c) Các nghiên cứu trên thực nghiệm
3.2.Tính chất của hai lớp CrX3 (với X=I, Cl, Br)
Dựa trên kết quả tính toán, khảo sát tính chất từ phụ thuộc vào hình dạng xếp chồng của CrI3 trước đây được thể hiện trong Hình 2.8 (mục 2.3.3, Chương 2). Chúng tôi thực hiện lại các tính toán đối với hai lớp xếp chồng CrI3 theo cấu trúc AA, AB, sau đó trình bày các kết quả mới về tính chất từ của hai lớp CrCl3 và CrBr3 (AA và AB). Các hình dạng xếp chồng AA và AB được thể hiện trong Hình 3.11, tương ứng.
Hình 3.11. a) Hai lớp CrX3 – cấu trúc AA. b) Hai lớp CrX3 – cấu trúc AB, theo hướng
dọc trục a, trong đó, d là khoảng cách giữa hai lớp.
Đối với cấu trúc AA và AB, chúng tôi đều tính toán năng lượng cho hai trạng thái từ tính là sắt từ (FM) và phản sắt từ (AFM). Từ đó, chúng tôi tính toán sự chênh lệch năng lượng giữa trạng thái sắt từ và phản sắt từ, nếu trạng thái nào có năng lượng thấp hơn thì trên thực tế, vật liệu sẽ thể hiện tính chất đó. Các kết luận về tính chất từ được rút ra từ kết quả tính toán tổng năng lượng (total energy), được thể hiện trong Bảng 3.3. Rõ ràng, hai lớp CrI3 cấu trúc AA - FM thuận lợi về năng lượng hơn so với cấu trúc AA - AFM. Điều này hoàn toàn đúng với các kết quả trước đây [53], trong khi đó cấu trúc hai lớp CrI3 - AB thể hiện tính phản sắt từ (AFM) khi có năng lượng thấp hơn. Các tính toán đối với CrBr3 (AA, AB) và CrCl3 (AB) cùng cho kết quả là chúng đều thể hiện tương tác sắt từ. Tuy nhiên, kết quả đối với CrCl3 - AA cho thấy cấu trúc này thuận lợi hơn với tính chất phản sắt từ (AFM), điều này ngược với kết quả của vật liệu hai lớp CrI3 (cấu trúc AA và AB).
d
b) a)
54
Bảng 3.3. Kết quả tính toán hiệu năng lượng tương tác từ (∆E) của các cấu trúc của vật liệu hai lớp CrX3
Cấu trúc ∆E = EAFM - EFM (Ry) Tính chất
CrI3 - AA 3,08565×10-3 Sắt từ [53] CrI3 - AB -4,81217×10-3 Phản sắt từ CrCl3 - AA -2,85513×10-3 Phản sắt từ CrCl3 - AB 3,59687×10-3 Sắt từ CrBr3 - AA 8,926×10-5 Sắt từ CrBr3 - AB 5,712×10-5 Sắt từ
Để nắm bắt các cơ chế bên trong, đồng thời so sánh các cấu trúc AA và AB của ba chất với nhau, chúng tôi lần lượt tính toán cấu trúc vùng năng lượng và mật độ trạng thái (PDOS) của vật liệu hai lớp CrI3 (AA, AB), CrCl3 (AA, AB) và CrBr3 (AA, AB) đối với những trạng thái từ tính có năng lượng thấp hơn (có thể tồn tại trên thực tế). Theo đó, mật độ trạng thái của điện tử có giá trị spin-down được gán giá trị âm để dễ dàng quan sát. Các thông số mạng cũng được liệt kê nhằm so sánh giữa cấu trúc đơn lớp và hai lớp.