Gần đúng trƣờng trung bình cho các trƣờng hợp tích phân trao đổi khác

3.3. Các tính tốn số và thảo luận

3.3.1. Gần đúng trƣờng trung bình cho các trƣờng hợp tích phân trao đổi khác

và bên trong củamàng mỏng. Chúng tơi tính tốn số cho điểm Curie trong các gần đúng MF và SF bằng cách giải các phƣơng trình:

   

MF SF

C C

m τ 0, m τ 0. (3.3.10)

Trong các phần tiếp theo, các tính tốn số đƣợc thực hiện cho màng mỏng mạng FCC khi khơng có trƣờng ngồi hext=0.

3.3.1. Gần đúng trƣờng trung bình cho các trƣờng hợp tích phân trao đổi khác nhau khác nhau

3.3.1.1. Trường hợp tích phân trao đổi trên bề mặt lớn hơn tích phân trao đổi bên trong màng, s

s

ξ J 0, (J 0,J 0)

J

Hình 3.3. Sự phụ thuộc nhiệt độ của độ từ hóa cho các màng mỏng FCC với bề dày n khác nhau, ở đây ξ 1, S = 1

Tính tốn gần đúng trƣờng trung bình cho độ từ hóa của màng mỏng spin với mạng lập phƣơng tâm mặt đƣợc thực hiện sử dụng cơng thức (3.2.44).

Hình 3.4. Sự phụ thuộc vị trí lớp của độ từ hóa trong màng

mỏng 5 lớp với các tham số trao đổi bề mặt khác nhau, ở đây S = 1.

Hình 3.3 chỉ ra sự phụ thuộc nhiệt độ của độ từ hóa cho các màng mỏng với các bề dày khác nhau n. Từ hình 3.3 có thể thấy rằng khoảng nhiệt độ, trong đó độ từ hóa là khác không, giảm khi bề dày màng mỏng giảm. Trong cùng màng mỏng, độ từ hóa của các lớp là khác nhau, thậm chí trong trƣờng hợp khơng có hiệu ứng bề mặt ξ 1, và giảm khi vị trí của lớp thay đổi từ lớp trung tâm tới lớp bề mặt. Có hai yếu tố là nguyên nhân sinh ra các tính chất này: i/ số các spin n.n ở lớp bề mặt nhỏ hơn so với số các spin n.n ở trung tâm màng mỏng; ii/ các tƣơng tác trao đổi ở bên trong và ở bề mặt màng mỏng nói chung là khác

nhau. Nhƣng vẫn có trƣờng hợp ngƣợc lại khi tham số trao đổi bề mặt đủ lớn (

ξ 2,2) (hình 3.4). Tuy nhiên độ từ hóa của các lớp tiến tới không ở cùng giá trị của nhiệt độ, đây chính là nhiệt độ Curie của màng mỏng. Điều này có thể đƣợc nhìn thấy trong các hình 3.3 và 3.4 cho trƣờng hợp 5 lớp. Trong vùng nhiệt độ thấp hơn nhiệt độ Curie, độ từ hóa tăng theo tham số trao đổi bề mặt ξ, đƣợc chỉ ra trong hình 3.5 cho trƣờng hợp n= 2.

Hình 3.5. Độ từ hóa của màng mỏng 2 lớp cho các trường hợp tham số trao đổi bề mặt ξ khác nhau, ở đây S = 1.

Hình 3.6 chỉ ra sự phụ thuộc của nhiệt độ Curie tƣơng đối C vào số lớp màng mỏng n cho ba trƣờng hợp của tham số : i/  0,8 (các tƣơng tác trao

đổi ở bề mặt yếu hơn các tƣơng tác trao đổi ở bên trong màng mỏng); ii/  1

(trƣờng hợp tƣơng tác trao đổi đẳng hƣớng); iii/  2 (các tƣơng tác trao đổi ở bề mặt lớn hơn các tƣơng tác trao đổi ở bên trong của màng mỏng).

Từ hình 3.6 có thể thấy xu hƣớng giảm của nhiệt độ Curie khi bề dày màng mỏng giảm tới vài lớp nguyên tử (nằm trong vùng nanơmét). Kết quả này hồn tồn phù hợp với các kết quả của thực nghiệm. Ở đây chúng tôi cũng thấy một kết quả thú vị khác đó là khi Js  J , nhiệt độ Curie của màng mỏng TC sẽ đạt đến nhiệt độ Curie của vật liệu khối tƣơng ứng b

C

T khi bề dày màng mỏng khá lớn (khi  0,8, C gần bằng 1 chỉ khi n rất lớn, khoảng 140 lớp), còn trong trƣờng hợp Js J nhiệt độ Curie vƣợt quá giá trị của b

C

T khi bề dày màng

mỏng tăng dần.

Hình 3.6. Nhiệt độ Curie của màng mỏng như một hàm của bề dày

n với các tham số trao đổi bề mặt ξ khác nhau, ở đây S = 1.

3.3.1.2. Trường hợp tích phân trao đổi trên bề mặt và bên trong màng trái dấu,

s 0

J J

a. Js 0, J 0

Trong trƣờng hợp màng mỏng FCC vớiJs 0, J 0, chúng tôi chỉ xét trƣờng hợp đặc biệt là các tƣơng tác trao đổi trong bề mặt của mỗi lớp màng mỏng đều âm (tƣơng tác phản sắt từ), lúc đó các tính tốn cho thấy mơmen từ cho mỗi lớp đều bằng không, đây là do tƣơng tác trao đổi giữa các spin của mỗi lớp là tƣơng tác phản sắt từ, dẫn đến sự định hƣớng ngƣợc nhau giữa hai spin, làm cho mơmen từ tồn phần của mỗi lớp bị triệt tiêu.

b. Js 0, J 0

Hình 3.7. Sự phụ thuộc nhiệt độ của mômen từ mỗi lớp

trong trường hợp n = 3.

Hình 3.7 chỉ ra sự phụ thuộc nhiệt độ của mômen từ của mỗi lớp trong màng mỏng 3 lớp cho trường hợp Js 0, J 0. Từ hình này có thể thấy là do tương tác phản sắt từ giữa các lớp (J 0) đã dẫn tới sự định hướng ngược nhau giữa các mômen của các lớp, do tính đối xứng của màng mỏng nên giá trị của mômen từ trong các lớp đối xứng (qua lớp trung tâm) là bằng nhau và mômen từ

của lớp trung tâm bằng không, dẫn đến mơmen từ trong tồn bộ màng mỏng bị triệt tiêu.

Các tính tốn trong gần đúng trƣờng trung bình sử dụng phƣơng pháp tích phân phiếm hàm của chúng tơi hồn tồn phù hợp với các kết quả của lý thuyết trƣờng trung bình [113] hoặc lý thuyết sóng spin [61]. Đặc trƣng chung của các kết quả này đó là sự giảm của nhiệt độ Curie theo sự giảm của bề dày màng mỏng. Các lý thuyết loại trƣờng trung bình đƣa ra các kết quả hữu hạn nhƣng không rõ ràng cho TC trong trƣờng hợp màng mỏng đơn lớp, trong trƣờng hợp

này TC bằng không theo định lý Mermin – Wagner cho mơ hình Heisenberg đẳng hƣớng hai hoặc một chiều với các tƣơng tác trao đổi hữu hạn [93]. Để làm tốt các kết quả trên, chúng tôi kiểm tra sự phụ thuộc nhiệt độ của thăng giáng spin định xứ.

3.3.2. Các thăng giáng spin trong gần đúng phiếm hàm Gaussian

Hình 3.8. Sự phụ thuộc nhiệt độ của SF cho các màng mỏng với

SF ở một nút bất kỳ của lớp ν của màng mỏng FCC (δmν) đƣợc tính tốn trong gần đúng phiếm hàm Gaussian sử dụng các cơng thức (3.2.41) và (3.2.45). Hình 3.8 chỉ ra sự tăng SF của màng mỏng khi bề dày màng giảm. Nhƣ vậy từ hình 3.8 chúng ta cũng có thể thấy là khi màng càng mỏng thì các dao thăng giáng spin so với giá trị trung bình càng trở nên mạnh hơn, do đó chúng dễ dàng phá vỡ trật tự từ trong các màng siêu mỏng (bề dày vài lớp nguyên tử).

Hình 3.9. Sự phụ thuộc nhiệt độ của độ từ hóa của các màng mỏng FCC với các bề dày khác nhau. Ở đây các tham số trao đổi bề mặt và spin được chọn là ξ 1, và S 1.

Hình 3.9 chỉ ra độ từ hóa của màng mỏng với độ dày thay đổi từ 1 tới 5 lớp, ở đây không xét đến hiệu ứng trao đổi bề mặt ( 1). Cũng cần chú ý ở đây

là giá trị độ từ hóa ở 0K trong gần đúng SF là S( S1) 1 4, cho trƣờng hợp S = 1 (hình 3.9), khác so với kết quả trong gần đúng MF (mMFν (0K) 1 ), bởi vì

trong gần đúng MF chỉ tính đến thành phần spin dọc theo hƣớng z (xem hình 3.5). Có thể thấy rõ ràng là sau khi các tính tốn có xét đến các SF khoảng nhiệt độ mà độ từ hóa khác khơng và nhiệt độ Curie của màng nhỏ hơn rất nhiều so với các giá trị này trong gần đúng trƣờng trung bình (xem các hình 3.9 và 3.10). Sự giảm mạnh này chỉ ra vai trò quan trọng của SF trong các hệ giả hai chiều. Đặc biệt trong trƣờng hợp màng mỏng đơn lớp n = 1 với các tham số

n  S ξ 1, gần đúng MF đã cho kết quả τCMF 0 35, , trong khi đó lý thuyết SF với các thăng giáng Gaussian đƣa ra SF

C

τ 0 05, , kết quả này phù hợp tốt hơn nhiều với định lý Mermin – Wagner.

Hình 3.10. Sự phụ thuộc của nhiệt độ Curie vào bề dày màng mỏng

trong gần đúng SF (đường liền nét) và gần đúng MF (đường đứt nét), ở đây S 1.

Mức độ chính xác này phụ thuộc vào các gần đúng Gaussian, ở đây chúng tơi chỉ tính đến gần đúng bậc thấp nhất. Các số hạng bậc cao trong chuỗi (3.2.26) phải đƣợc tính đến để đƣa ra kết quả chính xác hơn cho màng mỏng đơn lớp với trao đổi đẳng hƣớng theo [93]. Nhiệt độ Curie có khuynh hƣớng tiến tới khơng khi xét đến hiệu ứng trao đổi bề mặt (hình 3.10 khi ξ 0,5, chú ý trƣờng hợp

đơn lớp n=1).

Hình 3.11. Độ từ hóa của màng mỏng FCC 2 lớp ( SF SF 1 2

m =m ) được

tính trong lý thuyết SF với các tham số trao đổiξ khác nhau. Các tham số được đưa ra như trong hình 3.5.

Hình 3.11 chỉ ra độ từ hóa của màng mỏng hai lớp đối xứng, với mục đích so sánh với các kết quả đƣợc đƣa ra trong gần đúng MF (hình 3.5). Có thể thấy là không những nhiệt độ Curie mà độ từ hóa cũng giảm mạnh khi tính đến các thăng giáng spin. Cho ví dụ 1 trƣờng hợp khi τ 0,15 , ξ 0,8 thì SF

m 0,881,

MF

3.3.3. So sánh với thực nghiệm - Màng mỏng Niken

Sự phụ thuộc bề dày màng mỏng của C khi có xét đến các thăng giáng của các màng mỏng niken (Ni) mạng FCC đƣợc chỉ ra trong hình 3.12. Các nghiên cứu thực nghiệm về trật tự từ của các màng mỏng niken trên các lớp chất nền đƣợc thực hiện trong [58], [78], và [137]. Thực nghiệm [58], [137] đã quan sát thấy là nhiệt độ Curie của Ni trên Cu(100) thấp hơn trên Cu(111) ở một bề dày nào đó.

Hình 3.12. Sự phụ thuộc của C vào bề dày màng mỏng Ni FCC khi có tính đến các thăng giáng SF. Các điểm hình vng (hình tam giác) là kết quả lý thuyết với  0,75 ( 2, 2), S = 2, và hext = 0. Các dữ liệu thực nghiệm của các màng mỏng Ni/Cu(100) và Ni/Cu(111) được lấy từ [58].

So sánh giữa thực nghiệm và lý thuyết sự phụ thuộc nhiệt độ Curie vào bề dày của màng mỏng niken đƣợc chỉ ra trong hình 3.12. Ở đây các dữ liệu thực

nghiệm của các màng mỏng niken đƣợc trồng trên các bề mặt Cu(100) và Cu(111) (đƣợc kí hiệu nhƣ Ni/Cu(100) và Ni/Cu(111) đƣợc lấy từ [58]). Các trƣờng hợp Ni/Cu(100) và Ni/Cu(111) đƣợc mơ tả tốt bởi mơ hình Heisenberg khi hiệu ứng bề mặt đƣợc đƣa vào (tham số ξ 0,75 phù hợp với Ni/Cu(100) và

2, 2

  cho Ni/Cu(111). Sự lựa chọn của các giá trị tham số phù hợp với tính tốn DFT [133], các tính tốn này đã chỉ ra là tƣơng tác trao đổi n.n ở bề mặt màng mỏng Ni/Cu(100) có cƣờng độ nhỏ hơn so với các lớp bên trong. Kết quả của chúng tôi chỉ ra giá trị tham số trao đổi bề mặt nhỏ hơn tƣơng ứng với nhiệt độ Curie thấp hơn (cũng xem hình 3.6).

Các kết quả này cho thấy là các tham số trao đổi đóng một vai trị rất quan trọng trong việc nghiên cứu các tính chất từ của màng siêu mỏng với bề dày vài lớp nguyên tử.

3.4. Ảnh hƣởng của thăng giáng spin lên một số tính chất nhiệt động lực học của màng mỏng EuO [107]

EuO có cấu trúc tinh thể FCC, với một hằng số mạng ở nhiệt độ phòng là o

5,1444 A, nó gồm có Eu2+O2- và có cấu hình tƣơng ứng là 4f75d06s0 cho Eu2+ và 1s22s22p6 cho O2-. Theo quy tắc Hund các mômen 4f thuộc trạng thái với S = 7/2 và phân cực hồn tồn [129], duy trì trạng thái rất bền vững. Các trạng thái 4f của Eu bị định xứ mạnh và bị lai hóa do chỉ tƣơng tác yếu với các obitan khác. Các tính chất từ của EuO đƣợc xác định chủ yếu bởi các mômen từ trong lớp 4f Eu điền đầy một nửa vùng, chúng sắp xếp song song với nhau theo quy tắc Hund. Bởi vì tƣơng tác trao đổi thơng qua các điện tử tự do là khơng chắc chắn trong một bán dẫn, do đó sự tồn tại của một bán dẫn sắt từ hay chất cách điện sắt từ đã gây ra một sự nghi ngờ trong một thời gian dài. Trong thực tế việc phát

hiện ra CrBr3 và EuO đã cung cấp bằng chứng đầu tiên cho sự tồn tại của các hợp chất nhƣ vậy. Tuy nhiên ngày nay các thực nghiệm tán xạ nơtron [29] đã chỉ ra là phổ sóng spin của EuO có thể đƣợc mơ tả một cách thuận tiện bằng mơ hình trao đổi Heisenberg. Các hành vi từ của EuO đã đƣợc nghiên cứu trong các lý thuyết [91, 92, 122] và thực nghiệm [103] khác nhau đã cho thấy EuO là một hệ lý tƣởng cho việc kiểm tra các lý thuyết mới trong từ học, cụ thể gần đây là những phát triển dựa vào mơ hình mạng Kondo[122]. Thêm vào đó, tính dị hƣớng từ thấp của vật liệu cùng với spin định xứ S = 7/2 của ion Eu2+

làm cho EuO trở thành một hệ sắt từ Heisenberg gần nhƣ lý tƣởng [106]. Các tính chất của EuO đƣợc xác định mạnh bởi các tƣơng tác trao đổi từ. Ở nhiệt độ phòng EuO là một bán dẫn thuận từ [89] với một khe năng lƣợng lớn 1,2 eV, dƣới nhiệt độ Curie b

C 69K

T  nó trở thành một trong những bán dẫn sắt từ rất hiếm.

Hình 3.13. Màng mỏng sắt từ của mạng FCC. J1 là tích phân trao đổi giữa các nút lân cận gần nhất (n.n) và J2 là tích phân trao đổi giữa các nút lân cận kế tiếp (n.n.n).

Chúng tơi đã áp dụng mơ hình của mình cho màng mỏng EuO với S = 7/2.

Trong phần này, chúng tôi xét trường hợp các tương tác trao đổi lân cận gần nhất (neareast neighbor – n.n) và lân cận kế tiếp (next neareast neighbor –

n.n.n) là khác khơng (xem hình 3.13). Khi đó, các ma trận (3.2.36) và (3.2.37) có

dạng nhƣ sau: Equation Chapter 3 Section 4

1 s 1 1 0 2 2 s 2 2 0 3 0 3 3 s 3 4 0 4 4 s b'( ) ( ) b'( ) ( ) b'( ) ( ) 0 ... 0 b'( ) ( ) b'( ) ( ) b'( ) ( ) b'( ) ( ) ... 0 b'( ) ( ) b'( ) ( ) b'( ) ( ) b'( ) ( ) ... 0 ˆA( ) 0 b'( ) ( ) b'( ) ( ) b'( ) ( ) ... y J k y J k y J k y J k y J k y J k y J k y J k y J k y J k y J k k y J k y J k y J k n s 0 ... ... ... ... ... ... 0 0 0 0 ... b'(y J k) ( ) (3.4.1) 1 s 1 1 0 1 1 1 2 2 s 2 2 0 2 2 2 2 3 0 3 3 s 3 3 3 3 b( ) ( ) b( ) ( ) b( ) ( ) 0 ... 0 i i i b( ) ( ) b( ) ( ) b( ) ( ) b( ) ( ) ... 0 i i i i b( ) ( ) b( ) ( ) b( ) ( ) b( ) ˆB( , ) i i i y J k y J k y J k y y y y J k y J k y J k y J k y y y y y J k y J k y J k y k y y y 3 4 0 4 4 s 4 4 4 n s n ( ) ... 0 i b( ) ( ) b( ) ( ) b( ) ( ) 0 ... 0 i i i ... ... ... ... ... ... b( ) ( ) 0 0 0 0 ... i J k y y J k y J k y J k y y y y J k y (3.4.2) Các thành phần Fourier của các tích phân trao đổi có dạng:

J ks     Js1 k Js2 k

với 1 s ( ) 4 cos1 cos 2 2 y x k a k a J k J              và Js2( )k 2J2cos k ax +cos k ay .   2 2 cos +cos . 2 2 y x k a k a J k J                  (3.4.4) 0( ) 2. J k J (3.4.5)

Chúng tơi thực hiện các tính tốn số cho màng mỏng EuO với mạng FCC khi khơng có trƣờng ngồi. Chúng tơi chọn các tham số cho màng mỏng EuO nhƣ sau [113]: S 7 2, J k1 B 0,606K, J2 kB 0,119K.

Bảng 3.1 trình bày sự so sánh các kết quả của chúng tôi cho màng mỏng EuO trong gần đùng trƣờng trung bình (MFA) và gần đúng thăng giáng spin (SFA) với các kết quả của Roman Rausch và Wolfgang Nolting trong gần đúng hằng số ghép cặp (constant coupling approximation - CCA) [113]. Bởi vì EuO có tính dị hƣớng thấp nên các tính chất từ của màng mỏng EuO có thể tuân theo định lý Mermin – Wagner. Các kết quả của chúng tôi trong SFA phù hợp với định lý Mermin – Wagner hơn nhiều so với các kết quả trong MFA và CCA. Hơn thế nửa, CCA đã đƣa ra các giá trị không rõ ràng cho TC khi bề dày màng mỏng lớn hơn 5 lớp (những giá trị này lớn hơn nhiệt độ Curie của EuO khối,

b

C 69K

T  ).

Tuy nhiên các kết quả của chúng tôi trong SFA cho màng mỏng EuO (khơng có lớp chất nền) nhỏ hơn nhiều so với các giá trị thực nghiệm cho màng mỏng EuO trên lớp chất nền. Nguyên nhân có thể là do ảnh hƣởng của lớp chất nền lên các tƣơng tác trao đổi giữa các spin của màng mỏng EuO. Các lớp chất nền có thể làm tăng (hoặc giảm) cƣờng độ tƣơng tác trao đổi giữa các spin, do đó

có thể làm tăng (hoặc giảm) nhiệt độ Curie của màng mỏng, vì vậy chúng ta có thể nhận đƣợc các kết quả phù hợp với thực nghiệm khi lựa chọn các tham số tƣơng tác trao đổi của EuO một cách phù hợp.

Bảng 3.1.Bảng so sánh các giá trị của nhiệt độ Curie TC(n) (K) của các màng

mỏng EuO trong MFA, SFA với các giá trị trong CCA [119]. TC(n) (K)