tính có kích thƣớc nanơ
Màng mỏng vài lớp ngun tử đã thu hút nhiều sự chú ý. Tuy nhiên, các kết quả đáng quan tâm cho các hệ này đều là sự phụ thuộc vào bề dày màng mỏng của các hành vi tới hạn. Các phép đo thực nghiệm cũng đã chỉ ra là nhiệt độ Curie TC giảm khi bề dày màng giảm trên vùng vài lớp nguyên tử. Sự phụ thuộc này đã đƣợc đo trong các màng mỏng sắt từ nhƣ là Gd [46], Co [58], Ni
[58, 137] … . Bên cạnh đó, các tính chất từ của các màng mỏng sắt từ Heisenberg đã đƣợc nghiên cứu bởi nhiều lý thuyết nhƣ lý thuyết sóng spin [61], lý thuyết trƣờng trung bình [113], lý thuyết hàm Green [26, 42], mô phỏng Monte-Carlo [55], … .Tuy nhiên, một số phƣơng pháp đã bỏ qua các thăng giáng nhiệt và lƣợng tử, chúng đóng một vai trị quan trọng cho các hệ thấp chiều.
Lý thuyết trƣờng trung bình là một phƣơng pháp đơn giản cho các hệ phức tạp. Tuy nhiên, vì bỏ qua các thăng giáng spin mà các kết quả chƣa đƣợc phù hợp. Đặc biệt trong trƣờng hợp màng mỏng đơn lớp với mơ hình Heisenberg đẳng hƣớng, kết quả của lý thuyết trƣờng trung bình cho TC 0, điều này không phù hợp với định lý Mermin-Wagner. Thậm chí Roman Rausch và Wolfgang Nolting [113] trong các tính tốn của mình sử dụng các lý thuyết trung bình cải tiến vẫn cho ra các kết quả nhiệt độ Curie của màng mỏng bán dẫn sắt từ EuO là 71,5K khi bề dày chỉ mới đạt đến 6 lớp nguyên tử, cao hơn trong khối EuO,
b
C 69K
T .
Các tính chất thú vị hơn đƣợc mong đợi bằng cách đƣa vào hiệu ứng bề mặt của hệ. Một số tác giả đã tìm thấy một số các hành vi đặc trƣng cho các tính chất từ bề mặt, nhƣ nhóm nghiên cứu của R. Masrour [87], của Cabral [22], của Diep [50, 51, 52] đã phân tích sự phụ thuộc của độ từ hóa bề mặt và nhiệt độ tới hạn của màng mỏng sắt từ vào các tích phân trao đổi bề mặt.
Phƣơng pháp tích phân phiếm hàm mà chúng tơi sử dụng là một phƣơng pháp tốt để tính tới các thăng giáng spin, mặc dù theo một cách gần đúng. Đây là lần đầu tiên phƣơng pháp tích phân phiếm hàm đƣợc sử dụng để tính tốn cho hệ spin giả hai chiều là màng mỏng từ, với các giá trị spin tùy ý, mơ hình mơ tả hệ spin lƣợng tử (thay vì mơ tả hệ spin cổ điển nhƣ một số cơng trình trƣớc đây [6,
19, 135]) do đó nó mơ tả đƣợc nhiều hiện tƣợng trong một vùng rộng của nhiệt độ. Trong luận án đã sử dụng định lý Wick cho các tốn tử spin mà khơng cần biểu diễn các toán tử spin qua các toán tử boson hoặc fermion hoặc cả hai và sử dụng định lý Wick cho hai loại tốn tử ấy nhƣ các cơng trình của các tác giả khác [35, 65, 102, 117, 142, 155]. Biểu diễn tích phân phiếm hàm thay tƣơng tác Heisenberg giữa các spin trong màng mỏng từ bằng tƣơng tác của spin với một trƣờng véctơ thăng giáng Gauss theo thời gian và phụ thuộc vị trí các lớp spin là một cách tiệm cận làm bài toán rõ ràng dễ hiểu về ý nghĩa vật lý của các kết quả. Luận án đã chỉ ra vai trò tăng cƣờng của các thăng giáng lƣợng tử khi độ dày màng mỏng từ giảm đã làm phá vỡ trật tự xa trong màng mỏng đó. Luận án cũng đã đƣa vào hiệu ứng bề mặt thông qua sự phụ thuộc của các tính chất từ vào tích phân trao đổi bề mặt.
Bên cạnh đó nhƣ chúng ta đã biết, các perovskite manganat R1-
xAxMnO3(R=đất hiếm, A=kiềm thổ) đã đƣợc nghiên cứu mạnh mẽ trong những năm gần đây bởi vì các tính chất vật lý khác lạ của chúng nhƣ từ trở khổng lồ, trật tự điện tích, sự tách pha … [59, 84, 136, 116]. Các tính chất này có thể đƣợc điều chỉnh bằng cách thay đổi bản chất và nồng độ của các cation đất hiếm hóa trị ba hoặc các cation kiềm thổ hóa trị hai, điều này sẽ xác định cả hai sự méo mạng của cấu trúc tinh thể và nồng độ của các điện tử eg ở các nút Mn [116]. Sự tác động lẫn nhau giữa spin, điện tích, obitan và cấu trúc mạng đã đƣa ra một thách thức cho các lý thuyết của trạng thái điện tử trong chất rắn. Khơng nằm ngồi xu hƣớng nghiên cứu chung, chúng tôi cũng đã sử dụng phƣơng pháp DFT để nghiên cứu các tính chất của hệ perovskite pha tạp đất hiếm R0,25Ca0,75MnO3 (R=La, Nd, Eu, Tb, Ho, Y) và tiên đoán rằng Eu0,25Ca0,75MnO3 có sự thay đổi cấu trúc và dẫn đến là hiệu ứng Jahn-Teller lớn nhất trong số các hợp chất trên
[99]. Theo chúng tơi, việc tìm ra các vật liệu mới với các hiệu ứng nổi trội trong dạng khối thì sẽ dễ dàng để phát hiện ra các tính chất thú vị khi kích thƣớc của vật liệu đó giảm xuống vùng nanơmét.
Hơn thế nửa, các hiện tƣợng truyền từ (magnetotransport) trong các cấu trúc nanô từ, là một trong những vấn đề quan trọng của lĩnh vực spin điện tử, có thể cung cấp các linh kiện mới cho các kĩ thuật thông tin đang ngày một phát triển ở thế kỉ 21. Thí dụ nhƣ TMR trong các tiếp xúc xuyên hầm đang đƣợc nghiên cứu một cách mạnh mẽ cho sự phát triển của bộ nhớ ngẫu nhiên từ (MRAM). Gần đây sự ảnh hƣởng lẫn nhau của hiệu ứng xuyên hầm phụ thuộc spin và hiệu ứng tích điện trong các hạt kim loại từ nhỏ đã thu hút nhiều sự chú ý [45, 94, 138,150]. Đây cũng là một hƣớng nghiên cứu vơ cùng hấp dẫn, vì vậy ở đây chúng tôi cũng đã khảo sát hiện tƣợng luận hiệu ứng từ trở xuyên hầm phụ thuộc spin trong các perovskite dạng hạt, đây là một hiệu ứng chỉ có thể quan sát đƣợc trong các hệ từ tính có kích thƣớc nanơ. Mục đích của chúng tơi nhằm góp phần nầng cao hiểu biết về hiệu ứng từ trở trong các hệ NMS ở từ trƣờng và nhiệt độ thấp.
Nghiên cứu các vật liệu từ có kích thƣớc nanơ đã trở thành một lĩnh vực nghiên cứu chủ chốt trên thế giới hiện nay, vì vậy việc áp dụng các phƣơng pháp lý thuyết hiện đại nhƣ phƣơng pháp tích phân phiếm hàm, lý thuyết phiếm hàm mật độ để giải thích các hiện tƣợng đã có và tìm ra các hiệu ứng mới trong các vật liệu này là vô cùng cần thiết.
CHƢƠNG 2. NGHIÊN CỨU MỘT SỐ TÍNH CHẤT ĐIỆN TỬ CỦA HỆ PEROVSKITE PHA TẠP ĐẤT HIẾM R0,25Ca0,75MnO3 VÀ HIỆU ỨNG TỪ TRỞ XUYÊN HẦM
TRONG VẬT LIỆU NANÔ PEROVSKITE