C: conv-time Time (hour)
TỔNG HỢP GRAPHENETỪ GRAPHITE OXIDE GIÃN NỞ NHIỆT VÀ HYDRAZINE TỪ ĐĨ ỨNG TRONG CHẾ TẠO NANOCOMPOITE PMMA/GRAPHENE
ISBN: 978-604-82-1375-6 122của những nguyên tử carbon liên kết với nhau bởi lai hĩa sp3, phản ánh sự mất trật tự và khuyết tật cấu trúc trong
của những nguyên tử carbon liên kết với nhau bởi lai hĩa sp3, phản ánh sự mất trật tự và khuyết tật cấu trúc trong màng graphenẹ Đỉnh 2D cĩ nguồn gốc từ quá trình tán xạ Raman cộng hưởng kép, biểu thị cho sự phân tán của các electron và phonon trong mạng graphenẹ Do đĩ mũi G và 2D được xem là các mũi phổ Raman đặc trưng bậc nhất và bậc hai cho sự tồn tại của màng graphene[19]. Từ kết quả phân tích phổ Raman của graphite (hình 4) cho thấy đỉnh G và 2D với cường độ cao đặc trưng cho cấu trúc tinh thể của vật liệu graphite, sự cĩ mặt của mũi phổ D với cường độ thấp cũng chứng tỏ cấu trúc graphite ban đầu đã tồn tại một số sai hỏng.Sau khi được oxi hĩa, cường độ của đỉnh G và 2D giảm xuống trong khi cường độ của mũi D lại tăng lên, điều này cho thấy một phần liên kết C-sp2 đã chuyển hĩa thành liên kết C-sp3 khi cĩ sự gắn kết của các nguyên tử oxi vào trong mạng graphenẹ Dựa trên sự phân tích phổ Raman, một lần nữa đã khẳng định rằng các nhĩm chức cĩ chứa oxi đã được hình thành trong quá trình oxi hĩa graphite và sản phẩm thu được chính là GỌ Các mẫu TGO và RTGO cĩ tỷ lệ cường độ tương đối của mũi D so với mũi G (ID/IG ) điều giảm so với GO (Bảng 1 và hình 4 ), chứng tỏ rằng liên kết sp2 của mạng graphene được khơi phục dần theo quá trình khử bỏ các nhĩm chức cĩ chứa oxị
Ngồi ra qua kết quả phổ Raman cịn cho thấy các mẫu khử hai đoạn dù đã bị ảnh hưởng mạnh bởi nhiệt độ và hĩa chất khử làm xuất hiện nhiều khuyết tật trên cấu trúc graphene (cường độ mũi D tăng) nhưng sản phẩm thu được vẫn ở dạng cấu trúc tinh thể, bằng chứng là vẫn cịn π liên hợp trong cấu trúc graphene, vì sản phẩm tạo thành mà cĩ trạng thái vơ định hình thì mũi G sẽ chuyển về vùng ≈1510cm-1 và mũi D sẽ hầu như biến mất.[19]
Hình 4. Phổ Raman củaGO(a), TGO(b), RTGO(c) và graphite(d).
Kết quả phân tích nhiệt lượng quét vi sai (DSC)
Qua kết quả phân tích quá trình khử nhiệt cũng như khử kết hợp của GO trên giản đồ DSC cho thấy cĩ phần tương đồng so với kết quả phân tích TGA trước đĩ(hình 5a). Trên giản đồ DSC của GO khi quét nhiệt từ 250C-3850C (do điều kiện giới hạn của thiết bị DSC nên khơng thể khảo sát đến nhiệt độ cao hơn) cĩ hai giai đoạn phân hủy nhiệt chính. Trước hết là quá tình thu nhiệt trong khoảng nhiệt độ khoảng 50- 1000C, xuất hiện một mũi tù thu nhiệt do quá trình giải phĩng nước bị hút ẩm, khí CO2 hấp phụ trong cấu trúc GỌ Điều này hồn tồn phù hợp với kết quả phân tích FTIR và XRD trước đĩ đã đề cặp (hình 2 và 1). Ngồi ra trong vùng nhiệt độ từ 2000C-2750C trên giản đồ DSC của GO cịn xuất hiện thêm một mũi tỏa nhiệt cao cho thấy năng lượng sinh ra rất lớn do quá trình khử nhiệt cắt đứt liên kết của các nhĩm chức kém bền nhiệt trên bề mặt GO tạo nên.
Hình 5. Giản đồ phân tích DSC củaGO(a), TGO(b), RTGO(c) và graphite(d).
1000 1500 2000 2500 3000 In te n si ty (cn t) Raman shift (cm-1) a b c d 50 100 150 200 250 300 350 400 He at F lo w (mW) Temperature (°C) a b c d