Mẫu nước tiểu của đối tượng bị nhiễm xạ P-32 được thu góp, xử lý hóa học rồi đo hoạt độ beta trên hệ nhấp nháy lỏng ALOKA-LSC-6100. Sau đó, dùng chương trình chuyên dụng MONDAl 3.0 sẽ tính được liều hiệu dụng. Kết quả nghiên cứu được áp dụng xác định liều cho nhân viên bức xạ ở Viện Nghiên cứu hạt nhân. Ngoài ra phương pháp này cũng được so sánh với phương pháp đo bằng ống đếm GM và kết quả cho thấy nó cho độ nhạy và độ chính xác cao hơn khi đối tượng bị nhiễm xạ P-32 ở mức hoạt độ thấp.
Số 30 năm 2011 Tạp chí KHOA HỌC ĐHSP TP HCM _ XÁC ĐỊNH LIỀU CHIẾU TRONG CỦA P-32 CHO NHÂN VIÊN BỨC XẠ BẰNG PHÂN TÍCH NƯỚC TIỂU VÀ ĐO NHẤP NHÁY LỎNG NGUYỄN VĂN HÙNG*, PHẠM HÙNG THÁI** TÓM TẮT Mẫu nước tiểu đối tượng bị nhiễm xạ P-32 thu góp, xử lý hóa học đo hoạt độ beta hệ nhấp nháy lỏng ALOKA-LSC-6100 Sau đó, dùng chương trình chun dụng MONDAl 3.0 tính liều hiệu dụng Kết nghiên cứu áp dụng xác định liều cho nhân viên xạ Viện Nghiên cứu hạt nhân Ngoài phương pháp so sánh với phương pháp đo ống đếm GM kết cho thấy cho độ nhạy độ xác cao đối tượng bị nhiễm xạ P-32 mức hoạt độ thấp Từ khóa: xác định liều chiếu trong, đo nhấp nháy lỏng, liều hiệu dụng (liều toàn thân) ABSTRACT Determining internal dosimetry of P-32 for radiation workers by analysis of the human urine and liquid scintillation counting Urine samples from the subjects internally contaminated with P-32 are collected, chemically processed, and measured beta activity by the liquid scintillation counting system of ALOKA-LSC-6100 Then, effective doses are calculated by using the specialized software of MONDAL3.0 The results are applied in dosimetry for the radiation workers in the Nuclear Research Institute Besides, this method is also compared with that of using GM counter, and the result is shown it gives sensitivity and accuracy better in the case of subjects contaminated at low activity level Keywords: internal radiation dosimetry, liquid scintillation counting, effective dose (dose for whole-body) Mở đầu Định liều chiếu đồng vị phóng xạ phát beta phương pháp đo nhấp nháy lỏng nghiên cứu áp dụng phổ biến nhiều phòng thí nghiệm giới [4, 5] Tại Việt Nam, phương pháp mẻ áp dụng số sở nghiên cứu lĩnh vực môi trường, thủy văn đồng vị có số tính chất ưu việt phương pháp độ nhạy xác định tốt, độ xác phương pháp cao… Vì vậy, sử dụng phương pháp để xác định P-32 nước tiểu người phục vụ cho việc xác định liều chiếu có ý nghĩa thiết thực mở rộng khả xác định liều chiếu mức hoạt độ thấp [3, * ** TS, Viện Nghiên cứu Hạt nhân Đà Lạt ThS, Viện Nghiên cứu Hạt nhân Đà Lạt 68 Tạp chí KHOA HỌC ĐHSP TPHCM Nguyễn Văn Hùng tgk _ 8] Xác định liều chiếu P-32 cho nhân viên xạ dựa phép phân tích nước tiểu người đo hệ nhấp nháy lỏng nghiên cứu áp dụng lần Viện Nghiên cứu hạt nhân (Đà Lạt) Để loại trừ ảnh hưởng I-131 hay đống vị phóng xạ khác diện nước tiểu dẫn đến sai số xác định P-32, cần thiết phải tách P-32 khỏi đồng vị gây nhiễu I-131 (ở Viện, đợt Lò phản ứng hạt nhân hoạt động thường sản xuất đồng thời P-32 I-131 để cung cấp cho bệnh viện nước) Bên cạnh đó, việc tách làm giàu P-32 nước tiểu góp phần làm tăng độ nhạy độ xác phương pháp P-32 Phương pháp có tính đến tách hóa học làm giàu đồng vị cho kết tốt (mẫu nước tiểu trộn dung dịch chất nhấp nháy nên làm tăng hiệu suất phát quang tín hiệu tới detector nhấp nháy Do hiệu suất ghi cao, đạt đến 98%) so với phương pháp sử dụng hệ đo hoạt độ beta tổng cộng dùng ống đếm GM áp dụng Viện (phương pháp phải tách hóa học P-32 mẫu nước tiểu, sau đo hoạt độ hệ đo beta tổng cộng dùng ống đếm chứa khí GM hiệu suất ghi nhỏ, đạt 20%) Hơn nữa, nhân phóng xạ P-32 làm giàu lên 10 lần, tức khả phát P-32 tốt 10 lần so với lúc chưa tách hóa học Thực nghiệm 2.1 Thu góp chuẩn bị mẫu nước tiểu Mẫu nước tiểu đối tượng không bị nhiễm xạ (P-32, I-131, hay đồng vị phóng xạ khác từ q trình sản xuất chất phóng xạ hay xạ trị đồng vị phóng xạ, ) thu góp vào bình nhựa loại 0,5 lít Sau cho thêm vào ml Focmandehit (Formol) để bảo quản tránh bị bốc mùi hôi sau thời gian lưu mẫu Đo kiểm tra hệ phổ kế gamma phông thấp để xác định trạng “phóng xạ” mẫu Sau mẫu cho thêm lượng đồng vị phóng xạ P-32 I-131 biết trước hoạt độ Đo hoạt độ phổ phổ kế gamma phông thấp HPGe Canberra [2] để xác định số đếm đỉnh lượng 364,5 keV I-131 kết trình bày hình Hình Phổ gamma mẫu nước tiểu có chứa P-32 I-131 trước tách hóa P-32 69 Tạp chí KHOA HỌC ĐHSP TP HCM Số 30 năm 2011 _ 2.2 Tách hóa P-32 mẫu nước tiểu 2.2.1 Nguyên lý Việc tách hóa P-32 mẫu nước tiểu dựa nguyên lý sau [2, 4, 6]: • Khi có mặt ion Mg + ion NH 4+ dung dịch ammoniac, ion PO43− tạo nên kết tủa màu trắng NH4MgPO4, không tan dung dịch ammoniac tan axit: NH 4+ + Mg + + PO43− = NH MgPO4 ↓ • Khi có mặt muối molipđat (NH4)2MoO4 dung dịch HNO3, ion PO43− tạo nên kết tủa amoni photpho molipdat (NH4)3 [Pmo12O40] có màu vàng khơng tan axit nitric tan kiềm dung dịch amoniac: 3NH 4+ + PO43− + 12MoO42 − + 24 H + = ( NH )3[ PMo12O40 ] + 12 H 2O ↓ 2.2.2 Quy trình Việc tách P-32 mẫu nước tiểu thực theo quy trình sau [2, 4, 6]: 1- Lấy 50 ml nước tiểu vào bình tròn 250 ml Thêm gam KMnO4 ml H2SO4 (khối lượng riêng d = 1,84 g/cm3) đun bếp cách cát 2-4 2- Thêm dung dịch O-xalic acid lúc dung dịch mẫu màu, lọc bỏ kết tủa (nếu có) Thêm ml dung dịch chất mang P (15,3 mg PO3-4) 3- Thêm dung dịch NH3 (đ) lúc dung dịch mẫu có mơi trường kiềm 4- Thêm ml thuốc thử Mg2+, khuấy phút, ly tâm hỗn hợp tách thành hai phần: Tủa màu trắng dung dịch 5- Hòa tan tủa ml dung dịch HNO3 3M (a) 6- Đun cạn phần dung dịch chuyển môi trường kiềm NH3, cho tiếp ml dung dịch chất mang photpho lập lại bước Lấy tủa, bỏ dung dịch Hòa tan tủa ml dung dịch HNO3 (b) Trộn hai phần (a) (b) với 7- Thêm vài giọt Aerosol O.T làm ấm dung dịch nước nóng Thêm từ từ 30 ml dung dịch thuốc thử molybdate, khoấy khoảng phút, ly tâm, bỏ phần nước Rửa kết tủa hai lần ml dung dịch NH4NO3 0,5 M 8- Hòa tan kết tủa ml dung dịch NH4OH (d = 0,88 g/cm3) 9- Chuyển toàn dung dịch mẫu vào cuvet chuyên dụng, đo hoạt độ P-32 hệ đo nhấp nháy lỏng ALOKA-LSC-6100 thời gian 20 phút/mẫu 10- Tính toán hiệu chỉnh hoạt độ P-32 2.3 Xác định độ phóng xạ sau tách hóa Sau thực quy trình tách hóa P-32, mẫu đo phổ kế gamma điều kiện: hình học mẫu, thời gian đo, khoảng cách mẫu đầu dò hệ đo, giống trước thực tách hóa P-32 để xác định độ phóng xạ mẫu 70 Nguyễn Văn Hùng tgk Tạp chí KHOA HỌC ĐHSP TPHCM _ Số đếm (N) sau tách (hình 2) Kết đo cho thấy sau tách hóa P-32 khơng thấy I131 Điều chứng tỏ quy trình tách hóa P-32 tin cậy, loại bỏ đồng vị không quan tâm I-131 500 400 300 200 100 20 220 420 620 820 1020 1220 1420 1620 1820 Năng lượng (E/2) Hình Phổ gamma mẫu nước tiểu sau tách hóa P-32 2.4 Xác định hiệu suất tách P-32 Việc tính hiệu suất tách hóa dựa vào cơng thức sau [5]: H(%) = A 100 A0 (1) Trong A hoạt độ xác định sau tách hóa A0 hoạt độ ban đầu thêm vào nước tiểu Mẫu nước tiểu biết hoạt độ P-32 mục Áp dụng quy trình tách hóa mục để tách P-32, sau mẫu đo hệ nhấp nháy lỏng Áp dụng phương pháp ngoại suy hiệu suất ghi dùng mẫu chuẩn C-14 dạng dung dịch Nhật Bản (đi kèm theo hệ đo ALOKA-LSC-6100; dung dịch chuẩn P-32 nên dùng dung dịch chuẩn C-14 để ngoại suy hiệu suất ghi) để xác định hoạt độ P-32 [2, 3, 8] Tiến hành quy trình xác định hiệu suất ghi lần mẫu nước tiểu khác Từ tính hiệu suất tách hóa trung bình P-32 mẫu nước tiểu (90 ± 3)% [2] 2.5 Xác định giới hạn phát Giới hạn phát LOD (Limit Of Detection) nhân phóng xạ quan tâm mức tin cậy 95% tính theo cơng thức sau [1, 2]: LOD = 2,71 + 4,65 B ⋅ t t (2) Trong đó: LOD giới hạn phát hệ đo, B suất đếm phông, t thời gian đo 71 Số 30 năm 2011 Tạp chí KHOA HỌC ĐHSP TP HCM _ Hoạt độ phóng xạ cực tiểu đo MDA (Minimum Detectable Activity) tính theo cơng thức sau [1, 2]: MDA = LOD H (3) Trong đó: MDA hoạt độ phóng xạ thấp đo (Bq) H hiệu suất ghi hệ đo Thu góp mẫu nước tiểu “phóng xạ” chuẩn bị mẫu thực mục không thêm P-32, I-131… vào mẫu, thực việc tách hóa P-32 quy trình mục Mẫu sau tách hóa, hòa tan ml NH4OH Đo mẫu hệ đo nhấp nháy lỏng thời gian 20 phút/mẫu xác định LOD ≈ 0,117 Bq Hiệu chỉnh q trình hóa học làm giàu đồng vị P-32, hiệu suất tách hóa, thể tích mẫu đo xác định MDA ≈ 69,5 pCi/lít Từ xác định hoạt độ phóng xạ P-32 thâm nhập vào thể qua đường hít thở (sau ngày) theo phương pháp đo nhấp nháy lỏng phương pháp đo hệ GM cho kết tương ứng 74 Bq 440 Bq Áp dụng chương trình đánh giá liều chiếu chuyên dụng MONDAL 3.0 [2, 7] tính liều hiệu dụng (liều toàn thân) theo hai phương pháp tương ứng 0,08 µSv 0,5 µSv [1, 2] 2.6 Định liều chiếu cho số đối tượng tham gia sản xuất P-32 2.6.1 Chuẩn bị đo hoạt độ mẫu Mẫu nước tiểu đối tượng tham gia sản xuất đồng vị P-32 thu góp sau ngày (sau ngày tiến hành sản xuất P-32) với thể tích từ 100 đến 200 ml Xử lý sơ tiến hành tách hóa P-32 quy trình mục Sau mẫu đo hoạt độ beta P-32 hai phương pháp sau: - Phương pháp đo nhấp nháy lỏng: thời gian đo 20 phút/mẫu, tính hoạt độ P-32 phép ngoại suy hiệu suất dùng mẫu chuẩn dung dịch C-14 [3, 8] - Phương pháp đo dùng ống đếm GM [2, 5] Kết xác định hoạt độ P-32 (Bq/ngày) lượng xâm nhập (Intake – ký hiệu I) theo đường hít thở nêu bảng [2, 6, 8] Bảng Kết xác định hoạt độ P-32 mẫu nước tiểu đối tượng đợt sản xuất theo hai phương pháp (Ký hiệu: ống đếm GM “GM”, nhấp nháy lỏng “LSC”, không xác định “NA”) TT Ngày sản xuất P-32 Ngày đo mẫu Đối tượng Hoạt độ P-32 mẫu nước tiểu (Bq/ngày) giá trị I (Bq) đối tượng Đợt Lò phản ứng hoạt động ngày 28/6-2/7/2010 Hoạt độ P-32 (Bq/ngày) 72 4/7/2010 7/7/2010 T.Binh I (Bq) GM LSC GM LSC 149,2 ± 15,2 161,5 ± 11,7 3,1E+03 3,3E+03 Nguyễn Văn Hùng tgk Tạp chí KHOA HỌC ĐHSP TPHCM _ Đợt Lò phản ứng hoạt động ngày 19-23/7/2010 Hoạt độ P-32 (Bq/ngày) I (Bq) GM LSC GM LSC 25/7/2010 27/7/2010 T.Binh 125,8 ± 10,4 140,2 ± 9,7 2,6E+03 2,9E+03 25/7/2010 27/7/2010 P.Thọ 70,4 ± 8,1 74,1± 6,8 1,4E+03 1,5E+03 Đợt Lò phản ứng hoạt động ngày 9-13/8/2010 Hoạt độ P-32 (Bq/ngày) 15/8/2010 17/8/2010 P.Thọ I (Bq) GM LSC GM LSC 60,5 ± 7,2 55,6 ± 5,4 1,2E+03 1,1E+03 Đợt Lò phản ứng hoạt động ngày 6-11/9/2010 Hoạt độ P-32 (Bq/ngày) 14/9/2010 16/9/2010 P.Thọ I (Bq) GM LSC GM LSC 210,4 ± 17,2 203,7 ± 12,7 4,3E+03 4,2E+03 Đợt Lò phản ứng hoạt động ngày 4-8/10/2010 Hoạt độ P-32 (Bq/ngày) I (Bq) GM LSC GM LSC 11/10/2010 14/10/2010 T.Binh 35,6 ± 6,3 32,1 ± 4,1 7,2E+02 6,6E+02 11/10/2010 14/10/2010 P.Thọ 47,3 ± 6,5 52,5 ± 8,4 9,7E+02 1,1E+03 Đợt Lò phản ứng hoạt động ngày 8-12/11/2010 Hoạt độ P-32 (Bq/ngày) I (Bq) GM LSC GM LSC 14/11/2010 17/11/2010 T.Binh 179,8 ± 17,2 186,5 ± 14,3 3,7E+03 3,8E+03 11/11/2010 17/11/2010 P.Thọ 193,7 ± 17,9 210,5 ± 16,9 4,0E+03 4,3E+03 Đợt Lò phản ứng hoạt động ngày 3-7/01/2011 Hoạt độ P-32 (Bq/ngày) I (Bq) GM LSC GM LSC 10 9/01/2011 12/01/2010 T.Binh NA 34,2 ± 5,2 NA 7,0E+02 11 9/01/2011 12/01/2010 P.Thọ NA 30,9 ± 4,7 NA 6,4E+02 Đợt Lò phản ứng hoạt động ngày 17-21/ 01/2011 Hoạt độ P-32 (Bq/ngày) I (Bq) GM LSC GM LSC 12 23/01/2011 26/01/2011 T.Binh NA 25,8 ± 4,2 NA 5,3E+02 13 23/01/2011 26/01/2011 P.Thọ NA 28,7 ± 5,4 NA 5,9E+02 73 Số 30 năm 2011 Tạp chí KHOA HỌC ĐHSP TP HCM _ Đợt Lò phản ứng hoạt động ngày 14-18/02/2011 Hoạt độ P-32 (Bq/ngày) I (Bq) GM LSC GM LSC 14 20/02/2011 23/02/2011 T.Binh 65,3 ± 8,5 76,4 ± 9,3 1,3E+03 1,6E+03 15 20/02/2011 23/02/2011 P.Thọ NA 22,6 ± 4,1 NA 4,7E+02 2.6.2 Đánh giá liều chiếu P-32 Từ giá trị hoạt độ P-32 xác định (Bq/ngày), tính thời điểm nhân phóng xạ thâm nhập vào thể theo đường hơ hấp ngày (thời điểm từ lúc sản xuất P-32 đến lúc lấy mẫu nước tiểu), sử dụng phần mềm MONDAL 3.0 tính lượng hoạt độ thâm nhập theo đường hít thở (bảng 1) liều hiệu dụng gây hít phải P-32 Kết tính liều tổng cộng 15 lần thu góp mẫu đối tượng nêu bảng 2, ký hiệu D (µSv) liều hiệu dụng (theo đợt thu góp mẫu) đối tượng bị nhiễm P-32 Từ bảng thấy rằng, kết nhận liều hiệu dụng (là liều tích lũy lượng P-32 xâm nhập vào thể dạng tức thời, chương trình MONDAL 3.0 xử lý tính tốn, có tính tới yếu tố phân rã vật lý đào thải sinh học [1]) có giá trị nằm dải tương ứng 0,79 – 4,80 µSv theo phương pháp đo dùng ống đếm GM 0,51 – 4,80 µSv theo phương pháp đo nhấp nháy lỏng Bảng Kết tính liều hiệu dụng D (µSv) dùng chương trình MONDAL 3.0 theo hai phương pháp (GM LSC) 74 TT Ngày sản xuất P-32 Ngày đo mẫu Đối tượng 10 11 12 13 14 15 4/7/2010 25/7/2010 25/7/2010 15/8/2010 14/9/2010 11/10/2010 11/10/2010 14/11/2010 11/10/2010 9/01/2011 9/01/2011 23/01/2010 23/01/2010 20/02/2011 20/02/2011 7/7/2010 27/7/2010 27/7/2010 17/8/2010 16/9/2010 14/10/2010 14/10/2010 17/11/2010 17/11/2010 12/01/2010 12/01/2010 26/01/2011 26/01/2011 23/02/2011 23/02/2011 T.Binh T.Binh P.Thọ P.Thọ P.Thọ T.Binh P.Thọ T.Binh P.Thọ T.Binh P.Thọ T.Binh P.Thọ T.Binh P.Thọ D (µSv) Phương Phương pháp GM pháp LSC 3,40 3,60 2,80 3,20 1,60 1,70 1,40 1,20 4,80 4,60 0,79 0,72 1,10 1,20 4,10 4,20 4,40 4,80 NA 0,77 NA 0,70 NA 0,58 NA 0,65 1,50 1,70 NA 0,51 Nguyễn Văn Hùng tgk Tạp chí KHOA HỌC ĐHSP TPHCM _ Từ giá trị liều hiệu dụng xác định bảng cho thấy tất giá trị thấp (nếu lấy giá trị liều trung bình tháng nhân với 12 tháng để liều tổng cộng năm) so với liều giới hạn cho phép hàng năm (20 mSv/năm) [1, 2] Điều chứng tỏ đối tượng có bị nhiễm xạ tiếp xúc với P-32 đảm bảo mặt an toàn xạ 2.7 So sánh kết định liều Trong điều kiện phương pháp xử lý hóa làm giàu mẫu nhau, phương pháp đo dùng ống đếm GM phương pháp đo nhấp nháy lỏng cho kết định liều có sai khác khơng q 14% (hình 3) Tại số đợt sản xuất tháng năm 2011, đối tượng bị nhiễm P-32 mức thấp thấp nên không xác định liều phép đo dùng ống đếm GM, nhiên phát phép đo nhấp nháy lỏng Điều cho thấy, phương pháp đo nhấp nháy lỏng cho độ nhạy cao so với phương pháp dùng ống đếm GM đối tượng bị nhiễm xạ P-32 mức hoạt độ thấp Liều toàn thân (MicroSv) Đồ thị so sánh liều toàn thân Đo tổng beta Đo nhấp nháy lỏng 1 10 11 12 13 14 15 Thứ tự theo phương pháp Hình So sánh liều hiệu dụng P-32 đo phương pháp đo dùng ống đếm GM phương pháp đo nhấp nháy lỏng Kết luận Từ kết thực nghiệm thấy phương pháp định liều phép đo nhấp nháy lỏng có độ nhạy độ xác cao so với phương pháp đo dùng ống đếm GM Việc áp dụng kết nghiên cứu để xác định liều cho hai đối tượng (là nhân viên xạ) làm việc trực tiếp dây chuyền sản xuất P-32 Viện số đợt sản xuất P-32 cho thấy liều tổng cộng trung bình theo năm nhỏ liều giới hạn cho phép Từ đó, áp dụng quy trình để xác định liều chiếu cho nhân viên xạ có tiếp xúc với nguồn phóng xạ hở P-32 sở xạ khác cho bệnh nhân chẩn đoán điều trị P-32 sở y tế 75 Tạp chí KHOA HỌC ĐHSP TP HCM Số 30 năm 2011 _ TÀI LIỆU THAM KHẢO Nguyễn Văn Hùng (2003), Nghiên cứu định liều chiếu sở phương pháp đo tồn thân phân tích nước tiểu người, Luận án Tiến sĩ Vật lý, Bộ GD & ĐT Phạm Hùng Thái, Nguyễn Văn Hùng cộng (2011), Nghiên cứu áp dụng quy trình xác định P-32 I-131 nước tiểu phương pháp nhấp nháy lỏng phục vụ định liều chiếu trong, Báo cáo tổng kết đề tài cấp Cơ sở năm 2010, Viện NLNTVN D.L Horrocks (1974), Application of liquid scintillation counting, Packard Instrument Co., Inc Japan IAEA (2000), Indirect methods for assessing intakes of radionuclides causing occupational exposure, Safety reports series No 18, Vienna, Austria IAEA (1989), Measurement of radionuclides in food and environment, Technical report series, No 295, Vienna, Austria NCRP (1987), Use of bioassay procedures for assessment of intenal radionuclide deposition, Report No 87, Bethesda, MD, 20814, UK N Ishigure et al (2000), MONDAL 3.0, a personal computer program for monitoring to dose calculation, NIRS, Japan Y Kobayashi (1987), Liquid scintillation analysis, science and technology, Packard Instrument Co., Inc., Japan (Ngày Tòa soạn nhận bài: 26-4-2011; ngày chấp nhận đăng: 13-6-2011) 76 ... _ 8] Xác định liều chiếu P-32 cho nhân viên xạ dựa phép phân tích nước tiểu người đo hệ nhấp nháy lỏng nghiên cứu áp dụng lần Viện Nghiên cứu hạt nhân (Đà Lạt) Để loại trừ... phương pháp định liều phép đo nhấp nháy lỏng có độ nhạy độ xác cao so với phương pháp đo dùng ống đếm GM Việc áp dụng kết nghiên cứu để xác định liều cho hai đối tượng (là nhân viên xạ) làm việc... đồng vị P-32, hiệu suất tách hóa, thể tích mẫu đo xác định MDA ≈ 69,5 pCi/lít Từ xác định hoạt độ phóng xạ P-32 thâm nhập vào thể qua đường hít thở (sau ngày) theo phương pháp đo nhấp nháy lỏng