kl do thi phuong thao 072080h

TỔNG LIÊN ĐỒN LAO ĐỘNG VIỆT NAM ĐẠI HỌC TƠN ĐỨC THẮNG  NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VÀ KHẢO SÁT ĐẶC TÍNH OXI HĨA SÂU TOLUENE CỦA CÁC XÚC TÁC TRÊN CƠ SỞ OXIT KIM LOẠI CHUYỂN TIẾP LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC Ngành Chuyên ngành : Cơng nghệ hóa học : Tổng hợp hữu GVHD: TS NGUYỄN QUỐC THIẾT SVTH: ĐỖ THỊ PHƯƠNG THẢO MSSV: 072080H TP HỒ CHÍ MINH - 2011 LỜI CÁM ƠN Trước tiên, em xin gửi lời cám ơn sâu sắc đến Tiến sĩ Nguyễn Quốc Thiết, người trực tiếp hướng dẫn truyền đạt kiến thức cho em trình thực luận văn Em xin chân thành cám ơn giúp đỡ nhiệt tình anh chị nghiên cứu Phòng Vật liệu Xúc tác - Viện khoa học vật liệu ứng dụng Em xin trân trọng cám ơn quý thầy cô khoa Khoa học ứng dụng - trường Đại học Tơn Đức Thắng nhiệt tình giảng dạy suốt thời gian em học tập trường Em xin chân thành cám ơn quý thầy cô hội đồng bảo vệ dành thời gian quý báu để đọc nhận xét luận văn i TÓM TẮT Đã tổng hợp khảo sát hoạt tính oxy hóa hồn tồn toluene có khí thải cơng nghiệp xúc tác sở oxit kim loại chuyển tiếp Cu, Co, Mn biến tính với CeO2 chất mang hỗn hợp oxit nhôm kaolin Các xúc tác tổng hợp khảo sát hoạt tính hỗn hợp oxit CuO – Cr2O3, CuO - Co2O3, CuO – Mn2O3 nung 550oC 850oC Trong đó, xúc tác sở hỗn hợp oxit đồng, chromium có hoạt tính tốt nung 550oC chuyển hóa toluene nhiệt độ thấp với mẫu xúc tác lại nung 850oC xúc tác bị hoạt tính Việc bổ sung thêm CeO2 vào xúc tác khơng có tác dụng nhiều việc tăng hoạt tính xúc tác chuyển hóa toluene ii MỤC LỤC LỜI CÁM ƠN .i TÓM TẮT ii MỤC LỤC iii LỜI MỞ ĐẦU vi CÁC THUẬT NGỮ DÙNG TRONG LUẬN VĂN vii DANH MỤC CÁC HÌNH viii DANH MỤC BẢNG ix CHƯƠNG 1: GIỚI THIỆU 1.1 Tình hình ô nhiễm không khí 1.2 Mục đích luận văn CHƯƠNG 2: TỔNG QUAN 2.1 Sơ lược toluene 2.1.1 Tính chất 2.1.2 Ứng dụng 2.1.3 Nguồn gốc phát sinh toluene môi trường 2.1.4 Tác động toluene đến hệ sinh thái môi trường 2.2 Các phương pháp loại bỏ toluene 12 2.2.1 Phương pháp hấp thụ 12 2.2.2 Phương pháp hấp phụ 13 2.2.3 Phuơng pháp đốt nhiệt 13 2.2.4 Phương pháp oxy hóa xúc tác 14 2.3 Lựa chọn xúc tác chất mang 15 2.3.1 Lựa chọn xúc tác 15 2.3.1.1 Xúc tác đơn oxit kim loại 15 2.3.1.2 Xúc tác đa oxit kim loại 16 2.3.1.3 Vai trị chất biến tính CeO2 16 2.3.1.4 Các phương pháp tổng hợp xúc tác 17 2.3.2 Chất mang 20 iii 2.3.2.1 Kaolin 20 2.3.2.2 Nhôm oxit 21 2.4 Cơ chế oxy hóa xúc tác 23 CHƯƠNG 3: THỰC NGHIỆM 25 3.1 Thiết bị hóa chất 25 3.1.1 Thiết bị 25 3.1.2 Hóa chất 25 3.2 Phương pháp tổng hợp xúc tác 25 3.2.1 Tính tốn 25 3.2.2 Thực nghiệm 26 3.2.3 Chương trình nhiệt độ trình tổng hợp 29 3.3 Khảo sát hoạt tính xúc tác phương pháp dòng vi lượng 29 3.3.1 Hệ thống thí nghiệm 29 3.3.2 Sơ đồ thiết bị phản ứng 30 3.4 Khảo sát hoạt tính xúc tác phương pháp TPSR 31 3.4.1 Nguyên tắc hoạt động 31 3.4.2 Qui trình tiến hành 32 3.4.3 Kết từ máy phân tích Ultramat 6E 34 CHƯƠNG 4: KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN 35 4.1 Kết tổng hợp xúc tác 35 4.2 Khảo sát hoạt tính xúc tác chuyển hóa toluene yếu tố ảnh hưởng đến hoạt tính xúc tác 36 4.2.1 Khả chuyển hóa toluene 36 4.2.2 Ảnh hưởng chất mang đến hoạt tính xúc tác 37 4.2.3 Ảnh hưởng nhiệt độ phản ứng đến hoạt tính xúc tác 38 4.3 Đặc tính TPSR 39 4.3.1 Chất mang 39 4.3.2 Xúc tác hỗn hợp oxit chất mang 40 CHƯƠNG 5: KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 49 5.1 Kết luận 49 5.1.1 Kết đạt 49 iv 5.1.2 Kết luận khoa học 49 5.2 Kiến nghị 49 5.2.1 Khả ứng dụng 49 5.2.2 Các vấn đề cần nghiên cứu mở rộng 49 TÀI LIỆU THAM KHẢO viii v LỜI MỞ ĐẦU Từ năm 80 kỷ XX, người bắt đầu thực lo ngại trước xuống cấp môi trường khơng khí Đặc trưng nóng lên tồn cầu, thủng tầng Ơzơn hàng loạt biến đổi khí hậu kèm theo elnino, lanina, tan băng hai cực Trái đất làm mực nước biển dâng lên Các hợp chất hữu dễ bay (VOCs) phát sinh từ nguồn khí thải q trình công nghiệp, từ phương tiện giao thông nguồn nhiễm khơng khí Có thể giảm thiểu VOC khí thải phương phápthiêu đốt, ngưng tụ, hấp phụ oxy hóa Trong phương pháp này,oxy hóa xúc tác đểphân hủy VOC có nhiều ưu việt phương pháp khác như: tiết kiệm nănglượng (so với đốt cháy khơng dùng xúc tác) xử lý khí thải VOC với nồng độ nhỏ 1% nhiệt độ thấp nhiều nhiệt độ cháy VOC Việc dùng chất xúc tác làm tác nhân oxy hóa chất nhiễm đánh giá cao, có tính khả thi, tính kinh tế phù hợp với điều kiện công nghệ Nhiều nghiên cứu tập trung kim loại quý cho q trình oxy hóa VOC Pd, Au, Pt Tuy nhiên, xúc tác cần thỏa mãn yêu cầu có độ hoat động cao, chi phí thấp ổn định điều kiện hành Do đó, luận văn nhằm mục đích phát triển chất xúc tác oxy hóa VOC, đại diện cho nhóm hợp chất toluene dựa sở hỗn hợp oxit kim loại chuyển tiếp có chi phí thấp chất mang hỗn hợp oxit nhôm kaolin, chẳng hạn oxit đồng, coban, mangan, ceri để thay kim loại quý xúc tác cho trình oxy hóa VOC, chuyển hóa hồn tồn VOC thành CO2 H2O vi CÁC THUẬT NGỮ DÙNG TRONG LUẬN VĂN Thuật ngữ Ý nghĩa HC Hydrocacbon NOx Các oxit nitơ bao gồm NO NO2 VOC Volatile Organic Compound – Hợp chất hữu dễ bay Tn TPSR Nhiệt độ mà đạt độ chuyển hóa n% Temperature Programed Surface Reaction – Phản ứng bề mặt xúc tác theo nhiệt độ lập trình tăng tuyến tính theo thời gian ppm Đơn vị nồng độ tính phần triệu thể tích ppb Đơn vị nồng độ tính phần tỉ thể tích AK Hỗn hợp Al2O3 + kaolin nung 900oC AK-CeO2 Hỗn hợp Al2O3 + kaolin có bổ sung 1% CeO2 nung 900oC Tnung T phản ứng Nhiệt độ nung xúc tác Nhiệt độ phản ứng xúc tác vii DANH MỤC CÁC HÌNH Hình 2.1 Cơng thức cấu tạo toluene Hình 2.2 Đường dẫn toluene vào thể người Hình 2.3 Ảnh hưởng toluene thể người động vật Hình 2.4 Cấu trúc tinh thể Al2O3 Hình 3.1 Sơ đồ quy trình tổng hợp xúc tác Hình 3.2 Chương trình nhiệt độ trình tổng hợp xúc tác Hình 3.3 Hệ thống dịng vi lượng Hình 3.4 Máy Ultramat 6E Siemens Hình 3.5 Sơ đồ thí nghiệm xác định hoạt tính xúc tác phương pháp TPSR Hình 4.1 Giản đồ TPSR hỗn hợp - Al2O3 + kaolin nung 900oC Hình 4.2 Giản đồ TPSR hỗn hợp - Al2O3 + kaolin + CeO2 nung 900oC Hình 4.3 Giản đồ TPSR xúc tác CuO - Cr2O3/AK nung 850oC Hình 4.4 Giản đồ TPSR xúc tác CuO – Cr2O3/AK-CeO2 nung 850oC Hình 4.5 Giản đồ TPSR xúc tác CuO - Cr2O3/AK nung 550oC Hình 4.6 Giản đồ TPSR xúc tác CuO – Cr2O3/AK-CeO2 nung 550oC Hình 4.7 Giản đồ TPSR xúc tác CuO – Co2O3/AK nung 850oC Hình 4.8 Giản đồ TPSR xúc tác CuO-Co2O3 /AK-CeO2 nung 850oC Hình 4.9 Giản đồ TPSR xúc tác CuO-Co2O3 /AK-CeO2 nung 850oC Hình 4.10 Giản đồ TPSR xúc tác CuO-Co2O3/AK-CeO2 nung 550oC Hình 4.11 Giản đồ TPSR xúc tác CuO – Mn2O3/AK nung 850oC Hình 4.12 Giản đồ TPSR xúc tác CuO-Mn2O3 /AK-CeO2 nung 850oC Hình 4.13 Giản đồ TPSR xúc tác CuO – Mn2O3/AK nung 550oC Hình 4.14 Giản đồ TPSR xúc tác CuO-Mn2O3 /AK-CeO2 nung 550oC viii DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU Bảng 1.1 Ước tính thải lượng chất gây ô nhiễm từ nguồn thải Việt Nam năm 2005 (Đơn vị: tấn/năm) Biểu đồ 1.1 Tỷ lệ phát thải chất gây ô nhiễm phương tiện giao thông giới đường Việt Nam Biểu đồ 1.2 Diễn biến nồng độ NO2 ven trục giao thông số thị tồn quốc Biểu đồ 1.3 Diễn biến nồng độ SO2 trục đường giao thông số đô thị Biểu đồ 1.4 Diễn biến nồng độ CO tuyến đường phố số đô thị 2002-2006 Biểu đồ 1.5 Nồng độ BTX (benzen, toluen xylen) trung bình khu vực thuộc thành phố Hà Nội (quan trắc thời gian 12/1/2007-5/2/2007) Bảng 3.1 Các thơng số hoạt hóa xúc tác Bảng 3.2 Các thơng số đo hoạt tính xúc tác Bảng 4.1 Các xúc tác đãđược tổng hợp dùng thí nghiệm Bảng 4.2 Nhiệt độ chuyển hóa 95% toluene xúc tác Bảng 4.3 Nhiệt độ chuyển hóa 50% toluene chất mang Bảng 4.4 Độ chuyển hóa toluene xúc tác nhiệt độ khác ix CuO-Co2O3/AK-CeO2 550 408 CuO-Co2O3/AK-CeO2 850 387.5 CuO-Mn2O3/AK-CeO2 550 344 CuO-Mn2O3/AK-CeO2 850 523 hỗn hợp chất mang 900 519 hỗn hợp chất mang có CeO2 900 Từ bảng kết ta thấy đa số xúc tác chất mang AK có nhiệt độ chuyển hóa toluene thấp chất mang có CeO2 Các xúc tác nung 850oC có nhiệt độ chuyển hóa cao bị thiêu kết nhiệt độ cao Riêng mẫu xúc tác CuO-Mn2O3 ngược lại 4.2.2 Ảnh hưởng chất mang đến hoạt tính xúc tác Bảng 4.3 Nhiệt độ chuyển hóa 50% toluene chất mang Chất mang T50 (oC) AK 408 AK-CeO2 561 Từ kết nêu bảng trên, thấy xúc tác mang chất mang AK có T50 thấp hơn, sản phẩm chuyển hóa chủ yếu CO2.Nhưng bổ sung CeO2 T50 tăng rõ rệt, toluene chuyển hóa thành CO nhiều CO2 37 4.2.3 Ảnh hưởng nhiệt độ phản ứng đến hoạt tính xúc tác Bảng 4.4 Độ chuyển hóa toluene xúc tác nhiệt độ khác Xúc tác CuO-Cr2O3/AK CuO-Cr2O3/AK CuO-Co2O3/AK CuO-Co2O3/AK CuO-Mn2O3/AK CuO-Mn2O3/AK CuO-Cr2O3/AK-CeO2 CuO-Cr2O3/AK-CeO2 CuO-Co2O3/AK-CeO2 Tnung(oC) Tphản ứng(oC) X (%) 550 250 28 500 98 250 23 500 97,7 250 6,2 500 99.5 250 20 500 98,5 250 14 444 100 250 11 500 93,8 250 15,8 500 99 250 500 96,7 250 500 100 850 550 850 550 850 550 850 550 38 CuO-Co2O3/AK-CeO2 850 CuO-Mn2O3/AK-CeO2 550 CuO-Mn2O3/AK-CeO2 850 250 2,9 500 100 250 9,3 444 100 250 8,7 500 93 Các xúc tác chọn chuyển hóa gần hồn tồn toluene (93 – 100%) nhiệt độ tương đối cao (400 – 500oC) Tuy nhiên, độ chuyển hóa xúc tác nhiệt độ 250oC khác nhau, dao động từ – 28% Xúc tác CuOCr2O3/AK có độ chuyển hóa toluene 250oC cao nhất, thấp so với yêu cầu 4.3 Đặc tính TPSR 4.3.1 Chất mang  Đối với chất mang AK: 700 60 00 55 00 CO 50 00 600 45 00 500 35 00 400 30 00 T 300 25 00 20 00 15 00 C 7H 200 nhiet (°C) C7H8, CO2, CO (ppm) 40 00 CO 10 00 100 00 -5 00 23:26 23:5 00:26 00:56 01:26 01:56 2:26 thoi gian (hh:m m :ss) Hình 4.1: Giản đồ TPSR hỗn hợpAl2O3 + kaolin nung 900oC 39 Ở 320oC phản ứng oxy hóa bắt đầu xảy ra, bên cạnh tạo thành CO2 sản phẩm tạo CO Đến 600oC toluene chuyển hóa hết thành CO CO2  Đối với chất mang AK- CeO2: 80 00 CO 70 CO2 50 60 50 T 50 40 00 50 30 C 7H 00 20 50 10 nhiet (°C) C7H8, CO2, CO (ppm) 00 0 -50 0 :0 0 :28 00 :5 :2 01 :5 :2 -10 0 :5 thoi gian (hh:m m :ss) Hình 4.2: Giản đồ TPSR hỗn hợpAl2O3 + kaolin + CeO2nung 900oC Ở 386oC phản ứng oxy hóa bắt đầu xảy ra, sản phẩm chuyển hóa tạo CO nhiều CO2 Độ chuyển hóa toluene cao 63% 587oC 4.3.2 Xúc tác hỗn hợp oxit chất mang nung cácnhiệt độ khác  Hỗn hợp CuO-Cr2O3 nung 850oC 10000 700 600 CO2 8000 400 T 300 4000 200 6000 C 7H 2000 nhiet (°C) C H , CO , CO (ppm) 500 100 CO 0 -1 00 0 :0 0 :2 0 :5 :2 :5 th o i g ia n (h h :m m :s s) Hình 4.3 Giản đồ TPSR xúc tác CuO - Cr2O3/AK nung 850oC 40 700 CO2 8000 600 400 T 4000 300 200 C 7H 2000 100 CO 0 23 :31 00:00 00:28 00:57 1:26 1:55 02 :24 02:5 -1 00 03:50 03:21 tho i gian (hh :m m :ss) Hình 4.4 Giản đồ TPSR xúc tác CuO – Cr2O3/AK-CeO2 nung 850oC  Hỗn hợp CuO-Cr2O3 nung 550oC 800 16000 700 14000 CO 600 500 10000 400 8000 T 300 6000 200 4000 C 7H 2000 CO 100 0 -2000 -100 00:00 00:28 00:57 01:26 01:55 thoi gian (hh:mm:ss) Hình 4.5: Giản đồ TPSR xúc tác CuO-Cr2O3/AK nung 550oC 41 nhiet (°C) C7H8, CO2, CO (ppm) 12000 nhiet (°C) C7H8, CO2, CO (ppm) 500 6000 16000 800 14000 700 600 CO 10000 500 8000 400 6000 300 T 4000 200 C 7H 2000 100 CO 0 -2000 00:00 00:28 00:57 01:26 01:55 -100 02:24 thoi gian (hh:m m:ss) Hình 4.6: Giản đồ TPSR xúc tác CuO – Cr2O3/AK-CeO2 nung 550oC Nhận xét:  Ở nhiệt độ nung 850oC: xúc tác CuO – Cr2O3/AK-CeO2 có hoạt tính tốt xúc tác CuO - Cr2O3/AK  Ở nhiệt độ nung 550oC: xúc tác CuO – Cr2O3/AK có hoạt tính tốt xúc tác CuO - Cr2O3/AK-CeO2  Xúc tác CuO – Cr2O3 nung 550oC có nhiệt độ chuyển hóa thấp so với nung 850oC  Xúc tác CuO – Cr2O3 nung 850oC ngồi sản phẩm CO2 cịn tạo lượng nhỏ CO 42 nhiet (°C) C7H8, CO2, CO (ppm) 12000  Hỗn hợp CuO-Co2O3 nung 850oC 10000 700 9000 CO 600 8000 500 6000 400 T 5000 300 4000 200 3000 2000 C 7H 100 CO 1000 0 -1000 23:45 nhiet (°C) C7H8, CO2, CO (ppm) 7000 -100 00:00 00:14 00:28 00:43 00:57 01:12 01:26 01:40 thoi gian (hh:mm:ss) Hình 4.7: Giản đồ TPSR xúc tác CuO – Co2O3/AK nung 850oC 800 00 700 00 600 00 500 00 400 00 T 300 00 200 00 C 7H CO 100 00 -100 23:45 nhiet (°C) C7H8, CO2, CO (ppm) CO 0 0:0 00:14 00:28 00 :43 00:57 01:12 01:26 1:4 -100 01:55 th oi gian (hh :m m :ss) Hình 4.8: Giản đồ TPSR xúc tác CuO-Co2O3/AK-CeO2 nungở 850oC 43  Hỗn hợp CuO-Cr2O3 nung 550oC 800 00 700 CO2 00 600 00 500 00 400 T 00 00 300 200 C 7H 100 00 CO 0 -1 00 23 :4 -1 0 0:0 0 :14 00 :2 0:4 0 :57 01 :1 1:2 :40 01 :5 thoi gian (hh:m m :ss) Hình 4.9: Giản đồ TPSR xúc tác CuO – Co2O3/AK nung 550oC 8000 800 700 CO 6000 600 5000 500 4000 400 T 3000 2000 300 200 C 7H 1000 100 CO -1000 23:45 nhiet (°C) C7H8, CO2, CO (ppm) 7000 -100 00:00 00:14 00:28 00:43 00:57 01:12 01:26 01:40 thoi gian (hh:m m:ss) Hình 4.10: Giản đồ TPSR xúc tác CuO-Co2O3/AK-CeO2 nungở 550oC 44 nhiet (°C) C7H8, CO2, CO (ppm) 00 Nhận xét:  Ở nhiệt độ nung 850oC: xúc tác CuO – Co2O3/AK-CeO2 có hoạt tính tốt xúc tác CuO - Co2O3/AK  Ở nhiệt độ nung 550oC: xúc tác CuO – Co2O3/AK-CeO2 có hoạt tính tốt xúc tác CuO - Co2O3/AK  Xúc tác CuO – Co2O3 nung 550oC có nhiệt độ chuyển hóa thấp so với nung 850oC  Xúc tác CuO – Co2O3 nung 850oC tạo CO bên cạnh sản phẩm CO2  Hỗn hợp CuO-Mn2O3 nung 850oC 700 7000 CO2 600 6000 500 400 T 4000 300 3000 2000 200 C7H8 CO 1000 100 0 -1000 00:00 00:28 00:57 01:26 01:55 -100 02:24 thoi gian (hh:mm:ss) Hình 4.11: Giản đồ TPSR xúc tác CuO – Mn2O3/AK nung 850oC 45 nhiet (°C) C7H8, CO2, CO (ppm) 5000 800 7000 700 CO 6000 600 500 4000 T nhiet (°C) C7H8, CO2, CO (ppm) 5000 400 3000 300 2000 200 C 7H8 CO 1000 100 0 -1000 00:00 00:28 00:57 01:26 01:55 02:24 -100 02:52 thoi gian (hh:mm:ss) Hình 4.12: Giản đồ TPSR xúc tác CuO-Mn2O3/AK-CeO2 nungở 850oC  Hỗn hợp CuO-Mn2O3 nung 550oC 800 12000 700 CO 600 500 8000 400 6000 T 300 4000 2000 200 C 7H nhiet (°C) C7H8, CO2, CO (ppm) 10000 100 CO 0 00:00 00:14 00:28 00:43 00:57 01:12 01:26 -100 01:40 thoi gian (hh:mm:ss) Hình 4.13: Giản đồ TPSR xúc tác CuO – Mn2O3/AK nung 550oC 46 10000 800 700 CO2 600 500 6000 400 4000 300 T 200 2000 C 7H nhiet (°C) C7H8, CO2, CO (ppm) 8000 100 CO 0 -1 0 0 :0 0 :2 0 :5 :2 :5 :2 :5 :2 th o i gian (h h :m m :ss) Hình 4.14: Giản đồ TPSR xúc tác CuO-Mn2O3/AK-CeO2 nung 550oC Nhận xét:  Ở nhiệt độ nung 850oC: xúc tác CuO – Mn2O3/AK-CeO2 có hoạt tính tốt xúc tác CuO - Mn2O3/AK  Ở nhiệt độ nung 550oC:xúc tác CuO – Mn2O3/AK-CeO2 có hoạt tính tốt xúc tác CuO - Mn2O3/AK  Xúc tác CuO – Mn2O3 nung 550oC có nhiệt độ chuyển hóa thấp so với nung 850oC  Xúc tác CuO – Mn2O3 nung 850oC tạo nhiều CO bên cạnh sản phẩm CO2, xúc tác 550oC Bảng 4.5 Độ chuyển hóa toluene xúc tác đa oxit Xúc tác Nhiệt độ nung (oC) T5(oC) T95(oC) [toluene]max CuO-Cr2O3/AK 550 317 372 CuO-Cr2O3/AK 850 385 443 35,6 CuO-Co2O3/AK 550 348 409 93,2 47 CuO-Co2O3/AK 850 360 424 221,7 CuO-Mn2O3/AK 550 335 364 123,2 CuO-Mn2O3/AK 850 408 519 72 CuO-Cr2O3/AK-CeO2 550 336 393 CuO-Cr2O3/AK-CeO2 850 361 459 CuO-Co2O3/AK-CeO2 550 336 408 CuO-Co2O3/AK-CeO2 850 356 387 CuO-Mn2O3/AK-CeO2 550 315 344 2,1 CuO-Mn2O3/AK-CeO2 850 400 523 398 AK 900 408 519 857 AK-CeO2 900 561 3704 Từ bảng kết ta thấy xúc tác hỗn hợp CuO-Mn2O3/AK-CeO2 nung 550oC chuyển hóa toluene nhiệt độ thấp nhất, có độ chọn lọc CO2 khơng cao Chất mang có CeO2 tạo CO nhiều Ở 550oC, ta thấy hoạt tính oxi hóa giảm dần theo thứ tự CuO-Cr2O3 > CuOCo2O3> CuO-Mn2O3 Khi bổ sung CeO2 vào hỗn hợp chất mang nhiệt độ chuyển hóa toluene giảm đáng kể Ở 850oC hoạt tính giảm sau CuO-Co2O3 > CuO-Cr2O3 > CuO-Mn2O3 Việc bổ sung CeO2 vào xúc tác nung 850oC khơng có tác dụng giảm nhiệt độ phản ứng Xúc tác CuO-Cr2O3/AK có độ chọn lọc CO2 tốt không tạo CO 48 CHƯƠNG KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 5.1 Kết 5.1.1 Kết đạt Đã tổng hợp mẫu xúc tác có thành phần hai oxit mẫu xúc tác có thành phần ba oxit nung 550oC, 850oC chứa oxit đồng, chromium, cobalt, cerium Khảo sát hoạt tính chuyển hóa toluene mẫu xúc tác tổng hợp phương pháp TPSR 5.1.2 Kết luận khoa học Các mẫu xúc tác tổng hợp có hoạt tính chuyển hóa toluene Đã khảo sát ảnh hưởng chất mang nhiệt độ phản ứng đến hoạt tính xúc tác 5.2 Kiến nghị 5.2.1 Khả ứng dụng Do tính chất xúc tác nghiên cứu xúc tác oxy hóa, nên ứng dụng cho việc xử lý khí chứa VOC CO khí thải nhà máy luyện kim, nhà máy in, nhà máy thuốc trừ sâu, nhà máy bao bì, nhà máy sơ chế cao su, lò đốt rác, nhà máy sơn khí thải xe máy… 5.2.2 Các vấn đề cần nghiên cứu mở rộng Các xúc tác tổng hợp oxy hóa VOC nhiệt độ tương đối cao Vấn đề đặt cần nghiên cứu để hạ nhiệt độ phản ứng xúc tác xuống mức thấp Cần khảo sát thêm vấn đề tuổi thọ xúc tác Khảo sát khả oxy hóa CO khí thải xúc tác 49 TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] Báo Thanh Niên 2137, Trang (Thứ năm, 18 - 10 - 2001) [2] http://vea.gov.vn/vn/khoahoccongnghe/congnghemt/xulykhithai, truy cập cuối ngày 01/01/2012 [3] http://khotailieu.vn,truy cập cuối ngày 01/01/2012 [4] http://vi.wikipedia.org/wiki/, truy cập cuối ngày 01/01/2012 [5] Kỹ thuật xử lý khí thải cơng nghiệp; Phạm Văn Bôn; ĐHBK TP.HCM 1998 [6] Kỹ thuật xử lý chất thải công nghiệp; Nguyễn Văn Phước; ĐHBK TP.HCM [7] Chế tạo nghiên cứu tính chất xúc tác xử lý khí thải xe máy; Lưu Cẩm Lộc, LVT, Nguyễn Quốc Thiết, Lê Thị Ngà, Hoàng Quang Vinh, Phạm Thanh Hà; Viện Khoa học Vật liệu Ứng dụng TP.HCM; Tạp chí hóa học 1999,T.37, số 4, 30-36 [8] Alan Pearson, “Aluminum oxide (alumina), activated”, Aluminum Company of America (2009) [9] "Alumina (Aluminium Oxide) – The Different Types of Commercially Available Grades".The A to Z of Materials.Retrieved on 2007-10-27 [10] Aguilera, D A., A Perez, et al (2011) "Cu–Mn and Co–Mn catalysts synthesized from hydrotalcites and their use in the oxidation of VOCs." Applied Catalysis B: Environmental 104(1-2): 144-150 [11] Beauchet, R., P Magnoux, et al (2007) "Catalytic oxidation of volatile organic compounds (VOCs) mixture (isopropanol/o-xylene) on zeolite catalysts." Catalysis Today 124(3-4): 118-123 [12] Casari, B M and V Langer (2007) "Two Ce(SO4)2·4H2O polymorphs: Crystal structure and thermal behavior." Journal of Solid State Chemistry 180(5): 1616-1622 [13] Kim, S C and W G Shim (2010) "Catalytic combustion of VOCs over a series of manganese oxide catalysts." Applied Catalysis B: Environmental 98(3-4): 180-185 x [14] Kovanda, F and K Jirátová (2011) "Supported mixed oxide catalysts for the total oxidation of volatile organic compounds." Catalysis Today 176(1): 110115 [15] Li, W B., J X Wang, et al (2009) "Catalytic combustion of VOCs on non- noble metal catalysts." Catalysis Today 148(1-2): 81-87 [16] Li, W B., W B Chu, et al (2004) "Catalytic oxidation of toluene on Mn– containing mixed oxides prepared in reverse microemulsions." Catalysis Today 93-95(0): 205-209 [17] Li, X., L Wang, et al (2011) "Catalytic oxidation of toluene over copper and manganese based catalysts: Effect of water vapor." Catalysis Communications 14(1): 15-19 [18] Luo, M.-f., X.-x Yuan, et al (1998) "Catalyst characterization and activity of Ag–Mn, Ag–Co and Ag–Ce composite oxides for oxidation of volatile organic compounds." Applied Catalysis A: General 175(1-2): 121-129 [19] NenadRadic#, BoskoGrbic, et al (2004) “Kinetics of deep oxidation of n- hexane and toluene over Pt/Al2O3 catalysts Platinum crystallite size effect” Applied Catalysis B: Environmental50(2004)153-159 [20] Salvador Ordóđez, Lisardo Bello, et al (2002) “Kinetics of the deep oxidation of benzene, toluene, n-hexane and their binary mixtures over a platinum on-aluminacatalyst” Aplied Catalysis B: Environmental 38 (2002) 139 –149 [21] Zimowska, M., A Michalik-Zym, et al (2007) "Catalytic combustion of toluene over mixed Cu–Mn oxides." Catalysis Today 119(1-4): 321-326 [22] Zhu, T., J Li, et al (2009) "Synergistic effect of catalyst for oxidation removal of toluene." Journal of Hazardous Materials 165(1-3): 1258-1260 xi ... tác hỗn hợp kim loại nghiên cứu như: Cu-Cr-O, Cu-Co-O, Cu-Mn-O, Co-Mn-O, Fe-Co-O, Kết khảo sát cho thấy xúc tác hỗn hợp có hoạt tính xúc tác cao Cu-Cr-O 2.3.1.3 Vai trò biến tính CeO2 Những... (oC) CuO-Cr2O3/AK 20 550 CuO-Cr2O3/AK 20 850 CuO-Co2O3/AK 20 550 CuO-Co2O3/AK 20 850 CuO-Mn2O3/AK 20 550 35 CuO-Mn2O3/AK 20 850 CuO-Cr2O3/AK-CeO2 20 550 CuO-Cr2O3/AK-CeO2 20 850 CuO-Co2O3/AK-CeO2... toluene xúc tác nhiệt độ khác Xúc tác CuO-Cr2O3/AK CuO-Cr2O3/AK CuO-Co2O3/AK CuO-Co2O3/AK CuO-Mn2O3/AK CuO-Mn2O3/AK CuO-Cr2O3/AK-CeO2 CuO-Cr2O3/AK-CeO2 CuO-Co2O3/AK-CeO2 Tnung(oC) Tphản ứng(oC) X (%)