Từ mật độ ozone trung bình được trình bày trong Hình 4.2, chúng ta có thể nhận thấy nồng độ ozone tại Hà Nội từ độ cao khoảng 1200 m tới 4000 m biến động giảm trung bình từ 2.1012 đến 5.1011 phân tử/cm3, tương đương từ 80 đến 20 ppbv. Xu hướng giảm này phù hợp với phân bố ozone đặc trưng trong tầng đối lưu. Do khơng có các số liệu đo phân bố ozone bằng bóng thám khơng vào cùng thời điểm đo đạc nên Hình 4.2 sử dụng phân bố ozone tại Hà Nội, đo bằng đầu dị ozone đặt
trên bóng thám khơng, độ phân giải 1 km, được công bố tại hội nghị về khí tượng ở Hàn Quốc năm 2007 [4] để minh họa xu hướng giảm và so sánh, đánh giá sự tương đương về bậc của số liệu đo phân bố mật độ ozone.
4.4 Phân tích sai số đánh giá kết quả đo đạc
Sai số trong thu ghi tín hiệu DIAL có thể phân thành 4 loại: 1. Sai số thống kê 1 do nhiễu nền và nhiễu tín hiệu
2. Sai số 2 do suy hao và tán xạ ngược của các thành phần khác (như NO2, SO2, son khí)
3. Sai số 3 do độ bất định của tiết diện hấp thụ của ozone 4. Sai số 4 có nguồn gốc từ thiết bị và hệ điện tử.
Trong đó 1 là sai số ngẫu nhiên; 2, 3 và 4 là sai số hệ thống. 1 được xác định theo thống kê Poisson trong biểu thức (1.51) [66]. Hình 4.3 trình bày đánh giá sai số thống kê cho hệ LIDAR hấp thụ vi sai với thời gian đo 10 phút và độ phân giải không gian 480 m. Giá trị sai số 1 bé hơn 18% ở độ cao dưới 4 km.
Hình 4.3. Đánh giá sai số thống kê của hệ DIAL với thời gian đo tích hợp 10
phút và độ phân giải khơng gian 480 m.
2 tính đến ảnh hưởng của NO2, SO2, các phân tử khí quyển và son khí. Hiện nay ở Việt Nam khơng có số liệu phân bố theo độ cao của NO2 và SO2. Tuy nhiên,
sai số do SO2 đối với các hệ quan trắc mặt đất thường được bỏ qua do việc lựa chọn cặp bước sóng và khơng có ảnh hưởng của núi lửa phun trào, sai số do NO2 nhỏ hơn 0,3% và các tác động gây bởi suy hao Rayleigh vi sai tạo ra độ khơng chính xác dưới 0,6% [39,84,85]., Sai số chủ yếu trong đo đạc ozone là do son khí. Ở lớp khí quyển tầng thấp, sự suy hao và tán xạ ngược vi sai của son khí là một nguồn sai số lớn. Sai số này phụ thuộc vào cả 2 bước sóng dùng trong hệ LIDAR hấp thụ vi sai và khoảng cách giữa 2 bước sóng. Trong phương pháp hấp thụ vi sai cho một cặp bước sóng, sai số là do giả định tỷ số LIDAR và số mũ Ångstrưm. Tuy nhiên, bằng cách áp dụng thuật tốn tính các số hạng hiệu chỉnh, kết quả nồng độ phân bố ozone với sai số gây bởi son khí được đánh giá là nhỏ hơn 20% [39,58].
Tiết diện hấp thụ vi sai của ozone cho cặp bước sóng 282,9 nm và 286,4 nm là 8,9.10-19cm2. Độ bất định trong tiết diện hấp thụ ozone được đánh giá là 2% [39,85]. 3 sẽ nhỏ hơn 2,5% sau khi xem xét tới sự phụ thuộc vào nhiệt độ.
4 có thể được gây ra bởi sai lệch giữa tia laser và trường nhìn của telescope (FOV - field of view), thời gian chết (dead-time) xảy ra khi đếm ở tốc độ cao (xung thứ hai đến trong khi xung trước chưa được đếm), hiệu chỉnh sự tăng tín hiệu cảm ứng SIB (signal-induced bias) trên nền tín hiệu. Thời gian chết làm biến dạng tín hiệu trường gần và SIB làm tăng tín hiệu trường xa. Các sai số liên quan đến sự phi tuyến của tín hiệu này có thể xác định qua thực nghiệm và giảm tối đa bằng kinh nghiệm khi cân chỉnh hệ LIDAR hấp thụ vi sai hay thiết kế các cổng điện tử trong mạch khuếch đại thu ghi tín hiệu. Đối với 10 phút tích hợp số liệu đo, 4 được xác định là <5% cho độ cao dưới 4 km trong lớp khí quyển tầng thấp [39]. Tổng hợp các sai số trong phép đo LIDAR hấp thụ vi sai phân bố nồng độ ozone được trình bày trong Bảng 4.1 cho độ cao khí quyển dưới 4 km.
Vì điều kiện kỹ thuật chưa cho phép, khơng có phin lọc hay cách tử phù hợp để có thể tách 2 bước sóng on 282,9 nm và off 286,4 nm và lọc tốt trong vùng bước sóng khả kiến và hồng ngoại, đề tài thực hiện đo đạc tín hiệu LIDAR lần lượt với 2 bước sóng và liên tục với độ phân giải thời gian 10 phút. Các phép đo LIDAR thực hiện vào thời điểm ban đêm, sau 21g00 trong ngày, là thời điểm mà phân bố nồng độ ozone được xem là ổn định trong ngày khi khơng có các tác nhân gây biến động lớn (nhiệt độ và ánh sáng).
Bảng 4.1. Tổng hợp các sai số trong đo đạc ozone. TT Sai số % TT Sai số % 1 1 - Sai số thống kê < 18 2 2 - do các thành phần khác ozone Son khí < 20 Khí hấp thụ khác < 0,3 Rayleigh < 0,6 3 3 do độ bất định của tiết diện hấp thụ của ozone
< 2,5
4 4 do SIB và thời gian chết < 5
Sai số RMS tổng cộng < 27
Hiện nay, bản đồ ozone toàn cầu được cung cấp từ các số liệu vệ tinh Aura của NASA. Phân bố ozone toàn cầu trong tầng đối lưu được tổng hợp suy ra từ sự đo đạc tổng lượng cột ozone OMI (Ozone Monitoring Instrument) và tổng lượng cột ozone tầng bình lưu MLS (Microwave Limb Sounder) với độ phân giải 36km x 48 km [86]. Theo số liệu Aura thì tại khu vực Hà Nội, mật độ ozone trung bình / tháng ở tầng đối lưu trong tháng 1 các năm 2013, 2014 và 2015 là 40 ppbv, tháng 1/2016 là 55 ppbv. Hai đường vẽ thẳng biểu diễn mật độ ozone trung bình / tháng này và các số liệu đo trung bình mật độ ozone bởi hệ LIDAR hấp thụ vi sai tán xạ đàn hồi vào các ngày trong tháng 1/2017 được trình bày trong Hình 4.4. Mật độ ozone trung bình / ngày đo bởi hệ LIDAR hấp thụ vi sai được lấy trung bình trong khoảng độ cao từ 1,2 km đến 4 km cho thấy các giá trị là cùng bậc, nằm trong phạm vi sai số và khá tương đồng với các kết quả đo đạc từ vệ tinh Aura (Hình 4.4).
Hình 4.4. Mật độ ozone trung bình / tháng tại khu vực Hà Nội trong tháng 1
của các năm 2013, 2014, 2015 và 2016 (số liệu vệ tinh Aura – NASA [70]) và số liệu đo từ hệ LIDAR hấp thụ vi sai vào các ngày trong tháng 1/2017 tại Hà Nội
Kết luận Chương 4
Chương 4 của Luận án trình bày thơng số đo đạc và kết quả tính tốn phân bố ozone theo độ cao của khí quyển. Bằng thiết bị LIDAR hấp thụ vi sai được phát triển với nguồn phát sử dụng hai laser màu phản hồi phân bố, nguồn thu dùng telescope có đường kính lớn 40 cm tự nghiên cứu chế tạo trong nước, chúng ta có thể quan trắc phân bố mật độ ozone trong lớp khí quyển tầng thấp, từ độ cao 1,2 km tới trên 4 km, độ phân giải 480 m, thời gian đo tín hiệu LIDAR vi sai ở mỗi bước sóng on và off là 10 phút. Trong điều kiện khơng có số liệu đo phân bố mật độ ozone bằng đầu dị ozone đặt trên bóng thám khơng để đối chiếu, việc so sánh kết quả thử nghiệm với các số liệu đo đạc trung bình theo tháng của vệ tinh Aura (NASA) cho thấy kết quả đo đạc là có thể tin cậy.
KẾT LUẬN CHUNG
Với mục tiêu nghiên cứu và phát triển một hệ LIDAR hấp thụ vi sai, độ phân giải cao, để đo đạc phân bố nồng độ ozone trong lớp khí quyển tầng thấp, các kết quả chính của bản luận án bao gồm :
1. Phát triển hai nguồn phát bức xạ laser tử ngoại cho hệ LIDAR hấp thụ vi sai ở các bước sóng 282,9 nm và 286,4 nm. Hai laser màu phản hồi phân bố với môi trường hoạt chất là Rhodamine 6G được sử dụng trong nguồn phát cho phép điều chỉnh dễ dàng bước sóng phát, đáp ứng yêu cầu của một cặp bước sóng cho hệ LIDAR hấp thụ vi sai đo phân bố ozone. 2. Phát triển một hệ quang học thu cho hệ LIDAR hấp thụ vi sai với bộ phận
thu nhận tín hiệu LIDAR tán xạ ngược đàn hồi là một telescope đường kính lớn 40 cm được nghiên cứu chế tạo hoàn toàn trong nước. Gương cầu của telescope được mài từ phơi kính quang học và được phủ nhôm cho phép bộ thu của hệ LIDAR hấp thụ vi sai hoạt động tốt trong vùng tử ngoại và tăng thêm hệ số khuếch đại quang học.
3. Xây dựng phần mềm mô phỏng tín hiệu LIDAR để tối ưu thiết kế hệ LIDAR hấp thụ vi sai đo phân bố ozone.
4. Xây dựng chương trình phần mềm xử lý số liệu và tính tốn phân bố mật độ ozone.
5. Hệ LIDAR hấp thụ vi sai cho phép khảo sát phân bố nồng độ ozone đến độ cao trên 4 km, với độ phân giải không gian 480 m, thời gian đo 10 phút cho mỗi bước sóng on và off. Hệ có thể sử dụng quan trắc liên tục phân bố ozone khí quyển.
Đóng góp mới của luận án là lần đầu tiên trong thực tế sử dụng các laser màu phản hồi phân bố làm nguồn phát cho hệ LIDAR hấp thụ vi sai, ứng dụng thành công trong đo đạc phân bố ozone. Ngồi ra, việc chế tạo thành cơng telescope đường kính 40 cm dùng trong hệ LIDAR cũng là một đóng góp rất quan trọng trong quá trình phát triển kỹ thuật LIDAR ở Việt Nam, nhất là hệ có tín hiệu LIDAR yếu như LIDAR Raman ứng dụng trong nghiên cứu về môi trường và thời tiết không gian. Luận án cũng đã phát triển phần mềm xử lý tín hiệu vi sai và tính tốn phân bố ozone khí quyển cho hệ DIAL tử ngoại được phát triển lần đầu trong nước.
Tuy nhiên, luận án cũng còn một số hạn chế. Thứ nhất là do hai bước sóng phát gần nhau và nằm trong miền tử ngoại (≤ 300 nm) nên khơng chọn được phin lọc bước sóng phù hợp nhằm tách riêng hai bước sóng, hạn chế nhiễu nền ánh sáng mặt trời trong vùng khả kiến và hồng ngoại để có thể đo đạc đồng thời hai bước sóng on và off, tăng độ phân giải thời gian và đo đạc phân bố ozone cả trong điều kiện ban ngày. Thứ hai là do hiện nay khơng có số liệu phân bố ozone theo độ cao trên cả nước nên luận án chưa có điều kiện so sánh, đối chiếu, đánh giá đầy đủ kết quả đo phân bố ozone dùng phương pháp LIDAR hấp thụ vi sai.
Với kết quả và kinh nghiệm thu được trong quá trình phát triển thành cơng hệ LIDAR hấp thụ vi sai đo phân bố nồng độ ozone trong lớp khí quyển tầng thấp, luận án cho thấy chúng ta cũng có đủ điều kiện và khả năng xây dựng hệ LIDAR hấp thụ vi sai đa kênh, đa bước sóng có thể điều chỉnh được, để nghiên cứu tính chất và các thành phần khác của khí quyển ở nước ta với nguồn vốn đầu tư tiết kiệm. Trong thời gian tới, trên cơ sở đã phát triển thành công một hệ LIDAR hấp thụ vi sai đo đạc phân bố nồng độ ozone, các nghiên cứu tiếp theo có thể là tiếp tục hoàn thiện khối phát và khối thu của thiết bị để đo đạc số liệu ozone cả trong điều kiện ban ngày và mở rộng khoảng độ cao quan trắc; khảo sát phân bố ozone theo ngày, theo mùa, theo năm và theo vị trí địa lý quan trắc.
DANH MỤC CƠNG TRÌNH ĐÃ CƠNG BỐ
1) Pham Minh Tien and Dinh Van Trung, Design and simulation of the DIAL
LIDAR system for measuring tropospheric ozone, Advances in Optics, Photonics,
Spectroscopy & Applications VII, 2013, Publishing House for Science and Technology – ISSN 1859-4271, pp.435-441
2) Bui Van Hai, Dinh Van Trung, Nguyen Xuan Tuan, Le Huu Thang, and Pham Minh Tien, Estimation of the LIDAR overlap function by using Raman signal, Proceeding of the 3rd academic conference on natural science for Master and Ph. D students from Asean countries. 11-15 November, Phnom Penh – Cambodia, 2014, ISBN 978-604-913-088-5, p.337
3) Phạm Minh Tiến, Bùi Văn Hải, Đàm Trung Thông, Nguyễn Xuân Tuấn, Nguyễn Đình Hồng và Đinh Văn Trung, Nghiên cứu phát triển hệ LIDAR dùng
laser bán dẫn phát tại bước sóng 450nm để đo son khí trong lớp khí quyển tầng thấp,
Proceeding của Hội nghị về Những tiến bộ trong Vật lý Kỹ thuật và Ứng dụng, TP. Huế, 2014, ISBN 978-604-913-232-2, 130
4) Pham Minh Tien, Bui Van Hai, Duong Tien Tho, Do Quang Hoa and Dinh Van Trung, Development of distributed feedback dye lasers for differential absorption lidar measurement of ozone in the lower atmosphere, Advances in Optics,
Photonics, Spectroscopy & Applications IX, Publishing House for Science and Technology, 2017, ISSN 1859-4271, pp.472-476
5) Tien Pham Minh, Tuan Nguyen Xuan, Trung Dinh Van, Manh Le Duy, Hai Bui Van, Devpolarization property of Cirus clouds over Hanoi, Communications in Physics, Vol. 27, No. 4, pp. 339-344, 2017, DOI: 10.15625/0868-3166/27/4/10836
6) Pham Minh Tien, Bui Van Hai, Duong Tien Tho, Do Quang Hoa and Dinh Van Trung, Development of UV laser source based on distributed feedback dye lasers for use in measurement of ozone in the lower atmosphere, Communications in
TÀI LIỆU THAM KHẢO
[1] Nguyễn Văn Thắng, Giáo trình Vật lý Khí quyển, 2016, NXB Tài ngun – Mơi trường và Bản đồ Việt Nam, ISBN 978-604-904-931-6
[2] Michaela I. Hegglin (Lead Author), Twenty Question and Answer about the Ozone layer: 2014 update. Scientific Assessment of Ozone Depletion: 2014, World
Meteorological Organisation, Geneve, Switzeland, 2015, ISBN: 978-9966-076-02-1 [3] Claus Weitkamp, Lidar Range-Resolved Optical Remote Sensing of the Atmosphere, © 2005 Springer Science+Business Media Inc., ISBN 0-387-40075-3
[4] Hoang Thi Thuy Ha (Aero-Meteorological Observatory – National Hydro- Meteorological Services of Vietnam), Ozone sounding at Hanoi station : Results and
Comments, 2007, Workshop at Seoul, Korea
[5] https://en.wikipedia.org/wiki/Ozone
[6] Arthur P. Cracknell and Costas A. Varotsos, Remote Sensing and Atmospheric Ozone, Human Activities versus Natural Variability, © Spinger-Verlag Berlin
Heidelberg 2012, ISBN 978-3-642-1033309
[7] Steven T. Esposito, Application and analysis of Raman lidar techniques for measurenents of ozone and water vapor in the troposphere, Thesis for the Degree of
MSc, 1999, The Pennsylvania State University
[8] Paul J. Crutzen, Mark G. Lawrence and Ulrich Poschl, On the background photochemistry of tropospheric ozone, 1999, Tellus 51 A-B, 123-146
[9] Harold S. Johnston, Atmospheric Ozone, Annu. Rev. Phys. Chem. 1992. 43: 1-32 Copyright © 1992 by Annual Reviews Inc.
[10] Wan-Nan Wang, Tian-Hai Cheng, Xing-Fa Gu, Hao Chen, Hong Guo, Ying Wang, Fang-Wen Bao, Shuai-Yi Shi, Bin-Ren Xu, Xin Zuo, Can Meng and Xiao- Chuan Zhang, Assessing Spatial and Temporal Patterns of Observed Ground-level Ozone in China, Scientific Reports 7, Article number: 3651, 2017, doi:
10.1038/s41598-017-03929-w
[11] Daniel L. Goldberg, Christopher P. Loughner, Maria Tzortziou, Jeffrey W. Stehr, Kenneth E. Pickering, Lackson T. Marufu, Russell R. Dickerson, High surface
Observations and models from DISCOVER-AQ and CBODAQ campaigns, 2014,
Atmospheric Environment, Vol.84, pp.9-19
[12] Albert Oude Nijhuis, The influence of the effective ozone temperature on OMDOAO3: Validation of the fitted temperature and improvement for the operational method, Thesis of the degree of Master of Science in Meteorology, 2012,
Physical Oceanography and Climate at the University of Utrecht
[13] V.Gorshelev, A. Serdyucchenko, M.Weber, W.Chehade and J.P. Burrows, High
spectral resolution ozone absorption cross-sections – Part 1: Measurements, data analysis and comparison with previous measurements around 293 K, 2014, Atmos.
Meas. Tech. 7, 609-624
[14] Andreas Richter and Thomas Wagner, The Remote Sensing of Troposhperic Composition from Space: Chapter 2 Solar Backscatterd Radiation: UV, Visible and Near IR-Trace Gases., 2011
[15] Young P.J., Naik V., Fiore A.M., et al., Tropospheric Ozone Assessment Report:
Assessment of global-scale model performance for global and regional ozone distributions, variability, and trends, 2018, Elem. Sci. Anth., 6 (1):10
[16] Akimoto H., Impacts of ozone pollution from East Asia on Japan, 2003,
Measures of Resources and the Environment, pp.90-96, Vol.39, No. 11
[17] U.S. EPA. Exposure Factors Handbook (Final Report, 1997). U.S. Environmental Protection Agency, Washington, DC, EPA/600/P-95/002F a-c 18] A.J. Gibson, L.Thomas, Ultraviolet laser sounding of the troposphere and lower