c) Các nghiên cứu trên thực nghiệm
3.2.1.Kết quả tính toán chovật liệu dạng hai lớpCrI3
Quan sát các thông số được liệt kê trong Bảng 3.4, có thể thấy các thông số mạng của hai lớp lớn hơn so với đơn lớp, điều này có thể do tương tác giữa các lớp gây ra, lúc này lực liên kết Van der Waal làm đẩy các nguyên tử ra xa nhau hơn.
55
Bảng 3.4. Các thông số sau khi tối ưu của hai lớp CrI3 (AA) so sánh với đơn lớp CrI3.
Bây giờ chúng tôi liệt kê các cấu trúc vùng năng lượng và mật độ trạng thái (PDOS) khi phân cực spin, thu được từ các tính toán DFT (Hình 3.12 và 3.13) của cấu trúc CrI3 - AA - FM và CrI3 - AB - AFM. Như được thể hiện trong Hình 3.12 và 3.13, các vùng dưới mức Fermi có spin đa số t2g chiếm hoàn toàn trong khi các vùng trống (trên mức Fermi) được tạo thành từ các trạng thái spin đa số eg.
Thông số
Đơn lớp CrI3 Hai lớp CrI3 - AA Hai lớp CrI3 - AB
FM FM AFM FM AFM Độ rộng vùng cấm (eV) 0,8554 0,6649 0,9452 0,8054 0,9020 Khoảng cách Cr-I1 (Å) 2,7421 2,79 2,7818 2,7580 2,7940 Khoảng cách Cr-I2 (Å) 2,7428 2,793 2,7837 2,7830 2,792 Khoảng cách Cr-Cr ( Å) 4,1034 4,1194 4,0963 4,0465 4,0908 Khoảng cách I-I (Å) 3,6898 3,768 3,7692 3,785 3,8047 Góc θ1(o) 173,189 173,8 174,08 173,03 174,23 Góc θ2(o) 84,854 85,55 85,536 85,022 85,908 Góc θCr-I-Cr (o) 94,781 95,108 94,767 93,845 94,236 Hằng số mạng a (Å) 7,0297 7,125 7,0931 7,0953 7,0934
56
Hình 3.12. Cấu trúc vùng năng lượng và mật độ trạng thái riêng (PDOS) tính toán cho
vật liệu hai lớp CrI3 - AA - FM với các giá trị spin up và spin down.
Hình 3.13. Cấu trúc vùng năng lượng và mật độ trạng thái riêng (PDOS) tính toán cho
57 Từ các Hình 3.12 và 3.13, có một số đặc điểm quan trọng như sau: Thứ nhất, các cấu trúc giải năng lượng đối với spin - up (đường màu xanh) và spin - down (đường màu đỏ) trong pha FM được tách ra gần các cạnh của dải, trong đó mật độ trạng thái của điện tử có giá trị spin-up chiếm ưu thế, dẫn đến một tổng mô men từ lớn (~ 3,7 μB/Cr). Ngược lại, các dải spin - up và spin - down trong pha AFM gần như bị chồng chập nhau, điều này dẫn đến mô men từ tổng cộng gần bằng 0 trong pha AFM. Kết quả này của chúng tôi phù hợp với công trình lý thuyết gần đây của Larson [31]. Thứ hai, đối với CrI3, so sánh FM với AFM, chúng tôi thấy rằng đỉnh vùng dẫn (CBM) chuyển từ K trong FM sang Γ trong AFM, trong khi vị trí của đáy vùng hóa trị (VBM) vẫn giữ nguyên, dẫn đến một quá trình chuyển đổi từ bán dẫn gián tiếp sang trực tiếp, trong đó có sự nhảy bậc của các electron có giá trị spin down. Thứ ba, các cấu trúc liên kết dải (the band topologies) gần VBM và CBM cũng khác biệt giữa các pha AFM và FM. Những kết quả này chứng minh rằng thứ tự từ có ý nghĩa quan trọng đối với các cấu trúc vùng năng lượng, đặc biệt là ở gần các điểm đối xứng.
Từ các kết quả về tính chất từ trùng khớp với tính toán trước đây [53], kết hợp với các đặc điểm thú vị thu được từ cấu trúc vùng năng lượng và mật độ trạng thái điện tử của hai lớp CrI3 – AA và AB, chúng tôi tiếp tục thực hiện mô phỏng cho vật liệu hai lớp CrCl3 và CrBr3 (cấu trúc AA và AB). Dưới đây, chúng tôi trình bày các kết quả hoàn toàn mới.