Sóng hài từ ion hóa xuyên hầm bằng laser siêu ngắn với việc nhận biết cấu trúc động phân tử

ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP HCM ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN NGUYỄN NGỌC TY SÓNG HÀI TỪ ION HÓA XUYÊN HẦM BẰNG LASER SIÊU NGẮN VỚI VIỆC NHẬN BIẾT CẤU TRÚC ĐỘNG PHÂN TỬ LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ Tp Hồ Chí Minh – Năm 2010 ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP HCM ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN NGUYỄN NGỌC TY SÓNG HÀI TỪ ION HÓA XUYÊN HẦM BẰNG LASER SIÊU NGẮN VỚI VIỆC NHẬN BIẾT CẤU TRÚC ĐỘNG PHÂN TỬ Chuyên Ngành: Vật Lý Lý Thuyết Vật Lý Toán Mã Số: 62 44 01 01 LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC PGS TSKH LÊ VĂN HOÀNG PGS TS NGUYỄN KHẮC NHẠP Tp Hồ Chí Minh – Năm 2010 LỜI CẢM ƠN Tôi xin gửi lời tri ân sâu sắc đến thầy hướng dẫn PGS TSKH Lê Văn Hoàng Thầy tận tình hướng dẫn tạo điều kiện tốt để tham gia nghiên cứu khoa học hoàn thành luận án Tôi xin gửi lời cảm ơn đến PGS TS Nguyễn Khắc Nhạp quan tâm giúp đỡ suốt trình học tập làm việc Tôi xin gửi lời cảm ơn đến GS TS Lê Anh Thư (Trường Đại học Kansas, Mỹ) PGS TS Vũ Ngọc Tước (Đại học Bách khoa, Hà Nội) hướng dẫn làm quen với việc mô trình thực luận án Tôi xin cảm ơn tất thầy, cô môn Vật lý lý thuyết, Trường Đại học Khoa học tự nhiên Tp HCM truyền thụ kiến thức khoa học suốt trình tham gia học tập môn Tôi xin cảm ơn thành viên nhóm nghiên cứu, giúp đỡ để luận án hoàn thành thời gian nhanh Xin chân thành cảm ơn phòng Đào tạo sau đại học – Trường Đại học Khoa học tự nhiên Tp HCM tận tình hướng dẫn, hỗ trợ thủ tục suốt thời gian tham gia học tập Xin cảm ơn gia đình hỗ trợ động viên giúp an tâm tập trung hoàn thành khóa học LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan luận án công trình nghiên cứu riêng Các số liệu, kết nêu luận án trung thực chưa công bố công trình mà chưa tham gia Tác giả Nguyễn Ngọc Ty i MỤC LỤC Danh mục chữ viết tắt iii Danh mục hình vẽ, đồ thị iv Danh mục bảng số liệu vii Mở đầu .1 Chương Lý thuyết phát xạ sóng hài .12 1.1 Kỹ thuật định phương phân tử 12 1.1.1 Mô hình quay tử 12 1.1.2 Định phương cổ điển .15 1.1.3 Định phương lượng tử 16 1.2 Tốc độ ion hóa 17 1.2.1 Gần trường mạnh (MO – SFA) 17 1.2.1.1 Gần MO – SFA sử dụng định chuẩn dài .17 1.2.1.2 Gần MO – SFA sử dụng định chuẩn vận tốc 21 1.2.2 Gần ion hóa xuyên hầm 23 1.2.2.1 Điện tử có xung lượng thoát không 24 1.2.2.2 Điện tử có xung lượng thoát khác không .25 1.2.2.3 Gần ADK cho phân tử (MO – ADK) .26 1.3 Mô hình Lewenstein phát xạ sóng hài .29 Chương Chụp ảnh phân tử phương pháp cắt lớp sử dụng laser xung cực ngắn 36 2.1 Cơ sở lý thuyết .36 2.2 Kết 40 2.2.1 Chụp ảnh phân tử N2 41 ii 2.2.1.1 Sự phụ thuộc HHG vào góc định phương 41 2.2.1.2 Trích xuất lưỡng cực dịch chuyển 43 2.2.1.3 Trích xuất hàm sóng HOMO từ HHG .45 2.2.2 Chụp ảnh phân tử O2, CO2 .48 2.2.3 Trích xuất thông tin khoảng cách liên hạt nhân 52 Chương Phương pháp so sánh phù hợp việc trích xuất thông tin cấu trúc phân tử từ liệu sóng hài .57 3.1 Cơ sở lý thuyết .58 3.2 Kết 61 3.2.1 N2, CO2 định phương cố định 61 3.2.2 N2, CO2 phân bố đẳng hướng .65 3.2.3 OCS, BrCN, O3 định phương cố định 66 3.2.4 OCS, BrCN, O3 phân bố đẳng hướng 74 3.2.5 Ứng dựng thuật toán di truyền .76 Chương Khảo sát động học phân tử laser xung cực ngắn qua chế phát xạ sóng hài 80 4.1 Mô trình đồng phân hóa 81 4.1.1 Quá trình đồng phân hóa HCN/HNC 81 4.1.2 Quá trình đồng phân hóa acetylene/vinylidene 84 4.2 Kết khảo sát động học phân tử nguồn HHG 87 4.2.1 Quá trình đồng phân hóa HCN/HNC 87 4.2.2 Quá trình đồng phân hóa acetylene/vinylidene 90 Kết luận 92 Hướng phát triển 93 Danh mục công trình công bố 94 Tài liệu tham khảo 95 iii Danh mục chữ viết tắt ADK: Gần ion hóa xuyên hầm (Ammosov-Delone-Krainov) MO – ADK: Lý thuyết ion hóa xuyên hầm phân tử (Molecular Orbital ADK) DFT: Phương pháp phiếm hàm mật độ (Density Functional Theory) HHG: Sóng hài bậc cao (High – order Harmonic Generation) HOMO: Orbital phân tử (Highest Occupied Molecular Orbital) SFA: Gần trường mạnh (Strong Field Approximation) MO – SFA: Gần trường mạnh phân tử (Molecular Orbital SFA) iv Danh mục hình vẽ, đồ thị Hình 1.1 Mô hình định phương tương tác với chùm laser phân tử có hai hạt nhân 13 Hình 1.2 Tốc độ ion hóa phân tử CO2, N2, O2 28 Hình 1.3 HHG phát từ phân tử N2 .35 Hình 2.1 HHG phát từ N2 với góc định phương khác 41 Hình 2.2 Sự phụ thuộc HHG phát từ N2 theo góc định phương θ 42 Hình 2.3 HOMO N2 42 Hình 2.4 HHG phát từ N2 ứng với hai bước sóng 800 nm 1200 nm .44 Hình 2.5 Thành phần x lưỡng cực dịch chuyển N2 44 Hình 2.6 Thành phần y lưỡng cực dịch chuyển N2 .45 Hình 2.7 Hàm sóng N2 tái tạo từ liệu HHG 46 Hình 2.8 Hàm sóng N2  ,0 Hình 2.9 Hàm sóng N2  xy 47 trường hợp R khác 48 Hình 2.10 Sự phụ thuộc HHG phát từ O2 theo góc định phương θ 49 Hình 2.11 Sự phụ thuộc HHG phát từ CO2 theo góc định phương θ 49 Hình 2.12 Hình ảnh HOMO O2 CO2 49 Hình 2.13 Lưỡng cực dịch chuyển O2 50 Hình 2.14 Lưỡng cực dịch chuyển CO2 50 Hình 2.15 Hàm sóng phân tử O2 trích xuất từ HHG 51 Hình 2.16 Hàm sóng phân tử CO2 trích xuất từ HHG 52 Hình 2.17 Khoảng cách liên hạt nhân O2 trích xuất từ HHG 53 Hình 2.18 Khoảng cách liên hạt nhân CO2 trích xuất từ HHG 55 v Hình 3.1 HHG phát từ N2 với khoảng cách liên hạt nhân khác 61 Hình 3.2 HHG phát từ CO2 Hình 3.3 với khoảng cách liên hạt nhân khác 62 R Hàm so sánh HHG N2 ứng với ba giá trị .63 Hình 3.4 Hàm so sánh HHG N2 ứng ba giá trị θ .63 Hình 3.5 Hàm so sánh HHG N2 ứng với ba trường hợp bước sóng cường độ đỉnh 64 Hình 3.6 Hàm so sánh HHG CO2 ứng với R ba giá trị 64 Hình 3.7 HHG từ N2 phân bố đẳng hướng với khoảng cách liên hạt nhân khác .65 Hình 3.8 Hàm so sánh HHG cho N2 CO2 trường hợp phân tử phân bố đẳng hướng 66 Hình 3.9 Mô hình tương tác hai phân tử OCS BrCN với chùm laser 67 Hình 3.10 Mô hình tương tác phân tử O3 với chùm laser 67 Hình 3.11 Hàm phân bố phân tử tọa độ cực .68 Hinh 3.12 Sự phụ thuộc vào góc định phương HHG từ phân tử OCS, BrCN O3 .69 Hình 3.13 HHG từ phân tử OCS với góc định phương 150 với khoảng cách khác 69 Hình 3.14 HOMO phân tử OCS 70 Hình 3.15 Tính nhạy HHG phát từ HCN 70 Hình 3.16 HOMO phân tử HCN 71 Hình 3.17 Hàm so sánh HHG từ OCS với góc định phương 150 71 Hình 3.18 Hàm so sánh HHG từ BrCN Hình 3.19 với góc định phương khác 72  ,,  Hàm so sánh HHG từ O3  RR 73 12 vi Hình 3.20  ,,,  Hàm so sánh HHG từ O3  1212 RR Hình 3.21 HHG phát từ OCS với laser 800 nm 74 Hình 3.22 HHG phát từ BrCN với laser 800 nm 74 Hình 3.23 Hàm so sánh HHG từ OCS BrCN 73 trường hợp phân tử phân bố đẳng hướng 75 Hình 3.24 Hàm so sánh HHG từ O3 trường hợp phân tử phân bố đẳng hướng 76 Hình 3.25 Vị trí cư dân sau 10 hệ 78 Hình 4.1 Mô hình phân tử HCN trạng thái 81 Hình 4.2 Mặt C – H – N .82 Hình 4.3 Quỹ đạo nguyên tử hydro HCN trình đồng phân hóa 83 Hình 4.4 Vùng lượng cung cấp để xảy trình đồng phân hóa HCN/HNC .83 Hình 4.5 Hệ toạ độ cho C2H2 84 Hình 4.6 Đường phản ứng hóa học từ vinylidene acetylene .84 Hình 4.7 Quỹ đạo nguyên tử hydro C2H2 trình đồng phân hóa 86 Hình 4.8 Vùng lượng cung cấp để xảy trình đồng phân hóa acetylene/vinylidene 87 Hình 4.9 Sự phụ thuộc HHG phát từ ba cấu hình HCN, HNC CHN vào góc định phương 88 Hình 4.10 Sự phụ thuộc HHG trình HCN/HNC vào góc định phương vị trí nguyên tử hydro 89 Hình 4.11 Cường độ HHG trình HCN/HNC 240 fs 89 Hình 4.12 Sự phụ thuộc HHG trình acetylene/vinilydene vào góc định phương vị trí nguyên tử hydro 90 Hình 4.13 Cường độ HHG trình acetylene/vinilydene 240 fs 91 95 Tài liệu tham khảo Tiếng Việt Nguyễn Ngọc Ty, Nguyễn Đăng Khoa, Lê Văn Hoàng (2007), “Thông tin động cấu trúc phân tử C2H2 từ sóng hài bậc cao sử dụng xung laser siêu ngắn”, Tạp chí khoa học ĐH Sư phạm Tp HCM, số 12 (Khoa học Tự nhiên), tr 119 – 130 Tiếng Anh Ammosov M.V., Delone N.B., Krainov V.P (1986), “Tunnel ionization of complex atoms and atomic ions in an alternating electromagnetic field”, Sov Phys JETP 64, pp 1191-1194 André D Bandrauk, Samira Barmaki (2008), “Imaging attosecond coherent electron motion in molecules”, Chem Phys 350, pp 175-178 Baker S., et al (2006), “Probing proton dynamics in molecules on an attosecond time scale”, Science 312, pp 424-427 Banerjee S., Kumar G R., and Mathur D (1999), “Dynamic and geometric alignment of CS2 in intense laser fields of picosecond and femtosecond duration”, Phys Rev A 60, pp R3369-R3372 Barber R J., Harris G J., Tennyson J (2002), “Temperature dependent partition functions and equylibrium constant for HCN and HNC”, J Chem Phys 117, pp 11239-11243 Bauer D., Milošević D B., and Becker W (2005), “Strong-field approximation for intense-laser–atom processes: The choice of gauge”, Phys Rev A 72, pp 023415-5 Bharat R Acharya, Shin-Woong Kang, Veena Prasad and Satyendra Kumar (2009), “Role of molecular structure on x-ray diffraction in uniaxial and biaxial phases of thermotropic liquyd crystals”, J Phys Chem B 113, pp 3845-3852 96 Bhushan K G., Rao K C., Gadkari S C., Yakhmi J V., and Gupta S K (2009), “Elastic differential cross sections for electron scattering from SF6 and CS2”, Phys Rev A 79, pp 012702-7 10 Böwering N., Volkmer M., Meier Ch., Lieschke J., Dreier R (1995), “Electron diffraction from oriented molecules and implications for molecular structure analysis”, J Mol Struct 348, pp 49-52 11 Bowman J M., Gazdy B., Bentley J A., Lee T J., and Dateo C E (1993), “Ab initio calculation of a global potential, vibrational energies, and wave  % % functions for HCN/HNC, and a simulation of the AX emission spectrum”, J Chem Phys 99, pp 308-323 12 Bowman M., Padmavathi D A (1996), “Quantum calculations of inelastic scattering of HCN and HNC by Ar”, Mol Phys 88, pp 21-32 13 Brabec Thomas, Michel Côté Paul Boulanger, and Lora Ramunno (2005), “Theory of Tunnel Ionization in Complex Systems”, Phys Rev Lett 95, pp 073001-4 14 Burnett K., Reed V C., Cooper J and Knight P L (1992), “Calculation of the background emitted during high-harmonic generation”, Phys Rev A 45, pp 3347-3349 15 Cater S and Mills I M (1980), “A potential energy surface for the ground % state of acetylene, H2C2 ( X 1Σg )”, Mol Phys 41, pp 191-203 16 Chen Jianxin and Li Xuefang (2005), “Characteristics of dynamic alignment for diatomic and linear triatomic molecules in intense femtosecond laser fields”, Int J Mass Spectrom 243, pp 155-161 17 Chen Jing, et al (2002), “High harmonic generation in a two-color field composed of a pump field and a weak subsidiary high frequency field”, Science in China 45, pp 76-81 18 Chen Peter C., Joyner Candace C (2006), “Coherent 2D resonance Raman spectroscopy as a tool for studying molecular structure”, J Mol Struct 799, pp 23-27 97 19 Chen Shigang (1995), “Gauge problem in S – matrix theory of abovethreshold ionization”, Chin Phys Lett 12, pp 273-276 20 Chen Y., Li Y., Yang S., and Liu J (2008), “High-order harmonic generation and molecular orbital tomography: Characteristics of molecular recollision electronic wave packets”, Phys Rev A 77, pp 031402(R)-4 21 Chirilă C.C., Lein M (2009), “High-order harmonic generation in vibrating two-electron molecules”, Chem Phys 366, pp 54-57 22 Christoffel M K., Bowman M (2002), “Quantum scattering calculations of energy transfer and isomerization of HCN/HNC in collisions with Ar”, J Chem Phys 112, pp 4496-4505 23 Chung Samuel H and Mazur Eric (2009), “Surgical applications of femtosecond lasers”, Journal of Biophotonics 2, pp 557-572 24 Cockayne Eric and Walle Axel van de (2010), “Building effective models from sparse but precise data: Application to an alloy cluster expansion model”, Phys Rev B 81, pp 012104-4 25 Collet D., Perrin A., Bürger H., and Flaud J.M (2002), “First gas phase infrared spectroscopy of F2BOH: high-resolution study of the ν8 and ν9 bands”, J Mol Spectros 212, pp 118-124 26 Corkum P B (1993), “Plasma perspective on strong field multiphoton ionization”, Phys Rev Lett 71, pp 1994-1997 27 Crane J K., Perry M D., Herman S., and Falcone R W (1992), “High-field harmonic generation in helium”, Opt Lett 17, pp 1256-1258 28 Delone N.B., Krainov V.P (1991), “Energy and angular electron spectra for the tunnel ionization of atoms by strong low-frequency radiation”, J Opt Soc Am B 8, pp 1207-1211 29 Dilanian Ruben A., Chen Bo, Williams Garth J., Quyney Harry M., Nugent Keith A., Teichmann Sven, Hannaford Peter, Dao V.Lap, and Peele Andrew G (2009), “Diffractive imaging using a polychromatic high-harmonic generation soft-x-ray source”, J Appl Phys 106, pp 023110-5 98 30 Faisal F (1973), “Collision of electrons with laser photons in a background potential”, J Phys B 6, pp L312-L315 31 Ferray M., et al (1988), “Multiple-harmonic conversion of 1064 nm radiation in rare gases”, J Phys B 21, pp L31-L35 32 Friedrich B and Herschbach D R (1995), “Alignment and trapping of molecules in intense laser fields”, Phys Rev Lett 74, pp 4623-4626 33 Frisch M J et al (2003), GAUSSIAN 03, revision C.02, Gaussian, Inc., Pittsburgh, PA 34 Frolov M V., Manakov N L., Pronin E A., and Starace A F (2003), “Model-independent quantum approach for intense laser detachment of a weakly bound electron”, Phys Rev Lett 91, pp 053003-4 35 Frolov M V., Manakov N L., Pronin E A., and Starace A F (2003), “Strong field detachment of a negative ion with non-zero angular momentum: application to F−”, J Phys B 36, pp L419-L426 36 Ghafur Omair, et al (2009), “Impulsive orientation and alignment of quantum-state-selected NO molecules”, Nature Physics 5, pp 289-293 37 Gibson G N and Biegert J (2008), “Influence of orbital symmetry on highorder-harmonic generation and quantum tomography”, Phys Rev A 78, pp 033423-10 38 Haessler S., et al (2010), “Attosecond imaging of molecular electronic wavepackets”, Nature Physics 6, pp 200-206 39 Hay N., Lein M., Velotta R., Nalda R de, Heesel E., Castillejo M., Knight P L., and Marangos J P (2003), “Investigations of electron wave-packet dynamics and high-order harmonic generation in laser-aligned molecules”, J Mod Opt 50, pp 561-577 40 Hay N., Velotta R., Lein M., Nalda R de, Heesel E., Castillejo M and Marangos J P (2002), “High-order harmonic generation in laser-aligned molecules”, Phys Rev A 65, pp 053805-8 99 41 Hering P.and Cornaggia C (1999), “Coulomb explosion of N2 and CO2 using linearly and circularly polarized femtosecond laser pulses”, Phys Rev A 59, pp 2836-2843 42 Hermann A Mayer, Philipp Stößel, Riad Fawzi, Manfred Steimann (1995), “Synthesis and X-ray molecular structure of cis, cis-1,3,5- Tris(diphenylphosphino)- 1,3,5-tris(methoxycarbonyl) cyclohexane”, J Org Chem 492, pp C1-C3 43 Hiraoka K., Fujita K., Ishida M., Hiizumi K., Nakagawa F., and Wada A., Yamabe S.and Tsuchida N (2005), “Thermochemical stabilities and structures of the cluster ions OCS+, S2+, H+(OCS), and C2H5+ with OCS molecules in the gas phase”, J Am Soc Mass Spectrom 16, pp 1760-1771 44 Hishikawa A., Matsuda A., Takahashi E J., Fushitani M (2008), “Acetylenevinylidene isomerization in ultrashort intense laser fields studied by triple ion-coincidence momentum imaging”, J Chem Phys 128, pp 084302-5 45 Hu S X and Collins L A (2005), “Imaging molecular structures by electron diffraction using an intense few-cycle pulse”, Phys Rev Lett 94, pp 73004-4 46 Ihee Hyotcherl, et al (2001), “Direct imaging of transient molecular structures with ultrafast diffraction”, Science 291, pp 458-462 47 Ihee Hyotcherl, Goodson Boyd M., Srinivasan Ramesh, Lobastov Vladimir A., and Zewail Ahmed H (2002), “Ultrafast electron diffraction and structural dynamics: Transient intermediates in the elimination reaction of C2F4I2”, J Phys Chem A 106, pp 4087-4103 48 Isabella Lugoski Karle and Jerome Karle (1949), “Internal motion and molecular structure studies by electron diffraction”, J Chem Phys 17, pp 1052-1058 49 Itatani J., Levesque J., Zeidler D., Niikura H., Pepen H., Kieffer J C., Corkum P B., Villeneuve D M (2004), “Tomographic imaging of molecular orbitals”, Nature 432, pp 867-871 100 50 Jarón-Becker A., Becker A., and Faisal F H M (2004), “Ionization of N2, O2, and linear carbon clusters in a strong laser pulse”, Phys Rev A 69, pp 023410-9 51 Jordan G and Scrinzi A (2008), “Core-polarization effects in molecular high harmonic generation”, New J Phys 10, pp 025035-18 52 Jubert A.H., Castro E.A., Cafferata L.F.R (2000), “UV spectroscopic analysis of experimental a substituted study 1,2,4-trioxane of molecule: theoretical and cis-6-phenyl-5,6-(2-phenylpropyliden)-3,3- tetramethylen-1,2,4 trioxacyclohexane”, J Mol Struct (Theochem) 503, pp 165-172 53 Kak A C and Slaney M (2001), Principles of Computerized Tomographic Imaging, Society for Industrial and Applied Mathemathics, New York 54 Kamta G L and Bandrauk A D (2005), “Three-dimensional time-profile analysis of high-order harmonic generation in molecules: Nuclear H interferences in 2 ”, Phys Rev A 71, pp 053407-19 55 Kamta G.L and Bandrauk A D (2004), “High-order harmonic generation from two-center molecules: Time-profile analysis of nuclear contributions”, Phys Rev A 70, pp 011404(R)-4 56 Kanai T, Minemoto S and Sakai H (2005), “Quantum interference during high-order harmonic generation from aligned molecules,” Nature 435, pp 470-474 57 Kanai T, Minemoto S and Sakai H (2007), “Ellipticity dependence of highorder harmonic generation from aligned molecules”, Phys Rev Lett 98, pp 053002-4 58 Keldysh L V (1965), “Ionization in the field of a strong electromagnetic wave”, Sov Phys JETP 20, pp 1307-1314 59 Kiyan I Yu and Helm H (2003), “Production of energetic electrons in the process of photodetachment of F-”, Phys Rev Lett 90, pp 183001-4 101 60 Kjeldsen Thomas Kim and Lars Bojer Madsen (2004), “Strong-field ionization of N2: length and velocity gauge strong-field approximation and tunnelling theory”, J Phys B 37, pp 2033-2044 61 Kojima Tetsuo, Konno Susumu, Fujikawa Shuichi, Yasui Koji (2001), “High-power fourth-harmonic generation of Nd:YAG laser”, Electrical Engineering in Japan 137, pp 18-25 62 Kopold R., Becker W.and Kleber M (1998), “Model calculations of highharmonic generation in molecular ions”, Phys Rev A 58, pp 4022-4038 63 Krause J K., Schafer K J and Kulander K C (1992), “High-order harmonic generation from atoms and ions in the high intensity regime”, Phys Rev Lett 68, pp 3535-3538 64 Kreibich Thomas, Lein Manfred, Engel Volker, and Gross E K U (2001), “Even-harmonic generation due to beyond-born-oppenheimer dynamics”, Phys Rev Lett 87, pp 103901-4 65 Kulander K C., Schafer K J., and Krause J L (1993), in Proceedings of the Workshop , Super Intense Laser Atom Physics (SILAP) III (Ref [1]) 66 L’Huillier A., Balcou P., Candel S., Schafer K J and Kulander K C (1992), “Calculations of high-order harmonic-generation processes in xenon at 1064 nm”, Phys Rev A 46, pp 2778-2790 67 Lappas D G and Marangos J P (2000), “Orientation dependence of highorder harmonic generation in hydrogen molecular ions”, J Phys B 33, pp 4679-4689 68 Larsen J J., Sakai H., Safvan C P., Wendt Larsen I and Stapelfeldt H (1999), “Aligning molecules with intense nonresonant laser fields”, J Chem Phys 111, pp 7774-7781 69 Le Anh Thu, Della Picca R., Fainstein P D., Telnov D A., Lein M and Lin C D (2008), “Theory of high-order harmonic generation from molecules by intense laser pulses”, J Phys B 41, pp 081002-6 102 70 Le Anh Thu, Tong X M and Lin C D (2007), “Alignment dependence of high-order harmonic generation from CO2”, J Mod Opt 54, pp 967-980 71 Le Harzic Ronan, et al (2009), “Ultraviolet Femtosecond Laser Creation of Corneal Flap”, Journal of Refractive Surgery 25, No.4 72 Le Van Hoang, Le Anh Thu, Rui-Hua Xie and Lin C.D (2007), “Theoretical analysis of dynamic chemical imaging with lasers using high-order harmonic generation”, Phys Rev A 76, pp 013414-13 73 Le Van Hoang, Nguyen Ngoc Ty, Jin C., Le A T., Lin C D (2008), “Retrieval of interatomic separations of molecules from laser-induced highorder harmonic spectra”, J Phys B 41, pp 085603-8 74 Lein M (2005), “Attosecond probing of vibrational dynamics with highharmonic generation”, Phys Rev Lett 94, pp 053004-4 75 Lein M (2007), “Molecular imaging using recolliding electrons”, J Phys B 40, pp R135-R173 76 Lein M., Hay N., Velotta R., Marangos J P and Knight P L (2002), “ Interference effects in high-order harmonic generation with molecules”, Phys Rev A 66, pp 023805-6 77 Lein M., Hay N., Velotta R., Marangos J P and Knight P L (2002), “Role of the intramolecular phase in high-harmonic generation”, Phys Rev Lett 88, pp 183903-4 78 Lein M., Nalda R de, Heesel E., Hay N., Springate E., Velotta R., Castillejo M., Knight P L and Marangos J P (2005), “Signatures of molecular structure in the strong-field response of aligned molecules”, J Mod Opt 52, pp 465-478 79 Levesque J., Zeidler D., Marangos J P., Corkum P B., and Villeneuve D M (2007), “High harmonic generation and the role of atomic orbital wave functions”, Phys Rev Lett 98, pp 183903-4 103 80 Lewenstein M., Balcou Ph., Ivanov M.Yu., L’Huillier Anne, and Corkum P.B (1994), “Theory of high harmonic generation by low – frequency laser fields”, Phys Rev A 49, pp 2117-2132 81 L'Huillier A., Lewenstein M., Salières P., Balcou Ph., Larsson J.and Wahlström C G (1993), “High-order Harmonic-generation cutoff”, Phys Rev A 48, pp R3433-R3436 82 L'Huillier A., Lompré L A., Mainfray G., and Manus C (1991), in Multiphoton Processes, edited by G Mainfray and P Agostini,CEA, Saclay, France, 45 83 Madsen C B and Madsen L B (2006), “High-order harmonic generation from arbitrarily oriented diatomic molecules including nuclear motion and field-free alignment”, Phys Rev A 74, pp 023403-10 84 Mayer A (2001), “Electronic diffraction tomography by Green’s functions and singular values decompositions”, Phys Rev B 63, pp 035408-5 85 McFarland B K., et al (2008), “High harmonic generation from multiple orbitals in N2”, Science 322, pp 1232-1235 86 Michael Klaiber, Karen Z Hatsagortsyan, and Christoph H Keitel (2006), “Gauge-invariant relativistic strong-field approximation”, Phys Rev A 73, pp 053411-7 87 Milošević D B (2006), “Strong-field approximation for ionization of a diatomic molecule by a strong laser field”, Phys Rev A 74, pp 063404-14 88 Mishima K., Nagaya K., Hayashi M., and Lin S H (2004), “Theoretical studies of high-power laser ionization of molecules in the tunneling region”, Phys Rev A 70, pp 063414-17 89 Mishima K., Nagaya K., Hayashi M., and Lin S H (2005), “Keldysh – type photoionization rate of large polyatomic molecules in the tunneling region”, Phys Rev A 71, pp 053411-21 104 90 Miyazaki K and Sakai H (1992), “High-order harmonic generation in rare gases with intense subpicosecond dye laser pulses”, J Phys B 25, pp L83L89 91 Morishita Toru, Le Anh Thu, Chen Zhangjin,and Lin C D (2008), “Accurate retrieval of structural information from laser-induced photoelectron and highorder harmonic spectra by few-cycle laser pulses”, Phys Rev Lett 100, pp 013903-4 92 Muth-Böhm J., Becker A., Chin S L and Faisal F H M (2001), “S-matrix theory of ionisation of polyatomic molecules in an intense laser pulse”, Chem Phys Lett 337, pp 313-318 93 Muth-Böhm J., Becker A., and Faisal F H M (2000), “Suppressed molecular ionization for a class of diatomics in intense femtosecond laser fields”, Phys Rev Lett 85, pp 2280-2283 94 Nalda R de, Heesel E., Lein M., Hay N., Velotta R., Springate E., Castillejo M and Marangos J P (2004), “Role of orbital symmetry in high-order harmonic generation from aligned molecules”, Phys Rev A 69, pp 031804(R)-4 95 Nguyen Ngoc-Ty, Tang Bich-Van, and Le Van-Hoang (2010), “Tracking molecular isomerization process with high harmonic generation by ultrashort laser pulses”, J Mol Struct (Theochem) 949, pp 52-56 96 Nguyen Ngoc-Ty, Tang Bich-Van, Le Van-Hoang (2010), “Tracking Molecular Isomerization Process with High Harmonic Generation by Ultrashort Laser Pulses”, ASILS5 Proceeding “Advances in Intense Laser Science, Photonics & Applications”, edited by Jongmin Lee et al., Science & Tech., pp 135-142 97 Nguyen Ngoc-Ty, Le Van-Hoang (2010), “Retrieval of Inter-Atomic Separations of Complex Molecules by Ultra-Short Laser Pulses”, ASILS5 Proceeding “Advances in Intense Laser Science, Photonics & Applications”, edited by Jongmin Lee et al., Science & Tech., pp 326-332 105 98 Nguyen Ngoc Ty, Le Van Hoang, Vu Ngoc Tuoc, Le Anh Thu (2010), “Retrieving molecular structural information and tracking HNC/HCN isomerization process with high harmonic generation by ultrashort laser pulses”, Comm Phys 20, pp 1-8 99 Niikura HVilleneuve., D M and Corkum P B (2005), “Mapping attosecond electronwave packet motion”, Phys Rev Lett 94, pp 083003-4 100 Osamura Yoshihiro, Schaefer Henry F., III, Gray Stephen K., and Miller William H (1981), “Vinylidene: a very shallow minimum on the C2H2 potential energy surface”, J Am Chem Soc 103, pp 1904-1907 101 Osipov T., et al (2003), “Photoelectron-photoion momentum spectroscopy as a clock for chemical rearrangements: Isomerization of the Di-Cation of acetylene to the vinylidene configuration”, Phys Rev Lett 90, pp 233002-4 102 Pavičić D., Lee K F., Rayner D M., Corkum P B and Villeneuve D M (2007), “Direct measurement of the angular dependence of ionization for N2, O2, and CO2 in intense laser fields”, Phys Rev Lett 98, pp 243001-4 103 Perelomov A.M., Popov V S (1966), “Ionization of atoms in alternating electric field”, Sov Phys JETP 23, pp 924-934 104 Perelomov A.M., Popov V.S., Terent’ev M.V (1967), “Ionization of atoms with electric ac fields”, Sov Phys JETP 24, pp 207-217 105 Rao K C., Bhushan K G., Mukund R., Gadkari S C., and Yakhmi J V (2009), “Elastic scattering of electrons from dimethylsulfide and dimethylsulfoxide”, Phys Rev A 79, pp 062714-8 106 Reiss H R (1980), “Effect of an intense electromagnetic field on a weakly bound system”, Phys Rev A 22, pp 1786-1813 107 Rischel C., et al (1997), “Femtosecond time-resolved X – ray diffraction from laser-heated organic films”, Nature 390, pp 490-492 108 Robinson I K and Tweet D J (1992), “Surface X – ray diffraction”, Rep Prog Phys 55, pp 599-651 106 109 Sakai H., Safvan C P., Larsen J J., Hilligsoe K M., Hald K.and Stapelfeldt H (1999), “Controlling the alignment of neutral molecules by a strong laser field”, J Chem Phys 110, pp 10235-4 110 Sansone G., et al (2006), “Isolated single-cycle attosecond pulses”, Science 314, pp 443-446 111 Sarukura N., Hata K., Adachi T., Nodomi R., Watanabe M., and Watanabe S (1991), “Coherent soft-x-ray generation by the harmonics of an ultrahighpower KrF laser”, Phys Rev A 43, pp 1669-1672 112 Sauther J., Wüsten J., Lach S., and Ziegler Ch (2009), “Gas phase and bulk ultraviolet photoemission spectroscopy of 3,4,9,10-perylene-tetracarboxylic dianhydride,1,4,5,8-naphthalenetetracarboxylic dianhydride, and 1,8- naphthalene-dicarboxylic anhydride”, J Chem Phys 131, pp 034711-8 113 Schiessl K., Ishikawa K L., Persson E., and Burgdörfer J (2007), “Quantum path interference in the wavelength dependence of high-harmonic generation”, Phys Rev Lett 99, pp 253903-4 114 Schlicher R., Becker W., Bergou J., and Scully M O (1984), in Quantum Electrodynamics and Quantum Optics, edited by A O Barut, NATO Advanced Study Institute, Series B: Physics, Plenum, New York, , Vol 10 115 Schmidt M W., et al (1993), “General atomic and molecular electronic structure system”, J Comput Chem 14, pp 1347-1363 116 Seideman T (1995), “Rotational excitation and molecular alignment in intense laser fields”, J Chem Phys 103, pp 7887-10 117 Serguei Patchkovskii, Zengxiu Zhao, Thomas Brabec, D M Villeneuve (2007), “High harmonic generation and molecular orbital tomography in multielectron systems”, J Chem Phys 126, pp 114306-13 118 Shan B., Ghimire S and Chang Z (2004), “Effect of orbital symmetry on high-order harmonic generation from molecules”, Phys Rev A 69, pp 021404(R)-4 107 119 Shiner A D., Trallero-Herrero C., Kajumba N., Bandulet H.C., Comtois D., Légaré F., Giguère M., Kieffer J.C., Corkum P B., and Villeneuve D M (2009), “Wavelength Scaling of High Harmonic Generation Efficiency”, Phys Rev Lett 103, pp 073902-4 120 Sivanandam S N and Deepa S.N (2008), Introduction to Genetic Algorithms, Springer, Berlin 121 Stapelfeldt Henrik (2004), “Electrons frozen in motion”, Nature 432, pp 809-810 122 Tate J., Auguste T., Muller H G., Salières P., Agostini P., and DiMauro L F (2007), “Scaling of wave-packet dynamics in an intense midinfrared field”, Phys Rev Lett 98, pp 013901-4 123 Tong X M., Zhao Z X., and Lin C D (2002), “Theory of molecular tunneling ionization”, Phys Rev A 66, pp 033402-11 124 Tong X M., Zhao Z X., and Lin C D (2006), “Effects of orbital symmetries on the ionization rates of aligned molecules by short intense laser pulses”, J Mod Opt 53, pp 21-33 125 Tönshoff H K., Momma C., Ostendorf A., Nolte S., and Kamlage G (2000), “Microdrilling of metals with ultrashort laser pulses”, Journal of Laser Applications 12, pp 23-27 126 Torres R., Kajumba N., Underwood Jonathan G., Robinson J S., Baker S., Tisch J.W G., Nalda R de, Bryan W A., Velotta R., Altucci C., Turcu C E., and Marangos J P (2007), “Probing orbital structure of polyatomic molecules by high-order harmonic generation”, Phys Rev Lett 98, pp 203007-4 127 Uiberacker C., Jakubetz W (2004), “Molecular isomerization induced by ultrashort infrared pulses I Few-cycle to sub-one-cycle Gaussian pulses and the role of the carrier-envelope phase”, J Chem Phys 120, pp 11532-8 108 128 Velotta R., Hay N., Mason M B., Castillejo M.and Marangos J P (2001), “High-order harmonic generation in aligned molecules”, Phys Rev Lett 87, pp 183901-4 129 Vrabel I., Jakubetz W (2003), “Counterintuitive multiphoton pulse sequences in molecular isomerization I Selectivity and robustness of competing multiphoton stimulated Raman adiabatic passage processes”, J Chem Phys 118, pp 7366-14 130 Wadehra Amita, Vikas and Deb B M (2003), “Electron in one-dimensional symmetric and asymmetric double-well potentials under intense/superintense laser fields: A numerical study based on timedependent Schrödinger equation”, J Chem Phys 119, pp 6620-9 131 Wagner Nicholas N., Andrea Wüest, Ivan P Christov, Tenio Popmintchev, Xibin Zhou, Margaret M Murnane, and Henry C Kapteyn (2006), “Monitoring molecular dynamics using coherent electrons from high harmonic generation”, The Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America 103, pp 13279-13285 132 Wallace John (2008), “Attosecond pulses: Light to reveal electrons interacting within atoms”, Laser Foucus Word 44, Pennwell 133 Wang W., Liu G K., Brik M G., Seijo L., and Shi D (2009), “5f-6d orbital hybridization of trivalent uranium in crystals of hexagonal symmetry: Effects on electronic energy levels and transition intensities”, Phys Rev B 80, pp 55120-10 134 Wu Hongchun, Chen Jianxin, Jiang Xingshan, Huang Bomin and Zhuo Shuangmu (2008), “Dynamic and geometric alignment of molecules induced by intense laser fields”, Optik - International Journal for Light and Electron Optics 119, pp 777-782 135 Xu H., Okino T., Nakai K., Yamanouchi K., Roither S., Xie X., Kartashov D., Schöffler M., Baltuska A (2010), “Hydrogen migration and C–C bond 109 breaking in 1,3-butadiene in intense laser fields studied by coincidence momentum imaging”, Chem Phys Lett 484, pp 119-123 136 Xu H., Okino T., Yamanouchi K (2009), “Tracing ultrafast hydrogen migration in allene in intense laser fields by triple-ion coincidence momentum imaging”, J Chem Phys 131, pp 151102-4 137 Xu H., Okino T., Yamanouchi K (2009), “Ultrafast hydrogen migration in allene in intense laser fields: Evidence of two-body Coulomb explosion”, Chem Phys Lett 469, pp 255-260 138 Xu Junliang, Zhou Hsiao Ling, Chen Zhangjin and Lin C D (2009), “Genetic-algorithm implementation of atomic potential reconstruction from differential electron scattering cross sections”, Phys Rev A 79, pp 052508-7 139 Yu H and Bandrauk A D (1995), “Three-dimensional Cartesian finite element method for the time dependent Schrödinger equation of molecules in laser fields”, J Chem Phys 102, pp 1257-1265 140 Yurchenko S N, Patchkovskii S, Litvinyuk I V, Corkum P B and Yudin G L (2004), “Laser-induced interference, focusing, and diffraction of rescattering molecular photoelectrons”, Phys Rev Lett 93, pp 223003-4 141 Zandbergen H W., Andersen S J., Jansen J (1997), “Structure determination of Mg5Si6 particles in Al by dynamic electron diffraction studies”, Science 277, pp 1221-1225 142 Zhou XiaoXin, Tong X M., Zhao Z X., and Lin C D (2005), “Alignment dependence of high-order harmonic generation from N2 and O2 molecules in intense laser fields”, Phys Rev A 72, pp 033412-7 143 Zhou XiaoXin, Tong X M., Zhao Z X., and Lin C D (2005), “Role of molecular orbital symmetry on the alignment dependence of high-order harmonic generation with molecules”, Phys Rev A 71, pp 061801(R)-4 144 Zuo T., Bandrauk A.D., Corkum P.B (1996), “Laser-induced electron diffraction: a new tool for probing ultrafast molecular dynamics”, Chem Phys Lett 259, pp 313-320 [...]... trúc động của phân tử? Để giải quyết các vấn đề trên, chúng tôi đã thực hiện luận án Sóng hài từ ion hóa xuyên hầm bằng laser siêu ngắn với việc nhận biết cấu trúc động phân tử Mục tiêu của luận án này là tìm cách thu nhận thông tin cấu trúc của phân tử ở trạng thái khí trong thang thời gian cỡ femto giây từ nguồn HHG do tương tác của phân tử với laser xung cực ngắn Thông tin cấu trúc phân tử được... chuyển động gắn liền với sự thay đổi cấu trúc như bẻ gãy các liên kết hay hình thành các cấu trúc mới, hoặc đơn giản như sự lệch khỏi vị trí cân bằng của các nguyên tử trong phân tử chưa thể ghi nhận được bằng các phương pháp này Do đó, việc xây dựng các phương pháp mới có khả năng thu nhận được các thông tin cấu trúc động của phân tử trong khoảng thời gian gắn liền với sự chuyển động ở cấp độ nguyên tử, ... trình đồng phân hóa bằng phần mềm tính toán hóa lượng tử Gaussian [33] Chúng tôi đã mô phỏng được mặt thế năng, đường phản ứng hóa học, động học phân tử trong quá trình đồng phân hóa của cả hai quá trình vừa nêu Từ các thông số về cấu trúc của phân tử khi diễn ra quá trình đồng phân hóa, chúng tôi mô phỏng HHG phát xạ do phân tử tương tác với nguồn laser cực mạnh có xung cực ngắn Nguồn laser lần này sử... khi phân tử thực hiện quá trình đồng phân hóa Theo kết quả sự phụ thuộc của HHG phát ra vào cấu trúc phân tử và góc định phương cho thấy HHG có những đỉnh tương ứng với các trạng thái cân bằng của phân tử Trên cơ sở này, chúng tôi kết luận rằng có thể nhận biết được các trạng thái của phân tử khi có quá trình chuyển đổi qua lại giữa các đồng phân Tuy nhiên, việc xác định thông tin đặc trưng cho cấu trúc. .. đúng ion hóa xuyên hầm phân tử (MO – ADK) [123] để tính tốc độ ion hóa, HHG phát xạ theo mô hình ba bước Lewenstein [80] Các bài toán liên quan tới tương tác giữa laser và phân tử đều gắn liền mật thiết với một vấn đề: làm thế nào để giữ cho các phân tử hướng theo một phương nhất định Kỹ thuật định phương phân tử bằng chùm laser yếu đã giúp cho các nhà khoa học giải quyết bài toán này [5], [41] Với. .. của phân tử O2 được trích xuất từ HHG sử dụng laser 1200 nm 53 Bảng 2.2 Khoảng cách liên hạt nhân của phân tử CO2 được trích xuất từ HHG sử dụng laser 1200 nm .54 Bảng 4.1 Thông số cấu trúc của các cấu hình từ vinylidene đến acetylene 85 1 Mở đầu Tìm hiểu thông tin cấu trúc phân tử luôn luôn là bài toán hấp dẫn và kích thích niềm đam mê khám phá trong cộng đồng khoa học Bằng việc phân. .. tin động về cấu trúc phân tử Cuối cùng, trong chương 4, chúng tôi đã mô phỏng hai quá trình đồng phân hóa HCN/HNC và acetylene/vinylidene và khảo sát động học phân tử trong các quá trình này bằng nguồn laser mạnh xung cực ngắn Trong chương 1, “Lý thuyết phát xạ sóng hài , chúng tôi trình bày tổng quan các kiến thức bao gồm: kỹ thuật định phương phân tử, các lý thuyết gần đúng trường mạnh cho phân tử. .. được bằng phương pháp này có thể xem là thông tin động Chính sự thành công của nhóm nghiên cứu Canada đã mở đầu cho rất nhiều mối quan tâm về thu nhận thông tin cấu trúc động của phân tử dựa trên mô hình tương tác giữa các phân tử khí với nguồn laser mạnh xung cực ngắn [37], [72], [75], [126] Đặc biệt trong công trình [72], ngoài việc khẳng định lại kết quả chụp ảnh phân tử N2 từ nguồn dữ liệu HHG bằng. .. thức HHG Chính từ những tính toán này, chúng tôi đã mô phỏng HHG phát xạ từ các phân tử, làm cơ sở dữ liệu để trích xuất thông tin cấu trúc trong các chương sau 1.1 Kỹ thuật định phương phân tử 1.1.1 Mô hình quay tử Nếu mô tả một cách hoàn chỉnh, chuyển động của một phân tử bao gồm các thành phần: chuyển động của các điện tử, dao động của các hạt nhân và chuyển động quay của cả phân tử Cấp độ thời... sự chuyển động của điện tử trong nguyên tử, phân tử dưới tác dụng điện trường của laser để giải thích cơ chế hình thành nên HHG, đồng thời giải thích thành công các đặc tính của nó Theo đó, ban đầu điện tử sẽ bị ion hóa xuyên hầm ra vùng tự do, sau đó tiếp tục được gia tốc dưới tác dụng của trường laser mạnh, khi trường laser đổi chiều, điện tử quay trở lại kết hợp với ion mẹ và phát ra sóng thứ cấp