Luận văn thạc sĩ Vật lý, Vật lý hạt nhân, Lò phản ứng hạt nhân, Tỷ số đồng vị

Để hạn chế những nhược điểm đó, trong luận văn này, tác giả sẽ sử dụng phương pháp phân tích không phá hủy mẫu để xác định độ cháy của thanh nhiên liệu hạt nhân.. Phương pháp này dựa vào

ĐINH VĂN THÌN

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

ĐINH VĂN THÌN

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS.TS BÙI VĂN LOÁT

Hà Nội - 2015

ĐINH VĂN THÌN

LỜI CẢM ƠN

Trong thời gian học tập và nghiên cứu tại Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội, tôi đã được gặp gỡ, học hỏi và làm việc cùng những giảng viên rất nhiệt tình và tâm huyết với nghiên cứu khoa học, đặc biệt là các thầy cô đang công tác tại Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Khoa Vật lý Vì thế, tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành nhất đến quý thầy, cô, xin chúc các thầy cô luôn mạnh khỏe để tiếp tục thắp sáng ngọn lửa tri thức dẫn lối cho lớp lớp sinh viên trên con đường nghiên cứu khoa học

Để hoàn thành được nội dung nghiên cứu trong cuốn luận văn này, tôi xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc đến PGS.TS Bùi Văn Loát, người thầy đã trực tiếp dìu dắt và hướng dẫn khoa học cho tôi trong nhiều năm qua Tôi đã học hỏi ở thầy không chỉ về kiến thức chuyên môn mà còn cả lòng yêu nghề và sự tâm huyết với khoa học Tôi xin chúc thầy và gia đình luôn mạnh khỏe, hạnh phúc và mong muốn thầy sẽ tiếp tục cống hiến nhiều hơn nữa cho sự nghiệp giáo dục và đào tạo cho các thế hệ tương lai của đất nước

Tôi xin gửi lời cảm ơn đến Ban Lãnh đạo Trường Đại học Điện lực, Phòng

Tổ chức Cán bộ và Bộ môn Điện Hạt nhân đã tạo điều kiện thuận lợi nhất cho tôi hoàn thành khóa học này

Cuối cùng, tôi xin gửi lời cảm ơn tới toàn thể người thân, bạn bè của tôi, những người đã luôn quan tâm, động viên tôi vượt qua mọi khó khăn trong cuộc sống Tôi xin hứa sẽ cố gắng, nỗ lực nhiều hơn nữa để không phụ lòng tin của tất

cả mọi người

Xin chân thành cảm ơn!

Hà Nội, ngày…… tháng…… năm…………

Đinh Văn Thìn

ĐINH VĂN THÌN

MỤC LỤC

MỞ ĐẦU……… ……… ….1

CHƯƠNG I: CƠ SỞ LÝ THUYẾT……….2

1.1 Độ cháy và mối liên hệ với các đại lượng quan trọng trong lò phản ứng hạt nhân .………2

1.1.1 Độ cháy 2

1.1.2 Liên hệ giữa độ cháy và các đại lượng quan trọng trong lò phản ứng hạt nhân 2

1.1.2.1 Các đại lượng nhiệt động học 2

1.1.2.2 Các tiêu chí an toàn đối với nhiên liệu hạt nhân 4

1.2 Các phương pháp xác định độ cháy 12

1.2.1 Xác định độ cháy bằng phương pháp hóa học 13

1.2.2 Xác định độ cháy bằng phương pháp khối phổ kế 14

1.2.3 Xác định độ cháy bằng phương pháp không phá hủy mẫu 19

1.3 Lý thuyết lò phản ứng hạt nhân 22

1.3.1 Tương tác của notron với hạt nhân 22

1.3.1.1 Tiết diện phản ứng 22

1.3.1.2 Phản ứng tán xạ notron 24

1.3.1.3 Phản ứng chiếm bắt notron 25

1.3.1.4 Phản ứng phân hạch hạt nhân 25

1.3.2 Lý thuyết khuếch tán notron đa nhóm và trạng thái tới hạn của lò phản ứng hạt nhân 29

1.3.3 Quá trình biến đổi thành phần nhiên liệu hạt nhân 35

CHƯƠNG II ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU… 41

2.1 Đối tượng nghiên cứu 41

2.1.1 Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt 41

2.1.1.1 Cấu trúc của lò phản ứng 41

2.1.1.2 Thanh nhiên liệu 43

ĐINH VĂN THÌN

2.2 Phương pháp nghiên cứu 44

2.2.1 Xác định các hằng số nhóm và sản phẩm phân hạch 44

2.2.2 Tiến hành thực nghiệm 49

2.2.2.1 Cấu tạo của một hệ đo bức xạ 49

2.2.2.2 Thực nghiệm 51

2.2.2.3 Các thông số của sản phẩm phân hạch được sử dụng 52

2.2.3 Phần mềm lập trình MATLAB 54

CHƯƠNG III KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN……… 55

3.1 Kết quả 55

3.1.1 Phân bố công suất trong tâm lò phản ứng 55

3.1.2 Biến thiên số hạt nhân theo thời gian của bó nhiên liệu số 62 57

3.1.3 Biến thiên số hạt nhân theo thông lượng của bó nhiên liệu số 62 59

3.1.4 Biến thiên của độ cháy theo thời gian chiếu xạ và thông lượng notron đối với bó nhiên liệu số 62 61

3.1.5 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi tương đối……….62

3.1.6 Tỷ số đồng vị Cs134 và Cs137……….64

3.1.7 Độ cháy của bó nhiên liệu số 62……… 65

3.2 Thảo luận 70

KẾT LUẬN 71

TÀI LIỆU THAM KHẢO……… 72

Bảng 6: Một số đặc trưng của các notron trễ đối với các hạt nhân nặng.…29

Bảng 15: Các giá trị tính toán về độ cháy trung bình của các thanh nhiên

……… 66

Bảng 16: Các giá trị tham chiếu về độ cháy trung bình của các thanh nhiên

bị chiếu xạ có pha trộn với dung dịch zirconium tự nhiên.………19

ĐINH VĂN THÌN

xạ……… 58

Hình 33: Biến thiên số hạt nhân Cs134 theo thời gian chiếu xạ……….59

Hình 34: Biến thiên số hạt nhân U235 theo thông lượng notron……….59

Hình 38: Biến thiên số hạt nhân Cs134/Cs137 theo thông lượng notron… 61

Hình 39: Độ cháy theo thời gian chiếu xạ của bó nhiên liệu số

ĐINH VĂN THÌN

BẢNG KÝ HIỆU CÁC CHỮ VIẾT TẮT

ĐINH VĂN THÌN

2 BWR Lò phản ứng nước sôi

3 CHF Thông lượng nhiệt tới hạn

4 CRUD Sự tích tụ của lớp oxit trên bề mặt lớp vỏ nhiên liệu

5 DNBR Tỷ số khoảng cách tính từ điểm sôi hạt nhân

6 E f Năng lượng sinh ra trên một phân hạch

7 h Hệ số truyền nhiệt

9 L Chiều dài của thanh nhiên liệu

10 LHGR Tốc độ sinh nhiệt tuyến tính

11 LOCA Sự cố mất chất tải nhiệt

12 m HM Khối lượng của các hạt nhân nặng trong thanh nhiên liệu

tại thời điểm ban đầu

13 N Tổng số viên nhiên liệu trong tâm lò

14 N f Tổng số phân hạch đã xảy ra

15 N HM Số hạt nhân nặng có trong nhiên liệu tại thời điểm ban đầu

16 N r r Số hạt nhân trên một đơn vị thể tích

17 P Công suất nhiệt toàn phần

18 P r t ( , ) r Công suất nhiệt tại vị trí r và thời gian t

19 PWR Lò nước áp lực

20 q' Công suất tuyến tính

ĐINH VĂN THÌN

21 q'' Thông lượng nhiệt

22 q''' rr Tốc độ sinh nhiệt thể tích

23 I Cường độ chùm notron

24 R Bán kính viên nhiên liệu

25 T Nhiệt độ tuyệt đối

26 T c Nhiệt độ bề mặt của lớp vỏ

27 T m Nhiệt độ trung bình của chất làm mát

28 V Thể tích của viên nhiên liệu

29 f  E n Tiết diện phân hạch vi mô theo năng lượng notron

30 r Er, n Thông lượng notron theo năng lượng của notron

ĐINH VĂN THÌN 1

MỞ ĐẦU

Độ cháy của nhiên liệu hạt nhân là một đại lượng đóng vai trò quan trọng trong lĩnh vực điện hạt nhân Xác định chính xác độ cháy của nhiên liệu là yêu cầu cần thiết trong việc quản lý nhiên liệu, nhằm đảm bảo các tiêu chuẩn an toàn hạt nhân và tối ưu tính kinh tế của chu trình nhiên liệu Các tiêu chuẩn an toàn hạt nhân có liên quan trực tiếp tới độ cháy bao gồm:Thông lượng nhiệt tới hạn, hệ số

độ phản ứng, độ giàu nhiên liệu,sự tích tụ CRUD,ứng suất, độ biến dạng và tính mỏi,oxi hóa và hydrua, áp suất khi bên trong thanh nhiên liệu và khả năng nóng chảy nhiên liệu [13, 14, 21]

Độ cháy của nhiên liệu có thể được xác định bằng nhiều phương pháp khác nhau như là phương pháp khối phổ kế, phương pháp phân tích hóa học hoặc là các phương pháp phân tích không phá hủy mẫu Phương pháp khối phổ kế và phân tích hóa học có giá thành rất cao, tốn nhiều thời gian tiến hành và mẫu đo sẽ bị phá hủy [13] Để hạn chế những nhược điểm đó, trong luận văn này, tác giả sẽ sử dụng phương pháp phân tích không phá hủy mẫu để xác định độ cháy của thanh nhiên liệu hạt nhân Phương pháp này dựa vào việc đo đạc hoạt độ của các sản phẩm phân hạch thông qua các bức xạ gamma để xác định độ cháy nhiên liệu và các thông tin về phân bố theo trục và theo bán kính của các sản phẩm phân hạch này, cùng với sự di chuyển của chúng bên trong thanh nhiên liệu Phương pháp cho độ chính xác cao, thời gian phân tích nhanh, giá thành rẻ và đặc biệt là giữ được sự toàn vẹn của thanh nhiên liệu [16]

Luận văn có tiêu đề là: “Xác định độ cháy của thanh nhiên liệu trong lò phản ứng hạt nhân bằng phương pháp tỷ số đồng vị” Bố cục của luận văn gồm ba chương:

- Chương I: Cơ sở lý thuyết

- Chương II: Đối tượng và phương pháp nghiên cứu

- Chương III: Kết quả và thảo luận

Trong luận văn có sử dụng 44 đồ thị, hình vẽ và 16 bảng biểu

ĐINH VĂN THÌN 2

CHƯƠNG I: CƠ SỞ LÝ THUYẾT

1.1 Độ cháy và mối liên hệ với các đại lượng quan trọng trong lò phản

ứng hạt nhân

1.1.1 Độ cháy

Độ cháy được định nghĩa là tổng năng lượng nhiệt được tạo ra trên một đơn

vị khối lượng vật liệu phân hạch ban đầu trong lò phản ứng Đơn vị thường được

dùng đối với độ cháy là MWd/kg hoặc GWd/t, đơn vị này được sử dụng trong

trường hợp chúng ta muốn nhấn mạnh đến khía cạnh tạo ra nhiệt của nhiên liệu

Độ cháy của nhiên liệu hạt nhân được xác định theo phương trình [16]:

f f HM

E

BU N

m

  (1.1)

Độ cháy liên hệ với công suất nhiệt của lò phản ứng theo không gian và thời

gian như sau [22]:   ( , )

N

  (1.3)

Ở đây: BU là độ cháy của nhiên liệu; N f là số phản ứng phân hạch đã xảy ra

trong nhiên liệu; N HM và m HM lần lượt là số hạt nhân và khối lượng của nguyên tố

nặng có mặt trong nhiên liệu tại thời điểm ban đầu; P r t ( , ) r là công suất nhiệt tại vị

ĐINH VĂN THÌN 3

       0

q rr E N rr  E  r E dEr (1.4) Công suất tuyến tính của một viên nhiên liệu [22]:

 1

0

q r T

Quá trình dẫn nhiệt từ nhiên liệu ra chất tải nhiệt theo định luật Fourier:

ĐINH VĂN THÌN 4

Hình 1 Dẫn nhiệt trong thanh nhiên liệu hạt nhân [22]

Thông lượng nhiệt trên lớp vỏ hình đĩa:

và các bọt khí thoát khỏi bề mặt

Hình 2 Đường cong sôi của Ukiyama [22]

ĐINH VĂN THÌN 5

1.1.2.2 Các tiêu chí an toàn đối với nhiên liệu hạt nhân

Thông lƣợng nhiệt tới hạn CHF

Thông lượng nhiệt tới hạn hay còn gọi là khủng hoảng sôi mô tả về giới hạn nhiệt của các quá trình biến đổi trạng thái của chất tải nhiệt trong lò phản ứng Trong lò phản ứng PWR thì CHF xuất hiện khi mà mật độ các bọt khí từ quá trình sôi hạt nhân tại lớp biên của thanh nhiên liệu rất lớn đến mức các bọt khí này kết

tụ lại với nhau và tạo thành một lớp màng khí ngay tại bề mặt của thanh nhiên liệu

Hệ số truyền nhiệt từ thanh nhiên liệu qua lớp màng này có giá trị nhỏ hơn nhiều lần khi so sánh với hệ số truyền nhiệt qua chất lỏng Sự xuất hiện của CHF sẽ kéo theo sự tăng lên nhanh chóng giá trị nhiệt độ tại lớp vỏ thanh nhiên liệu Tại điều kiện nhiệt độ này thì quá trình oxi hóa hoặc là nóng chảy lớp vỏ thanh nhiên liệu

sẽ sảy ra nhanh chóng, dẫn tới phá hỏng lớp vỏ [21]

Trong PWR, thông lượng nhiệt tới hạn này được đặc trưng bởi khoảng cách tính từ điểm sôi hạt nhân DNBR, chính bằng tỷ số của CHF với giá trị thông lượng nhiệt tại một điểm trên thanh nhiên liệu Tương tự đối với lò BWR thì giá trị CHF được đặc trưng bởi giá trị tỷ số công suất tới hạn CPR, chính bằng tỷ số của thông lượng nhiệt tới hạn với giá trị thông lượng nhiệt thật sự của thanh nhiên liệu

Chúng ta có thể xác định thông lượng nhiệt tới hạn phụ thuộc vào áp suất và tốc độ dòng chảy của chất tải nhiệt Giá trị DNBR chính là giới hạn an toàn đối với thanh nhiên liệu trong quá trình vận hành, giới hạn này cho phép xác định được sự phá hỏng của nhiên liệu CHF sẽ liên quan đến từng kiểu thanh nhiên liệu cụ thể thông qua các thông số như áp suất, vận tốc dòng khối, chất lượng dòng chảy Giới hạn an toàn DNBR thường lấy xấp xỉ 1.15, giới hạn này sẽ đảm bảo sự toàn vẹn của thanh nhiên liệu

Ngoài ra, chúng ta còn sử dụng thêm 1 giới hạn an toàn nữa là CPR/DNB

để đặc trưng cho quá trình tăng lên của thông lượng nhiệt trong điều kiện vận hành không ổn định Khi mà giá trị của tốc độ sinh nhiệt tuyến tính LHGR được đưa ra, thì hệ số truyền nhiệt của thanh nhiên liệu bị oxi hóa có bề mặt nhám sẽ tăng lên so với thanh nhiên liệu có bề mặt trơn Đặc tính truyền nhiệt của thanh nhiên liệu bị ảnh hưởng nhiều bởi các lớp oxi hóa của các đồng vị nặng Quá trình này xảy ra ở

- Khoảng thời gian của quá trình chuyển tiếp sôi

- Hệ số truyền nhiệt của bề mặt lớp vỏ với chất tải nhiệt sau quá trình chuyển tiếp sôi

- Khoảng thời gian làm mát trở lại đối với lớp vỏ

Bảng 1: Giá trị giới hạn an toàn của một số nước đang sử dụng [21]

Phần Lan DNB

CPR

1.33 1.06

Nhật Bản DNB

CPR

1.17 1.06

CPR

1.15 1.09

Thụy Điển DNB

CPR

1.17 1.06

CPR

1.15-1.45 1.06

Hệ số độ phản ứng

Hệ số độ phản ứng liên quan tới các tiêu chí an toàn của lò phản ứng nước nhẹ, chúng ta xem xét đến hệ số nhiệt độ của chất làm chậm hoặc là các hệ số độ phản ứng âm Các hệ số độ phản ứng sẽ phụ thuộc vào năm đại lượng sau [21]:

- Nhiệt độ của nhiên liệu T f

ĐINH VĂN THÌN 7

Chúng ta xét đến nhiệt độ của nhiên liệu thông qua hiệu ứng Doppler

f T

kể đối với lò phản ứng nước nhẹ

Hệ số nhiệt độ của chất làm chậm T m dẫn tới hai ảnh hưởng chính như sau:

- Mật độ của nước sẽ giảm, dẫn đến hệ số rỗng tăng lên

- Làm cứng phổ của notron nhiệt, dẫn đến việc làm thay đổi tiết diện notron hiệu dụng

Đối với lò nước áp lực PWR,

m

T





 sẽ nhận giá trị âm trong điều kiện vận

hành bình thường, nhưng sẽ nhận giá trị dương tại điều kiện nhiệt độ thấp Do hàm lượng boron giảm tại cuối chu trình nhiên liệu nên sẽ dẫn tới giá trị của

số rỗng có giá trị đáng kể sẽ dẫn tới việc áp suất trong lò tăng lên đột ngột Đây là nguyên nhân chính làm ngắt tua bin ra khỏi hệ thống

Độ giàu nhiên liệu

Độ giàu 5% được sử dụng để đảm bảo tính tới hạn khi chế tạo, xử lý và vận chuyển Độ giàu ảnh hưởng trực tiếp đến độ cháy, muốn có độ cháy cao hơn thì chúng ta cần độ giàu phải cao hơn tương ứng Chúng ta luôn mong muốn chế tạo

và chất tải nhiệt Giá trị tối đa của CRUD tùy thuộc vào các nước khác nhau, trong thiết kế nhiên liệu, chúng ta cần tính toán đến quá trình tích lũy CRUD và tốc độ

ăn mòn của nó đối với lớp vỏ theo thành phần vật liệu, diện tích bề mặt lớp vỏ và lịch sử chạy lò

Ứng suất, độ biến dạng và tính mỏi

Theo giới hạn thiết kế thì ứng suất của lớp vỏ phải bằng 0.2% ứng suất kéo tại nhiệt độ vận hành bình thường Độ biến dạng được phép là 1%, độ biến dạng này được tính theo sự thay đổi độ rộng khe giữa nhiên liệu và lớp vỏ do sự quá áp

từ bên ngoài hay còn gọi là quá trình rão thông qua sự giãn nở nhiệt Giới hạn biến dạng liên quan trực tiếp đến hiện tượng tương tác cơ học giữa lớp vỏ và nhiên liệu PCMI, hiện tượng này sẽ dẫn đến việc rão lớp vỏ, rão nhiên liệu và sự giãn nở nhiệt của viên nhiên liệu Giới hạn về độ biến dạng và ứng suất mỏi phụ thuộc loại nhiên liệu, cấu tạo của lớp vỏ và giá trị của độ cháy Tại một số quốc gia áp dụng tiêu chuẩn 3.5% độ biến dạng cho trường hợp độ cháy cao (>60 MWd/kg) [21]

Oxi hóa và hydrua

Sự oxi hóa và hydrua ảnh hưởng trực tiếp đến hiệu suất của nhiên liệu trong

cả vận hành bình thường và quá trình chuyển tiếp Lớp vỏ nhiên liệu sẽ bị ăn mòn bởi oxi hóa và suy giảm phẩm chất vật liệu, dẫn đến việc giảm hệ số truyền nhiệt giữa lớp vỏ và chất tải nhiệt khi mà nhiệt độ nhiên liệu tăng lên Quá trình hấp thụ hydro của lớp vỏ để tạo thành lớp hydrua sẽ làm cho lớp vỏ bị hóa giòn, dễ vỡ [21]

Hai quá trình này xảy ra với tốc độ càng cao khi mà độ cháy nhiên liệu càng lớn Đối với lò nước sôi BWR thì tốc độ ăn mòn càng thấp khi mà nhiệt độ vận

Hình 3 Độ dẫn nhiệt của UO 2 theo nhiệt độ [21]

Áp suất khi bên trong thanh nhiên liệu

Khí phân hạch được sinh ra sẽ làm thay đổi áp suất bên trong thanh nhiên liệu, dẫn đến sự phá hủy lớp vỏ Lượng khí phân hạch này phụ thuộc vào cấu trúc hóa học của nhiên liệu, thời gian chiếu xạ và nhiệt độ nhiên liệu, do vậy mà phụ thuộc trực tiếp vào công suất nhiệt và độ cháy Tại độ cháy cao (40-60 GWd/t), lượng khí phân hạch tăng lên nhanh chóng Đặc biệt, khí phân hạch sẽ ảnh hưởng mạnh đến vùng ngoài biên của nhiên liệu trong các điều kiện tai nạn hoặc chuyển tiếp [21]

Khi mà khí phân hạch tăng lên, áp suất khí trong thanh nhiên liệu tăng lên

sẽ làm giảm độ dẫn nhiệt của chất khí Ngoài ra, quá trình dẫn nhiệt giữa nhiên liệu và vỏ sẽ bị thay đổi bởi độ rộng khe giữa chúng bị biến dạng khí Xe và Kr sẽ làm giảm độ dẫn nhiệt của He, dẫn đến việc tăng nhiệt độ nhiên liệu Bên cạnh đó thì cơ chế phản hồi nhiệt cũng sẽ làm tăng lên khí phân hạch, làm thay đổi mức công suất nhiệt của mỗi thanh, làm cho giá trị khí phân hạch trong từng thanh

Khi độ cháy cao hoặc là trong trường hợp xảy ra tai nạn thì năng lượng sẽ tích lũy trong thanh nhiên liệu làm cho lớp vỏ phồng căng và vỡ Điều này là một thử thách rất lớn đối với khả năng làm lạnh tâm lò, do vậy mà chúng ta cần tính toán kỹ lưỡng để đảm bảo tính năng an toàn

Hình 4 Sự trương nở viên nhiên liệu và rão của lớp vỏ [21]

ĐINH VĂN THÌN 11

Hình 5 Độ dẫn nhiệt qua khe theo độ cháy của thanh nhiên liệu PWR [21]

Nóng chảy nhiên liệu

Khả năng nóng chảy của nhiên liệu sẽ phụ thuộc vào tốc độ sinh nhiệt tuyến tính trong tâm lò phản ứng, mà tốc độ sinh nhiệt tuyến tính lại phụ thuộc vào độ cháy và thành phần của nhiên liệu

Hình 6 Tốc độ sinh nhiệt tuyến tính theo chiều cao tâm lò phản ứng [21]

Hình 7 Tốc độ sinh nhiệt tuyến tính theo độ cháy [21]

Trong hình trên, giới hạn biến dạng 1% là nhỏ nhất khi bắt đầu một chu kỳ, còn nóng chảy nhiên liệu và các tiêu chí an toàn khác sẽ có giá trị nhỏ hơn khi mà

độ cháy tăng lên

ĐINH VĂN THÌN 12

Tóm lại, giới hạn về độ cháy phụ thuộc vào loại nhiên liệu và nhà cung cấp nhiên liệu hạt nhân, giá trị độ cháy thường được tính cho một viên nhiên liệu, một thanh nhiên liệu hoặc là một bó nhiên liệu Giới hạn độ cháy được xác định cụ thể

ở một số quốc gia như sau [21]:

- Giới hạn độ cháy trung bình của một thanh nhiên liệu tại Mỹ là 62GWd/t

- Giới hạn độ cháy trung bình của một bó nhiên liệu tại Pháp là 52GWd/t đối với nhiên liệu UO2 và 47GWd/t đối với nhiên liệu MOX

- Giới hạn độ cháy trung bình của một bó nhiên liệu lò VVER là 57GWd/t

- Giới hạn độ cháy trung bình của một bó nhiên liệu lò BWR tại Hà Lan là 50GWd/t

- Tại Nhật Bản, giới hạn độ cháy trung bình của một bó nhiên liệu UO2 của

lò PWR và BWR là 55GWd/t, với nhiên liệu MOX lò PWR là 45GWd/t và lò BWR là 40GWd/t

- Tại Đức, giới hạn độ cháy trung bình của một bó nhiên liệu UO2 của lò PWR là 65 GWd/t và BWR là 53GWd/t

- Giới hạn độ cháy của một bó nhiên liệu tại Thụy Sĩ là từ 50 đến 70GWd/t tùy thuộc vào loại nhiên liệu

Độ cháy đóng vai trò cực kỳ quan trọng, nghiên cứu đại lượng này không những đem lại giá trị kinh tế cao mà còn đảm bảo các tiêu chuẩn an toàn hạt nhân Các tiêu chuẩn thiết kế hiện tại đều phải dựa trên sự phụ thuộc vào độ cháy, đặc biệt là việc tính đến các tai nạn trong thiết kế như LOCA

Những năm gần đây đã có rất nhiều các dữ liệu liên hệ giữa độ cháy và các biến đổi của nhiên liệu nhằm đảm bảo an toàn trong vận hành Tuy nhiên, chúng ta cần tiếp tục nghiên cứu sâu hơn nữa để đảm bảo chắc chắn các tiêu chí an toàn khi

sử dụng giá trị độ cháy cao, khi độ cháy càng cao thì giá thành của nhiên liệu sẽ càng giảm xuống, nhưng quá trình tái xử lý nhiên liệu sẽ gặp khó khăn hơn

ĐINH VĂN THÌN 13

1.2 Các phương pháp xác định độ cháy

Các nghiên cứu về độ cháy của nhiên liệu đã được phát triển từ rất lâu, độ cháy là một đại lượng rất quan trọng trong các chương trình phân tích nhiên liệu hạt nhân Độ cháy cũng đóng vai trò quan trọng trong việc thiết kế và vận hành đối với các lò phản ứng hạt nhân khi chúng ta xem xét đến khía cạnh an toàn và khả năng vận hành

Có rất nhiều phương pháp để xác định độ cháy của nhiên liệu hạt nhân đã qua chiếu xạ, các phương pháp này đều dựa trên nguyên lý đo đạc [1, 4, 7, 13]:

- Sự thay đổi thành phần đồng vị của các nguyên tố phân hạch thông qua quá trình chiếu xạ trong nhiên liệu hạt nhân

- Lượng sản phẩm phân hạch được sinh ra thông qua quá trình chiếu xạ của nhiên liệu hạt nhân

Trong thực nghiệm, chúng ta sử dụng ba phương pháp đó là: phân tích hóa học, khối phổ kế và phân tích không phá hủy mẫu Phương pháp khối phổ kế mang lại kết quả chính xác hơn so với những phương pháp khác, bởi vì phương pháp này phân tích trực tiếp thành phần đồng vị của uran và plutoni trong nhiên liệu trước và sau khi chiếu xạ Ngoài ra, chúng ta cũng sử dụng phương pháp hóa học và không phá hủy mẫu, cả hai phương pháp này đều đo đạc hoạt độ phóng xạ của các sản phẩm phân hạch được tạo thành trong nhiên liệu, hai phương pháp này có giá thành thấp hơn và dễ dàng thực hiện hơn

1.2.1 Xác định độ cháy bằng phương pháp hóa học

Lựa chọn đồng vị đại diện để phân tích [13]:

Các đồng vị phóng xạ thỏa mãn để chọn làm đồng vị đại diện cho độ cháy cần đáp ứng được một số yêu cầu về phân tích hóa phóng xạ như sau:

- Không có khả năng di chuyển trong nhiên liệu khi chiếu xạ

- Có tiết diện tạo thành và tiết diện phá hủy thấp để tránh sự ảnh hưởng đến các đồng vị liền kề

- Đồng vị phải biết chính xác giá trị về suất lượng phân hạch và không thay đổi theo năng lượng của notron

ĐINH VĂN THÌN 14

- Phải có đặc trưng phát xạ tốt đối với quang phổ bức xạ và máy đo liều bức xạ

Từ việc xem xét tới các điều kiện trên thì có 3 đồng vị được lựa chọn đó là:

Zr95, Cs137 và Ce144 Các đồng vị này có suất lượng phân hạch lớn, thời gian bán rã dài và tính chất hóa học đơn giản Tuy nhiên, Cs137 có xu hướng di chuyển trong nhiên liệu nếu được chiếu xạ ở nhiệt độ cao Do đó, khi chọn để phân tích chúng ta cần phải xem xét đối với từng điều kiện chiếu xạ cụ thể

Phân tích hóa học [13]:

Mẫu được hòa tan trong axit nitric (HNO3), sau đó mẫu sẽ được pha loãng với nước và được cất giữ cho việc phân tích Các lọ được sử dụng phải được làm bằng thủy tinh để tránh sự hấp thụ các đồng vị trong mẫu

Các đồng vị trong dung dịch sẽ được tách ra bằng các quá trình hóa học,

Zr95 sẽ được làm sạch bằng phương pháp cùng lắng đọng trong lanthanium fluoride (muối LaF3) và được lắng đọng như là barium fluoziconate (muối BaZrF6) Tiếp đến mẫu lắng đọng lại được hòa tan trong dung dịch axit nitric, quá trình này được lặp đi lặp lại cho đến khi Zr95

thu được dưới dạng mandalate (C8H7O3)1-

Cs137 và Ce144 cũng được phân tách bằng phương pháp lắng đọng, cuối cùng thu được Cs137

dưới dạng chloropatinate và Ce144 dưới dạng (C2O4) 2- oxalate Các mẫu chuẩn hoạt độ phóng xạ sẽ được pha với các dung dịch mẫu Zr95,

Cs137 và Ce144 mà chúng ta đã chuẩn bị Sau đó chúng ta sẽ sử dụng các hệ đo bức

xạ gamma bán dẫn để ghi nhận bức xạ từ các mẫu này

1.2.2 Xác định độ cháy bằng phương pháp khối phổ kế

Các dung dịch mẫu được dùng đều không cần phân tách bằng hóa học trước

đó Dung dịch được nhỏ giọt và cho bốc hơi trên một sợi dây tóc, sau đó chúng ta lắp sợi dây tóc này với nguồn ion

Khối phổ kế của uran [13]:

Hình 8 Khối phổ kế của UO 2 tự nhiên và sau khi chiếu xạ [13]

Khối phổ kế của các sản phẩm phân hạch [13]:

U238 chuyển đổi thành Pu239 thông qua phản ứng chiếm bắt notron và phân

rã beta Sau đó Pu239

lại tiếp tục chuyển thành các đồng vị khác thông qua chiếu

xạ

Pu239 và Pu241 có khả năng phân hạch tốt giống như U235, do đó plutonium

sẽ đóng góp đáng kể vào độ cháy của nhiên liệu Các khối phổ kế của uranium và plutonium được cho trong hình dưới:

ĐINH VĂN THÌN 16

Hình 9 Khối phổ kế của uranium và plutonium trong mẫu trải qua chiếu xạ [13]

Phổ trên cho thấy dòng U+ và Pu+ đã nổi rõ trên phổ, thành phần uranium trong mẫu là 0.17% U235; 0.08% U236 và 99.7% U238

Hình 10 Phổ plutonium sau khi chiếu xạ [13]

ĐINH VĂN THÌN 17

Thành phần các đồng vị lần lượt là 65.9% Pu239; 25.1% Pu240; 6.72% Pu241

và 2.66% Pu242

Trong hình dưới, khi mà dòng ion tại giá trị tỷ số khối lượng trên điện tích

là 271 khi UO2 chứa O17 thì Pu239 chiếm 15% cường độ dòng ion Tại vị trí 272 thì

có sự thay đổi không đáng kể trong cường độ tương đối của UO2 chứa O18, chúng

ta không thể ước tính được số lượng của Pu239 Do vậy mà chúng ta có thể kết luận rằng có 1 lượng đáng kể Pu239 đã được tạo thành từ U238, trong khi đó lượng Pu241được tạo thành từ Pu240

là quá nhỏ và có thể bỏ qua được Vì thế mà chúng ta không thể xác định độ cháy bằng khối phổ kế của Pu239 trong trường hợp này được Chúng ta sẽ đi tính toán đóng góp đến độ cháy của Pu239

thông qua các sản phẩm phân hạch Các sản phẩm cần phải thỏa mãn:

- Có đặc trưng phát xạ tốt đối với phân tích bằng khối phổ kế

- Tồn tại một đồng vị có thể che chắn được đối với sự hiệu chỉnh nhiễm bẩn

tự nhiên

Từ đó chúng ta chọn ra được Zirconium và Neodymium

Bảng 2: Các đồng vị đặc trưng phù hợp với phương pháp khối phổ kế [13]

(%)

Suất lƣợng phân hạch với

U 235 (%)

Suất lƣợng phân hạch với

17.40

5.84 6.03 6.45 6.40 6.20

3.90

5.90

6.27

6.09 5.78 6.30

6.44 5.95 6.00

5.68 6.69 5.28

5.98 5.67 3.95 3.07 1.70 0.67

6.31 5.29 4.24 3.53 2.28 1.38

Hình 11 biểu diễn phổ kế gia tốc của zirconium tự nhiên và zirconium được tạo thành do phân hạch từ mẫu zirconium tự nhiên

Đóng góp đến độ cháy của Pu239 là 5.3×1019 nguyên tử Zr90 trên 1g uran trong dung dịch mẫu Zr93 được tạo thành bởi phân hạch trong mẫu là 1.09×1018trên 1g uran Do đó mà tỷ số Zr93 trên Zr90 trong hình 11 là 2.06×10-2

Khi U235 phân hạch 63% thì số Zr93 được tạo ra là 7.28×1017 trên 1g uran

ĐINH VĂN THÌN 19

MWd/t của uran Đóng góp đến độ cháy của U235 là 4370 MWd/t của uran Do vậy

mà độ cháy của mẫu là 7980 MWd/t của uran với sai số nhỏ hơn 5%

Hình 11 Khối phổ kế của zirconium tự nhiên và của zirconium trong UO 2

bị chiếu xạ có pha trộn với dung dịch zirconium tự nhiên [13]

1.2.3 Xác định độ cháy bằng phương pháp không phá hủy mẫu

Cả hai phương pháp kể trên đều được tiến hành bằng cách phá hủy mẫu để chuyển thành dung dịch, chúng ta luôn muốn tìm ra cách thức để xác định được độ cháy mà không phải phá hủy mẫu đo Phương pháp không phá hủy không cần sự can thiệp của phương pháp hóa học, do đó mà tiết kiệm được giá thành cũng như quá trình thực hiện sẽ đơn giản hơn, tuy nhiên chúng ta cần sử dụng thiết bị đo có

độ nhạy cao hơn như là các hệ đo sử dụng detector germanium [1, 2, 7]

Rất nhiều sản phẩm phân hạch được tạo ra trong nhiên liệu hạt nhân trong quá trình chiếu xạ Do vậy mà phương pháp không phá hủy sẽ xác định độ cháy thông qua cường độ tương đối của các tia gamma được phát ra từ các sản phẩm phân hạch khác nhau Các đồng vị được chọn phải suất phát từ cùng một nguyên tố

để cho những thay đổi dưới điều kiện nhiệt độ cao của các đồng vị này có xu hướng tương tự nhau, đặc biệt là tính di cư của một số nguyên tố Vì lý do đó,

ĐINH VĂN THÌN 20

chúng ta sẽ chọn hai cặp đồng vị là Cs134 và Cs137 hoặc Xe131 và Xe133 để tính toán

độ cháy [14, 16]

Chúng ta tính toán độ cháy theo các bước sau [14]:

- Các notron có năng lượng khác nhau sẽ được tạo ra từ phân hạch hạt nhân Thông lượng notron sẽ được tính toán thông qua phương trình tới hạn đa nhóm đối với lò phản ứng Các thông lượng notron ứng với các mức năng lượng khác nhau

sẽ nhận được từ tỷ số đối với thông lượng notron nhiệt

- Khi mà phản ứng hạt nhân bị ảnh hưởng bởi năng lượng notron, các hằng

số có liên quan đến phản ứng sẽ được tính toán đối với các nguyên tố phân hạch dựa trên phổ năng lượng notron trong lò phản ứng

- Tỷ số hoạt độ giữa các sản phẩm phân hạch được chọn là một hàm ổn định của thông lượng notron theo thời gian tại một vị trí xác định trong mẫu

- Độ cháy sẽ được tính toán khi mà thông lượng notron và các hằng số hạt nhân kết hợp với tỷ số hoạt độ nhận được từ bước trên

Khi nhiên liệu được chiếu xạ trong lò phản ứng, số lượng đồng vị của sản phẩm phân hạch thay đổi thông qua chiếm bắt notron và phân hạch hạt nhân Sự biến đổi này được biểu diễn bằng phương trình tổng quát sau [11, 15, 16]:

y là suất lượng phân hạch của sản

phẩm phân hạch Z AX ; f HM( ) là tiết diện phân hạch của đồng vị phân hạch; A

Thực tế vận hành của lò phản ứng hạt nhân cho thấy rằng nhiên liệu không được chiếu xạ liên tục mà sẽ được chiếu theo nhiều lần với các thông số khác

- Sản phẩm phân hạch phải có suất lượng phân hạch gần bằng suất lượng phân hạch của urani và plutoni

- Tiết diện chiếm bắt notron của sản phẩm phân hạch cần phải đủ nhỏ để có thể coi rằng hàm lượng của chúng chỉ được tạo thành từ phân hạch của đồng vị phân hạch và không gây ra phản ứng chiếm bắt notron thứ cấp

- Chu kỳ bán rã của sản phẩm phân hạch phải lớn so với thời gian chiếu xạ

để số lượng sản phẩm phân hạch vẫn tỷ lệ thuận với số phân hạch tại thời điểm tiến hành đo đạc

- Các tia gamma của sản phẩm phân hạch phải có năng lượng lớn (trên 500keV) để đảm bảo sự suy giảm trong thanh nhiên liệu là có thể bỏ qua được

Việc xác định hoạt độ tuyệt đối của sản phẩm phân hạch là công việc tương đối phức tạp, phụ thuộc mạnh vào cấu hình đo đạc và gây ra nhiều sai số, để khắc phục vấn đề trên tác giả sử dụng một phương pháp mới gọi là “Phương pháp tỷ số đồng vị” Cơ sở của phương pháp này chính là đo tỷ số hoạt độ giữa hai sản phẩm phân hạch phù hợp và kết hợp với phương pháp chuẩn nội Phương pháp này sẽ ít phụ thuộc vào cấu hình đo, do vậy mà giảm đáng kể sai số đóng góp vào kết quả cuối cùng [5, 19, 20]

Dựa theo các tiêu chí trên, hai đồng vị Cs134 và Cs137 được sử dụng

Với Cs134, đồng vị này không được sinh ra trực tiếp từ phản ứng phân hạch

mà được tạo thành bởi phản ứng chiếm bắt notron: Cs133+n=Cs134 Trong đó Cs133được tạo thành từ dãy:

133 133 133 133 133

Sb  Te  I  Xe  Cs

ĐINH VĂN THÌN 22

Cs134 tỷ lệ với bình phương thông lượng notron, do đó mà cũng tỷ lệ với bình phương của độ cháy

Với Cs137, sản phẩm Cs137 chiếm ưu thế bởi phân hạch trực tiếp trong chuỗi

số khối 137 thông qua các phân rã beta:

Cs137 có thời gian sống tương đối dài và được tạo thành trực tiếp từ phân hạch nên độ phổ biến của chúng tỷ lệ với thông lượng notron, do đó mà tỷ lệ với

Tiết diện vi mô

Xác suất để xảy ra phản ứng giữa một một notron với một hạt nhân được gọi là tiết diện hạt nhân vi mô Bắn một chùm notron đồng nhất vào một bia mỏng, tốc độ phản ứng sẽ tỷ lệ với cường độ chùm tia và số hạt nhân nguyên tử bia trên một đơn vị diện tích: RIN A

Tiết diện vi mô được đưa ra theo biểu thức sau [2, 12]:

Mỗi loại phản ứng hạt nhân sẽ được đặc trưng bởi một xác suất xảy ra, vì

thế mà chúng ta có ba loại tiết diện vi mô là σf, σc và σs tương ứng với phản ứng

phân hạch, chiếm bắt và tán xạ notron Tiết diện vi mô toàn phần được tính bởi

[12, 24]:

    (1.15) Đơn vị của tiết diện vi mô là [cm2] hoặc [barn]

Hình 13 Tiết diện vi mô của phân hạch giữa notron với 92 U 235 [12]

ĐINH VĂN THÌN 24

Tiết diện vĩ mô

Trong phần trên ta giả thiết rằng bia rất mỏng, các hạt nhân bia không che

lấp nhau Tuy nhiên, trên thực tế các hạt nhân trong bia vẫn bị che bởi hạt nhân bia

khác Chúng ta sẽ khảo sát lớp bề mặt bia x đến (x+dx), số hạt nhân bia trong dx là

dNA=Ndx, với N là mật độ hạt nhân bia Tốc độ phản ứng toàn phần trong dx là:

dR IdN  INdx Tốc độ phản ứng này sẽ tương đương với tốc độ suy

giảm của cường độ chùm notron: dRt IdN A t INdx dI x( )

Gọi:  t Nt là tiết diện vĩ mô toàn phần, t đặc trưng cho xác suất

tương tác của một notron trong toàn khối vật liệu bia:

[ ( ) / ( )]

t

dI x I x dx

  (1.18)

Quãng đường đi được trung bình của notron trước khi xảy ra tương tác

được xác định như sau:

0

1

t x t

ĐINH VĂN THÌN 25

Lưu ý rằng mật độ hạt nhân trong lò phản ứng sẽ thay đổi theo cả vị trí và

thời gian Do vậy mà tiết diện vĩ mô được viết dưới dạng tổng quát như sau:

( , , )r E t N r t( , ) ( ) E

  (1.20)

1.3.1.2 Phản ứng tán xạ neutron

Quá trình tương tác của hạt nhân không làm phân bổ lại các thành phần

tham gia và trạng thái nội tại của chúng được gọi là tán xạ đàn hồi Phương trình

tán xạ đàn hồi giữa notron với hạt nhân có dạng như sau [2, 11]:

Khi tương tác hạt nhân không dẫn đến sự thay đổi thành phần của các hạt

tham gia nhưng làm thay đổi trạng thái nội tại của chúng thì được gọi là tán xạ

không đàn hồi và được biểu diễn dưới dạng như sau [2, 3]:

1

n  X  X hay n10 X Z An10 X Z A

1.3.1.3 Phản ứng chiếm bắt notron

Khi tương tác xảy ra thì notron sẽ bị hấp thụ hoàn toàn trong hạt nhân, kết

quả là sinh ra một hạt nhân mới với số khối lớn hơn một đơn vị đồng thời giải

phóng năng lượng dưới dạng sóng điện từ

n X  X  X  

1.3.1.4 Phản ứng phân hạch hạt nhân

Phản ứng hạt nhân quan trọng nhất trong lĩnh vực lò phản ứng là phản ứng

phân hạch, notron sẽ tương tác với các hạt nhân nguyên tố nặng, sau đó các hạt

nhân nặng này phân chia thành các hạt nhân nhẹ hơn, đồng thời phát ra năng

lượng Các hạt nhân nhẹ được gọi là sản phẩm phân hạch, hầu hết các sản phẩm

này không bền và sẽ phân rã liên tiếp để trở về hạt nhân bền vững [10, 24]

Cơ chế của phản ứng phân hạch được mô tả bằng mẫu giọt, trong đó hạt

nhân được coi là một giọt chất lỏng mang điện tích dương Giọt chất lỏng này tồn

tại được là do sự cân bằng giữa lực đẩy coulomb của các proton, lực hút của hạt

ĐINH VĂN THÌN 26

nhân và sức căng bề mặt Khi notron tương tác với hạt nhân, trong hạt nhân xảy ra dao động khiến hạt nhân từ hình cầu chuyển sang hình hai quả lê nối với nhau Quá trình dao động này kết thúc bằng sự phân tách thành hai hạt nhân có khối lượng xấp xỉ nhau

Điều kiện để phân hạch xảy ra là năng lượng kích thích E* phải lớn hơn năng lượng ngưỡng phản ứng, năng lượng ngưỡng này xuất hiện do biến dạng, diện tích bề mặt hạt nhân tăng lên dẫn đến sức căng bề mặt cũng tăng theo, sức căng này có xu hướng bảo toàn dạng hình cầu của hạt nhân

Hình 15 Cơ chế phân hạch hạt nhân theo mẫu giọt chất lỏng [2, 4]

Xét về mặt năng lượng, phản ứng phân hạch có thể xảy ra với các hạt nhân

có số khối lớn hơn 80 Tuy nhiên, trong lò phản ứng người ta chỉ quan tâm đến sự phân hạch của các hạt nhân nặng từ 90Th232 đến 94Pu242 Năng lượng ngưỡng và năng lượng kích thích đối với một số hạt nhân nặng được cho trong bảng dưới:

Bảng 3 Năng lượng ngưỡng và kích thích đối với một số hạt nhân [4]

ngƣỡng (MeV)

Năng lƣợng kích thích (MeV)

Các phân hạch hạt nhân sẽ tạo thành các sản phẩm phân hạch có khối lượng trung bình, số khối của hai sản phẩm phân hạch chính nằm trong vùng 90 và 140, hình biểu diễn suất lượng phân hạch của 92U235 và 94Pu239 như dưới đây:

Hình 16: Suất lượng của sản phẩm phân hạch đối với 92 U 235 và 94 Pu 239 [18]

Ngoài các mảnh vỡ phân hạch, sản phẩm phân hạch còn gồm cả các lượng

tử gamma tức thời, gamma do phân rã, beta do phân rã, notrino và các notron Đối với phân hạch của 92U235 với notron thì năng lượng được sinh ra trên một phân hạch khoảng 200MeV và phân bố theo các sản phẩm phân hạch như sau:

Bảng 4 Phân bố năng lượng theo sản phẩm phân hạch đối với 92 U 235 [4]