Từ phương trỡnh hồi quy tuyến tớnh trờn, chỳng tụi tớnh được dung lượng hấp Ce C e /Q e C e /Q e C e
phụ cực đại của vật liệu ứng với cỏc pH khỏc nhau như trỡnh bày ở bảng 4.22.
Bảng 4.22. Dung lượng hấp phụ cực đại của vật liệu
pH 3 4
Dung lượng hấp phụ cực đại (Qm) (mg/g) 116.3 140.8
Cú thể thấy dung lượng hấp phụ cực đại của vật liệu trong dung dịch cú pH = 3 nhỏ hơn trong dung dịch cú pH = 4. Như vậy, khi pH tăng, dung lượng hấp phụ tăng. Điều này cú thể được giải thớch thụng qua điểm điện tớch khụng của vật liệu. Điểm điện tớch khụng của zeolite 4A là 7,8 ± 0,1. Khi pH thấp hơn điểm điện tớch khụng, trong dung dịch nước sẽ cho ion H+ nhiều hơn ion hydroxyl (OH-), nếu pH càng cao, dung dịch nước sẽ cho càng nhiều ion OH-, bề mặt chất hấp phụ càng ớt mang điện tớch dương hơn nờn khả năng hấp phụ cation sẽ tăng. Do vậy, chỳng tụi lựa chọn pH thớch hợp của dung dịch để vật liệu cú khả năng hấp phụ cao nhất là 4.
Vậy, với những điều kiện tổng hợp trờn, vật liệu zeolite 4A mà chỳng tụi tổng hợp được cú khả năng hấp phụ Zn2+ rất lớn trong mụi trường pH = 4 dung lượng hấp phụ cực đại là 140,8 mg/g.
Như vậy, kết quả nghiờn cứu dung lượng hấp phụ cực đại của zeolite 4A tổng hợp từ tro trấu phự hợp với cụng bố của K. S. Hui và cộng sự.
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 1. Kết luận
Từ cỏc kết quả nghiờn cứu của đề tài, chỳng tụi rỳt ra một số kết luận sau: - Vật liệu zeolite 4A đó được tổng hợp từ nguồn nguyờn liệu giàu silic, cú sẵn, rẻ và chưa được ứng dụng nhiều trong đời sống là tro trấu. Ưu điểm lớn của tro trấu là chứa SiO2 vụ định hỡnh, dễ hũa tan trong NaOH. Đõy là một điểm mới của đề tài.
- Chất lượng của vật liệu zeolite 4A tổng hợp được được xỏc định thụng qua giản đồ XRD và ảnh SEM. Sản phẩm thu được đơn pha tinh thể Na2O.Al2O3 .2SiO2 . 4,5H2O với mức độ tinh thể húa cao, kớch thước tinh thể là 1,5 - 4 àm và tương đối đồng đều. Cấu trỳc sản phẩm bền trong dung dịch cú pH lớn hơn và bằng 3.
- Chỳng tụi đó xỏc định một đặc trưng vật lý của vật liệu zeolite 4A là điểm điện tớch khụng (PZC). Kết quả thớ nghiệm thu được PZC của vật liệu là 7,80 ± 0,10.
- Đó chọn được điều kiện thớch hợp nhất để tổng hợp vật liệu zeolite 4A từ tro trấu cú mức độ tinh thể húa cao là tỷ lệ mol Al2O3/SiO2:Na2O/SiO2:H2O/SiO2 là 0,5:5,5:220 và điều kiện thủy nhiệt là 90oC trong 120 phỳt và 95oC trong 120 phỳt.
- Sự hấp phụ ZnII lờn vật liệu zeolite 4A đó được khảo sỏt và kết quả chỉ ra rằng dung lượng hấp phụ cực đại tăng khi pH của dung dịch chứa ZnII tăng. Quỏ trỡnh khảo sỏt cho thấy sự hấp phụ này tuõn theo định luật hấp phụ Langmuir và dung lượng hấp phụ cực đại là 140,8 mg/g tương ứng với pH của dung dịch là 4.
2. Kiến nghị
- Tiếp tục khảo sỏt ảnh hưởng của thời gian khuấy dung dịch trước khi tiến hành thủy nhiệt, thời gian già húa sản phẩm…đến sự tạo thành cấu trỳc zeolite 4A để giảm lượng vi tinh thể trong sản phẩm và tăng độ đồng đều của kớch thước hạt.
- Khảo sỏt đồng thời cỏc yếu tố trờn bằng phương phỏp mụ hỡnh húa thực nghiệm để tỡm ra điều kiện tối ưu để tổng hợp zeolite 4A tốt nhất.
- Khảo sỏt cơ chế hấp phụ và nghiờn cứu động học hấp phụ của zeolite 4A. - Khảo sỏt quỏ trỡnh giải hấp kim loại nặng của vật liệu phục vụ cho mục đớch tỏi sử dụng vật liệu.
- Nghiờn cứu đẳng nhiệt hấp phụ của cỏc kim loại khỏc nhằm sử dụng vật liệu zeolite 4A trong việc ứng dụng trong thực tế.
CễNG TRèNH ĐÃ CễNG BỐ LIấN QUAN ĐẾN LUẬN VĂN
Trần Ngọc Tuyền, Nguyễn Đức Vũ Quyờn (2010), “Nghiờn cứu tổng hợp zeolit 4A từ tro trấu”, Tạp chớ Húa học, số 5A, tập 48.
TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt
1. Hà Thị Lan Anh, Nguyễn Quốc Đạt, Tạ Ngọc Đụn (2008), “Nghiờn cứu tỏch loại As trong nước bằng zeolit NaX được tổng hợp từ cao lanh Phỳ Thọ”,
Tạp chớ Hoỏ học và Ứng dụng, 2(74), tr. 45 - 46.
2. Tạ Ngọc Đụn (2006), Zeolit từ khoỏng sột Việt Nam: Những kết quả bước đầu
và triển vọng, Tuyển tập bỏo cỏo Hội nghị Khoa học lần thứ 20 ĐHBK Hà Nội, NXB Bỏch khoa, Hà Nội, tr. 313 - 320.
3. Nguyễn Trung Minh, Cự Sỹ Thắng, Nguyễn Thị Thu (2009), Kết quả xỏc định
điểm điện tớch khụng của đỏ bazan và đỏ ong Việt Nam bằng phương phỏp húa học, Tuyển tập bỏo cỏo khoa học Hội nghị Xỳc tỏc và Hấp phụ toàn
quốc lần thứ 5, tr. 172 - 179.
4. Phạm Ngọc Nguyờn (2003), Giỏo trỡnh kỹ thuật phõn tớch vật lý, NXB Khoa học và Kỹ thuật, Hà Nội.
5. Nguyễn Hữu Phỳ (1998), Hấp phụ và xỳc tỏc trờn bề mặt vụ cơ mao quản, NXB Khoa học và Kỹ thuật, Hà Nội.
6. Trần thị Thu Phương (2008), Nghiờn cứu tổng hợp, đặc trưng và khả năng hấp
phụ ion kim loại nặng của vật liệu SBA-15 biến tớnh, Luận văn Thạc sĩ khoa
học húa học, Trường Đại học Khoa học Huế.
7. Mai Tuyờn (2004), Xỳc tỏc zeolite trong húa dầu, NXB Khoa học và Kỹ thuật, Hà Nội.
Tiếng Anh
8. A. M. El-Kamash, A. A. Zaki, M. Abed El Geleel (2005), “Modeling batch kinetics and thermodynamics of zinc and cadmium ions removal from waste solutions using synthetic zeolite A”, Journal of Hazardous Materials, B127, pp. 211 - 220.
9. Baron Cronstedt (1756), The History of Zeolites and Their Absorption Capabilities, Stockholm 18, pp. 120.
10. Colin S. Cundy, Paul A. Cox (2005), “The hydrothermal synthesis of zeolites: Precursors, intermediates and reaction mechanism”, Microporous and
Mesoporous Materials, 82, pp. 1 - 78.
11. Ch. Baerlocher, L. B. McCusker, D. H. Olson (2007), Atlas of zeolite framework types, Structure Commission of the International Zeolite
Association, Elsevier.
12. Didik Prasetyoko, Zainab Ramli, Salasiah Endud, Halimaton Hamdan, Bogdan Sulikowski (2006), “Conversion of rice husk ash to zeolite beta”, Waste
Management, 26, pp. 1173 - 1179.
13. E. Erdem, N. Karapinar, R. Donat (2004), “The removal of heavy metal cations by natural zeolites”, Journal of Colloid and Interface Science, 280, pp. 309 - 314.
14. H. V. Bekkum, E. M. Flanigen, P. A. Jacobs, J. C. Jansen (2001), Introduction
to zeolite science and practice, 2nd completely revised and expanded edition, Studies in surface science and catalysis 137.
15. J. W. Macbain (1933), “The Sorption of Gases and Vapours by Solids”, J.
Phys. Chem., 37 (1), pp 149 - 15.
16. Jin Park, Byoung Chan Kim, Seong Soo Park, Hee Chan Park (2001), “Conventional versus ultrasonic synthesis of zeolite 4A from kaolin”,
Journal of materials science letters, 20, pp. 531 - 533.
17. K. Kordatos, S. Gavela, A. Ntziouni, K.N. Pistiolas, A. Kyritsi, V. Kasselouri- Rigopoulou (2008), “Synthesis of highly siliceous ZSM-5 zeolite using silica from rice husk ash”, Microporous and Mesoporous Materials, Vol. 115, Issues 1-2, pp. 189 - 196.
18. K. S. Hui, C. Y. H. Chao (2006), “Effects of step - change of synthesis of zeolite 4A from coal fly ash”, Microporous and mesoporous materials, Vol. 88, pp.145 - 151.
19. K. S. Hui, C. Y. H. Chao (2006), “Pure, single phase, high crystalline, chamfered - edge zeolite 4A synthesized from coal fly ash for use as a builder in detergents”, Journal of Hazardous Materials, Vol. B137, pp. 401 - 409.
20. K. S. Hui, C. Y. H. Chao, S. C. Kot (2005), “Removal of mixed heavy metal
ions in wastewater by zeolite 4A and residual products from recycled coal fly ash”, Journal of Hazardous Materials, Vol. B137, pp. 89 - 101.
21.M. C. Mascolo, G. Dell’Agli, C. Ferone, M. Pansini, G. Mascolo (2003), “Thermal crystallization of ion-exchanged zeolite A”, Journal of the
European Ceramic Society, 23, pp. 1705 - 1713.
22. Maryam Kazemipour, Mehdi Ansari, Shabnam Tajrobehkar, Majdeh Majdzadeh, Hamed Reihani Kermani (2008), “Removal
of lead, cadmium, zinc, and copper from industrial wastewater by carbon developed from walnut, hazelnut, almond, pistachio shell, and apricot stone”,
Journal of Hazardous Materials, Vol. 150, Issue 2, 31, pp. 322 - 327.
23. Neelesh J. Rane (2007), Hydrocarbon Conversion over Bronsted and Lewis
Acidic Zeolites, Eindhoven University of Technology.
24. P.C. Mishra, and R.K. Patel (2009), “Removal of lead and zinc ions from water by low cost adsorbents”, Journal of Hazardous Materials, Vol. 168, Issue 1, pp. 319 - 325.
25. P. W. Breck (1974), “Zeolite Molecular Seive”, Advan. Chem. ser., 101, American, Chemistry Society ,Washington D, C, pp 11.
26. R. M. Barrer (1982), Hydrothermal chemistry of zeolites, Academic Press, London, New York.
27. S. Chandrasekhar, P. Raghavan, G. Sebastian, A. D. Damodaran (1997), “Brightness improvement studies on "kaolin based" zeolite 4A”, Applied
Clay Science, Vol. 12, pp. 221 - 231.
28. S. Chandrasekhar (1996), “Influence of metakaolinization temperature on the formation of zeolite 4A from kaolin”, Clay Minerals, 31, pp. 253 - 261. 29. S. K. Pitcher, R. C. T. Slade, N. I. Wward (2004), “Heavy metal removal from
motorway stormwaterusing zeolites”, Science of the total environment, vol. 334 - 335, pp. 161 - 166.
30. Sadanobu Sumiya, Yuka Kubota, Yasunori Oumi, Masahiro Sadakane, Tsuneji Sano (2010), “Mesoporous silicas containing carboxylic acid: Preparation,
thermal degradation, and catalytic performance”, Applied Catalysis A:
General, 372, pp. 82 - 89.
31. T. Vengris, R. Binkiene, A. Sveikauskaite (2001), “Nickel, copper and zinc removal from waste water by a modified clay sorbent”, Applied Clay
Science, Vol. 18, Issues 3 - 4, pp. 183 - 190.
32. Vinod K. Gupta and Saurabh Sharma (2003), “Removal of zinc from aqueous solutions using bagasse fly ash – a low cost adsorbent”, , Ind. Eng. Chem.
Res., Vol. 42 (25), pp. 6619 - 6624.
33. W. Panpa, S. Jinawath (2009), “Synthesis of ZSM-5 zeolite and silicalite from rice husk ash”, Applied Catalysis B: Environmental, 90, pp. 389 - 394.
34. Ying Ma, Wei Tong, Hua Zhou, Steven L. Suib (2000), “A review of zeolite- like porous materials”, Microporous and Mesoporous Materials, 37, pp. 243 - 252.
Tài liệu internet
35. http://tailieu.vn/xem-tai-lieu/bao-cao-vat-lieu-zeolite.174148.html 36. http://vinapy.com.vn/san-pham/detail/5-zeolite.html 37. http://www.heo.com.vn/?x/=newsdetail&n=3166&/c/=5&/g/=2&/14/5/2010/ kem-trong-chan-nuoi-cong-nghiep--yeu-to-gay-o-nhiem-moi-truong-dang- quan-tam.html 38. http://vietbao.vn/Khoa-hoc/San-xuat-ung-dung-thanh-cong-vat-lieu-zeolite-o- VN/20548769/189 39. http://congnghedaukhi.com/cndk-News-37.html