1. Trang chủ
  2. » Luận Văn - Báo Cáo

Nghiên cứu tổng hợp và ứng dụng tổ hợp BiOI Fe3O4rGO để xử lý một số hợp chất màu trong môi trường nước

74 14 0

Đang tải... (xem toàn văn)

Tài liệu hạn chế xem trước, để xem đầy đủ mời bạn chọn Tải xuống

THÔNG TIN TÀI LIỆU

Thông tin cơ bản

Định dạng
Số trang 74
Dung lượng 2,85 MB

Nội dung

TRƢỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI LUẬN VĂN THẠC SĨ NGUYỄN HẢI MINH minhvilas@boa.gov.vn Ngành Kỹ thuật hóa học Giảng viên hƣớng dẫn: PGS TS Nguyễn Hồng Liên Viện: Kỹ thuật Hóa học HÀ NỘI, 10/2021 Lời cảm ơn Lời Tơi xin bày tỏ lịng biết ơn chân thành sâu sắc tới PGS TS Nguyễn Hồng Liên hướng dẫn tận tình, bảo tơi thời gian qua để tơi hồn thành luận văn Đồng thời Tôi xin cảm ơn thầy, cô giáo Bộ môn Công nghệ Hữu  Hóa dầu tạo điều kiện, giúp đỡ tơi nhiều q trình nghiên cứu, hồn thành luận văn tốt nghiệp Tôi xin chân thành cảm ơn! i Tóm tắt nội dung luận văn Đa số loại thuốc nhuộm hữu sử dụng phổ biến cơng nghiệp dệt may, lại có độc tính cao với người hệ động thực vật Khoảng 20% lượng thuốc nhuộm sử dụng thải trực tiếp vào môi trường năm gây ảnh hưởng xấu đến sức khỏe người môi trường sinh thái Để xử lý hoàn toàn chất màu hữu trước thải vào môi trường, phương pháp quang xúc tác giải pháp hiệu Xúc tác quang sở chất bán dẫn BiOI thu hút nhiều quan tâm nhà khoa học năm gần nhờ khả phân hủy thuốc nhuộm hữu nhanh chóng với hiệu cao Với mức lượng vùng cấm thấp (1,8eV), BiOI thể hiệu xử lý chất gây ô nhiễm cao so với chất bán dẫn lại dòng bismuth oxyhalides Tuy nhiên, tốc độ tái tổ hợp cặp điện tử - lỗ trống quang sinh nhanh chóng làm giảm hiệu trình quang xúc tác BiOI Do đó, nghiên cứu này, tổ hợp xúc tác quang BiOI sở graphene phát triển nhằm cải thiện hiệu hoạt động xúc tác quang, khả hấp phụ, khả tách điện tử vận chuyển điện tử nhờ tính chất đặc biệt graphene Tuy nhiên, việc chế tạo graphene lại đòi hỏi kỹ thuật chi phí cao Do rGO (graphene oxit dạng khử) với tính chất gần giống với graphene sử dụng để thay Tổ hợp xúc tác quang BiOI/rGO nghiên cứu bổ sung Fe3O4 để thu hồi vật liệu nhờ tính chất từ Ngồi ra, hạt Fe3O4 cịn tạo điều kiện cho việc tách electron lỗ trống quang sinh hiệu quả, từ nâng cao hiệu trình xúc tác quang Xuất phát từ lý trên, đề tài: ―Nghiên cứu tổng hợp ứng dụng tổ hợp BiOI-Fe3O4/rGO để xử lý số hợp chất màu môi trƣờng nƣớc‖ thực Các nội dung nghiên cứu gồm: Tổng hợp xúc tác theo phương pháp thủy nhiệt Đặc trưng vật liệu kỹ thuật XRD, FE-SEM, EDS Mapping, FTIR, BET, DRS UV-VIS Nghiên cứu yếu tố ảnh hưởng đến phản ứng quang xúc tác (tỷ lệ rGO, khối lượng xúc tác, nồng độ rhodamin B, pH) Khả thu hồi tái sử dụng xúc tác nghiên cứu Kết cho thấy, tổ hợp BiOI-Fe3O4/rGO thể hoạt tính cao cho phép phân hủy gần hồn toàn rhodamin B (nồng độ 10ppm) sau 120 phút ánh sáng nhìn thấy HỌC VIÊN ii MỤC LỤC MỞ ĐẦU CHƢƠNG TỔNG QUAN LÝ THUYẾT 1.1 Quang xúc tác xử lý nước thải 1.2 Giới thiệu vật liệu quang xúc tác BiOI 1.2.1 1.2.2 1.2.3 1.3 Ưu nhược điểm xúc tác quang hóa BiOI 1.2.4 Giới thiệu vật liệu graphene oxit khử (rGO) 10 1.3.1 1.3.2 1.4 1.5 1.6 1.7 1.8 Cấu trúc tinh thể BiOI Các phương pháp tổng hợp BiOI Cơ chế xúc tác quang BiOI Giới thiệu graphene oxit (GO) 10 Graphene oxit khử 14 Giới thiệu vật liệu oxyt sắt từ Fe3O4 17 1.4.1 Cấu trúc Fe3O4 17 1.4.2 Tính chất Fe3O4 18 1.4.3 Các phương pháp tổng hợp Fe3O4 18 Các phương pháp tổng hợp BiOI/rGO 20 Phương pháp khuấy trộn dung dịch 20 1.5.1 1.5.2 Phương pháp sol-gel 20 1.5.3 Phương pháp tự xếp 21 1.5.4 Phương pháp lắng đọng điện hóa 21 1.5.5 Phương pháp thủy nhiệt 21 1.5.6 Phương pháp đồng kết tủa 22 Cơ chế xúc tác quang BiOI-Fe3O4/rGO 23 Quang xúc tác xử lý chất màu hữu 24 1.7.1 Giới thiệu Rhodamin B 24 1.7.2 Quang xúc tác xử lý rhodamin B 25 Mục đích nội dung nghiên cứu 26 CHƢƠNG THỰC NGHIỆM 28 2.1 Hóa chất, dụng cụ thiết bị 28 2.1.1 Hóa chất sử dụng nghiên cứu 28 2.1.2 Dụng cụ thiết bị sử dụng nghiên cứu 28 2.2 Quy trình tổng hợp GO rGO 29 2.2.1 Tổng hợp GO 29 2.2.2 Tổng hợp rGO 31 iii 2.3 Tổng hợp Fe3O4 32 2.4 Quy trình tổng hợp BiOI 33 2.5 Quy trình tổng hợp BiOI-Fe3O4/rGO 34 2.6 Phân tích đặc trưng cấu trúc vật liệu 36 2.6.1 Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD) 36 2.6.2 Phương pháp kính hiển vi điện tử quét (SEM) 36 2.6.3 Phương pháp phổ tán sắc lượng tia X (EDS) 37 2.6.4 Phương pháp phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại khả kiến UV – VIS DRS 37 2.6.5 Phương pháp phổ hồng ngoại biến đổi Fourier (FTIR) 38 2.6.6 Phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ - giải hấp phụ nitơ (BET) 38 2.7 2.8 Thử nghiệm đánh giá hoạt tính quang xúc tác vật liệu 39 Phân tích định lượng Rhodamin B 40 2.9 2.8.1 Nguyên tắc 40 2.8.2 Đường chuẩn dung dịch Rhodamin B 41 Khảo sát yếu tố ảnh hưởng đến hiệu quang xúc tác 41 2.9.1 Ảnh hưởng thành phần rGO 42 2.9.2 Ảnh hưởng khối lượng xúc tác 42 2.9.3 2.9.4 Ảnh hưởng nồng độ Rhodamin B 42 Ảnh hưởng môi trường pH 42 2.9.5 Khả tái sử dụng xúc tác 42 CHƢƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 43 3.1 Kết tổng hợp vật liệu 43 3.1.1 Kết tổng hợp GO rGO 43 3.1.2 Kết tổng hợp BiOI BiOI-Fe3O4/rGO 47 3.2 Hiệu quang xúc tác vật liệu 50 3.2.1 Ảnh hưởng hàm lượng rGO 50 3.2.2 Ảnh hưởng khối lượng xúc tác 53 3.2.3 Ảnh hưởng nồng độ Rhodamin B 54 3.2.4 Ảnh hưởng môi trường pH 54 3.2.5 Khả tái sử dụng xúc tác 56 3.3 So sánh, đánh giá khả quang xúc tác vật liệu BiOI5%rGO/Fe3O4 57 KẾT LUẬN 59 TÀI LIỆU THAM KHẢO 60 iv DANH MỤC HÌNH VẼ Hình 1.1 Hình minh họa trình phản ứng xúc tác quang xúc tác [10] Hình 1.2 Cơ chế quang xúc tác [10] Hình 1.3 Cấu trúc tinh thể BiOI [19] Hình 1.4 Cơ chế xúc tác quang BiOI [23] Hình 1.5 Cấu trúc graphene oxit [30] 10 Hình 1.6 Cơ chế hình thành graphene oxit [32] 12 Hình 1.7 Cấu trúc GO rGO [36] 14 Hình 1.8 Cơ chế đề xuất khử nhóm epoxy dihydroxyl L-ascorbic 16 Hình 1.9 Cấu trúc tinh thể ferit thường gặp [45] 18 Hình 1.10 Điều chế oxit sắt phản ứng phụ xảy 19 Hình 1.11 Cơ chế hình thành phát triển hạt nano dung dịch 22 Hình 1.12 Quá trình hình thành Fe3O4-GO phương pháp đồng kết tủa 23 Hình 1.13 Cơ chế xúc tác quang BiOI/rGO 24 Hình 1.14 Cơng thức cấu tạo Rhodamin B [52] 24 Hình 2.1 Quy trình tổng hợp GO 30 Hình 2.2 Quy trình tổng hợp rGO 32 Hình 2.3 Quy trình tổng hợp Fe3O4 33 Hình 2.4 Quy trình tổng hợp BiOI 34 Hình 2.5 Quy trình tổng hợp BiOI-Fe3O4/rGO 35 Hình 2.6 Đồ thị biểu diễn phụ thuộc P/V(Po-P) vào P/Po 39 Hình 2.7 Quy trình quang xúc tác BiOI-Fe3O4/rGO 40 Hình 2.8 Đường chuẩn dung dịch Rhodamin B 41 Hình 3.1 Phổ XRD GO 43 Hình 3.2 Phổ XRD rGO 43 Hình 3.3 Phổ FTIR GO rGO 44 Hình 3.4 Phổ UV-VIS GO rGO 45 Hình 3.5 Phổ EDS ảnh SEM GO 45 Hình 3.6 Phổ EDS ảnh SEM rGO 46 Hình 3.7 Đường đẳng nhiệt hấp phụ - nhả hấp phụ nitơ rGO 47 Hình 3.8 Đường phân bố mao quản rGO 47 Hình 3.9 Phổ XRD BiOI BiOI-Fe3O4/rGO 47 Hình 3.10 Ảnh FESEM BiOI-Fe3O4/rGO 48 Hình 3.11 Ảnh Mapping BiOI-Fe3O4/rGO 49 Hình 3.12 Đường đẳng nhiệt hấp phụ-nhả hấp phụ BiOI – 5% rGO/Fe3O4 49 Hình 3.13 Đường phân bố mao quản BiOI – 5% rGO/Fe3O4 49 v Hình 3.14 Ảnh hưởng thành phần xúc tác đến hiệu quang hóa (a) mơ hình động học Langmuir-Hinshelwood (b) 50 Hình 3.15 Phổ UV-VIS rắn mẫu tổng hợp 51 Hình 3.16 Ảnh hưởng khối lượng xúc tác đến hiệu quang hóa (a) mơ hình động học Langmuir-Hinshelwood (b) 53 Hình 3.17 Ảnh hưởng nồng độ Rhodamin B đến hiệu quang hóa (a) mơ hình động học Langmuir-Hinshelwood (b) 54 Hình 3.18 Ảnh hưởng môi trường pH đến hiệu quang hóa (a) mơ hình động học Langmuir-Hinshelwood (b) 55 Hình 3.19 Khả tái sử dụng xúc tác nguồn ánh sáng khả kiến 56 vi DANH MỤC BẢNG Bảng 1.1 So sánh phương pháp Hummers 13 Bảng 2.1 Danh mục hóa chất 28 Bảng 2.2 Danh mục dụng cụ thiết bị 28 Bảng 2.3 Sự phụ thuộc cường độ hấp thụ theo nồng độ RhB 41 Bảng 3.1 Dữ liệu thu từ mơ hình động học Langmuir-Hinshelwood với mẫu xúc tác có thành phần Fe3O4 thay đổi 51 Bảng 3.2 Năng lượng vùng cấm bước sóng hấp thụ ánh sáng mẫu có hàm lượng rGO thay đổi 52 Bảng 3.3 Dữ liệu thu từ mơ hình động học Langmuir-Hinshelwood thay đổi khối lượng xúc tác 53 Bảng 3.4 Dữ liệu thu từ mơ hình động học Langmuir-Hinshelwood nồng độ RhB ban đầu thay đổi 54 Bảng 3.5 Dữ liệu thu từ mơ hình động học Langmuir-Hinshelwood pH thay đổi 55 Bảng 3.6 So sánh hiệu xử lý Rhodamin B với nghiên cứu trước 57 vii DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT RhB Rhodamine B Thuốc nhuộm hữu COD Chemical Oxygen Demand Nhu cầu oxy hóa học BOD Biochemical Oxygen Demand Nhu cầu oxy sinh hóa TOC Total Organic Carbon Tổng lượng cacbon hữu VB Valence band Vùng hóa trị CB Conduction band Vùng dẫn PVD Physical Vapor Deposition Lắng đọng pha vật lý CVD Chemical Vapor Deposition Lắng đọng pha hóa học MBE Molecular beam epitaxy Epitaxy viiihum phân tử LC/MS Liquid chromatography/Mass spectrometry Phương pháp sắc ký lỏng khối phổ XRD X-ray Diffraction Nhiễu xạ tia X SEM Scanning Electron Microscope Kính hiển vi điện tử quét EDS Energy Dispersive X-ray Spectroscopy Phổ tán sắc lượng tia X DRS Diffuse Reflectance Measurement Phổ phản xạ khuếch tán FTIR Fourrier Transformation InfraRed Quang phổ hồng ngoại TLTK Tài liệu tham khảo viii MỞ ĐẦU Lý chọn đề tài Trong tiến trình cơng nghiệp hóa đại hóa đất nước, với phát triển ngành cơng nghiệp sử dụng hóa chất Dệt nhuộm, Sơn, Nhựa, Giấy… dẫn đến chất màu môi trường nước thường xuất nhiều nước thải ngành công nghiệp nêu Điều gây vấn đề nhiễm môi trường trầm trọng, không khu cơng nghiệp, khu thị, mà cịn vùng nơng thơn, nơi có làng nghề truyền thống Đây vấn đề cấp thiết đòi hỏi quan tâm nghiên cứu đề xuất giải pháp xử lý hiệu chất màu hữu này, nhằm ngăn ngừa tác hại không mong muốn chúng sức khỏe người, môi trường sinh thái Để xử lý chất màu hữu cơ, sử dụng nhiều phương pháp Tuy nhiên xử lý triệt để phương pháp phân hủy quang học có xúc tác, cho phép chuyển hóa chất màu thành cấu tử khơng nguy hại nguy hại Xúc tác quang sở chất bán dẫn BiOI thu hút nhiều quan tâm nhà khoa học năm gần nhờ khả phân hủy thuốc nhuộm hữu nhanh chóng với hiệu cao Tuy nhiên, điểm hạn chế BiOI lượng vùng cấm thấp nên khả tái tổ hợp electron-lỗ trống quang sinh nhanh, dẫn tới nhanh hoạt tính xúc tác Để khắc phục nhược điểm đó, rGO (graphene oxit dạng khử) với tính chất gần giống với graphene tổ hợp với BiOI nhằm tận dụng tính chất đặc biệt rGO để tăng khả tách điện tử vận chuyển điện tử, giảm thiểu trình tái tổ hợp electron-lỗ trống quang sinh BiOI, đồng thời tăng khả hấp phụ, cải thiện hiệu làm việc xúc tác Bên cạnh đó, để tăng cường khả tái sử dụng xúc tác sau trình xử lý chất ô nhiễm môi trường nước, tổ hợp xúc tác quang BiOI/rGO nghiên cứu bổ sung Fe3O4 để thu hồi vật liệu sở từ tính Ngồi ra, hạt Fe3O4 cịn tạo điều kiện cho việc tách electron lỗ trống quang sinh hiệu quả, từ nâng cao hiệu trình xúc tác quang Xuất phát từ lý trên, đề tài: ―Nghiên cứu tổng hợp ứng dụng tổ hợp BiOI-Fe3O4/rGO để xử lý số hợp chất màu môi trƣờng nƣớc‖ thực Mục tiêu luận văn Mục tiêu nghiên cứu chế tạo tổ hợp BiOI-Fe3O4/rGO có hoạt tính xúc tác cao điều kiện ánh sáng nhìn thấy, cho phép xử lý chất màu hữu khó phân hủy (như rhodamin B) môi trường nước ảng 3.1 Dữ liệu thu từ mô h nh động học Langmuir-Hinshelwood với mẫu xúc tác có thành phần Fe3O4 thay đổi Mẫu kapp (phút-1) Hệ số hồi quy R2 BiOI 0,00418 0,893 BiOI-Fe3O4/2%rGO 0,00624 0,904 BiOI-Fe3O4/5%rGO 0,00887 0,887 BiOI-Fe3O4/10%rGO 0,00706 0,935 Kết tính tốn số tốc độ phản ứng theo mơ hình động học Langmuir-Hinshelwood, mơ hình đơn giản sử dụng phổ biến nhất, cho thấy trình quang xúc tác xảy mẫu BiOI-Fe3O4/5%rGO nhanh với k=0,00887 Trong số mẫu xúc tác, BiOI-Fe3O4/5%rGO thể hiệu xử lý Rhodamin B cao Như vậy, việc kết hợp BiOI 5% rGO làm tăng cường 26% khả quang xúc tác so với BiOI ban đầu Để giải thích cho việc cải thiện hoạt tính quang xúc tác này, dựa vào tăng diện tích bề mặt riêng tổ hợp xúc tác quang BiOI/rGO so với mẫu BiOI dựa vào khả hấp thụ ánh sáng tổ hợp Kết phân tích phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại-khả kiến (DRS) mẫu xúc tác thể hình 3.15 H nh 3.15 Phổ UV-VIS rắn mẫu tổng hợp Với thành phần rGO khác nhau, lượng vùng cấm mẫu tổ hợp BiOI-Fe3O4/rGO thay đổi, bước sóng hấp thụ vùng ánh sáng nhìn thấy khác biệt Dựa vào phương trình lượng photon xác định bước sóng hấp thụ photon mẫu [66]: 51 E= (3.1) Trong đó, E lượng photon, h số Planck, c tốc độ ánh sáng chân khơng λ bước sóng photon Kết tính tốn thống kê bảng ảng 3.2 Năng lượng vùng cấm bước sóng hấp thụ ánh sáng mẫu có hàm lượng rGO thay đổi Năng lƣợng vùng cấm Bƣớc sóng tối đa (eV) (nm) BiOI 1,81 685 BiOI - 2% rGO/Fe3O4 1,71 725 BiOI - 5% rGO/Fe3O4 1,60 775 BiOI - 10% rGO/Fe3O4 1,65 750 Mẫu Kết cho thấy, bổ sung 2% rGO, mẫu giảm mức lượng vùng cấm xuống 1,71eV nên cần mức lượng thấp để kích thích điện tử từ vùng dẫn lên vùng hóa trị, đồng thời bước sóng hấp thụ ánh sáng mở rộng vùng nhìn thấy so với BiOI Điều dẫn đến hiệu quang xúc tác xử lý Rhodamin B cải thiện từ 60% lên 75% Tiếp tục tăng rGO lên 5%, mức lượng vùng cấm tổ hợp giảm tiếp xuống cịn 1,6eV (ứng với bước sóng hấp thụ ánh sáng 775nm) so với mức lượng vùng cấm BiOI 1,81 eV (ứng với bước sóng hấp thụ ánh sáng 685nm) Do mức lượng vùng cấm mẫu BiOI - 5% rGO/Fe3O4 thấp so với mẫu khảo sát cịn lại, nên cần mức lượng thấp để kích thích electron từ vùng hóa trị lên vùng dẫn vật liệu BiOI, đồng thời khả hấp thụ ánh sáng vùng nhìn thấy mở rộng hơn, giúp hiệu quang xúc tác vật liệu đạt cao 87% Tuy nhiên, với mẫu có thành phần 10% rGO, hiệu quang xúc tác tổ hợp lại giảm xuống 80% Điều lượng rGO nhiều quá, lượng BiOI (là chất thực chức quang hóa chính) lại giảm dẫn đến làm giảm khả quang xúc tác tổ hợp Như lượng rGO thích hợp để tạo tổ hợp với BiOI 5% Với hàm lượng rGO này, tổ hợp mở rộng bước sóng hấp thụ ánh sáng từ 685 lên đến 775 nm, vùng ánh sáng nhìn thấy, từ tăng hiệu làm việc xúc tác vùng ánh sáng mặt trời Do đó, mẫu BiOI - 5% rGO/Fe3O4 lựa chọn để khảo sát yếu tố ảnh hưởng đến trình xử lý Rhodamin B 52 3.2.2 Ảnh hƣởng khối lƣợng xúc tác Ảnh hưởng khối lượng xúc tác đến hiệu quang phân hủy rhodamin B nghiên cứu mẫu BiOI-Fe3O4/5%rGO với lượng xúc tác thay đổi từ 10 mg, 15 mg đến 20 mg Kết thể hình 3.16 H nh 3.16 Ảnh hưởng khối lượng xúc tác đến hiệu quang hóa (a) mơ hình động học Langmuir-Hinshelwood (b) ảng 3.3 Dữ liệu thu từ mô h nh động học Langmuir-Hinshelwood thay đổi khối lượng xúc tác Khối lượng kapp (phút-1) Hệ số hồi quy R2 10 mg 0,00615 0,884 15 mg 0,00887 0,887 20 mg 0,01255 0,852 Kết cho thấy, đầu, khối lượng xúc tác lớn khả hấp phụ cao, đóng góp vào 40% hiệu xử lý rhodamin B Sau thực quang hóa tiếp theo, mẫu 10 mg, 15 mg 20 mg cho hiệu suất xử lý Rhodamin B 75%, 87% 95% Tuy nhiên, với 90 phút quang hóa, mẫu 20 mg đạt hiệu suất xử lý lên đến 91%, mẫu 10 mg cho phép chuyển hóa 72% rhodamin B Kết tính tốn số tốc độ phản ứng theo mơ hình động học Langmuir-Hinshelwood cho thấy trình quang xúc tác xảy sử dụng 20 mg xúc tác nhanh với k=0,01255 Điều giải thích sau, khối lượng xúc tác tăng dần, trình hấp phụ diễn nhanh, số lượng tâm hoạt tính lớn, phản ứng bề mặt xúc tác thúc đẩy, dẫn đến tăng hiệu xử lý rhodamin B Như vậy, lượng xúc tác BiOI-Fe3O4/5%rGO chọn cho nghiên cứu để xử lý rhodamin B 20mg 53 3.2.3 Ảnh hƣởng nồng độ Rhodamin B Ảnh hưởng nồng độ rhodamin B ban đầu đến hiệu trình quang xúc tác nghiên cứu mẫu BiOI-Fe3O4/5%rGO với khối lượng 20 mg nồng độ ppm, 10 ppm 15 ppm Kết thể hình 3.17 H nh 3.17 Ảnh hưởng nồng độ Rhodamin đến hiệu quang hóa (a) mơ hình động học Langmuir-Hinshelwood (b) ảng 3.4 Dữ liệu thu từ mô h nh động học Langmuir-Hinshelwood nồng độ Rh ban đầu thay đổi Nồng độ RhB kapp (phút-1) Hệ số hồi quy R2 ppm 0,0219 0,845 10 ppm 0,0125 0,859 15 ppm 0,0083 0,878 Trong thực cân hấp phụ, nồng độ RhB thấp khả hấp phụ cao Sau hai thực quang hóa, hiệu suất xử lý rhodamin B nồng độ ppm, 10 ppm 15 ppm 100%, 95% 84% Tuy nhiên, sau 90 phút quang hóa, 99% RhB chuyển hóa hết với nồng độ ppm, xử lý RhB 15 ppm đạt hiệu suất 81% Điều nồng độ RhB dung dịch tăng lên, thời gian cần để chuyển hóa hết RhB dài Kết tính tốn số tốc độ phản ứng theo mơ hình động học Langmuir-Hinshelwood cho thấy q trình quang xúc tác xảy với dung dịch có nồng độ RhB ban đầu ppm nhanh với k=0,0219 Do đó, nồng độ RhB ban đầu lựa chọn để nghiên cứu ảnh hưởng ppm 3.2.4 Ảnh hƣởng môi trƣờng pH Ảnh hưởng pH môi trường đến hiệu quang xúc tác xử lý rhodamin B nghiên cứu điều kiện: 50ml Rhodamin B nồng độ ppm, 20 54 mg xúc tác BiOI-Fe3O4/5%rGO môi trường pH = 3, 5, 7, 9, 11 Kết thể hình 3.18 H nh 3.18 Ảnh hưởng mơi trường pH đến hiệu quang hóa (a) mơ h nh động học Langmuir-Hinshelwood (b) ảng 3.5 Dữ liệu thu từ mô h nh động học Langmuir-Hinshelwood pH thay đổi pH kapp (phút-1) Hệ số hồi quy R2 0,02378 0,172 0,02028 0,181 0,01248 0,865 0,00204 0,647 11 0,00000 0,000 Trong hai thực cân hấp phụ, môi trường axit mạnh tạo điều kiện cho trình hấp phụ rhodamin B Tại pH = 3,55% rhodamin B hấp phụ lên xúc tác, môi trường bazơ pH = 11thì vật liệu khơng thể khả hấp phụ Sau hai thực quang hóa, tăng pH môi trường từ 3, 5, 7, đến 11 hiệu suất xử lý rhodamin B giảm từ 100%, 100%, 95%, xuống 38% 0% Như vậy, môi trường axit (pH = - 5), hiệu suất xử lý RhB đạt cao 100% sau 60 phút quang hóa Trong đó, môi trường pH = 9, hiệu suất xử lý RhB đạt 38% sau 120 phút chiếu sáng Đặc biệt, pH dung dịch lên đến 11 mẫu khơng có khả quang xúc tác Kết tính tốn số tốc độ phản ứng theo mơ hình động học Langmuir-Hinshelwood cho thấy trình quang xúc tác xảy pH=3 nhanh với k=0,02378 Điều giải thích thơng qua cân RhB môi trường H OH–như mô tả phương trình + 55 Trong mơi trường axit (pH = 3), hấp phụ tăng tương tác trái dấu chất màu tồn dạng (B) mang điện tích dương với hệ xúc tác BiOIFe3O4/rGO hệ giàu e mang điện tích âm [67] Cịn mơi trường bazơ (pH = 9), chất màu tồn dạng (A) mang điện tích âm dấu với hệ xúc tác, khả hấp phụ giảm Như vậy, môi trường pH ảnh hưởng lớn tới hiệu suất trình quang xúc tác xử lý Rhodamin B Xúc tác BiOI-Fe3O4/5%rGO làm việc tốt môi trường axit dần mơi trường trung tính khơng cịn hoạt tính mơi trường bazơ mạnh 3.2.5 Khả tái sử dụng xúc tác Khả tái sử dụng xúc tác thử nghiệm mẫu xúc tác BiOI-Fe3O4/5%rGO qua bốn lần phản ứngliên tiếp, điều kiện giống nhau: khối lượng xúc tác 20 mg, nguồn sáng mô ánh sáng khả kiến (đèn Xenon 300W) Hiệu quang phân hủy rhodamin B qua lần tái sử dụng xúc tác thể hình 3.19 H nh 3.19 Khả tái sử dụng xúc tác nguồn ánh sáng khả kiến Kết cho thấy khả xử lý rhodamin B sau bốn lần tái sử dụng xúc tác giảm từ 95% xuống cịn 83% 56 Như vậy, hoạt tính quang xúc tác vật liệu BiOI-5%rGO/Fe3O4 giảm 12% sau lần tái sử dụng Nguyên nhân mát xúc tác giảm số tâm hoạt động trình xử lý sau lần sử dụng… Tuy nhiên, thử nghiệm cho thấy xúc tác trì mức hoạt tính cao 3.3 So sánh, đánh giá khả quang xúc tác vật liệu BiOIFe3O4/5%rGO Để đánh giá khả quang xúc tác xử lý rhodamin B vật liệu BiOIFe3O4/5%rGO tổng hợp nghiên cứu này, tiến hành so sánh hoạt tính vật liệu với mẫu tổng hợp từ nghiên cứu khác Kết thống kê bảng 3.6 Khi so sánh với xúc tác mà Zhang Liu cộng nghiên cứu tổ hợp xúc tác quang hệ chất BiOI/rGO khơng có Fe3O4 [68], thấy thời gian xử lý rhodamin B có phần lâu hơn, nhiên tỷ lệ khối lượng xúc tác/tỷ lệ chất màu 1/2 so với 3/10 hiệu suất đèn 1000W cao 300W so với nghiên cứu này, dẫn đến hiệu suất xử lý cao chút (98%) so với nghiên cứu (95%) Trong đó, hệ xúc tác BiOI/rGO, R.Vinoth cộng nghiên cứu đạt thời gian xử lý nhanh nhiều, có 60 phút chiếu sáng so với 120 phút nghiên cứu (ở pH=7), tỷ lệ khối lượng xúc tác/tỷ lệ chất màu 1/1 hiệu suất đèn 250W [69] Với hiệu suất đèn 300W 120 phút xử lý với điều kiện nghiên cứu này, Xuejun cộng nghiên cứu hệ tổ hơp xúc tác BiOI - 2,5% rGO, cho thấy lượng rGO sử dụng (so với 5% nghiên cứu này), tỷ lệ khối lượng xúc tác/tỷ lệ chất màu 4/5 cho hiệu suất xử lý lên đến 97% [70] ảng 3.6 So sánh hiệu xử lý Rhodamin B với nghiên cứu trước Xúc tác Nội dung TLTK BiOI - 5% rGO rGO khử hóa học Phương pháp nhũ tương nhiệt độ thấp 60C Triton X-100 – kiểm soát hình thái BiOI Xenon 1000W (0,1g xúc tác – 200ml RhB 20mg/L) Hiệu suất xử lý 98% 180 phút [68] BiOI - 4% rGO rGO khử nhiệt Phương pháp thủy nhiệt Kaliperoxy disunfat – kiểm sốt hình thái BiOI Xenon 250W (80mg xúc tác – 80ml RhB 15mg/L) Hiệu suất xử lý 85% 60 phút [69] 57 BiOI rGO - rGO khử nhiệt Phương pháp thủy nhiệt 2,5% HAC – kiểm sốt hình thái BiOI Xenon 300W (80mg xúc tác – 100ml RhB 10mg/L) Hiệu suất xử lý 97% 120 phút BiOI - 5% rGO /Fe3O4 rGO khử nhiệt Phương pháp thủy nhiệt Xenon W (50mg xúc tác – 50 ml RhB 10mg/L) Hiệu suất xử lý 96% [70] [71] rGO khử nhiệt Nghiên Phương pháp thủy nhiệt BiOI - 5% rGO cứu Xenon 300 W (120mg xúc tác – 50 ml RhB /Fe3O4 5mg/L) Hiệu suất xử lý 100% Đối với tổ hợp xúc tác chất BiOI-Fe3O4/rGO giống nghiên cứu này, Fu Zhongtian cộng nghiên cứu khảo sát xử lý thời gian dài giờ, tỷ lệ khối lượng xúc tác/tỷ lệ chất màu 1/1 cho hiệu suất xử lý tốt 96% [71] Điều đáng ý hiệu suất xử lý trì mức cao đến 82% sau 10 chu kỳ tái sử dụng,so với nghiên cứu thử nghiệm lần đạt 83% Như vậy, tổ hợp xúc tác BiOI-Fe3O4/5%rGO tổng hợp nghiên cứu có khả làm việc tương đương BiOI-Fe3O4/rGO công bố nghiên cứu khác 58 KẾT LUẬN Từ kết nghiên cứu đây, rút số kết luận sau: Bằng phương pháp Hummers cải tiến, tổng hợp vật liệu GO với xuất nhiều nhóm chức chứa oxy, thể tỷ lệ C/O 2,36 Bằng phương pháp khử hóa học với tác nhân khử axit L-ascorbic thân thiện môi trường phương pháp khử nhiệt môi trường N2, khử đượcGO rGO với tỷ lệ C/O lên đến 22,15, diện tích bề mặt riêng vật liệu đạt 79,53m2/g Bằng phương pháp thủy nhiệt tổng hợp vật liệu BiOI-Fe3O4/rGO với diện tích bề mặt riêng cải thiện đáng kể từ 11,51 m2/g (BiOI) lên 18,89 m2/g, mở rộng vùng hấp thụ ánh sáng từ 685 nm lên đến 775 nm vùng ánh sáng nhìn thấy Tỷ lệ rGO đưa vào mẫu thích hợp 5% Hiệu quang xúc tác xử lý RhB cao đạt 95% sau phản ứng pH = 7, 100% sau phản ứng pH = 3-5 với 20mg xúc tác BiOI-Fe3O4/5%rGO, ánh sáng khả kiến mô đèn Xenon 300 W Xúc tác có khả tái sử dụng lần mà trì hoạt tính mức cao đến 83% Để nâng cao hiệu làm việc xúc tác, nghiên cứu cần tập trung vào cải thiện khả khử GO để thu rGO có dạng gần với graphene, xem xét khả thu hồi tổ hợp xúc tác, tăng cường khả tái sử dụng vật liệu, cải thiện khả hấp thụ ánh sáng nhìn thấy xúc tác quang, thử nghiệm xử lý thuốc nhuộm khác môi trường nước thải thực tế nhằm tăng tính ứng dụng thực tiễn 59 TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] [2] [3] [4] [5] [6] [7] [8] [9] [10] [11] [12] [13] Palaniappan, Meena, et al., Water Quality, The World’s Water, Editor^Editors, Island Press/Center for Resource Economics, pp 45-72, 2012 Wu, Bei, et al., "Study on corrosion resistance and photocatalysis of cobalt superhydrophobic coating on aluminum substrate", Surface and Coatings Technology 330, pp 42-52, 2017 Bansal, Palak, Verma, Anoop, and Talwar, Steffi, "Detoxification of real pharmaceutical wastewater by integrating photocatalysis and photoFenton in fixed-mode", Chemical Engineering Journal 349, pp 838-848, 2018 Mera, Adriana C., et al., "Nanostructured BiOI for air pollution control: Microwave-assisted synthesis, characterization and photocatalytic activity toward NO transformation under visible light irradiation", Materials Science in Semiconductor Processing 88, pp 20-27, 2018 Fujishima, Akira and Honda, Kenichi, "Electrochemical Photolysis of Water at a Semiconductor Electrode", Nature 238(5358), pp 37-38, 1972 Ong, Chin Boon, Ng, Law Yong, and Mohammad, Abdul Wahab, "A review of ZnO nanoparticles as solar photocatalysts: Synthesis, mechanisms and applications", Renewable and Sustainable Energy Reviews 81, pp 536-551, 2018 Ohtani, B., "Photocatalysis A to Z—What we know and what we not know in a scientific sense", Journal of Photochemistry and Photobiology C: Photochemistry Reviews 11(4), pp 157-178, 2010 Ibrahim, Mohd Lokman, et al., "Preparation of Na2O supported CNTs nanocatalyst for efficient biodiesel production from waste-oil", Energy Conversion and Management 205, p 112445, 2020 Ibrahim, S Fadhilah, et al., "Sulfonated functionalization of carbon derived corncob residue via hydrothermal synthesis route for esterification of palm fatty acid distillate", Energy Conversion and Management 210, p 112698, 2020 Sinar Mashuri, Salma I., et al., "Photocatalysis for Organic Wastewater Treatment: From the Basis to Current Challenges for Society", Catalysts 10(11), 2020 Mahlambi, Mphilisi M., Ngila, Catherine J., and Mamba, Bhekie B., "Recent Developments in Environmental Photocatalytic Degradation of Organic Pollutants: The Case of Titanium Dioxide Nanoparticles—A Review", Journal of Nanomaterials 2015, pp 1-29, 2015 Xu, Jian, et al., "Photocatalytic degradation of tetrabromobisphenol A by mesoporous BiOBr: Efficacy, products and pathway", Applied Catalysis B: Environmental 107(3-4), pp 355-362, 2011 Serrà, Albert, et al., "Highly reduced ecotoxicity of ZnO-based micro/nanostructures on aquatic biota: Influence of architecture, chemical 60 [14] [15] [16] [17] [18] [19] [20] [21] [22] [23] [24] [25] composition, fixation, and photocatalytic efficiency", Water Research 169, p 115210, 2020 Yang, Xiaoxue, et al., "A solar light regenerated adsorbent by implanting CdS into an active covalent triazine framework to decontaminate tetracycline", Separation and Purification Technology 255, p 117696, 2021 Yazdanbakhsh, AhmadReza, et al., "Enhanced degradation of sulfamethoxazole antibiotic from aqueous solution using Mn-WO3/LED photocatalytic process: Kinetic, mechanism, degradation pathway and toxicity reduction", Chemical Engineering Journal 380, p 122497, 2020 Awfa, Dion, et al., "Photocatalytic degradation of organic micropollutants: Inhibition mechanisms by different fractions of natural organic matter", Water Research 174, p 115643, 2020 Tang, Mengling, et al., "Facile synthesis of dual Z-scheme gC3N4/Ag3PO4/AgI composite photocatalysts with enhanced performance for the degradation of a typical neonicotinoid pesticide", Applied Catalysis B: Environmental 268, p 118395, 2020 Knöppel, Julius, et al., "Time-resolved analysis of dissolution phenomena in photoelectrochemistry – A case study of WO3 photocorrosion", Electrochemistry Communications 96, pp 53-56, 2018 Arumugam, Malathi and Choi, Myong Yong, "Recent progress on bismuth oxyiodide (BiOI) photocatalyst for environmental remediation", Journal of Industrial and Engineering Chemistry 81, pp 237-268, 2020 Zhang, Fubao, et al., "Recent Advances and Applications of Semiconductor Photocatalytic Technology", Applied Sciences 9(12), p 2489, 2019 Mcdonald, K., Choi, K %J Energy, and Science, Environmental, "A new electrochemical synthesis route for a BiOI electrode and its conversion to a highly efficient porous BiVO4 photoanode for solar water oxidation" 5, pp 8553-8557, 2012 Gao, Peng, et al., "A critical review on bismuth oxyhalide based photocatalysis for pharmaceutical active compounds degradation: Modifications, reactive sites, and challenges", Journal of Hazardous Materials 412, p 125186, 2021 Isari, Ali Akbar, et al., "Photocatalytic degradation of rhodamine B and real textile wastewater using Fe-doped TiO2 anchored on reduced graphene oxide (Fe-TiO2/rGO): Characterization and feasibility, mechanism and pathway studies", Applied Surface Science 462, pp 549564, 2018 Qiu, Fazheng, et al., "In-situ synthesis of novel Z-scheme SnS2/BiOBr photocatalysts with superior photocatalytic efficiency under visible light", Journal of Colloid and Interface Science 493, pp 1-9, 2017 Guo, Junqiu, et al., "Experimental and DFT insights of the Zn-doping effects on the visible-light photocatalytic water splitting and dye decomposition over Zn-doped BiOBr photocatalysts", Applied Catalysis B: Environmental 243, pp 502-512, 2019 61 [26] [27] [28] [29] [30] [31] [32] [33] [34] [35] [36] [37] [38] [39] [40] Chen, Xiaojuan, et al., "Novel Magnetically Separable Reduced Graphene Oxide (RGO)/ZnFe2O4/Ag3PO4 Nanocomposites for Enhanced Photocatalytic Performance toward 2,4-Dichlorophenol under Visible Light", Industrial & Engineering Chemistry Research 55(3), pp 568-578, 2016 Cao, Yuan-Cheng, et al., "Reduced graphene oxide supported titanium dioxide nanomaterials for the photocatalysis with long cycling life", Applied Surface Science 355, pp 1289-1294, 2015 Mahmoodi, Vahid, et al., "PVP assisted synthesis of high efficient BiOI/Graphene oxide nanohybrid and its photocatalytic performance in degradation of organic dye pollutants", Solar Energy 176, pp 483-495, 2018 Anwer, Hassan, et al., "Photocatalysts for degradation of dyes in industrial effluents: Opportunities and challenges", Nano Research 12(5), pp 955972, 2019 Prasad, Cheera, et al., "An overview of graphene oxide supported semiconductors based photocatalysts: Properties, synthesis and photocatalytic applications", Journal of Molecular Liquids 297, p 111826, 2020 Gao, W., Graphene oxide: Reduction recipes, spectroscopy, and applications, 1-147, 2015 Sun, Ling, "Structure and synthesis of graphene oxide", Chinese Journal of Chemical Engineering 27(10), pp 2251-2260, 2019 Marcano, Daniela C., et al., "Improved Synthesis of Graphene Oxide", ACS Nano 4(8), pp 4806-4814, 2010 Pendolino, Flavio and Armata, Nerina, Graphene Oxide in Environmental Remediation Process, SpringerBriefs in Applied Sciences and Technology, Editor^Editors, Springer International Publishing, 2017 Lowe, Sean E and Zhong, Yu Lin, Challenges of Industrial-Scale Graphene Oxide Production, Graphene Oxide, Editor^Editors, John Wiley & Sons, Ltd, pp 410-431, 2016 Stylianakis, Minas, et al., "Updating the Role of Reduced Graphene Oxide Ink on Field Emission Devices in Synergy with Charge Transfer Materials", Nanomaterials 9(2), p 137, 2019 Chua, Chun Kiang and Pumera, Martin, "Chemical reduction of graphene oxide: a synthetic chemistry viewpoint", Chem Soc Rev 43(1), pp 291312, 2014 Acik, Muge, et al., "The Role of Oxygen during Thermal Reduction of Graphene Oxide Studied by Infrared Absorption Spectroscopy", The Journal of Physical Chemistry C 115(40), pp 19761-19781, 2011 De Marchi, Lucia, et al., "Engineered nanomaterials: From their properties and applications, to their toxicity towards marine bivalves in a changing environment", Environmental Research 178, p 108683, 2019 Li, Jianhui, et al., "A regularly combined magnetic 3D hierarchical Fe3O4/BiOBr heterostructure: Fabrication, visible-light photocatalytic 62 [41] [42] [43] [44] [45] [46] [47] [48] [49] [50] [51] [52] [53] [54] activity and degradation mechanism", Journal of Colloid and Interface Science 546, pp 139-151, 2019 Ding, Lingling, et al., "P-type doping of rGO/NiO composite for carbon based perovskite solar cells", Materials Science in Semiconductor Processing 107, p 104798, 2020 Wu, Zongkai, et al., "The catalytic effects of nano-Fe2O3 and rGO– Fe2O3 on the thermal decomposition properties of CL-20/HMX cocrystals", New Journal of Chemistry 44(5), pp 1858-1864, 2020 Guo, Changsheng, et al., "Assessing the photocatalytic transformation of norfloxacin by BiOBr/iron oxides hybrid photocatalyst: Kinetics, intermediates, and influencing factors", Applied Catalysis B: Environmental 205, pp 68-77, 2017 Boruah, Purna K., et al., "Magnetic Fe3O4@V2O5/rGO nanocomposite as a recyclable photocatalyst for dye molecules degradation under direct sunlight irradiation", Chemosphere 191, pp 503-513, 2018 Abedini, Alam, et al., "Radiolytic Formation of Fe3O4 Nanoparticles: Influence of Radiation Dose on Structure and Magnetic Properties", PLOS ONE 9(3), p e90055, 2014 Li, Xue-Mei, et al., "Magnetic Fe3O4 Nanoparticles: Synthesis and Application in Water Treatment", Nanoscience &Nanotechnology-Asia 1(1), pp 14-24, 2012 Sengupta, Joydip, Different Synthesis Routes of Graphene-Based Metal Nanocomposites, Handbook of Polymer and Ceramic Nanotechnology, Editor^Editors, Springer International Publishing, pp 1-17, 2019 Upadhyay, Ravi Kant, Soin, Navneet, and Roy, Susanta Sinha, "Role of graphene/metal oxide composites as photocatalysts, adsorbents and disinfectants in water treatment: a review", RSC Advances 4(8), pp 38233851, 2014 LaMer, Victor K and Dinegar, Robert H., "Theory, Production and Mechanism of Formation of Monodispersed Hydrosols", Journal of the American Chemical Society 72(11), pp 4847-4854, 1950 Zubir, Nor Aida, et al., "Structural and functional investigation of graphene oxide–Fe3O4 nanocomposites for the heterogeneous Fenton-like reaction", Scientific Reports 4(1), p 4594, 2014 Sheng, Guodong, et al., "Efficient removal of arsenate by versatile magnetic graphene oxide composites", RSC Advances 2(32), pp 1240012407, 2012 Yusuf, Mohd, Handbook of Textile Effluent Remediation, 2018 Varadavenkatesan, Thivaharan, et al., "Photocatalytic degradation of Rhodamine B by zinc oxide nanoparticles synthesized using the leaf extract of Cyanometra ramiflora", Journal of Photochemistry and Photobiology B: Biology 199, p 111621, 2019 Magdalane, C Maria, et al., "Evaluation on the heterostructured CeO2/Y2O3 binary metal oxide nanocomposites for UV/Vis light induced photocatalytic degradation of Rhodamine - B dye for textile engineering 63 [55] [56] [57] [58] [59] [60] [61] [62] [63] [64] [65] [66] [67] [68] [69] application", Journal of Alloys and Compounds 727, pp 1324-1337, 2017 Bui, Dai-Phat, et al., "Preparation of conjugated polyvinyl chloride/TiO2 nanotubes for Rhodamine B photocatalytic degradation under visible light" 95(10), pp 2707-2714, 2020 Fang, Mei, X-ray in Characterization Techniques, Physical Sciences, Editor^Editors, 2010 Mặc, Từ Văn, Phân tích hóa lý – Phương pháp phổ nghiên cứu cấu trúc phân tử, NXB Khoa học Kỹ thuật, Hà Nội, 2003 Triệu, Nguyễn Đình, Các phương pháp phân tích vật lý hố lý, NXB Khoa học & Kỹ thuật, Hà Nội, 2003 Valencia, Sergio, Marín, Juan Miguel, and Restrepo, Gloria, "Study of the Bandgap of Synthesized Titanium Dioxide Nanoparticules Using the SolGel Method and a Hydrothermal Treatment", The Open Materials Science Journal 4(1), pp 9-14, 2009 Setiadji, S., et al., "Preparation of reduced Graphene Oxide (rGO) assisted by microwave irradiation and hydrothermal for reduction methods", IOP Conference Series: Materials Science and Engineering 434, p 012079, 2018 Das, Ashok Kumar, et al., "Iodide-mediated room temperature reduction of graphene oxide: a rapid chemical route for the synthesis of a bifunctional electrocatalyst", J Mater Chem A 2(5), pp 1332-1340, 2014 Shamaila, Sajjad, Sajjad, Ahmed Khan Leghari, and Iqbal, Anum, "Modifications in development of graphene oxide synthetic routes", Chemical Engineering Journal 294, pp 458-477, 2016 Morimoto, Naoki, Kubo, Takuya, and Nishina, Yuta, "Tailoring the Oxygen Content of Graphite and Reduced Graphene Oxide for Specific Applications", Scientific Reports 6(1), 2016 Skákalová, Viera and Kaiser, Alan, Graphene: Properties, Preparation, Characterisation and Devices, 1-376, 2014 Sharma, I D., et al., "One-pot synthesis of three bismuth oxyhalides (BiOCl, BiOBr, BiOI) and their photocatalytic properties in three different exposure conditions", Cogent Chemistry 1(1), p 1076371, 2015 Connors, Kenneth A., "8.2 - THE PHENOMENOLOGICAL THEORY OF SOLVENT EFFECTS IN MIXED SOLVENT SYSTEMS", in Wypych, George, Editor, Handbook of Solvents (Second Edition), ChemTec Publishing, Oxford, pp 467-490, 2014 Li, Xin, et al., "Graphene in Photocatalysis: A Review", Small 12(48), pp 6640-6696, 2016 Liu, Zhang, et al., "Decoration of BiOI quantum size nanoparticles with reduced graphene oxide in enhanced visible-light-driven photocatalytic studies", Applied Surface Science 259, pp 441-447, 2012 Vinoth, R., et al., "Bismuth oxyiodide incorporated reduced graphene oxide nanocomposite material as an efficient photocatalyst for visible light 64 [70] [71] assisted degradation of organic pollutants", Applied Surface Science 418, pp 163-170, 2017 Ren, Xuejun, et al., "Band gap engineering of BiOI via oxygen vacancies induced by graphene for improved photocatalysis", New Journal of Chemistry 43(3), pp 1523-1530, 2019 Zhongtian, Fu, et al., "Study on preparation and recovery of magnetic BiOI-Fe3O4/rGO composite photocatalyst", Results in Physics 16, p 102931, 2020 65 ... tác quang Xuất phát từ lý trên, đề tài: ? ?Nghiên cứu tổng hợp ứng dụng tổ hợp BiOI- Fe3O4/rGO để xử lý số hợp chất màu môi trƣờng nƣớc‖ thực Các nội dung nghiên cứu gồm: Tổng hợp xúc tác theo phương... Xuất phát từ lý trên, đề tài: ? ?Nghiên cứu tổng hợp ứng dụng tổ hợp BiOI- Fe3O4/rGO để xử lý số hợp chất màu môi trƣờng nƣớc‖ thực Mục tiêu luận văn Mục tiêu nghiên cứu chế tạo tổ hợp BiOI- Fe3O4/rGO... trình tổng hợp GO 30 Hình 2.2 Quy trình tổng hợp rGO 32 Hình 2.3 Quy trình tổng hợp Fe3O4 33 Hình 2.4 Quy trình tổng hợp BiOI 34 Hình 2.5 Quy trình tổng hợp BiOI- Fe3O4/rGO

Ngày đăng: 02/06/2022, 17:22

Nguồn tham khảo

Tài liệu tham khảo Loại Chi tiết
[1] Palaniappan, Meena, et al., Water Quality, The World’s Water, Editor^Editors, Island Press/Center for Resource Economics, pp. 45-72, 2012 Sách, tạp chí
Tiêu đề: The World’s Water
[2] Wu, Bei, et al., "Study on corrosion resistance and photocatalysis of cobalt superhydrophobic coating on aluminum substrate", Surface and Coatings Technology. 330, pp. 42-52, 2017 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Study on corrosion resistance and photocatalysis of cobalt superhydrophobic coating on aluminum substrate
[3] Bansal, Palak, Verma, Anoop, and Talwar, Steffi, "Detoxification of real pharmaceutical wastewater by integrating photocatalysis and photo- Fenton in fixed-mode", Chemical Engineering Journal. 349, pp. 838-848, 2018 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Detoxification of real pharmaceutical wastewater by integrating photocatalysis and photo-Fenton in fixed-mode
[4] Mera, Adriana C., et al., "Nanostructured BiOI for air pollution control: Microwave-assisted synthesis, characterization and photocatalytic activity toward NO transformation under visible light irradiation", Materials Science in Semiconductor Processing. 88, pp. 20-27, 2018 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Nanostructured BiOI for air pollution control: Microwave-assisted synthesis, characterization and photocatalytic activity toward NO transformation under visible light irradiation
[5] Fujishima, Akira and Honda, Kenichi, "Electrochemical Photolysis of Water at a Semiconductor Electrode", Nature. 238(5358), pp. 37-38, 1972 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Electrochemical Photolysis of Water at a Semiconductor Electrode
[6] Ong, Chin Boon, Ng, Law Yong, and Mohammad, Abdul Wahab, "A review of ZnO nanoparticles as solar photocatalysts: Synthesis, mechanisms and applications", Renewable and Sustainable Energy Reviews. 81, pp. 536-551, 2018 Sách, tạp chí
Tiêu đề: A review of ZnO nanoparticles as solar photocatalysts: Synthesis, mechanisms and applications
[7] Ohtani, B., "Photocatalysis A to Z—What we know and what we do not know in a scientific sense", Journal of Photochemistry and Photobiology C: Photochemistry Reviews. 11(4), pp. 157-178, 2010 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Photocatalysis A to Z—What we know and what we do not know in a scientific sense
[8] Ibrahim, Mohd Lokman, et al., "Preparation of Na2O supported CNTs nanocatalyst for efficient biodiesel production from waste-oil", Energy Conversion and Management. 205, p. 112445, 2020 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Preparation of Na2O supported CNTs nanocatalyst for efficient biodiesel production from waste-oil
[9] Ibrahim, S. Fadhilah, et al., "Sulfonated functionalization of carbon derived corncob residue via hydrothermal synthesis route for esterification of palm fatty acid distillate", Energy Conversion and Management. 210, p.112698, 2020 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Sulfonated functionalization of carbon derived corncob residue via hydrothermal synthesis route for esterification of palm fatty acid distillate
[10] Sinar Mashuri, Salma I., et al., "Photocatalysis for Organic Wastewater Treatment: From the Basis to Current Challenges for Society", Catalysts.10(11), 2020 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Photocatalysis for Organic Wastewater Treatment: From the Basis to Current Challenges for Society
[11] Mahlambi, Mphilisi M., Ngila, Catherine J., and Mamba, Bhekie B., "Recent Developments in Environmental Photocatalytic Degradation of Organic Pollutants: The Case of Titanium Dioxide Nanoparticles—A Review", Journal of Nanomaterials. 2015, pp. 1-29, 2015 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Recent Developments in Environmental Photocatalytic Degradation of Organic Pollutants: The Case of Titanium Dioxide Nanoparticles—A Review
[12] Xu, Jian, et al., "Photocatalytic degradation of tetrabromobisphenol A by mesoporous BiOBr: Efficacy, products and pathway", Applied Catalysis B: Environmental. 107(3-4), pp. 355-362, 2011 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Photocatalytic degradation of tetrabromobisphenol A by mesoporous BiOBr: Efficacy, products and pathway
[14] Yang, Xiaoxue, et al., "A solar light regenerated adsorbent by implanting CdS into an active covalent triazine framework to decontaminate tetracycline", Separation and Purification Technology. 255, p. 117696, 2021 Sách, tạp chí
Tiêu đề: A solar light regenerated adsorbent by implanting CdS into an active covalent triazine framework to decontaminate tetracycline
[15] Yazdanbakhsh, AhmadReza, et al., "Enhanced degradation of sulfamethoxazole antibiotic from aqueous solution using Mn-WO3/LED photocatalytic process: Kinetic, mechanism, degradation pathway and toxicity reduction", Chemical Engineering Journal. 380, p. 122497, 2020 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Enhanced degradation of sulfamethoxazole antibiotic from aqueous solution using Mn-WO3/LED photocatalytic process: Kinetic, mechanism, degradation pathway and toxicity reduction
[16] Awfa, Dion, et al., "Photocatalytic degradation of organic micropollutants: Inhibition mechanisms by different fractions of natural organic matter", Water Research. 174, p. 115643, 2020 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Photocatalytic degradation of organic micropollutants: Inhibition mechanisms by different fractions of natural organic matter
[17] Tang, Mengling, et al., "Facile synthesis of dual Z-scheme g- C3N4/Ag3PO4/AgI composite photocatalysts with enhanced performance for the degradation of a typical neonicotinoid pesticide", Applied Catalysis B: Environmental. 268, p. 118395, 2020 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Facile synthesis of dual Z-scheme g-C3N4/Ag3PO4/AgI composite photocatalysts with enhanced performance for the degradation of a typical neonicotinoid pesticide
[18] Knửppel, Julius, et al., "Time-resolved analysis of dissolution phenomena in photoelectrochemistry – A case study of WO3 photocorrosion", Electrochemistry Communications. 96, pp. 53-56, 2018 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Time-resolved analysis of dissolution phenomena in photoelectrochemistry – A case study of WO3 photocorrosion
[19] Arumugam, Malathi and Choi, Myong Yong, "Recent progress on bismuth oxyiodide (BiOI) photocatalyst for environmental remediation", Journal of Industrial and Engineering Chemistry. 81, pp. 237-268, 2020 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Recent progress on bismuth oxyiodide (BiOI) photocatalyst for environmental remediation
[20] Zhang, Fubao, et al., "Recent Advances and Applications of Semiconductor Photocatalytic Technology", Applied Sciences. 9(12), p.2489, 2019 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Recent Advances and Applications of Semiconductor Photocatalytic Technology
[21] Mcdonald, K., Choi, K. %J Energy, and Science, Environmental, "A new electrochemical synthesis route for a BiOI electrode and its conversion to a highly efficient porous BiVO4 photoanode for solar water oxidation". 5, pp. 8553-8557, 2012 Sách, tạp chí
Tiêu đề: A new electrochemical synthesis route for a BiOI electrode and its conversion to a highly efficient porous BiVO4 photoanode for solar water oxidation

HÌNH ẢNH LIÊN QUAN

H nh 1.1 Hình minh họa các quá trình phản ứng xúc tác và quang xúc tác [10] - Nghiên cứu tổng hợp và ứng dụng tổ hợp BiOI Fe3O4rGO để xử lý một số hợp chất màu trong môi trường nước
nh 1.1 Hình minh họa các quá trình phản ứng xúc tác và quang xúc tác [10] (Trang 13)
Cơ chế xúc tác quang của BiOI được thể hiện trong hình 1.4.    - Nghiên cứu tổng hợp và ứng dụng tổ hợp BiOI Fe3O4rGO để xử lý một số hợp chất màu trong môi trường nước
ch ế xúc tác quang của BiOI được thể hiện trong hình 1.4. (Trang 17)
Oxit sắt từ Fe3O4 mang cấu trúc spinel đảo điển hình, dẫn đến tính chất ferrit  từ  của  Fe 3O4 - Nghiên cứu tổng hợp và ứng dụng tổ hợp BiOI Fe3O4rGO để xử lý một số hợp chất màu trong môi trường nước
xit sắt từ Fe3O4 mang cấu trúc spinel đảo điển hình, dẫn đến tính chất ferrit từ của Fe 3O4 (Trang 27)
Kích thước, hình dạng và thành phần của các hạt nano từ tính phụ thuộc rất nhiều  vào loại  muối được sử dụng (clorua, sunfat, nitrat,…), tỷ  lệ Fe 2+ /Fe 3+ ,  nhiệt độ phản ứng, chất ổn định và giá trị pH - Nghiên cứu tổng hợp và ứng dụng tổ hợp BiOI Fe3O4rGO để xử lý một số hợp chất màu trong môi trường nước
ch thước, hình dạng và thành phần của các hạt nano từ tính phụ thuộc rất nhiều vào loại muối được sử dụng (clorua, sunfat, nitrat,…), tỷ lệ Fe 2+ /Fe 3+ , nhiệt độ phản ứng, chất ổn định và giá trị pH (Trang 28)
Phản ứng hình thành hạt Fe3O4 xảy ra như sau: - Nghiên cứu tổng hợp và ứng dụng tổ hợp BiOI Fe3O4rGO để xử lý một số hợp chất màu trong môi trường nước
h ản ứng hình thành hạt Fe3O4 xảy ra như sau: (Trang 31)
H nh 1.12 Quá trình hình thành Fe3O4-GO bằng phương pháp đồng kết tủa - Nghiên cứu tổng hợp và ứng dụng tổ hợp BiOI Fe3O4rGO để xử lý một số hợp chất màu trong môi trường nước
nh 1.12 Quá trình hình thành Fe3O4-GO bằng phương pháp đồng kết tủa (Trang 32)
Tổng hợp BiOI theo phương pháp thủy nhiệt được tiến hành như sau (hình 2.4) [69, 70, 71]:  - Nghiên cứu tổng hợp và ứng dụng tổ hợp BiOI Fe3O4rGO để xử lý một số hợp chất màu trong môi trường nước
ng hợp BiOI theo phương pháp thủy nhiệt được tiến hành như sau (hình 2.4) [69, 70, 71]: (Trang 42)
Hình 3.1 Phổ XRD của GO - Nghiên cứu tổng hợp và ứng dụng tổ hợp BiOI Fe3O4rGO để xử lý một số hợp chất màu trong môi trường nước
Hình 3.1 Phổ XRD của GO (Trang 52)
Quan sát hình 3.3 có thể thấy, trong vật liệu GO, xuất hiện các pic dao động quanh 1060 cm-1 - Nghiên cứu tổng hợp và ứng dụng tổ hợp BiOI Fe3O4rGO để xử lý một số hợp chất màu trong môi trường nước
uan sát hình 3.3 có thể thấy, trong vật liệu GO, xuất hiện các pic dao động quanh 1060 cm-1 (Trang 53)
Quan sát hình 3.5, có thể thấy bề mặt mẫu khá thô ráp, và có 3 nguyên tố được  phân  tích  xác  định  trong  thành  phần  mẫu,  đó  là  C,  O  và  S - Nghiên cứu tổng hợp và ứng dụng tổ hợp BiOI Fe3O4rGO để xử lý một số hợp chất màu trong môi trường nước
uan sát hình 3.5, có thể thấy bề mặt mẫu khá thô ráp, và có 3 nguyên tố được phân tích xác định trong thành phần mẫu, đó là C, O và S (Trang 55)
Về cấu trúc mao quản, kết quả từ hình 3.8 cho thấycác mao quản trong rGO  tập  trung  chủ  yếu  ở  đường  kính  35Å,  đúng  loại  vật  liệu  mao  quản  trung  bình - Nghiên cứu tổng hợp và ứng dụng tổ hợp BiOI Fe3O4rGO để xử lý một số hợp chất màu trong môi trường nước
c ấu trúc mao quản, kết quả từ hình 3.8 cho thấycác mao quản trong rGO tập trung chủ yếu ở đường kính 35Å, đúng loại vật liệu mao quản trung bình (Trang 56)
Hình thái của tổ hợp vật liệu được thể hiện qua ảnh hiển vi điện tử quét (SEM) như trình bày trên hình 3.10 - Nghiên cứu tổng hợp và ứng dụng tổ hợp BiOI Fe3O4rGO để xử lý một số hợp chất màu trong môi trường nước
Hình th ái của tổ hợp vật liệu được thể hiện qua ảnh hiển vi điện tử quét (SEM) như trình bày trên hình 3.10 (Trang 57)
Kết quả hình 3.12 cho thấyđường đẳng nhiệt hấp phụ nitơ của BiOI-5% rGO/Fe 3O4 thuộc loại IV, cùng với dạng vòng trễ thuộc loại H1 đặc trưng cho loại  vật liệu mao quản trung bình với dạng mao quản hẹp phía dưới - Nghiên cứu tổng hợp và ứng dụng tổ hợp BiOI Fe3O4rGO để xử lý một số hợp chất màu trong môi trường nước
t quả hình 3.12 cho thấyđường đẳng nhiệt hấp phụ nitơ của BiOI-5% rGO/Fe 3O4 thuộc loại IV, cùng với dạng vòng trễ thuộc loại H1 đặc trưng cho loại vật liệu mao quản trung bình với dạng mao quản hẹp phía dưới (Trang 58)
Về cấu trúc mao quản, hình 3.13 cho thấycác mao quản trong tổ hợp BiOI-Fe 3O4 /rGO  tập  trung  phân  bố  ở  hai  khoảng  30  Å  và  40  Å - Nghiên cứu tổng hợp và ứng dụng tổ hợp BiOI Fe3O4rGO để xử lý một số hợp chất màu trong môi trường nước
c ấu trúc mao quản, hình 3.13 cho thấycác mao quản trong tổ hợp BiOI-Fe 3O4 /rGO tập trung phân bố ở hai khoảng 30 Å và 40 Å (Trang 59)
Kết quả tính toán được thống kê trong bảng 6. - Nghiên cứu tổng hợp và ứng dụng tổ hợp BiOI Fe3O4rGO để xử lý một số hợp chất màu trong môi trường nước
t quả tính toán được thống kê trong bảng 6 (Trang 61)
H nh 3.16 Ảnh hưởng của khối lượng xúc tác đến hiệu quả quang hóa (a) và mô hình động học Langmuir-Hinshelwood (b)  - Nghiên cứu tổng hợp và ứng dụng tổ hợp BiOI Fe3O4rGO để xử lý một số hợp chất màu trong môi trường nước
nh 3.16 Ảnh hưởng của khối lượng xúc tác đến hiệu quả quang hóa (a) và mô hình động học Langmuir-Hinshelwood (b) (Trang 62)
Kết quả tính toán hằng số tốc độ phản ứng theo mô hình động học Langmuir-Hinshelwood cho thấy quá trình quang xúc tác xảy ra khi sử dụng 20  mg xúc táclà nhanh nhất với k=0,01255 - Nghiên cứu tổng hợp và ứng dụng tổ hợp BiOI Fe3O4rGO để xử lý một số hợp chất màu trong môi trường nước
t quả tính toán hằng số tốc độ phản ứng theo mô hình động học Langmuir-Hinshelwood cho thấy quá trình quang xúc tác xảy ra khi sử dụng 20 mg xúc táclà nhanh nhất với k=0,01255 (Trang 62)
Kết quả tính toán hằng số tốc độ phản ứng theo mô hình động học Langmuir-Hinshelwood cho thấy quá trình quang xúc tác xảy ra với dung dịch có  nồng độ RhB ban đầu 5 ppm lànhanh nhất với k=0,0219 - Nghiên cứu tổng hợp và ứng dụng tổ hợp BiOI Fe3O4rGO để xử lý một số hợp chất màu trong môi trường nước
t quả tính toán hằng số tốc độ phản ứng theo mô hình động học Langmuir-Hinshelwood cho thấy quá trình quang xúc tác xảy ra với dung dịch có nồng độ RhB ban đầu 5 ppm lànhanh nhất với k=0,0219 (Trang 63)
H nh 3.17 Ảnh hưởng của nồng độ Rhodamin đến hiệu quả quang hóa (a) và mô hình động học Langmuir-Hinshelwood (b)  - Nghiên cứu tổng hợp và ứng dụng tổ hợp BiOI Fe3O4rGO để xử lý một số hợp chất màu trong môi trường nước
nh 3.17 Ảnh hưởng của nồng độ Rhodamin đến hiệu quả quang hóa (a) và mô hình động học Langmuir-Hinshelwood (b) (Trang 63)
Kết quả tính toán hằng số tốc độ phản ứng theo mô hình động học Langmuir-Hinshelwood cho thấy quá trình quang xúc tác xảy ra ở pH=3 là nhanh  nhất với k=0,02378  - Nghiên cứu tổng hợp và ứng dụng tổ hợp BiOI Fe3O4rGO để xử lý một số hợp chất màu trong môi trường nước
t quả tính toán hằng số tốc độ phản ứng theo mô hình động học Langmuir-Hinshelwood cho thấy quá trình quang xúc tác xảy ra ở pH=3 là nhanh nhất với k=0,02378 (Trang 64)
Kaliperoxy disunfat – kiểm soát hình thái của BiOI  - Nghiên cứu tổng hợp và ứng dụng tổ hợp BiOI Fe3O4rGO để xử lý một số hợp chất màu trong môi trường nước
aliperoxy disunfat – kiểm soát hình thái của BiOI (Trang 66)
HAC – kiểm soát hình thái của BiOI - Nghiên cứu tổng hợp và ứng dụng tổ hợp BiOI Fe3O4rGO để xử lý một số hợp chất màu trong môi trường nước
ki ểm soát hình thái của BiOI (Trang 67)

TRÍCH ĐOẠN

TÀI LIỆU CÙNG NGƯỜI DÙNG

TÀI LIỆU LIÊN QUAN

w