÁT ẢNH HƯỞNG CỦA TỐC ĐỘ LÀM LẠNH ĐẾN HIỆN TƯỢNG CHUYỂN PHA CỦA NƯỚC TRONG ỐNG NANO CARBON DƯỚI CÁC ÁP SUẤT MÔI TRƯỜNG KHÁC NHAU BẰNG MÔ PHỎNG ĐỘNG LỰC HỌC PHÂN TỬ Chuyên ngành: Vật lý kỹ thuật Mã số: 8520401 LUẬN VĂN THẠC SĨ TP HỒ CHÍ MINH, tháng 02 năm 2023 CƠNG TRÌNH ĐƯỢC HỒN THÀNH TẠI TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA – ĐHQG -HCM Cán hướng dẫn khoa học : PGS TS Trần Thị Thu Hạnh Cán chấm nhận xét : TS Phan Hồng Khiêm Cán chấm nhận xét : PGS TS Phan Thị Ngọc Loan Luận văn thạc sĩ bảo vệ Trường Đại học Bách Khoa, ĐHQG Tp HCM ngày 11 tháng 02 năm 2023 Thành phần Hội đồng đánh giá luận văn thạc sĩ gồm: (Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị Hội đồng chấm bảo vệ luận văn thạc sĩ) Chủ tịch hội đồng: PGS.TS Huỳnh Quang Linh Phản biện 1: TS Phan Hồng Khiêm Phản biện 2: PGS TS Phan Thị Ngọc Loan Ủy viên: PGS TS Trần Thị Thu Hạnh Thư ký: TS Nguyễn Xuân Thanh Trâm Xác nhận Chủ tịch Hội đồng đánh giá LV Trưởng Khoa quản lý chuyên ngành sau luận văn sửa chữa (nếu có) CHỦ TỊCH HỘI ĐỒNG TRƯỞNG KHOA KHOA HỌC ỨNG DỤNG i ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP.HCM TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM Độc lập - Tự Hạnh phúc NHIỆM VỤ LUẬN VĂN THẠC SĨ Họ tên học viên: LÂM TOAN VĨ MSHV: 1970562 Ngày, tháng, năm sinh: 03/01/1996 Nơi sinh: TPHCM Chuyên ngành: Vật lý kỹ thuật Mã số: 8520401 I TÊN ĐỀ TÀI: Khảo sát ảnh hưởng tốc độ làm lạnh đến tượng chuyển pha nước ống nano carbon áp suất môi trường khác mô động lực học phân tử (In silico study of the influences of cooling rates on the phase transition of water inside the carbon nanotube under different ambient pressures) II NHIỆM VỤ VÀ NỘI DUNG: Mục tiêu nghiên cứu dựa vào tính chất nhiệt động học hệ để khảo sát khác chuyển pha nước nhiệt độ thấp bên ống nano carbon tốc độ làm lạnh khác áp suất khác Nghiên cứu sử dụng phương pháp mô động lực học phân tử phần mềm LAMMPS để mơ q trình làm lạnh nước ống từ 300 K xuống 200 K, sau phân tích hệ dựa kết độ lệch trung bình (Mean-squared displacement) nhiệt dung mol III NGÀY GIAO NHIỆM VỤ: tháng năm 2021 IV NGÀY HOÀN THÀNH NHIỆM VỤ: tháng 12 năm 2022 V CÁN BỘ HƯỚNG DẪN: PGS TS Trần Thị Thu Hạnh Tp HCM, ngày tháng năm 2023 CÁN BỘ HƯỚNG DẪN CHỦ NHIỆM BỘ MÔN ĐÀO TẠO PGS TS Trần Thị Thu Hạnh TRƯỞNG KHOA KHOA HỌC ỨNG DỤNG ii LỜI CẢM ƠN Trong thời gian làm nghiên cứu học tập trường Bách Khoa, xin cám ơn PGS TS Trần Thị Thu Hạnh hướng dẫn hỗ trợ Ngồi ra, tơi trân trọng giúp đỡ bạn anh chị phịng thí nghiệm Vật lý Tính tốn việc đẩy nhanh tiến độ phân tích kết nghiên cứu Và đặc biệt, xin cám ơn gia đình ln bên cạnh ủng hộ tơi khoảng thời gian học tập Xin cám ơn tất TP HCM, ngày tháng 12 năm 2022 Lâm Toan Vĩ iii TÓM TẮT KHẢO SÁT ẢNH HƯỞNG CỦA TỐC ĐỘ LÀM LẠNH ĐẾN HIỆN TƯỢNG CHUYỂN PHA CỦA NƯỚC TRONG ỐNG NANO CARBON DƯỚI CÁC ÁP SUẤT MÔI TRƯỜNG KHÁC NHAU BẰNG MÔ PHỎNG ĐỘNG LỰC HỌC PHÂN TỬ Luận văn sử dụng phương pháp mô động lực học phân tử (MD) để nghiên cứu ảnh hưởng tốc độ làm lạnh lên hóa rắn nước ống nano carbon đơn lớp (Single-walled carbon nanotube - SWCNT) áp suất khác Chúng tơi sử dụng mơ hình nước ống với đường kính ống khác nhau, sau làm lạnh hệ từ 300 K xuống 200 K áp suất khác để quan sát hành vi chuyển pha nước bên Kết cho thấy tốc độ làm lạnh nhanh khiến chuyển pha nước đột ngột tức thời vùng hẹp nhiệt độ định Hơn nữa, nhận thấy áp suất thấp, hệ nước ống chuyển pha đột ngột so với áp suất cao với tốc độ làm lạnh Nghiên cứu mang ý nghĩa cung cấp nhìn chi tiết hành vi chuyển pha nước ống nano carbon nói riêng khơng gian hẹp nói chung điều kiện khác ABSTRACT IN SILICO STUDY OF THE INFLUENCES OF COOLING RATES ON THE PHASE TRANSITION OF WATER INSIDE THE CARBON NANOTUBE UNDER DIFFERENT AMBIENT PRESSURES By using the Molecular Dynamics simulation (MD) method, this study aims to show the influences of cooling rates on the solidifying temperature of the water inside a single-wall-carbon nanotube (SWCNT) under different ambient pressures We first created different systems with different tube diameters, then we cooled the systems from 300 K down to 200 K under different ambient pressures to observe the behavior of water Our results showed that the more rapid cooling rate of the systems creates more disruptive and dramatic phase transitions that localize in specific ranges of temperature Moreover, we also found that the lower pressures correlate to the more dramatic phase transitions of water molecules, regardless of the cooling rate This study generally provides more insight into water behavior in the SWCNT with variations in ambient conditions iv LỜI CAM ĐOAN Học viên xin cam đoan kết có luận văn thân thực hiện, hướng dẫn PGS TS Trần Thị Thu Hạnh Ngoài phần tài liệu liệt kê, số liệu kết thực trung thực công bố tạp chí quốc tế TP HCM, ngày tháng 12 năm 2022 Lâm Toan Vĩ v MỤC LỤC LỜI CẢM ƠN iii TÓM TẮT iv ABSTRACT iv LỜI CAM ĐOAN v MỤC LỤC vi DANH SÁCH HÌNH ẢNH ix DANH SÁCH BẢNG xii DANH SÁCH TỪ VIẾT TẮT xiii CHƯƠNG MỞ ĐẦU 1.1 Cơ sở thực tiễn 1.2 Ý nghĩa nghiên cứu 1.3 Mục tiêu nghiên cứu 1.4 Phương pháp nghiên cứu CHƯƠNG TỔNG QUAN 2.1 Cấu trúc tính chất ống nano carbon 2.2 Mơ hình nước mô 13 2.2.1 Mơ hình ba điểm 14 2.2.2 Mô hình bốn điểm 16 2.2.3 Mơ hình năm điểm 17 2.2.4 So sánh mơ hình nước khác 18 2.3 Lý thuyết chuyển pha vật liệu 20 vi 2.3.1 2.3.2 CHƯƠNG 3.1 Tiêu chuẩn Ehrenfest 23 2.3.1.1 Chuyển pha loại 23 2.3.1.2 Chuyển pha loại hai 25 Tiêu chuẩn đại 26 2.3.2.1 Chuyển pha loại 26 2.3.2.2 Chuyển pha loại hai 27 PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 29 Động lực học phân tử 29 3.2 Trường lực 30 3.2.1 Liên kết cộng hóa trị 31 3.2.2 Tương tác tầm xa 32 3.3 Điều kiện biên 33 3.4 Tập hợp thống kê 36 3.4.1 Tập hợp vi tắc NVE 36 3.4.2 Tập hợp tắc NVT 37 3.4.3 Tập hợp tắc mở rộng μVT 37 3.4.4 Tập hợp Gibbs NPT 38 3.4.5 Tập hợp enthalpy 38 3.5 Cân hệ (tối thiểu hóa lượng) 38 3.6 Quy trình mơ 40 3.7 3.6.1 Tạo mơ hình ban đầu 40 3.6.2 Chạy mô 41 Phân tích kết 41 vii CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN 42 4.1 Ở áp suất bar 42 4.2 Ở áp suất bar 44 4.3 Ở áp suất 0.5 bar 46 CHƯƠNG KẾT LUẬN VÀ HƯỚNG PHÁT TRIỂN 49 5.1 Kết đạt 49 5.2 Hướng phát triển 49 DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH KHOA HỌC 50 TÀI LIỆU THAM KHẢO 63 PHỤ LỤC 67 LÝ LỊCH TRÍCH NGANG 71 viii DANH SÁCH HÌNH ẢNH Hình 1.1 Mơ hình nước ống nano carbon kích thước khác theo số (n,m) a) Nước rắn ống có kích thước (14,14), b) (15,15), c) (16,16) d)-f) Nước lỏng ống có kích thước tương ứng Hình 1.2 Đồ thị tương tác nước nước theo nhiệt độ nước ống nano carbon với bốn kích thước khác q trình làm lạnh (ký hiệu tơ đen) nung nóng (ký hiệu rỗng) a) (14,14), b) (15,15), c) (16,16), d) (17,17) Các áp suất môi trường khác biểu thị ký hiệu khác nhau: tròn cho 50 MPa, vuông cho 200 MPa, tam giác cho 500 MPa Hình 1.3 Nước lỏng chảy ống nano carbon hai lớp ba giai đoạn khác a) Giai đoạn 1: nước bắt đầu chảy vào ống từ mặt áp suất > 120 bar b) Giai đoạn 2: nước phủ kín thể tích ống tràn qua mặt áp suất 1000 bar c) Giai đoạn 3: nước thấm đến mặt trên, việc giảm áp suất bên làm tăng tốc độ dòng chảy nước qua ống Ống nano carbon hai lớp thể màu lam, lớp màng ưa nước màu lục, nguyên tử oxy màu đỏ, nguyên tử hydro màu trắng Hình 1.4 Đồ thị Enthalpy theo đường kính ống nano carbon chín cấu trúc nước rắn khác nhiệt độ K Chỉ số (n,m), DL (hai lớp) TL (ba lớp) biểu thị hình dạng cấu trúc rắn khác Đồ thị nhỏ thể Enthalpy xung quanh đường kính ống 14.5 Å nước đá bền “giả bền” (metastable) Hình 1.5 Đồ thị Enthalpy hệ theo nhiệt độ nước hóa rắn chín cấu trúc khác Những đường đồ thị có thay đổi hệ số góc nhiệt độ xác định biểu thị cho trình chuyển pha đột ngột, đường đồ thị lại biểu thị cho trình chuyển pha liên tục Hình 1.6 Đồ thị theo nhiệt độ với đường kính ống khác a) nướcnước, b) nước-ống, c) toàn hệ Mỗi cặp mũi tên lên-xuống biểu thị hai q trình nung nóng làm lạnh hệ đường kính ống Hình 1.7 a) So sánh độ bền hai cấu trúc nước đá I II hình thành ống nano carbon b) đồ thị tổng theo nhiệt độ, c) nước-nước, d) nước-ống Đường màu đỏ biểu thị lượng nước I, đường màu xanh nước II ix a) d) b) e) c) f) Fig MSD-temperature (a-c) and heat capacity-temperature (d-f) graphs of water molecules after simulation for three different diameters of carbon nanotubes, at bar pressure The order of graphs is the same as in Fig Aside from that, the phase transition tendency undergoes a prominent change in the case of medium and slow cooling rates In the case of the medium cooling rate, the ice formation is gradual and continuous, and we even observed that the global peaks in the heat capacity graph (Fig 4e) mostly are distributed at temperatures lower than those in the systems under bar pressure In the case of the slow cooling system, the heat capacity graph (Fig 4f) shows a localization tendency that is different from the continuous tendency of the systems under bar pressure Those global peaks mostly lie in the range from 230 K to 250 K for all sizes of tubes As we mentioned above, the lower temperatures to form the consistent ice means there is no major peak in the high-temperature zone 57 Furthermore, for the system with 9.4 Å tube, we observe a special case that the area where the major phase transition point overlaps with the sudden drop in the correspondent MSD graph, at around 240 K The result indicates that there exists an extreme phase transition of water, where a liquid is immediately turned into the ice structure when raising the pressure and slowing down the cooling rate That tendency of ice formation at such a low temperature has been observed previously for the system containing a carbon nanotube with the diameter of around 9.4 Å [5], and our result suggests that if the pressures are higher than the normal atmospheric pressure, that phenomenon may be eased even more III.3 Under 0.5 bar pressure Table Summary of the noticeable phase transition points of systems at 0.5 bar pressure Cooling rate (K/s) 11 × 10 (fast) × 1010 (med) × 1010 (slow) Diameter (Å) 9.4 10.3 10.5 9.4 10.3 10.5 9.4 10.3 10.5 Temperature of first local peak (K) 285 285 290 240 295 295 ~ 300 285 290 Critical phase transition point (K) 230 240 245 235 240 245 250 235 245 When the pressure dropped to 0.5 bar, the phase transition manifests a unique and more transparent tendency with the higher pressure, regardless of the cooling rates This indicates the fact that lower pressure may lead to more intensive and sudden phase transition of water inside the SWCNT The MSD graphs (Fig 5a - 5c) show higher temperature critical points where the consistent ice may form, compared with the higher pressures regardless of the cooling rates Especially, while the systems containing the larger tube of 10.3 Å and 10.5 Å have the MSD lines plateauing after the critical phase transition points, the systems of 9.4 Å tube show a sudden drop after the critical point when cooling at rates faster than × 1010 K/s (as shown with a dotted line in Fig 5a - 5b) The tendency is as similar to the 9.4 Å tube system under bar and slow cooling rate conditions The result implies that the small SWCNTs may facilitate an extreme phase transition of the water inside with sufficiently low pressure and fast cooling rate conditions More specifically, all heat capacity graphs show fewer peaks than the higher pressures (Fig 5) That implies the fact that under the low pressures, disruptive phase transitions of water inside the SWCNT are likely to happen instead of gradual phase transitions as in the systems under higher pressures As shown in the heat capacity data and Table 4, for the fast cooling rate, the systems of the bigger tubes (10.3 Å and 10.5 Å) show the major phase transition of the ice at high temperatures, ranging from 280 K to 290 K (Fig 5d) However, in the case of the 9.4 Å tube, the system shows the major phase transition at the lower temperature around 230K, which corresponds to the extreme phase transition point in the MSD graph (Fig 5a) In the case of the medium cooling system (Fig 5e), the systems of 10.3 Å and 10.5 Å tubes show the major phase transitions at the high temperatures ranging from 260 K to 290 K For the small tube of 9.4 Å, the peaks distribute at lower temperatures ranging 58 from 220 K to 240 K, and they correspond to the extreme phase transition in the MSD graph as well The results again show the same tendency as the previous study [5] a) d) b) e) c) f) Fig MSD-temperature (a-c) and heat capacity-temperature (d-f) graphs of water molecules after simulation for three different diameters of carbon nanotubes, at 0.5 bar pressure The order of graphs is the same as in Fig For the slow cooling systems, when compared with the fast and medium cooling rate systems under 0.5 bar pressure, the phase transition tendency is shifted to the gradual phase transition for all tube 59 sizes with more appearance of multiple peaks (Fig 5f) However, the consistent ice forming temperatures are all in higher temperature zone in comparison with the respective systems under the higher pressures The result confirms that high pressures may drop the critical phase transition points of water inside the SWCNT In detail, the biggest tube of 10.5 Å shows the major phase transition in the high temperature- zone between 280 K and 290 K Meanwhile, the smallest tube system of 9.4 Å has the phase transition temperatures at around 255 K For the 10.3 Å tube system, the solidification occurs at the lower temperatures (below 250 K) compared with the other tube sizes IV Conclusion In general, we found two tendencies of the water solidification inside the SWCNT under different conditions: The water phase transition depends prominently on the cooling rates More specifically, when slowing down the cooling rate, the ice structure inside the SWCNT undergoes a more gradual phase transition (multiple peaks in the heat capacity graph) It means that at the fast cooling rate, the solidification phenomenon of water is more dramatic and inhomogeneous Changing the ambient pressure can make the phase transitions of water inside the SWCNT more dramatic when the cooling rate is sufficiently rapid The high pressures prefer the gradual freezing processes, while the low pressures prefer the disruptive freezing processes However, there are some special cases of those systems above that are unsystematic when changing the conditions The reason may come from the limited access to the proper force field as mentioned in Ref [1] Thus, further research about the force fields of the water inside the SWCNT will be considered deeply in future work to get more consistent results ACKNOWLEDGEMENT We acknowledge Ho Chi Minh City University of Technology (HCMUT), VNUHCM for supporting this study REFERENCES [1] K V Agrawal, S Shimizu, L W Drahushuk, D Kilcoyne, M S Strano, Observation of extreme phase transition temperatures of water confined inside isolated carbon nanotubes, Nature Nanotechnology 12 (2017) 267-273 DOI:10.1038/nnano.2016.254 [2] K Koga, G T Gao, H Tanaka, X C Zeng, Formation of ordered ice nanotubes inside carbon nanotubes, Nature 412 (2001) 802–805 DOI: 10.1038/35090532 [3] J H Walther, K Ritos, E R Cruz-Chu, C M Megaridis, P Koumoutsakos, Barriers to Superfast Water Transport in Carbon Nanotube Membranes, Nano Lett 13 (2013) 1910–1914 DOI: 10.1021/nl304000k 60 [4] D Takaiwa, I Hatano, K Koga, H Tanaka, Phase diagram of water in carbon nanotube, Proceedings of the National Academy of Sciences 105(1) (2008) 39–43 DOI: 10.1073/pnas.0707917105 [5] J Shiomi, T Kimura, S Maruyama, Molecular Dynamics of Ice-Nanotube Formation Inside Carbon Nanotubes, Journal of Physical Chemistry C 111(33) (2007) 12188–12193 DOI: 10.1021/jp071508s [6] M Yutaka, K Hiromichi, A Masatoshi et al , Phase Transition in Confined Water Inside Carbon Nanotubes, Journal of the Physical Society of Japan 71(12) (2002) 2863–2866 DOI: 10.1143/JPSJ.71.2863 [7] M Yutaka, K Hiromichi, A Masatoshi et al , Ordered water inside carbon nanotubes: formation of pentagonal to octagonal ice-nanotubes, Chem Phys Lett 401 (2005) 534–538 DOI: 10.1016/j.cplett.2004.11.112 [8] J Bai, J Wang, X C Zeng, Multiwalled ice helixes and ice nanotubes, Proceedings of the National Academy of Sciences 103(52) (2006) 19664-19667 DOI: 10.1073/pnas.0608401104 [9] T Ohba, S I Taira, K Hata et al , Predominant nanoice growth in single-walled carbon nanotubes by water-vapor loading, RSC Adv (2012) 3634–3637 DOI: 10.1039/C2RA20290E [10] A I Kolesnikov, J M Zanotti, C K Loong et al , Anomalously Soft Dynamics of Water in a Nanotube: A Revelation of Nanoscale Confinement, Phys Rev Lett 93 (2004) 035503 DOI: 10.1103/PhysRevLett.93.035503 [11] K Matsuda, T Hibi, H Kadowaki et al , Water dynamics inside single-wall carbon nanotubes: NMR observations, Phys Rev B 74 (2006) 073415 DOI: 10.1103/PhysRevB.74.073415 [12] H Kyakuno, K Matsuda, H Yahiro et al , Confined water inside single-walled carbon nanotubes: Global phase diagram and effect of finite length, J Chem Phys 134 (2011) 244501 DOI: 10.1063/1.3593064 [13] V V Hoang, Cooling rate effects on structure of amorphous graphene, Phys B Condens Matter 456 (2015) 50–56 DOI: 10.1016/j.physb.2014.08.020 [14] V Van Hoang, N.T Long, Amorphous silicene - a view from molecular dynamics simulation, J Phys Condens Matter 28 (2016) 19540 DOI: 10.1088/0953-8984/28/19/195401 [15] N H Giang , V V Hoang, Influences of cooling rate on formation of amorphous germanene, Physica E: Low-dimensional Systems and Nanostructure 126 (2021) 114492 DOI: 10.1016/j.physe.2020.114492 61 [16] W Humphrey, A Dalke, K Schulten, VMD Molecular Dynamics, J Molec Graphics 14(1) (1996) 33-38 DOI: 10.1016/0263-7855(96)00018-5 [17] L Martínez, R Andrade, E G Birgin, J M Martínez, Packmol: A package for building initial configurations for molecular dynamics simulations, Journal of Computational Chemistry 30(13) (2009) 2157-2164 DOI: 10.1002/jcc.21224 [18] A D MacKerell, D Bashford, M Bellott et al , All-Atom Empirical Potential for Molecular Modeling and Dynamics Studies of Proteins, J Phys Chem 102 (1998) 3586 DOI: 10.1021/jp973084f [19] S Stuart, A B Tutein, J Harrison, A reactive potential for hydrocarbons with intermolecular interactions, J Chem Phys 112 (2000) 6472-6486 DOI: 10.1063/1.481208 [20] M Raju, A V Duin, M Ihme, Phase transitions of ordered ice in graphene nanocapillaries and carbon nanotubes, Scientific Reports (2018) 3851 DOI: 10.1038/s41598-018-22201-3 62 TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] K Koga, G T Gao, H Tanaka and X C Zeng, “Formation of ordered ice nanotubes inside carbon nanotubes”, Nature, vol 412, pp 802–805, 2001 [2] J H Walther, K Ritos, E R Cruz-Chu, C M Megaridis and P Koumoutsakos, “Barriers to Superfast Water Transport in Carbon Nanotube Membranes”, Nano Lett., vol 13, pp 1910–1914, 2013 [3] D Takaiwa, I Hatano, K Koga and H Tanaka, “Phase diagram of water in carbon nanotube”, Proceedings of the National Academy of Sciences, vol 105, pp 39–43, 2008 [4] J Shiomi, T Kimura and S Maruyama, “Molecular Dynamics of Ice-Nanotube Formation Inside Carbon Nanotubes”, Journal of Physical Chemistry C, vol 111, pp 12188–12193, 2007 [5] H Kroto, J Heath, S O’Brien et al., “C60: Buckminsterfullerene”, Nature, vol 318, pp 162–163, 1985 [6] S Iijima, “Helical microtubules of graphitic carbon”, Nature, vol 354, pp 56– 58, 1991 [7] S Iijima and T Ichihashi, “Single-shell carbon nanotubes of 1-nm diameter”, Nature, vol 363, pp 603–605, 1993 [8] D Bethune, C Kiang et al , “Cobalt-catalysed growth of carbon nanotubes with single-atomic-layer walls”, Nature, vol 363, pp 605–607, 1993 [9] A Oganov, “Structure, Bonding, and Mineralogy of Carbon at Extreme Conditions”, Reviews in Mineralogy and Geochemistry, vol 75, pp 47-77, 2013 [10] S Subramoney, “Carbon Nanotubes”, in Encyclopedia of Materials: Science and Technology”, 2nd ed Elsevier, 2006, pp 1-8 Accessed: June 1, 2022 [Online] doi: 10.1016/B0-08-043152-6/00179-0 63 [11] A Chatzichristosa and J Hassan, “Current Understanding of Water Properties inside Carbon Nanotubes”, Nanomaterials, vol 12, pp 174, 2006 [12] J W Mintmire and C T White, “Electronic structure simulations of carbon nanotubes”, Synthetic Metals Volume, vol 77, pp 231-234, 1996 [13] R Saito, M Fujita, G Dresselhaus and M S Dresselhaus, “Electronic structure of chiral graphene tubules”, Appl Phys Lett , vol 60, pp 2204, 1992 [14] L Chico et al., “Pure Carbon Nanoscale Devices: Nanotube Heterojunctions”, Physical Review Letters, vol 76, 1996 [15] A Hirsch, “Functionalization of Single-Walled Carbon Nanotubes”, Angew Chem Int Ed., vol 41, pp.1853–1859, 2002 [16] M Whitby and N Quirke, “Fluid flow in carbon nanotubes and nanopipes”, Nat Nanotechnol, vol 2, pp 87–94, 2007 [17] W L Jorgensen, J Chandrasekhar, J D Madura et al., “Comparison of simple potential functions for simulating liquid water”, The Journal of Chemical Physics, vol 79, pp 926–935, 1983 [18] H J Berendsen, J R Grigera and T P Straatsma, “The missing term in effective pair potentials”, The Journal of Physical Chemistry, vol 91, pp 6269– 6271, 1987 [19] H W Horn et al., “Development of an improved four-site water model for biomolecular simulations: TIP4P-Ew”, The Journal of Chemical Physics, vol 120, pp 9665–78, 2004 [20] S Izadi, R Anandakrishnan and A V Onufriev, “Building Water Models: A Different Approach”, The Journal of Physical Chemistry Letters, vol 5, pp 3863–3871, 2014 [21] M W Mahoney and W L Jorgensen, “A five-site model for liquid water and the reproduction of the density anomaly by rigid, nonpolarizable potential functions”, The Journal of Chemical Physics, vol 112, pp 8910–8922, 2000 64 [22] S W Rick, “A reoptimization of the five-site water potential (TIP5P) for use with Ewald sums”, The Journal of Chemical Physics, vol 120, pp 6085–93, 2004 [23] G Jaeger, “The Ehrenfest Classification of Phase Transitions: Introduction and Evolution”, Archive for History of Exact Sciences, vol 53, pp 51–81, 1998 [24] Y Imry and M Wortis, “Influence of quenched impurities on first-order phase transitions”, Phys Rev B , vol.19, pp 3580–3585, 1979 [25] S Plimpton, “Fast Parallel Algorithms for Short-Range Molecular Dynamics”, J Comp Phys , vol 117, pp 1-19, 1995 [26] S K Mishra and B Ram, “Steepest Descent Method”, in Introduction to Unconstrained Optimization with R Singapore: Springer, 2019, pp 131–173 Accessed: June 1, 2022 [Online] doi: 10.1007/978-981-15-0894-3_6 [27] W Humphrey, A Dalke and K Schulten, “VMD Molecular Dynamics”, J Molec Graphics, vol 14, pp 33-38, 1996 [28] K V Agrawal, S Shimizu, L W Drahushuk et al , “Observation of extreme phase transition temperatures of water confined inside isolated carbon nanotubes”, Nature Nanotechnology, vol 12, pp 267-273, 2017 [29] L Martínez, R Andrade, E G Birgin and J M Martínez, “Packmol: A package for building initial configurations for molecular dynamics simulations”, Journal of Computational Chemistry, vol 30, pp 2157-2164, 2009 [30] A D MacKerell, D Bashford, M Bellott et al , “All-Atom Empirical Potential for Molecular Modeling and Dynamics Studies of Proteins”, J Phys Chem , vol 102, pp 3586, 1998 [31] S Stuart, A B Tutein and J Harrison, “A reactive potential for hydrocarbons with intermolecular interactions”, J Chem Phys , vol 112, pp 6472-6486, 2000 65 [32] M Raju, A V Duin and M Ihme, “Phase transitions of ordered ice in graphene nanocapillaries and carbon nanotubes”, Scientific Reports, vol 8, pp 3851, 2018 66 PHỤ LỤC Lệnh đầu vào mô LAMMPS units real atom_style full timestep dimension boundary ppp bond_style harmonic angle_style charmm # Define group of atoms - pair_style hybrid lj/charmm/coul/long 10 airebo 2.5 1 # Misc read_data structure.in mass 12.0107 #C mass 1.00794 #H mass 15.9994 #O set type charge 0.417 set type charge -0.834 group water type group tube type 67 angle_coeff 55 104.52 0 bond_coeff 450 0.9572 # H-O pair_coeff 2 lj/charmm/coul/long 0.046 0.4000135 # H-H pair_coeff 3 lj/charmm/coul/long 0.1521 3.150574 # O-O pair_coeff lj/charmm/coul/long 0.0836 1.77529375 # H-O pair_coeff lj/charmm/coul/long 0.0567 1.97503 # H-C pair_coeff lj/charmm/coul/long 0.10318 3.3503 # O-C pair_coeff * * airebo /CH.airebo C NULL NULL kspace_style pppm 1e-4 special_bonds charmm delete_atoms overlap water tube mol yes velocity water create 300 102939 mom yes rot yes # -Minimization fix freeze tube setforce 0.0 0.0 0.0 minimize 1.0e-6 1.0e-6 2000 20000 unfix freeze # NVT -fix nvt_300 water nvt temp 300.0 300.0 100.0 68 fix tube_fix tube recenter INIT INIT INIT dump nvt_300 all xyz 100 nvt_300.xyz dump_modify nvt_300 element C H O thermo 100 thermo_style custom step temp pe etotal press thermo_modify run lost warn 20000 undump nvt_300 unfix nvt_300 unfix tube_fix # -Relax at 300K -fix npt_300 water npt temp 300.0 300.0 100.0 iso 1.0 1.0 1000.0 fix tube_fix tube recenter INIT INIT INIT compute pair water pair lj/charmm/coul/long dump npt_300 all xyz 100 npt_300.xyz dump_modify npt_300 element C H O thermo 100 thermo_style custom step temp pe etotal press c_pair thermo_modify lost warn run 200000 unfix tube_fix unfix npt_300 69 undump npt_300 # -Cool down to 200K Rate 2*10^10 K/s fix npt_cool water npt temp 300.0 200.0 100.0 iso 1.0 1.0 1000.0 fix tube_fix tube recenter INIT INIT INIT compute msd water msd com yes average yes dump npt_cool all xyz 800 npt_cool.xyz dump_modify npt_cool element C H O thermo 500 thermo_style custom step temp pe etotal press c_pair c_msd[4] thermo_modify lost warn run 2000000 unfix tube_fix unfix npt_cool undump npt_cool 70 LÝ LỊCH TRÍCH NGANG Họ tên: Lâm Toan Vĩ Ngày, tháng, năm sinh: 03/01/1996 Nơi sinh: TP HCM Địa liên lạc: 72/1 Phước Hưng, P.8 Q.5, TP HCM QUÁ TRÌNH ĐÀO TẠO - 09/2014 – 06/2019: Kỹ sư Vật lý kỹ thuật, thuộc khoa Khoa học Ứng dụng, Đại học Bách Khoa TPHCM – Đại học Quốc Gia TPHCM - 11/2019 – 12/2022: Thạc sĩ Vật lý kỹ thuật, thuộc khoa Khoa học Ứng dụng, Đại học Bách Khoa TPHCM – Đại học Quốc Gia TPHCM Q TRÌNH CƠNG TÁC - 2018-2020: trợ lý nghiên cứu phịng nghiệm Hóa Sinh Tính tốn, Đại học Quốc Tế - Đại học Quốc gia TP.HCM, hướng dẫn PGS TS Huỳnh Kim Lâm - 2017-nay: cộng tác viên nghiên cứu phịng thí nghiệm Vật lý tính toán, Đại học Bách Khoa – Đại học Quốc gia TPHCM, hướng dẫn PGS.TS Trần Thị Thu Hạnh 71