Tóm tắt luận văn thạc sĩ: Tổng hợp vật liệu perovskit họ lantan và thăm dò khả năng hấp phụ, xúc tác của chúng trong một số phản ứng

MỞ ĐẦU Tình trạng ô nhiễm môi trường đang là vấn đề nan giải trên phạm vi toàn cầu. Trong đó ô nhiễm môi trường nước đang được đặc biệt quan tâm do sự phát triển của nền công nghiệp và sự đô thị hóa ngày càng gia tăng. Công nghệ nano là một ngành khoa học mới mẻ và đầy hứa hẹn, thu hút sự quan tâm của rất nhiều nhà khoa học.Số lượng các nghiên cứu ngày càng tăng, các phát minh ngày càng nhiều. Trong ngành khoa học vật liệu, thuật ngữ nano đã trở nên thông dụng và được dùng để chỉ những hạt có kích thước 10-13 >10-10 >10-7 >10-4 pH=2-3 >0,2 >20 pH>8,5 >25,1 (Mn+ : nồng độ ion kim loại Ts: tích số tan hiđroxit) Từ bảng 3.1, nghiên cứu khả hấp phụ ion Ni2+, nghiên cứu pH dung dịch thu từ cách tiến hành phần II.5, dung dịch có pH khoảng 6,5 Khi nghiên cứu khả hấp phụ ion Fe 3+, sau tiến hành bước phần II.5 thu dung dịch có pH~6,5; chúng tơi điều chỉnh pH =2-3 dung dịch CH3COOH loãng 20 III.3.1 Với mẫu tổng hợp xương gốm (5gam) Các mẫu vật liệu tổng hợp theo quy trình nêu phần 2.4 Khi dung dịch ổn định pH, đổ dung dịch lên xương gốm, tiếp tục khuấy trì nhiệt độ tới dung dịch thấm hết lên chất mang Bảng 3.8 Khả hấp phụ vật liệu tổng hợp xương gốm Mẫu Khối lượng Hấp phụ ion Nồng độ đầu(Co) Thời gian hấp phụ(t) Nồng độ Hấp sau hấp phụ(%) phụ(CM) Mẫu không rửa qua nước lọc LaMnO3 0,25 Ni2+ LaNiO3 0,25 Fe3+ 0,01M 0,017M 30 phút 1giờ 24giờ 48giờ 1giờ 24giờ 1giờ 24giờ 20phút 30phút 24giờ 0,01M 0,016M 0,017M 0,018M 0,019M 0,022M 0,018M 0,022M 0,018M 0,019M 0,021 -6 -10 10 -10 10 -5 0,01M 50 0,25 Mn2+ 0,02M La0,8Li0,2NiO3 0,25 Co2+ 0,02M LaNiO3 Mn2+ 0,02M Mn2+ 0,02M LaFeO3 0,25 Mẫu rửa qua nước lọc LaFeO3 0.25 Qua bảng 3.2 nhận thấy: - Với mẫu rửa qua nước lọc lần, khả hấp phụ cao Với mẫu LaFeO3, thời gian hấp phụ giờ, khơng rửa qua nước lọc hấp phụ 5%, rửa qua nước lọc khả hấp phụ tăng lên 50% Nguyên nhân trinh khuấy, có tượng phân li ngược trở lại ion kim loại, ảnh hưởng đến trình chuẩn độ Chính vậy, với mỡi mẫu trước thử hấp phụ rửa mẫu nước lọc Các bước tiến hành sau: + Cho mẫu vật liệu vào cốc 100ml, cho tiếp 50ml nước cất vào, khuấy liên tục thời gian 30 phút Sau đó, lọc máy hút chân khơng, lấy phần chất rắn, sấy 1200C 30 phút + Lặp lại trình lần 21 Để thử mẫu cịn tượng phân li ngược khơng, Với mẫu LaFeO dùng thuốc thử ortho phenantrolin Các mẫu nghiên cứu sau, tiến hành rửa ba lần nước lọc Ngồi ra, chúng tơi xác định hàm lượng phân li với mẫu L28 => % phân li= 1,5% - Thời gian hấp phụ tốt khoảng đầu, để thời gian lâu, có tượng giải hấp làm giảm dần khả hấp phụ III.3.2 Khả hấp phụ kim loại mẫu dạng bột Bảng 3.9 Khả hấp phụ vật liệu dạng bột Mẫu Khối lượng Hấp ion phụ Nồng độ đầu(Co ) L9 L10 0,25 0,25 Mn2+ Mn2+ 0,02M 0,02M LaNiO3 0,25 Mn2+ La0,8Sr0,2Ni 0,25 M O3 Tử bảng 3.3 nhận thấy: 0,02M Mn2+ Thời gian hấp phụ(t) Nồng độ sau hấp phụ(CM ) 48 0,01M 30 0,012 phút M 1giờ 0,018 0,019 Hấp phụ(% ) 50 40 10 Khả hấp phụ LaFeO3 dạng bột sau rửa nước lọc khoảng 40-50% Khả hấp phụ mẫu hệ La Ni không cao so với hệ La Fe Hệ pha tạp vào vị trí có khả hấp phụ không cao hệ không pha tạp III.3.3 Khả tái sử dụng vật liệu Sau hấp phụ Mn2+ phần III.3.2, lọc lấy chất rắn, cho vào cốc 50ml, thêm tiếp dung dịch HNO3 đặc, để nhiệt độ phòng 30 phút Sau lọc lấy chất rắn, đem sấy 1200C thời gian 30 phút Kết sau: khối lượng Mn 2+ ban đầu 25,3mg, hấp phụ thời gian giờ, lượng Mn2+ lại xác định chuẩn độ tạo phức với EDTA thu khối lượng Mn2+ lại 23,45%  %hấp phụ lần 7,3% Nhận xét: vật liệu hấp phụ lần thứ không cao 22 Chúng tiếp tục nghiên cứu trình tái sử dụng mẫu L9 cách tiến hành bước tương tự thay dung dịch HNO H2O dung dịch HCl Nhưng hai trường hợp khả hấp phụ lại vật liệu không đáng kể III.4 Hoạt tính xúc tác vật liệu phản ứng oxi hóa m-xylen III.4.1 Mẫu LaFe0,1Mn0,9O3 - Điều kiện thực mẫu: + Khối lượng mẫu: 0.1254g - Kết quả: Bảng 3.1 Kết tính tốn độ chuyển hóa Nhiệt độ( 0C) 250 α (%) 5,6 v (mmol.h/g) 4,61.10-3 Tính lựợng hoạt hóa E: 300 13 0,098 350 95 0,65 III.4.2Mẫu La0,8Sr0,2FeO3 Điều kiện thực mẫu: - Khối lượng mẫu: 0.16g - Tiến trình thí nghiệm: +/ Cho hệ vào reactor, đặt lò Nâng nhiệt độ lên 450 0C dịng khơng khí, giữ 2h nhiệt độ +/ Hạ nhiệt độ lò xuống nhiệt độ 250, 300, 350 0C Khi ổn định nhiệt chuyển van đưa dịng khơng khí + m-xylen qua, đo 1h - Kết quả: Bảng 3.13 Kết tính tốn độ chuyển hóa Nhiệt độ( 0C) α (%) v (mmol.h/g) 250 5,5 0,036 300 12,6 0,075 350 99 0,542 Tính lựợng hoạt hóa E: Nhận xét: Từ kết cho ta thấy độ chuyển hóa m-xylen dùng xúc tác cao nhiều không dùng xúc tác Nhiệt độ ảnh hửong nhiều đến hoạt tính xúc tác mẫu khảo sát Khi nhiệt độ tăng, độ chuyển hóa tăng, tăng nhanh 23 vùng 3000C gần đạt 100% nhiệt độ 350 0C Các mẫu đo đạt giá trị T 50 khoảng nhiệt độ 300-3500C Chương Kết luận và kiến nghị Kết luận: Trên sở khảo sát yếu tố pH, tỉ lệ axit xitric tổng ion kim loại, thời gian, nhiệt độ nung ảnh hưởng tới tạo gel, hình thành oxit phức hợp perocskit, từ xác định điều kiện tổng hợp tối ưu: -Hệ LaNiO3 nên tổng hợp pH=7, k=1,6 nung 700oC 3h - Mẫu La0,9Sr0,1NiO3 nên tổng hợp pH=7, k=1,6 nung 700oC 3h - Hệ La1-xSrxFeO3 tổng hợp với k=1,6 k=1,4 pH=6-7, nung 700oC 2h - Hệ LaFe1-xMnxO3 tổng hợp với k=1,4 pH=5-6, nung 750 0C - Hệ La1-xSrxMnO3 tổng hợp với k=1,4 pH=6 8000C Các mẫu vật liệu có kích thước tinh thể tương đối nhỏ (11 – 16nm), kích thước hạt tương đối lớn, độ xốp nhỏ nên diện tích bề mặt riêng tính theo phương pháp BET nhỏ (5,2m2/g) LaFe0,1Mn0,9O3 mẫu La0,8Sr0,2FeO3 đơn pha có khả xúc tác tốt cho phản ứng chuyển hóa m-xylen (chuyển hóa 100% m-xylen 360 0C sau khoảng 10 phút phản ứng) Khả hấp phụ kim loại nặng Mn 2+, Fe3+, Ni2+… hệ dạng bột khoảng 40-50%, khả tái sử dụng chưa cao Kiến nghị: Cần nghiên cứu sâu để đưa hệ vào ứng dụng xử lí khí thải Cần nghiên cứu thêm việc tái sử dụng vật liệu hấp phụ kim loại nặng nước thải 24