Bài viết nghiên cứu ảnh hưởng của nhiệt độ và thời gian nung mẫu lên cấu trúc, tính chất vật lí và khả năng quang xúc tác của vật liệu g-C3N4 được chế tạo bằng quá trình nhiệt phân urê trong môi trường không khí.
HNUE JOURNAL OF SCIENCE Natural Sciences, 2020, Volume 65, Issue 3, pp 66-74 This paper is available online at http://stdb.hnue.edu.vn DOI: 10.18173/2354-1059.2020-0008 ẢNH HƯỞNG CỦA NHIỆT ĐỘ VÀ THỜI GIAN NUNG LÊN CẤU TRÚC, TÍNH CHẤT VẬT LÍ VÀ KHẢ NĂNG QUANG XÚC TÁC CỦA VẬT LIỆU g-C3N4 ĐƯỢC ĐIỀU CHẾ BẰNG Q TRÌNH NHIỆT PHÂN URÊ TRONG KHƠNG KHÍ Lâm Thị Hằng1, Lương Cao Thắng2, Vũ Thanh Mai2, Nguyễn Mạnh Hùng3, Lê Thị Mai Oanh2 Đỗ Danh Bích2 Khoa Khoa học Đại cương, Trường Đại học Tài ngun Mơi trường Hà Nội Khoa Vật lí, Trường Đại học Sư phạm Hà Nội Khoa Khoa học Cơ bản, Trường Đại học Mỏ Địa chất Tóm tắt Trong báo này, nghiên cứu ảnh hưởng nhiệt độ thời gian nung mẫu lên cấu trúc, tính chất vật lí khả quang xúc tác vật liệu g-C3N4 chế tạo q trình nhiệt phân urê mơi trường khơng khí Cấu trúc tính chất vật lí mẫu thu được nghiên cứu cách sử dụng kính hiển vi điện tử quét (SEM), nhiễu xạ tia X (XRD), phổ hấp thụ hồng ngoại (FTIR), phổ hấp thụ UV-Vis phổ huỳnh quang (PL) Kết nhiệt độ nung có ảnh hưởng lớn thời gian nung lên cấu trúc tính chất vật lí vật liệu g-C3N Khả quang xúc tác g-C3N4 chế tạo được đánh giá suy giảm nồng độ dung dịch Rhodamin B (RhB) 10 ppm chiếu xạ đèn Xenon Kết cho thấy, mẫu g-C3N4 nung 550 oC cho khả quang xúc tác tốt nhất, xử lí 94% RhB dung dịch sau chiếu sáng Kết cho mẫu g-C3N4 nung 550 oC có độ xốp cao dẫn đến diện tích bề mặt riêng lớn, thêm vào tốc độ tái hợp cặp điện tử lỗ trống mẫu nung 550 oC thấp Từ khóa: g-C3N4, quang xúc tác, nhiệt độ nung, thời gian nung, RhB Mở đầu Hiện nay, người đứng trước nguy việc cạn kiệt nguồn nguyên liệu hóa thạch ô nhiễm môi trường chất thải công nghiệp, đặc biệt ô nhiễm nguồn nước Thách thức lớn nhà khoa học giới nói chung Việt Nam nói riêng tìm vật liệu có khả quang xúc tác tốt để sử dụng nguồn lượng Mặt Trời cho chất xúc tác quang ứng dụng lĩnh vực xử lí chất thải gây nhiễm mơi trường, sản xuất hydro thông qua phản ứng tách nước giảm thiểu CO2 mơi trường khơng khí [1-5] Trong năm gần đây, vật liệu quan tâm nghiên cứu nhiều vật liệu g-C3N4 Đây vật liệu bán dẫn phi kim loại với lượng vùng cấm nhỏ (cỡ 2,7 eV), bền học hóa học, khơng độc khả quang xúc tác tốt [6-11] Chính đặc tính mà g-C3N4 trở thành đối tượng nghiên cứu hấp dẫn lĩnh vực quang xúc tác Ngày nhận bài: 12/3/2020 Ngày sửa bài: 20/3/2020 Ngày nhận đăng: 27/3/2020 Tác giả liên hệ: Lâm Thị Hằng Địa e-mail: lamhang289@gmail.com 66 Ảnh hưởng nhiệt độ thời gian nung lên cấu trúc, tính chất vật lí khả quang xúc tác g-C3N4 tổng hợp từ tiền chất giàu nitơ urê [12], thiourea [13], melamine [14], cyanamide [15], dicyandiamide [16]… Các phương pháp phổ biến sử dụng chế tạo g-C3N4 trùng hợp nhiệt [17], thủy nhiệt [18], solgel [19] Một số nghiên cứu [10, 20, 21] nung tiền chất điều kiện cơng nghệ khác g-C3N4 thể khả quang xúc tác khác Nghiên cứu trước [8] nung urê 550 oC trong mơi trường khí Ar, vật liệu g-C3N4 cho khả quang xúc tác tốt Tuy nhiên, việc chế tạo g-C3N4 mơi trường khí Ar có số hạn chế hệ thống điều khiển khí Ar phức tạp, để chế tạo lượng lớn g-C3N4 cho ứng dụng thực tế tốn nhiều thời gian Do vậy, việc thử nghiệm, khảo sát, tối ưu hóa điều kiện cơng nghệ để chế tạo thành cơng g-C3N4 điều kiện khơng khí việc cần thiết nhiều nhóm nghiên cứu quan tâm Trong nghiên cứu này, chế tạo g-C3N4 phương pháp nhiệt phân urê môi trường khơng khí nghiên cứu ảnh hưởng nhiệt độ thời gian nung mẫu lên cấu trúc, tính chất vật lí khả quang xúc tác vật liệu g-C3N4 Nội dung nghiên cứu 2.1 Thực nghiệm Chế tạo g-C3N4: Các nano g-C3N4 chế tạo phương pháp nhiệt phân urê môi trường không khí Đầu tiên, cho 10 g urê vào cốc sứ bọc kín giấy bạc Sau nung mẫu nhiệt độ khác (400 oC, 450 oC, 500 oC, 550 oC, 600 oC) 550 oC thời gian khác (0,5; 1,0; 1,5; 2,0; 2,5 h) khơng khí Các mẫu nung nhiệt độ khác kí hiệu là: gCN-400, gCN-450, gCN-500, gCN-550, gCN-600 Các mẫu nung 550 oC thời gian khác kí hiệu là: gCN-0,5; gCN-1,0; gCN-1,5; gCN-2,0; gCN-2,5 Thí nghiệm quang xúc tác: Đầu tiên cho 0,06 g mẫu g-C3N4 vào 30 ml H2O, khuấy từ vòng 30 phút rung siêu âm vòng nhiệt độ phòng ta dung dịch A Cho dung dịch A vào 30 ml RhB dung dịch B, khuấy từ dung dịch B điều kiện khơng có ánh sáng vòng 30 phút để đạt đến trạng thái hấp phụ bão hòa Tiến hành lấy mẫu lần thời gian khuấy tối Lần 1: khuấy tối 10 phút Lần 2: khuấy tối 30 phút Đặt dung dịch B đèn Xenon (công suất 300 W) sau lọc ánh sáng vùng tử ngoại, khuấy từ 180 phút nhiệt độ phòng Trong đầu tiên, cách 15 phút lấy mẫu lần, 30 phút lấy mẫu lần, lần lấy ml dung dịch Các mẫu lấy li tâm lần (tốc độ 4000 vòng/phút thời gian phút) để loại bỏ bột g-C3N4, thu dung dịch RhB Nồng độ RhB sau xử lí quang xúc tác xác định thơng qua phép đo phổ truyền qua bước sóng 552 nm máy Jassco L1 – phịng thí nghiệm Trung tâm Khoa học Công nghệ Nano, Trường Đại học Sư phạm Hà Nội Cấu trúc vật liệu khảo sát phép đo giản đồ nhiễu xạ tia X thực hệ đo D8-Advance với xạ Cu-Kα phép đo phổ hồng ngoại chuyển đổi Fourier (FTIR) thực hệ đo Jasco - FT/IR 4600 Hình thái bề mặt g-C3N4 thực phép đo SEM thực hệ Hitachi S-4800 Phổ hấp thụ UV-vis thực hệ đo Jasco 670 Phổ huỳnh quang PL thực hệ Nanolog iHR 320, Horiba bước sóng kích thích 350 nm 2.2 Kết thảo luận Giản đồ nhiễu xạ tia X mẫu g-C3N4 nung nhiệt độ khác thời gian khác trình bày Hình Kết cho thấy, tất mẫu xuất hai đỉnh nhiễu xạ ví trí khoảng 12,8o 27,7o Các đỉnh tương ứng với mặt phẳng mạng có số Miller 67 Lâm Thị Hằng, Lương Cao Thắng, Vũ Thanh Mai, Nguyễn Mạnh Hùng, Lê Thị Mai Oanh Đỗ Danh Bích (101) (002) (100) (002) Riêng mẫu nung nhiệt độ khác (Hình 1a) cịn xuất thêm đỉnh nhiễu xạ vị trí 24,9o ứng với mặt phẳng mạng (101) Vị trí đỉnh mẫu hoàn toàn phù hợp với liệu từ thẻ chuẩn JCPDS số 87 - 1526 tinh thể hexagonal, thuộc nhóm khơng gian P-6m2 Đối với mẫu nung nhiệt độ khác (Hình 1a), nhiệt độ ủ tăng từ 450 oC đến o 600 C, cường độ đỉnh nhiễu xạ tăng lên, mẫu gCN-550 cho cường độ đỉnh lớn Như vậy, nhiệt độ nung có ảnh hưởng định tới chất lượng tinh thể g-C3N4 Với thời gian nung 2h, g-C3N4 kết tinh tốt 550 oC Ngồi ra, đỉnh ví trí (002) có dịch chuyển nhẹ phía góc nhiễu xạ lớn nhiệt độ nung mẫu tăng lên, cho thấy giảm khoảng cách xen kẽ lớp giảm số mạng c Kết tính toán số mạng c giảm từ 7,17 Å cho mẫu nung 450 oC xuống 7,07 Å mẫu 600 oC Hằng số mạng a tính tốn thơng qua đỉnh nhiễu xạ 24,5 o ứng với mặt phẳng mạng (101) Kết cho thấy số a giảm từ 4,39 xuống 4,29 Å nhiệt độ nung mẫu tăng từ 450 đến 600 oC Chúng cho rằng, nhiệt độ ủ tăng lên, mạng lưới polyme liên kết vòng s-triazine tinh thể g-C3N4 mở rộng, số lượng liên kết π tăng lên, làm cho xen phủ orbital tăng lên dẫn đến số mạng tinh thể giảm Đối với mẫu nung 550 oC với thời gian khác (Hình 1b), giản đồ nhiễu xạ tia X mẫu khơng có khác biệt nhiều Các vạch đặc trưng g-C3N4 xuất hiện, điều cho thấy, tinh thể g-C3N4 hình thành từ thời gian nung mẫu 0,5 thời gian nung mẫu không làm ảnh hưởng nhiều đến cấu trúc tinh thể vật liệu gCN-600 gCN-550 (001) (002) (b) Cường độ (đ.v.t.y.) (a u.) Intensity Intensity (a.u.) Cường độ (đ.v.t.y.) (001) (a) gCN-2,5 gCN-2.5h gCN-2,0 gCN-2.0h gCN-1,5 gCN-1.5h gCN-1,0 gCN-1.0h gCN-500 10 20 30 gCN-0,5 gCN-0.5h gCN-450 40 2 (deg.) Góc 2θ (độ) 50 60 10 20 30 40 50 60 2Góc (deg.) 2θ (độ) Hình Giản đồ nhiễu xạ tia X mẫu g-C3N4: (a) nhiệt độ khác nhau, (b) thời gian khác Hình trình bày phổ hấp thụ hồng ngoại FTIR mẫu thu Kết rằng, đỉnh đặc trưng quan sát thấy khu vực từ 900 đến 1700 cm-1 Các đỉnh có nguồn gốc từ dao động co dãn đơn vị lặp heptazine, bao gồm mode dao động co dãn liên kết sp2 C=N dao động uốn mặt phẳng liên kết sp3 C-N, đỉnh sắc nét khoảng 810 cm-1 gán cho mode dao động thở đặc trưng vòng tri-striazine Các đỉnh khoảng từ 3000 đến 3500 cm-1 cho có liên quan đến mode dao động co dãn liên kết N-H tự cầu nối liên kết C-NH-C O-H có nguồn gốc từ việc hấp phụ nước bề mặt vật liệu g-C3N4 [3] Một số mode dao động (1250, 1327, 1418, 1489 cm -1) (Hình 2a thu nhỏ) nằm khu vực 1200-1500 cm-1 cho tương ứng với mode dao động co dãn liên kết C-N nhóm amin sơ cấp thứ cấp [22] Những đỉnh có dịch chuyển nhẹ phía số sóng thấp cho thấy giảm đường kính vịng thơm Đặc biệt, đỉnh hấp thụ trở nên 68 Ảnh hưởng nhiệt độ thời gian nung lên cấu trúc, tính chất vật lí khả quang xúc tác sắc nét nhiệt độ nung tăng, cho thấy nhiều nhóm C-NH2 cầu C-NH-C đơn vị heptazine tạo nhiệt độ nung cao [21] Với mẫu g-C3N4 tổng hợp thời gian nung khác nhau, phổ FTIR cho thấy đỉnh hấp thụ thể giống trình bày phổ FTIR mẫu chế tạo nhiệt độ nung khác (Hình 2b) Từ kết XRD FTIR, kết luận mẫu g-C3N4 thu có cấu trúc poly triazine khoảng cách lớp giảm tăng tăng thời gian nung Nhiệt độ nung mẫu có ảnh hưởng lớn đến cấu trúc tinh thể vật liệu gC3N4 thời gian nung mẫu 1327 1418 1489 1570 1635 (b) gCN-600 gCN-2,5 gCN-2.5h gCN-550 gCN-500 gCN-450 1100 1200 1300 1400 1500 1600 1700 1800 W avenum ber(cm -1 ) NH2 gCN-600 gCN-550 gCN-500 Cường độ (đ.v.t.y.) CN 1250 Relative Absorbance triazine Ralative Absorbance độ (đ.v.t.y.) Cường Relative Absorbance (a) gCN-2,0 gCN-2.0h gCN-1,5 gCN-1.5h gCN-1,0 gCN-1.0h gCN-0,5 gCN-0.5h gCN-450 1000 2000 1000 3000 2000 3000 -1 -1 Số sóng (cm-1(cm ) Wavenumber ) -1 ) Số sóng (cm Wavenumber (cm ) Hình Phổ FTIR mẫu g-C3N4: (a) nhiệt độ khác nhau; (b) thời gian khác Để đánh giá ảnh hưởng nhiệt độ nung mẫu lên hình thái bề mặt vật liệu g-C3N4, tiến hành chụp ảnh SEM Ảnh SEM mẫu g-C3N4 tổng hợp nhiệt độ nung khác thời gian nung thể Hình Quan sát thấy, hình thái cấu trúc vi mơ g-C3N4 thay đổi đáng kể tăng nhiệt độ ủ Có thể thấy, mẫu nung 450 oC, hình thái vật liệu gồm lớp lớn với nếp gấp lỗ hổng bề mặt; với mẫu nung 500 oC, lớp lớn bị nứt cuộn thành đám nhỏ hơn; với mẫu nung 550 oC 600 oC, diện tích đám trở nên nhỏ đáng kể, thêm nhiều lỗ lớn bề mặt mẫu gCN-550 gCN-600 Từ đó, dự đốn rằng, mẫu tổng hợp nhiệt độ 550 oC 600 oC, vật liệu xốp hơn; điều phù hợp cho ứng dụng xúc tác g-C3N4 450 oC 500 oC 550 oC 600 oC Hình Ảnh SEM mẫu g-C3N4 nung nhiệt độ khác 69 Lâm Thị Hằng, Lương Cao Thắng, Vũ Thanh Mai, Nguyễn Mạnh Hùng, Lê Thị Mai Oanh Đỗ Danh Bích Hình trình bày phổ hấp thụ độ rộng vùng cấm hệ mẫu g-C3N4 nung nhiệt độ khác Hình 4a cho thấy tất mẫu thể hấp thụ mạnh ánh sáng nhìn thấy với bờ hấp thụ khoảng 450 nm Khi nhiệt độ nung mẫu tăng lên, bờ hấp thụ có xu hướng dịch chuyển phía bước sóng dài mẫu nung 550 oC sau giảm mẫu 600 oC Đối với bán dẫn g-C3N4 có vùng cấm xiên, lượng vùng cấm (Eg) xác định cách vẽ đường tiếp tuyến ( Ah )1/2 theo lượng photon trình bày Hình 4a thu nhỏ Kết tính tốn lượng vùng cấm mẫu thể Hình 4b Kết rằng, lượng vùng cấm phụ thuộc nhiều vào nhiệt độ nung mẫu Trong đó, mẫu g-C3N4 nung 550 oC có lượng vùng cấm nhỏ 2,66 eV (a) (b) Độ hấp thụ (đ.v.t.y.) 2,88 2,79 2,75 2,71 2,66 Nhiệt độ (oC) Bước sóng (nm) Hình (a) Phổ hấp thụ UV-vis (b) lượng vùng cấm mẫu g-C3N4 nung nhiệt độ khác Hình trình bày phổ huỳnh quang PL chuẩn hóa phổ PL nanơ g-C3N4 nung nhiệt độ khác cách sử dụng ánh sáng kích thích 350 nm Hình 5a cho thấy phổ huỳnh quang mẫu nhìn chung dải phát xạ rộng màu xanh lục mà tâm phát xạ khoảng 450 nm, phù hợp với bờ hấp thụ phổ UV- vis Hình 4a Phổ PL chuẩn hóa (Hình 5b) cho thấy dịch chuyển đỏ tâm phát xạ PL nhiệt độ ủ tăng lên Thêm vào đó, cường độ đỉnh huỳnh quang mẫu có thay đổi Đầu tiên, nhiệt độ tăng từ 400 lên 500 oC, cường độ đỉnh huỳnh quang tăng, sau giảm nhiệt độ tiếp tục tăng Trong đó, phổ PL mẫu gCN-550 có cường độ thấp so với mẫu gCN-600 Như biết, cường độ phổ huỳnh quang phép đo gián tiếp phản ánh xác suất tái hợp cặp lỗ trống – điện tử tạo ra, tức xác suất tái hợp cao, cường độ huỳnh quang mạnh Như vậy, thấy xác suất tái hợp cặp điện tử - lỗ trống mẫu gCN-550 ủ thời gian nhỏ Kết gián tiếp mẫu gCN-550 cho kết quang xúc tác tốt xác suất tái hợp thấp cho thấy thời gian sống cặp điện tử lỗ trống tăng gCN-400 gCN-450 gCN-600 độ PL (đ.v.t.y.) Cường PL Intensity (đ.v.t.y.) độ PL(a PLCường Intensity u.) gCN-500 gCN-600 gCN-550 gCN-400 400 500 Bước sóng (nm) Wavelength (nm) 600 400 500 Bước sóng (nm) Wavelength (nm) 600 Hình (a) Phổ PL (b) chuẩn hóa phổ PL mẫu có nhiệt độ nung khác 70 Ảnh hưởng nhiệt độ thời gian nung lên cấu trúc, tính chất vật lí khả quang xúc tác Để nghiên cứu khả quang xúc tác mẫu g-C3N4 nhiệt độ nung thời gian nung khác nhau, đánh giá khả phân hủy dung dịch RhB chiếu xạ đèn Xenon Kết quang xúc tác phân huỷ dung dịch RhB trình bày Hình Kết cho thấy, trình hấp phụ xảy 10 phút bão hịa sau 30 phút khuấy bóng tối gCN-400 1,0 1.0 gCN-450 (%) C/Co0 (%) 0,8 0.8 gCN-600 0,4 0.4 Tối Dark Sáng gCN-550 Exposure 0,0 0.0 gCN-0,5 gCN-1,0 gCN-1,5 gCN-2,0 gCN-2,5 1.0 1,0 0.8 0,8 gCN-500 0,6 0.6 0,2 0.2 (b) C/Co (%) (a) 0,6 0.6 0,4 0.4 0.2 0,2 Tối Sáng 0.0 0,0 50 100 150 Time (min) Thời gian (phút) 50 100 150 Thời gian (phút) Hình Khả quang xúc tác mẫu g-C3N4: (a) nhiệt độ nung khác nhau, (b) thời gian nung khác Kết trình bày hình 6a cho thấy khả quang xúc tác mẫu gCN phụ thuộc mạnh vào nhiệt độ nung Cụ thể tỉ lệ C/C o giảm nhiệt độ nung tăng từ 400 oC đến 550 oC sau giảm nhiệt độ nung tăng lên 600 0C Điều phù hợp với kết nghiên cứu cấu trúc tính chất quang trình bày phần giải thích độ xốp cao làm cho diện tích bề mặt riêng lớn, thời gian sống cặp điện tử - lỗ trống dài làm cho mẫu gCN-550 có khả quang xúc tác tốt Đối với hệ mẫu có thời gian nung khác (Hình 6b), kết cho thấy khả quang xúc tác phụ thuộc vào thời gian nung mẫu Khả quang xúc tác mẫu theo thứ tự gCN-1,5 < gCN-2,5 < gCN-0,5 < gCN-1,0 < gCN-2,0 gCN-550/2h Độ hấp thụ Absorbance 1,0 1.0 0,5 0.5 D10 D30 E30 E60 E90 E120 E150 E180 0,0 0.0 450 500 550 600 650 Bước sóng (nm) Wavelength (nm) Hình Sự suy giảm nồng độ RhB phổ hấp thụ UV-Vis theo thời gian mẫu g-C3N4 nung 550 oC 2h (Dx nghĩa khuấy bóng tối x phút, Ex nghĩa chiếu xạ ánh sáng đèn Xenon x phút) 71 Lâm Thị Hằng, Lương Cao Thắng, Vũ Thanh Mai, Nguyễn Mạnh Hùng, Lê Thị Mai Oanh Đỗ Danh Bích Hình phổ hấp thụ UV-vis dung dịch RhB sau chiếu sáng với thời gian khác mẫu gCN-550 Kết cho thấy thay đổi rõ rệt nồng độ RhB theo thời gian Sau 180 phút chiếu sáng, cường độ đỉnh hấp thụ đặc trưng cho cấu trúc RhB bước sóng 552 nm khơng giảm mà cịn dịch chuyển từ 552 nm sang 530 nm Điều chứng tỏ có phân hủy cấu trúc liên kết RhB Tổng hợp kết khảo sát tính cấu trúc, tính chất vật lí khả quang xúc tác hệ mẫu theo nhiệt độ, thời gian nung khác nhau, thấy điều kiện tổng hợp mẫu tối ưu khả quang xúc tác tốt nung mẫu 550 oC thời gian Kết luận Vật liệu g-C3N4 chế tạo thành công phương pháp nhiệt phân urê mơi trường khơng khí nghiên cứu ảnh hưởng nhiệt độ thời gian nung mẫu lên cấu trúc, tính chất vật lí khả quang xúc tác vật liệu g-C3N4 Cả nhiệt độ thời gian nung ảnh hưởng tới tính chất quang khả quang xúc tác vật liệu g-C3N4 chế tạo Với mơi trường khơng khí, điệu kiện nung 550 oC tối ưu, thu vật liệu g-C3N4 có khả quang xúc tác tốt vùng ánh sáng nhìn thấy Vật liệu chế tạo phân hủy 94% RhB 180 phút Hướng nghiên cứu chúng tơi biến tính vật liệu g-C3N4 để nâng cao hiệu suất quang xúc tác vật liệu Lời cảm ơn: Nghiên cứu tài trợ đề tài cấp Bộ đề tài mã số B2018- SPH-06CTrVL TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] Özgür Ü., Alivov Y., Liu C., Teke A., Reshchikov M., Dogan S., Avrutin V., Cho S.-J., and Morkoỗ H., 2005 A Comprehensive Review of ZnO Materials and Devices Journal of Applied Physics, Vol 98, No 4, pp 041301-041301 [2] Rahimi N., Pax R.A., and Gray E.M., 2016 Review of functional titanium oxides I: TiO and its modifications Progress in Solid State Chemistry, Vol 44, No 3, pp 86-105 [3] Wen J., Xie J., Chen X., and Li X., 2017 A review on g-C3N4-based photocatalysts Applied Surface Science, Vol 391, pp 72-123 [4] Xu L., Huang W.-Q., Wang L., Tian Z.-A., Hu W., ma Y., Wang X., Pan A., and Huang G., 2015 Insights into Enhanced Visible-Light Photocatalytic Hydrogen Evolution of g-C3N4 and Highly Reduced Graphene Oxide Composite: The Role of Oxygen Chemistry of Materials, Vol 27, No , pp 1612-1621 [5] Nguyễn Mạnh Hùng N.T.M.C and Lâm Thị Hằng D.T.X.T.v.N.V.M., 2014 Ảnh hưởng pH lên cấu trúc tính chất quang xúc tác vật liệu ZnWO4 Journal of Science of HNUE, Vol 59, No 1A, pp 66-71 [6] Chai B., Yan J., Wang C., Ren Z., and Zhu Y., 2017 Enhanced visible light photocatalytic degradation of Rhodamine B over phosphorus doped graphitic carbon nitride Applied Surface Science, Vol 391, pp 376-383 [7] Le T.M.O., Lam T.H., Pham T.N., Ngo T.C., Lai N.D., Do D.B., and Nguyen V.M., 2018 Enhancement of Rhodamine B Degradation by Ag Nanoclusters-Loaded g-C₃N₄ Nanosheets Polymers, Vol 10, No 6, p 633 [8] Mai Oanh L.T., Hang L.T., Lai N.D., Phuong N.T., Thang D.V., Hung N.M., Danh Bich D., and Minh N.V., 2018 Influence of annealing temperature on physical properties and 72 Ảnh hưởng nhiệt độ thời gian nung lên cấu trúc, tính chất vật lí khả quang xúc tác [9] [10] [11] [12] [13] [14] [15] [16] [17] [18] [19] [20] [21] [22] photocatalytic ability of g-C3N4 nanosheets synthesized through urea polymerization in Ar atmosphere Physica B: Condensed Matter, Vol 532, pp 48-53 Miao H., Zhang G., Hu X., Mu J., Han T., Fan J., Zhu C., Song L., Bai J., and Hou X., 2017 A novel strategy to prepare 2D g-C3N4 nanosheets and their photoelectrochemical properties Journal of Alloys and Compounds, Vol 690, pp 669-676 Mo Z., She X., Li Y., Liu L., Huang L., Chen Z., Zhang Q., Xu H., and Li H., 2015 Synthesis of g-C3N4 at different temperatures for superior visible/UV photocatalytic performance and photoelectrochemical sensing of MB solution RSC Advances, Vol 5, No 123, pp 101552-101562 Wang X., Blechert S., and Antonietti M., 2012 Polymeric Graphitic Carbon Nitride for Heterogeneous Photocatalysis ACS Catalysis, Vol 2, No 8, pp 1596-1606 Xu J., Li Y., Peng S., Lu G., and Li S., 2013 Eosin Y-sensitized graphitic carbon nitride fabricated by heating urea for visible light photocatalytic hydrogen evolution: the effect of the pyrolysis temperature of urea Phys Chem., Vol 15, No 20, pp 7657-65 Dong F., Sun Y., Wu L., Fu M., and Wu Z., 2012 Facile transformation of low cost thiourea into nitrogen-rich graphitic carbon nitride nanocatalyst with high visible light photocatalytic performance Catalysis Science & Technology, Vol 2, No 7, pp 1332-1335 Zhang Y., Pan Q., Chai G., Liang M., Dong G., Zhang Q., and Qiu J., 2013 Synthesis and luminescence mechanism of multicolor-emitting g-C3N4 nanopowders by low temperature thermal condensation of melamine Sci Rep, Vol 3, No 1, pp 1943 Yuan J., Liu X., Tang Y., Zeng Y., Wang L., Zhang S., Cai T., Liu Y., Luo S., Pei Y., and Liu C., 2018 Positioning cyanamide defects in g-C3N4: Engineering energy levels and active sites for superior photocatalytic hydrogen evolution Applied Catalysis B: Environmental, Vol 237, pp 24-31 Zou H., Yan X., Ren J., Wu X., Dai Y., Sha D., Pan J., and Liu J., 2015 Photocatalytic activity enhancement of modified g-C3N4 by ionothermal copolymerization Journal of Materiomics, Vol 1, No 4, pp 340-347 Yuan Y.-P., Xu W.-T., Yin L.-S., Cao S.-W., Liao Y.-S., Tng Y.-Q., and Xue C., 2013 Large impact of heating time on physical properties and photocatalytic H2 production of gC3N4 nanosheets synthesized through urea polymerization in Ar atmosphere International Journal of Hydrogen Energy, Vol 38, No 30, pp 13159-13163 Cao C.-B., Lv Q., and Zhu H.-S., 2003 Carbon nitride prepared by solvothermal method Diamond and Related Materials, Vol 12, No 3-7, pp 1070-1074 Uddin M.N and Yang Y.S., 2009 Sol-gel synthesis of well-crystallized C3N4 nanostructures on stainless steel substrates Journal of Materials Chemistry, Vol 19, No 19, pp 2909-2911 Xiong Q., Yuan Y., Zhang L., Xing J., Utama M., Lu X., Du K., Li Y., Hu X., Wang S., Genỗ A., Dunin-Borkowski R., and Arbiol J., 2015 High-yield Synthesis and Optical Properties of g-C3N4 Nanoscale, Vol 7, pp 12343-12350 Dong F., Wang Z., Sun Y., Ho W.-K., and Zhang H., 2013 Engineering the nanoarchitecture and texture of polymeric carbon nitride semiconductor for enhanced visible light photocatalytic activity Journal of Colloid and Interface Science, Vol 401, pp 70-79 Eluyemi M., Eleruja M., Adedeji A.V., Olofinjana B., Fasakin O., Akinwunmi O., Ilori O., Famojuro A., Ayinde S., and Ajayi E., 2016 Synthesis and Characterization of Graphene Oxide and Reduced Graphene Oxide Thin Films Deposited by Spray Pyrolysis Method Graphene, Vol 05, No 3, pp 143-154 73 Lâm Thị Hằng, Lương Cao Thắng, Vũ Thanh Mai, Nguyễn Mạnh Hùng, Lê Thị Mai Oanh Đỗ Danh Bích ABSTRACT Influence of temperature and time on structure, physical properties and photocatalytic ability of g-C3N4 synthesized through urea themal polymerization in an air atmosphere Lam Thi Hang1, Luong Cao Thang2, Vu Thanh Mai2, Nguyen Manh Hung3, Le Thi Mai Oanh2 and Do Danh Bich2 Faculty of Basic Sciences, Hanoi University of Natural Resources and Environment Faculty of Physics, Hanoi National University of Education Faculty of Basic Sciences, Hanoi University of Mining and Geology In this article, we study the effects of temperature and heating time on the structure, physical properties and photocatalytic activity of the Graphitic carbon nitride (g-C3N4) material which were prepared from urea via a thermal polymerization method in an air atmosphere Structure and physical properties of synthesized samples were characterized using scanning electron microscopy (SEM), X-ray diffraction (XRD), Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR), UV-vis absorption, and photoluminescence (PL) The results showed that the heating temperature has a greater effect than time on the structure and physical properties of the gC3N4 material The photocatalytic ability of the g-C3N4 nanosheets was evaluated by photocatalytic degradation of Rhodamine B (RhB) solution 10 ppm under the irradiation of the Xenon lamp The results showed that the g-C3N4 nanosheets synthesized with heating time 2.0 h at 550 oC showed good photocatalytic ability decomposing 94 % of RhB after h of Xenon lamp exposure Keywords: g-C3N4, photocatalytic, heating temperature, heating time, RhB 74 ... PL mẫu có nhiệt độ nung khác 70 Ảnh hưởng nhiệt độ thời gian nung lên cấu trúc, tính chất vật lí khả quang xúc tác Để nghiên cứu khả quang xúc tác mẫu g-C3N4 nhiệt độ nung thời gian nung khác... mẫu lên cấu trúc, tính chất vật lí khả quang xúc tác vật liệu g-C3N4 Cả nhiệt độ thời gian nung ảnh hưởng tới tính chất quang khả quang xúc tác vật liệu g-C3N4 chế tạo Với mơi trường khơng khí, ... tâm Trong nghiên cứu này, chế tạo g-C3N4 phương pháp nhiệt phân urê mơi trường khơng khí nghiên cứu ảnh hưởng nhiệt độ thời gian nung mẫu lên cấu trúc, tính chất vật lí khả quang xúc tác vật liệu