Nghiên cứu tổng hợp vật liệu mao quản trung bình MCM 41 với nguồn silic từ tro trấu

ĐẠI HỌC HUẾ TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM KHOA HÓA HỌC - - NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU MAO QUẢN TRUNG BÌNH MCM-41 VỚI NGUỒN SILIC TỪ TRO TRẤU KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP Huế, Khóa học 2011-2015 LỜI CÁM ƠN Tôi xin chân thành cám ơn quý Thầy, Cô giáo khoa Hóa học, trường Đại học Sư phạm tạo điều kiện thuận lợi cho suốt trình học tập nghiên cứu Tôi xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc đến cô Nguyễn Thị Anh Thư tận tình hướng dẫn giúp đỡ trình nghiên cứu, tạo điều kiện thuận lợi để hoàn thành khóa luận Tôi xin gửi lời cảm ơn tới thầy cô giáo tổ Hóa lý, khoa Hóa học, trường Đại học Sư phạm ủng hộ, tạo điều kiện tốt tận tình hướng dẫn chuyên môn, giải đáp thắc mắc cho thời gian thực đề tài Với cố gắng thân với bảo, hướng dẫn giáo viên hướng dẫn, hoàn thành khóa luận này, điều kiện kiến thức hạn chế nên khóa luận không tránh khỏi thiếu sót Vì vậy, mong nhận góp ý quý Thầy, Cô giáo bạn để khóa luận hoàn thiện đạt kết mong muốn Tôi xin chân thành cám ơn! Huế, tháng 05 năm 2015 Sinh viên thực MỤC LỤC DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT BET Brunauer –Emmett –Teller ĐHCT Định hướng cấu trúc EDX Phổ tán sắc lượng tia X (Energy - dispersive X-ray spectroscopy) IR Phổ hồng ngoại (Infrared Radiation) IUPAC Hiệp hội hóa học ứng dụng quốc tế (International Union of Pure and Applied Chemistry) M41S Họ vật liệu MQTB bao gồm MCM-41, MCM-48, MCM-50 MCM-41 Họ vật liệu MQTB có cấu trúc lục lăng (Mobil Composition of Matter No 41) MCM-48 Họ vật liệu MQTB có cấu trúc lập phương (Mobil Composition of Matter No 48) MCM-50 Họ vật liệu MQTB có cấu trúc lớp (Mobil Composition of Matter No 50) MQTB Mao quản trung bình SBA-15 Santa Barbara Amorphous - 15 SEM Hiển vi điện tử quét (Scanning Electron Microscope) TEOS Tetraethyl Orthosilicate XRD Nhiễu xạ tia X (X –Ray Diffraction) DANH MỤC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ Hình 1.1 Phân loại vật liệu mao quản IUPAC Hình 1.2 Các dạng cấu trúc vật liệu MQTB Hình 1.3 Mô hình mao quản xếp theo dạng lục lăng Hình 1.4 Sơ đồ tổng quát hình thành vật liệu MQTB .8 Hình 1.5 Cơ chế định hướng theo cấu trúc tinh thể lỏng Hình 1.6 Cơ chế xếp silicat ống 10 Hình 1.7 Cơ chế phù hợp mật độ điện tích .10 Hình 1.8 Cơ chế phối hợp tạo cấu trúc 11 Hình 2.1 Sơ đồ tia tới tia phản xạ tinh thể .20 Hình 2.2 Minh họa cấu trúc lục lăng vật liệu theo XRD 20 Hình 3.1 Dung dịch Na2SiO3 chiết từ tro trấu 28 Hình 3.2 Giản đồ XRD mẫu RHM-411 29 Hình 3.3 Giản đồ XRD mẫu RHM-412 30 Hình 3.4 Giản đồ XRD mẫu RHM-413 30 Hình 3.5 Giản đồ XRD mẫu RHM-414 31 Hình 3.6 Giản đồ XRD mẫu RHM-415 31 Hình 3.7 Giản đồ XRD mẫu RHM-416 35 Hình 3.8 Giản đồ XRD mẫu RHM-417 35 Hình 3.9 Giản đồ XRD mẫu RHM-418 36 Hình 3.10 Giản đồ XRD mẫu RHM-419 36 Hình 3.11 Giản đồ XRD mẫu RHM-414(1) 38 Hình 3.12 Mẫu MCM-41 tổng hợp .40 Hình 3.13 Ảnh SEM mẫu RHM-414 41 Hình 3.14 Phổ IR mẫu RHM-414 42 DANH MỤC BIỂU BẢNG Bảng 1.1 Thành phần hóa học loại tro trấu 13 Bảng 2.1 Các hóa chất sử dụng khóa luận 23 Bảng 2.2 Tỉ lệ SiO2 : CTAB : H2O mẫu RHM-411; RHM-412; RHM-413; RHM-414; RHM-415 25 Bảng 2.3 Tỉ lệ SiO2 : CTAB : H2O mẫu RHM-416; RHM-417; RHM-418; RHM-419 26 Bảng 3.1 Đại lượng độ rộng nửa chiều cao peak mẫu RHM-411; RHM-412; RHM-413; RHM-414; RHM-415 .32 Bảng 3.2 Đại lượng độ rộng nửa chiều cao peak mẫu RHM-416; RHM-417; RHM-418; RHM-419; RHM-414 .37 Trường Đại học Sư phạm Huế Khóa luận tốt nghiệp MỞ ĐẦU Ngày nay, lĩnh vực khoa học công nghệ, công nghiệp hóa học, người ta thường gặp loại vật liệu vô có cấu trúc mao quản Nhờ hệ thống mao quản bên phát triển mà vật liệu mao quản có nhiều tính chất lý hóa đặc biệt, thu hút quan tâm nhiều nhà khoa học công nghệ thuộc nhiều ngành khoa học khác hóa học, vật lý, sinh học, Hiện nay, nhóm vật liệu mao quản trung bình nhà khoa học quan tâm nhiều phương diện nghiên cứu tổng hợp tìm kiếm ứng dụng nhờ vào diện tích bề mặt lớn kích thước mao quản rộng chúng Trong số vật liệu mao quản trung bình, nói vật liệu mao quản trung bình trật tự như: MCM-41, SBA-15, SBA-16 không trở nên quen thuộc nhà khoa học lĩnh vực xúc tác, hấp phụ giới, mà Việt Nam công trình liên quan đến họ vật liệu ngày công bố nhiều Nhiều nghiên cứu vật liệu MCM-41 tiến hành, cung cấp nhiều thông tin quan trọng phương pháp tổng hợp, cấu trúc tính chất không gian hệ mao quản… Tuy nhiên, việc nghiên cứu ứng dụng vật liệu mao quản trung bình nói chung MCM-41 nói riêng Việt Nam giới chưa nhiều Một nguyên nhân dẫn đến khả ứng dụng hạn chế vật liệu MCM-41 chúng tổng hợp từ nguồn silic TEOS hay TMOS có giá thành cao Do đó, việc tìm nguồn silic có giá thấp thay TEOS tổng hợp MCM-41 nhiệm vụ cấp thiết nhà khoa học nghiên cứu lĩnh Trường Đại học Sư phạm Huế Khóa luận tốt nghiệp vực Xuất phát từ thực tế đó, chọn đề tài: “Nghiên cứu tổng hợp vật liệu mao quản trung bình MCM-41 với nguồn silic từ tro trấu” cho khóa luận với mong muốn tổng hợp vật liệu mao quản trung bình MCM-41 có chất lượng cao với nguồn silic từ tro trấu, phụ, phế phẩm nông nghiệp, có sẵn rẻ tiền, nhằm hạ giá thành sản phẩm để tăng khả ứng dụng Nội dung khóa luận bao gồm vấn đề sau: - Điều chế dung dịch Na2SiO3 từ tro trấu - Tổng hợp vật liệu MCM-41 từ nguồn silic - Đặc trưng cấu trúc vật liệu tổng hợp Trường Đại học Sư phạm Huế 10 Khóa luận tốt nghiệp Chương TỔNG QUAN LÝ THUYẾT 1.1 Vật liệu mao quản trung bình (MQTB) 1.1.1 Giới thiệu vật liệu mao quản trung bình Vật liệu có cấu trúc mao quản vật liệu mà lòng có hệ thống lỗ xốp (pore) với kích thước từ vài đến vài chục nanomet phát triển Các lỗ xốp có dạng lồng (cage) ống hình trụ Việc xếp mao quản có trật tự hay không tùy thuộc vào phương pháp trình tổng hợp vật liệu Theo phân loại IUPAC, dựa kích thước mao quản, vật liệu mao quản có dạng sau: [7] – Vật liệu vi mao quản (micropore) có đường kính mao quản nhỏ 2nm – Vật liệu mao quản trung bình (mesopore) có đường kính mao quản từ đến 50nm – Vật liệu mao quản lớn (macropore) có đường kính mao quản lớn 50nm d ≤ 2nm Vi mao quản (Micropore) 2nm < d ≤ 50nm d > 50nm Mao quản trung bình Mao quản lớn (Mesopore) (Macropore) Hình 1.1 Phân loại vật liệu mao quản của IUPAC Trường Đại học Sư phạm Huế 40 Khóa luận tốt nghiệp ứng với mặt phản xạ (110), đặc trưng cho mức độ trật tự lục lăng vật liệu, nhiên, đặc trưng chưa rõ ràng - Mẫu có tỉ lệ H 2O:CTAB = 400:1 (mẫu có tỉ lệ H 2O thấp nhất) cho giá trị FWHM = 0,3; giá trị FWHM lớn mẫu (từ RHM-411 đến RHM415) Giá trị FWHM tỉ lệ nghịch với mức độ kết tinh tinh thể, đó, giá trị lớn nên mức độ tinh thể hóa mẫu nhỏ  Ở mẫu lại (từ RHM-412 đến RHM-415): - Các giản đồ XRD cho thấy mẫu tổng hợp xuất peak đặc trưng vật liệu MQTB dạng lục lăng Peak có cường độ lớn ứng với mặt phản xạ (100) đặc trưng cho vật liệu MQTB, peak có cường độ nhỏ ứng với mặt phản xạ (110) (200) đặc trưng cho mức độ trật tự lục lăng vật liệu Các đặc trưng rõ ràng, có cường độ cao hẹp cho thấy vật liệu thu có cấu trúc lục lăng trật tự cao Để đánh giá mức độ phát triển hoàn chỉnh tinh thể, phải dựa vào đại lượng độ rộng nửa chiều cao peak - Mẫu RHM-412 (tỉ lệ H2O:CTAB = 600:1) có giá trị FWHM = 0,26, mẫu RHM-413 (tỉ lệ H2O:CTAB = 800:1) mẫu RHM-415 (tỉ lệ H2O:CTAB = 1500:1) có giá trị FWHM = 0,25, mẫu RHM-414 (tỉ lệ H 2O:CTAB = 1000:1) có giá trị FWHM = 0,21 Giá trị FWHM tỉ lệ nghịch với mức độ kết tinh tinh thể, đó, giá trị nhỏ mức độ tinh thể hóa cao Ở đây, ta thấy giá trị FWHM mẫu RHM-414 nhỏ nên mức độ tinh thể hóa mẫu RHM-414 cao mẫu từ RHM-411 đến RHM-415  Tóm lại, qua giản đồ XRD ta nhận thấy peak đặc trưng cho vật liệu MQTB có cường độ tăng dần rõ nét lượng H 2O tăng dần (từ 400 đến 1000) (hay từ mẫu RHM-411 đến mẫu RHM-414); tăng lượng H 2O (từ 1000 lên 1500) cường độ peak có giảm nhẹ Giá trị FWHM giảm dần từ mẫu RHM-411 đến mẫu RHM-414, lại tăng nhẹ từ mẫu Trường Đại học Sư phạm Huế 41 Khóa luận tốt nghiệp RHM-414 đến RHM-415 Từ ta thấy, mẫu RHM-414 (6SiO : CTAB : 1000H2O) mẫu có peak đặc trưng cho vật liệu MQTB rõ ràng nhất, có cường độ cao hẹp, nên mẫu có cấu trúc lục lăng trật tự cao; đồng thời mức độ tinh thể hóa mẫu cao  Mẫu RHM-414 mẫu tối ưu chọn cho nghiên cứu 3.2.2 Khảo sát ảnh hưởng tỉ lệ SiO2:CTAB Vật liệu mao quản trung bình MCM-41 tổng hợp với chất ĐHCT CTAB nguồn silic từ tro trấu Cho nên nồng độ chất định hướng cấu trúc nồng độ Na 2SiO3 ảnh hưởng đến trật tự cấu trúc độ tinh thể vật liệu MCM-41 Vì thế, nghiên cứu ảnh hưởng nồng độ Na2SiO3 khảo sát ảnh hưởng đánh giá qua tỉ lệ SiO2:CTAB Để khảo sát ảnh hưởng tỉ lệ SiO 2:CTAB, mẫu tổng hợp theo qui trình trình bày mục 2.3.2.3 với tỉ lệ mol thành phần gel sau: ySiO2 : 1CTAB : 1000H2O (với y = 4, 6, 8, 10, 15) Các mẫu kí hiệu là: RHM-416, RHM-414, RHM-417, RHM-418, RHM-419 Các mẫu đặc trưng phổ XRD trình bày hình 3.7, 3.8, 3.9, 3.10 Trường Đại học Sư phạm Huế 42 Khóa luận tốt nghiệp Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - RHM-416 1000 900 800 700 500 d=39.118 Lin (Cps) 600 400 300 100 d=19.514 d=22.593 200 0.5 10 2-Theta - Scale File: RHM-416.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 0.500 ° - End: 10.000 ° - Step: 0.010 ° - Step time: s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: s - 2-Theta: 0.500 ° - Theta: 0.250 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° Hình 3.7 Giản đồ XRD của mẫu RHM-416 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - RHM-417 1500 1400 1300 1200 1100 1000 d=39.569 800 700 600 500 400 300 200 100 d=19.888 d=22.776 Lin (Cps) 900 0.5 2-Theta - Scale File: RHM-417.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 0.500 ° - End: 10.000 ° - Step: 0.010 ° - Step time: s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: s - 2-Theta: 0.500 ° - Theta: 0.250 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° Hình 3.8 Giản đồ XRD của mẫu RHM-417 10 Trường Đại học Sư phạm Huế 43 Khóa luận tốt nghiệp Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - RHM-418 1500 1400 d=39.739 1300 1200 1100 1000 Lin (Cps) 900 800 700 600 500 400 200 d=19.843 d=22.847 300 100 0.5 10 2-Theta - Scale File: RHM-418.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 0.500 ° - End: 10.000 ° - Step: 0.010 ° - Step time: s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: s - 2-Theta: 0.500 ° - Theta: 0.250 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° Hình 3.9 Giản đồ XRD của mẫu RHM-418 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - RHM-419 1500 1400 1300 1200 1100 d=40.847 1000 800 700 600 500 400 300 200 100 d=20.252 d=23.319 Lin (Cps) 900 0.5 2-Theta - Scale File: RHM-419.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 0.500 ° - End: 10.000 ° - Step: 0.010 ° - Step time: s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: s - 2-Theta: 0.500 ° - Theta: 0.250 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° Hình 3.10 Giản đồ XRD của mẫu RHM-419 10 Trường Đại học Sư phạm Huế 44 Khóa luận tốt nghiệp Từ giản đồ XRD thấy rằng, mẫu MCM-41 tổng hợp xuất peak đặc trưng vật liệu MQTB dạng lục lăng vật liệu MCM41 [21] Peak có cường độ lớn ứng với mặt phản xạ (100) đặc trưng cho vật liệu MQTB, peak có cường độ nhỏ ứng với mặt phản xạ (110) (200) đặc trưng cho mức độ trật tự lục lăng vật liệu Các đặc trưng rõ ràng, có cường độ cao hẹp cho thấy vật liệu thu có cấu trúc lục lăng trật tự cao Để đánh giá mức độ phát triển hoàn chỉnh tinh thể, người ta dựa vào đại lượng độ rộng nửa chiều cao peak (FWHM - ký hiệu β) Bảng 3.2 đại lượng độ rộng nửa chiều cao peak mẫu RHM-416; RHM-417; RHM-418; RHM-419; RHM-414 Bảng 3.2 Đại lượng độ rộng nửa chiều cao peak của các mẫu RHM-416; RHM-417; RHM-418; RHM-419; RHM-414 Mẫu Điều kiện khảo sát β = 2θ - θ (FWHM) RHM-416 RHM-417 RHM-418 RHM-419 RHM-414 4SiO2 : CTAB : 1000H2O 8SiO2 : CTAB : 1000H2O 10SiO2 : CTAB : 1000H2O 15SiO2 : CTAB : 1000H2O 6SiO2 : CTAB : 1000H2O 0,24 0,245 0,238 0,219 0,21 Khi từ mẫu RHM-414, RHM-416, RHM-417, RHM-418, RHM419, qua giản đồ XRD, cường độ peak đặc trưng cho vật liệu MQTB (100), (110) (200) có tăng giảm nhẹ Giá trị FWHM tỉ lệ nghịch với mức độ kết tinh tinh thể, đó, giá trị nhỏ mức độ tinh thể hóa cao Các mẫu RHM-416; RHM-417; RHM-418; RHM-419 xem FWHM không khác bao nhiêu, mẫu RHM-414 có giá trị FWHM nhỏ nhất, mức độ tinh thể hóa cao nên mẫu RHM-414 mẫu tối ưu Trường Đại học Sư phạm Huế 45 Khóa luận tốt nghiệp 3.2.3 Ảnh hưởng thời gian khuấy từ Trong trình tổng hợp MCM-41, sau giai đoạn khuấy mạnh phản ứng xảy có giai đoạn khuấy nhẹ (khuấy từ) để tạo điều kiện cho hạt vật liệu thu có độ đồng trật tự cao Tuy nhiên, thời gian khuấy nhẹ phù hợp? Trong điều kiện khoá luận mình, khảo sát trường hợp có khuấy từ nhẹ 24 khuấy từ Các mẫu tổng hợp qui trình mục 2.3.2.3 với tỉ lệ mol hỗn hợp gel là: 6SiO2 : CTAB : 1000H2O Mẫu tổng hợp kí hiệu RHM414 (có khuấy từ 24 giờ) RHM-414(1) (không có khuấy từ) Các mẫu đặc trưng nhiễu xạ tia X trình bày hình 3.5 3.11 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - RHM414 d=38.816 400 Lin (Cps) 300 200 d=22.448 100 2-Theta - Scale File: RHM414.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 1.000 ° - End: 10.000 ° - Step: 0.010 ° - Step time: 0.5 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: s - 2-Theta: 1.000 ° - Theta: 0.500 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° Hình 3.11 Giản đồ XRD của mẫu RHM-414(1) Từ giản đồ XRD thấy mẫu MCM-414(1) tổng hợp xuất peak Peak có cường độ lớn ứng với mặt phản xạ (100) đặc trưng cho vật 10 Trường Đại học Sư phạm Huế 46 Khóa luận tốt nghiệp liệu MQTB, peak có cường độ nhỏ ứng với mặt phản xạ (110) đặc trưng cho mức độ trật tự lục lăng vật liệu Peak (100) xuất rõ ràng, nhiên so với mẫu RHM-414, peak có cường độ không cao Ngoài ra, peak ứng với mặt (110) không sắc nét nên mẫu RHM-414(1) (không có khuấy từ 24 giờ) có độ trật tự thấp mẫu RHM-414 (có khuấy từ 24 giờ) Để đánh giá mức độ phát triển hoàn chỉnh tinh thể, người ta dựa vào đại lượng độ rộng nửa chiều cao peak (FWHM - ký hiệu β) Đại lượng độ rộng nửa chiều cao peak mẫu RHM-414(1): β (FWHM) = θ - θ = 0,28 Giá trị FWHM tỉ lệ nghịch với mức độ kết tinh tinh thể, đó, giá trị nhỏ mức độ tinh thể hóa cao So sánh với FWHM mẫu RHM-414 (có FWMH = 0,21) FWHM mẫu RHM-414 nhỏ nghĩa mẫu có khuấy từ 24 (RHM-414) có độ tinh thể cao mẫu khuấy từ (RHM-414(1)) Trường Đại học Sư phạm Huế 47 Khóa luận tốt nghiệp 3.3 Đặc trưng cấu trúc vật liệu tổng hợp Từ khảo sát cho thấy, mẫu tổng hợp với tỉ lệ mol hỗn hợp gel ban đầu: SiO2 : CTAB : H2O = : : 1000, có khuấy từ nhẹ 24 giờ, kết tinh 100oC 48 có độ trật tự độ tinh thể cao điều kiện khảo sát (mẫu RHM-414) Mẫu chọn để thực số đặc trưng cấu trúc kết Hình 3.12 hình ảnh mẫu MCM-41 tổng hợp MCM-41 có dạng bột mịn màu trắng, xốp, nhẹ Hình 3.12 Mẫu MCM-41 tổng hợp Trường Đại học Sư phạm Huế 48 Khóa luận tốt nghiệp Hình 3.13 kết ảnh SEM mẫu RHM-414 Hình 3.13 Ảnh SEM của mẫu RHM-414 Từ hình ảnh SEM hình 3.13 cho thấy rằng, vật liệu MCM-41 tổng hợp có hình cầu, kích thước khoảng 0,1-0,2µm Trường Đại học Sư phạm Huế 49 Khóa luận tốt nghiệp Cấu trúc bề mặt vật liệu MCM-41 đặc trưng phổ hồng ngoại (FT-IR) Kết thể hình 3.14 Hình 3.14 Phổ IR của mẫu RHM-414 Kết hình 3.15 cho thấy đám phổ đặc trưng ứng với tần số 3448,72; 1643,35; 1226,73; 1080,14; 964,41; 794,67; 555,50 462,92 cm -1 xuất phổ IR Peak 964,41cm -1 đặc trưng cho dao động hóa trị liên kết Si−OH Peak 3448,72 cm-1 tương ứng với dao động hóa trị liên kết O−H bề mặt nước hấp phụ vật lý bề mặt Peak tần số 1226,73 1080,14 cm-1 tương ứng với dao động hóa trị liên kết Si−O−Si nhóm siloxan Peak 794,67 cm-1 đại diện cho dao động hóa trị Si−O−Si cấu trúc tứ diện Peak 462,92 cm -1 đặc trưng cho dao động biến dạng O−Si−O cấu trúc tứ diện Peak hấp thụ 1643,35 cm-1 dao động biến dạng liên kết O−H hấp phụ nước lên bề mặt vật liệu [16] Trường Đại học Sư phạm Huế 50 Khóa luận tốt nghiệp KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ A KẾT LUẬN Từ kết nghiên cứu đề tài, rút số kết luận sau: Đã nghiên cứu tổng hợp thành công vật liệu MQTB MCM-41 với nguồn silic tách từ tro trấu Điều kiện để thu MCM-41 có cấu trúc ổn định, độ trật tự độ tinh thể cao là: tỉ lệ mol hỗn hợp gel ban đầu: SiO2 : CTAB : H2O = : : 1000, có khuấy từ nhẹ 24 giờ, kết tinh 100 oC 48 Mẫu MCM-41 tổng hợp đặc trưng phương pháp XRD, SEM IR Kết cho thấy MCM-41 tổng hợp có độ tinh khiết cao, vật liệu MCM-41 tổng hợp có hình cầu, kích thước khoảng 0,1-0,2µm, có chứa nhóm −OH bề mặt B KIẾN NGHỊ Trên số kết bước đầu phạm vi khóa luận tốt nghiệp, có điều kiện đề tài mở rộng theo hướng sau: • Tổng hợp vật liệu MQTB MCM-41 biến tính nhóm chức hữu với nguồn silic chiết từ tro trấu phương pháp gián tiếp trực tiếp • Đặc trưng vật liệu tổng hợp phương pháp khác BET, EDX, TEM,… để có nhìn toàn diện • Nghiên cứu ứng dụng vật liệu tổng hợp như: khả hấp phụ thuốc nhuộm, khả hấp phụ chất hữu độc hại, kim loại nặng,… Trường Đại học Sư phạm Huế 51 Khóa luận tốt nghiệp TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt Đỗ Xuân Đồng, Lê Thị Kim Lan, Vũ Anh Tuấn, “Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng xác định hoạt tính xúc tác của vật liệu lưỡng mao quản Y/MCM-41 tổng hợp từ cao lanh”, Hội nghị hấp phụ xúc tác toàn quốc lần thứ 4, 1-3/8/2007, Tp Hồ Chí Minh Hồ Sĩ Thoảng, Một số hướng nghiên cứu xúc tác nhằm đáp ứng các yêu cầu sản phẩm dầu mỏ, Hội nghị hấp phụ xúc tác toàn quốc lần thứ 4, 1-3/8/2007, Tp Hồ Chí Minh Hồ Văn Thành, Võ Thị Thanh Châu, Vũ Anh Tuấn, Nguyễn Hữu Phú, “Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng vật liệu mao quản trung bình trật tự MCM-41 từ vỏ trấu”, Hội nghị hấp phụ xúc tác toàn quốc lần thứ 4, 13/8/2007, Tp Hồ Chí Minh Mai Tuyên (2004), Xúc tác zeolit lọc hóa dầu, NXB Khoa học kỹ thuật, Hà Nội Nguyễn Đình Thành, Nguyễn Hữu Sơn, Nguyễn Hữu Trí, “Nghiên cứu tổng hợp xúc tác mao quản trung bình Al-MCM-41 ứng dụng cho quá trình Crackinh hiđrocacbon nặng”, Hội nghị hấp phụ xúc tác toàn quốc lần thứ 4, 1-3/8/2007, Tp Hồ Chí Minh Nguyễn Đình Triệu (1999), Các phương pháp vật lý ứng dụng hóa học, NXB Đại học quốc gia Hà Nội, Hà Nội Nguyễn Hữu Phú (1998), Hấp phụ xúc tác bề mặt vật liệu vô mao quản, NXB Khoa học kỹ thuật, Hà Nội Nguyễn Ngọc Yến Vi (2012), Xây dựng quy trình tổng hợp vật liệu zeolite 4A quy mô phòng thí nghiệm từ tro trấu, Luận văn Thạc sĩ Hóa học, Trường Đại học Khoa học Huế, Huế Trường Đại học Sư phạm Huế 52 Khóa luận tốt nghiệp Phạm Đình Dũ, Võ Thị Thanh Châu, Đinh Quang Khiếu, Trần Thái Hòa (2011), Nghiên cứu tổng hợp vật liệu mao quản trung bình MCM-41 với nguồn oxit silic điều chế từ vỏ trấu, Tạp chí Hóa học ứng dụng, số (77), tr.47-49 10 Phạm Anh Sơn, Nguyễn Đình Bảng, Ngô Sỹ Lương, Tổng hợp nghiên cứu đặc trưng cấu trúc của vật liệu mao quản trung bình MCM-41 CeMCM-41, Tuyển tập công trình khoa học – Kỷ niệm 50 năm thành lập Khoa Hoá học, tr 80-83, 2006 11 Trần Ngọc Tuyền, Nguyễn Đức Vũ Quyên (2010), Nghiên cứu tổng hợp zeolite 4A từ tro trấu, Tạp chí Hóa học, số 48(5), tr.207-212 12 Võ Thị Thanh Hòa (2013), Nghiên cứu các điều kiện kết tinh để nâng cao chất lượng zeolite 4A, Luận văn thạc sĩ Hóa học, Trường Đại học Sư phạm Huế, Huế Tiếng Anh 13 A Matsumura, T Kondo, S Sato, I Saito, W F Souza (2005), Fuel 84, Pages 441 – 416 14 Bagshaw, S A., Prouzet E., and Pinnavaia T J (1995), Templating of Mesoporous Molecular Sieves by Nonionic Polyethylene Oxide Surfactants, Science, 269, 1242 – 1244 15 Dongyuan Zhao, Qisheng Huo, Jianglin Feng, Bradley F Chmelka, and Glen D Stucky (1998), Nonionic Triblock and Star Diblock Copolimer and oligomeric Surfactant Syntheses of Highly ordered, Hydrothermally Stable, Mesoporous Silica Structures, J Am Chem Soc 120, Pages 6024 - 6036 16 Farook Adam, Anwar Iqbal (2010), The oxidation of styrene by chromium– silica heterogeneous catalyst prepared from rice husk, Engineering Journal 160, 742–750 Chemical Trường Đại học Sư phạm Huế 17 53 Khóa luận tốt nghiệp Ho Sy Thang, Nguyen Thi Ai Nhung, Dinh Quang Khieu, Tran Thai Hoa, Nguyen Huu Phu (2008), Direct hydrothermal synthesis of mesoporous Sn-SBA-16 materials under weak acidic conditions, International scientific conference on “Chemistry for development and integration”,1214 September, Pages 806 - 816 18 Kim M J., Han Y J., Chmelka B F and Stucky G D (2000), One-step synthesis of ordered mesocoposites with non-ionic amphiphilic block copolymers: implications of isoelectric point, hydrolysis rate and fluoride, Chem Commun., 2437 – 2438 19 Laha S C (2002), Mesoporous and microporous matallosilicate & organo-silicate molecular sieves: synthesis, characterization and catalytic properties, Doctor thesis, University of Pune, India 20 Langevin D.(1998), Structure and dynamic properties of surfactant systems, Studies in surface science and catalysis, 117, 129-134 21 Qisheng huo, David I Margolese and Galen D Stucky (1996), Surfactant control of phases in the synthesis of Mesoporous silica-based Materials, Chem Mater 8, 1147-1160 22 Resa Salghbeigi (2000), Fluid Catalytic Cracking handbook, Houston, Texas 23 Singh D., Kumar D., Kumar A., Rai K N (2008), Synthesis and characterization of rice husk silica, silica-carbon composite and H3PO4 activated silica, Cerâmica, 54, Pages 203 - 212 24 Stucky, G D., Monnier, A., Schüth, F.; Huo, Q.; Margolese, D I., Kumar, D., Krishnamurty, M P., Petroff, M.; Firouzi, A., Janicke, M and Chmelka, B F (1994), Molecular and Atomic Arrays in Nano- and Mesoporous Materials Synthesis, Mol Cryst Liq Cryst 240, 187-200 25 Veronica Frydman, Sharon Ruthstein, Shifra Kababya, Miron Landau and Trường Đại học Sư phạm Huế 54 Khóa luận tốt nghiệp Daniella Goldfard, 2003, Study of the formation of the mesoporous material MCM-41 by EPR Spectroscopy, J Phys Chem B, 107, pp 3366 – 3374 26 Zhao D., Feng J., Huo Q., Melosh N., Fredrickson G.H., Chmelka B.F and Stucky G.D (1998), Tribock Copolymer Syntheses of Mesoporous Silica with Periodic 50 to 300 Angstrom Pores, Science, 279, Pages 548 552 ... Nghiên cứu tổng hợp vật liệu mao quản trung bình MCM- 41 với nguồn silic từ tro trấu cho khóa luận với mong muốn tổng hợp vật liệu mao quản trung bình MCM- 41 có chất lượng cao với nguồn silic từ tro. .. PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 2.1 Mục đích Nghiên cứu tổng hợp vật liệu mao quản trung bình MCM- 41 với nguồn silic chiết từ tro trấu 2.2 Nội dung Điều chế dung dịch Na2SiO3 từ nguồn tro trấu Nghiên cứu tìm... điều kiện tổng hợp vật liệu mao quản trung bình MCM4 1 với nguồn silic chiết từ tro trấu Đặc trưng số tính chất vật liệu MCM- 41 tổng hợp phương pháp hóa lý thích hợp 2.3 Phương pháp nghiên cứu 2.3.1