TÁCH THÔNG TIN CẤU TRÚC PHÂN TỬ CO2 TỪ PHA CỦA PHÁT XẠ SÓNG HÀI SỬ DỤNG LASER SIÊU NGẮN

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN NGUYỄN THỊ TUYẾT GIANG TÁCH THÔNG TIN CẤU TRÚC PHÂN TỬ CO2 TỪ PHA CỦA PHÁT XẠ SÓNG HÀI SỬ DỤNG LASER SIÊU NGẮN Chuyên ngành: Vật lý lý thuyết vật lý toán Mã số: 60 44 01 LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS.TSKH LÊ VĂN HOÀNG THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH, THÁNG 12, NĂM 2010 DANH MỤC HÌNH - o0o -Trang Hình 1.1 Phổ sóng hài điển hình 11 Hình 1.2 Mô hình ba bước Lewenstein 13 Hình 1.3 Sơ đồ thí nghiệm 16 Hình 1.4 Phổ sóng hài ghi lại từ phân tử N2 góc định phương khác từ 0-900 (Ar nguyên tử tham chiếu) 17 Hình 1.5 Hàm sóng HOMO tái tạo N2 20 Hình 1.6 Mô hình giao thoa hai tâm phân tử CO2 24 Hình 1.7 Phổ sóng hài phân tử 2D H +2 phụ thuộc vào góc định phương 25 Hình 1.8 Hình chiếu khoảng cách liên hạt nhân lên trục phân cực laser theo bước sóng D’Broglie điện tử tái va chạm vị trí cực tiểu sóng hài 26 Hình 2.1 Thành phần Ox véctơ lưỡng cực dịch chuyển CO2 hệ quy chiếu phân tử với khoảng cách O-O 4.41 a.u 31 Hình 2.2 Thành phần Oy véctơ lưỡng cực dịch chuyển CO2 hệ quy chiếu phân tử với khoảng cách O-O 4.41 a.u 31 Hình 2.3 Các điểm zero hình chiếu Ox mô-men lưỡng cực với góc định phương θ = 300 , R o−o = 4.41a.u 32 Hình 2.4 Các đường Bragg cực đại điểm zero mô-men lưỡng cực dịch chuyển (hình chiếu Ox), trường hợp R o−o = 4.41a.u 34 Hình 2.5 Các đường Bragg cực tiểu điểm zero mô-men lưỡng cực dịch chuyển (hình chiếu Oy) trường hợp R o−o = 4.41a.u 35 Hình 2.6 Tương ứng điểm zero d x (k, θ) (họ nghiệm 2) với đường Bragg cực đại n = 37 Hình 2.7 Tương ứng điểm zero d x (k, θ) (họ nghiệm 3) với đường Bragg cực đại n = 37 Hình 2.8 Tương ứng điểm zero d y (k, θ) (họ nghiệm 2) với đường Bragg cực tiểu n = 38 Hình 2.9.Tương ứng điểm zero d y (k, θ) (họ nghiệm 3) với đường Bragg cực tiểu n = 38 Hình 3.1 Cường độ HHG CO2, trường hợp R = 4.41 a.u 41 Hình 3.2 Sự phụ thuộc HHG phát từ CO2 theo góc định phương θ 42 Hình 3.3 Thành phần Ox lưỡng cực dịch chuyển CO2 45 Hình 3.4 Thành phần Oy lưỡng cực dịch chuyển CO2 45 DANH MỤC BẢNG - o0o -Trang Bảng 2.1 Các điểm zero d x (k, θ) trường hợp khoảng cách O-O 4.41 a.u 33 Bảng 2.2 Các điểm zero d y (k, θ) trường hợp khoảng cách O-O 4.41 a.u 35 Bảng 3.1 Khoảng cách O-O thu từ điểm nhảy pha lý thuyết từ số liệu thành phần mô-men lưỡng cực Ox ( R o−o = 4.41a.u ) 47 Bảng 3.2 Khoảng cách O-O thu từ điểm nhảy pha lý thuyết từ số liệu thành phần mô-men lưỡng cực Oy ( R o−o = 4.41a.u ) 48 Bảng 3.3 Kết thực nghiệm cho trường hợp R o−o = 4.41a.u 49 Bảng 3.4 Kết thực nghiệm cho trường hợp R o−o = 3.97 a.u 50 Bảng 3.5 Kết thực nghiệm cho trường hợp R o−o = 4.85a.u 51 LỜI MỞ ĐẦU - o0o -Trong năm gần đây, tương tác laser xung siêu ngắn có cường độ cao với phân tử thu hút ý nhiều nhóm nghiên cứu Tương tác đưa đến hiệu ứng phi tuyến đặc biệt, giải thích theo mô hình ba bước bán cổ điển sau: điện tử bị laser kích thích, di chuyển miền tự theo chế xuyên hầm, gia tốc trường laser, sau quay trở lại tái kết hợp với phân tử ban đầu phát laser thứ cấp với tần số khác nhau, số nguyên lần tần số laser chiếu vào Các sóng phát có tần số cao lên đến hàng trăm lần tần số laser ban đầu, gọi sóng hài bậc cao (high-order harmonic generation – ký hiệu HHG) Phổ phát xạ HHG có cấu trúc đặc biệt trở thành đối tượng nghiên cứu năm gần [14],[15],[18],[31],[40],[52],[55][62] Do sóng hài phát vào giai đoạn va chạm điện tử với phân tử mẹ nên có mang thông tin cấu trúc phân tử Hơn nữa, ta sử dụng xung laser xung siêu ngắn cỡ vài femto giây, nên thông tin thông tin động Việc trích xuất thông tin cấu trúc động phân tử từ phổ sóng hài có ý nghĩa thực tiễn tiên đoán sở cho kỹ thuật chụp ảnh phân tử tương lai Có nhiều công trình hướng nghiên cứu này, đặc biệt ý đến hai nhóm: (1) nghiên cứu theo hướng tái tạo hàm sóng từ phổ sóng hài phương pháp cắt lớp (tomography) bắt đầu công trình nhóm Canada Nature 2004 [21] tiếp nối loạt nghiên cứu lý thuyết thực nghiệm [19],[39],[53] ; (2) nghiên cứu dấu vết giao thoa điện tử phổ sóng hài, liên quan đến khoảng cách liên nguyên tử phân tử Hướng kể từ phát M Lein cho i-ôn phân tử hydro giải trực tiếp số phương trình Schrödinger (TDSE) [34],[35],[39] thực nghiệm nhóm Kanai [27-29] nhóm Vozzi [56] Không có phổ cường độ mà pha HHG phát có biểu mang thông tin cấu trúc [29],[35],[44],[59] Cụ thể với số bố trí thực nghiệm liên quan đến góc định phương HHG có giá trị cực tiểu nhảy pha 1800 quan sát thấy Sự liên hệ cấu trúc điểm nhảy pha cho CO nhóm nhà khoa học Japan phát từ đo đạc thực nghiệm [29] Đây gợi ý cho đề tài luận văn – nghiên cứu việc tách thông tin cấu trúc CO từ pha HHG Mục đích nghiên cứu: Chúng thực đề tài nhằm đưa sở cho việc tách thông tin cấu trúc phân tử CO từ pha HHG Cụ thể tìm liên hệ khoảng cách liên nguyên tử C-O với thông tin HHG điểm nhảy pha Trên sở đó, phương pháp xác định khoảng cách C-O từ việc đo góc định phương mà HHG có nhảy pha Nghiên cứu bổ sung cho hướng nghiên cứu tìm phương pháp tối ưu góp phần định hướng cho thực nghiệm trích xuất thông tin cấu trúc phân tử từ phổ sóng hài Phương pháp nghiên cứu : chủ yếu dựa phân tích phổ sóng hài, mô tính toán lý thuyết Để đạt mục tiêu đề ra, nhiệm vụ chủ yếu thực luận văn bao gồm nội dung sau: - Mô phổ sóng hài cho laser 1300nm có xung 30 fs với cường độ ∼ × 1014 W / cm tương tác với phân tử CO dạng khí Chúng sử dụng mô hình Lewenstein [41] , tích hợp chương trình LEWMOL viết FORTRAN trước thành viên khác nhóm nghiên cứu [52],[62] Trong đầu vào chương trình LEWMOL cần có orbital phân tử, tác giả thu phương pháp B3LYP sử dụng GAUSSIAN 3.0 - Khảo sát tính chất đặc trưng HHG, đặc biệt phụ thuộc HHG vào góc định phương So sánh với kết tác giả khác để khẳng định độ tin cậy số liệu Tác giả sử dụng chương trình ORIGIN để vẽ hình minh họa số liệu - Sử dụng GAUSSIAN để tính lưỡng cực dịch chuyển điện tử ứng với góc định phương khác hàm phụ thuộc vào lượng Phân tích công thức lý thuyết thu để chứng tỏ có dấu vết giao thoa điện tử lưỡng cực dịch chuyển - Từ số liệu HHG mô phỏng, sử dụng bước phương pháp cắt lớp để thu lưỡng cực dịch chuyển ‘thực nghiệm’ Phương pháp cắt lớp tích hợp chương trình viết FORTRAN nhóm nghiên cứu Chúng thực cho mô hình nghiên cứu cụ thể so sánh với lưỡng cực dịch chuyển lý thuyết - Phân tích số liệu ‘thực nghiệm’ để đưa phương pháp tách thông tin cấu trúc từ điểm nhảy pha HHG Cụ thể, từ công thức Bragg biểu giao thoa điện tử, tác giả phân tích số liệu lý thuyết lưỡng cực dịch chuyển để vùng giới hạn góc định phương tốt cho việc tách thông tin Qua đó, điểm giao thoa tối ưu cần xét để tách thông tin Thực cụ thể cho trường hợp phân tử CO có khoảng cách C-O cân lệch khỏi vị trí cân khoảng 10% Luận văn bao gồm phần mở đầu, chương, kết luận danh sách tài liệu trích dẫn Chương viết kiến thức tổng quan, phương pháp sử dụng luận văn Cụ thể trình bày điểm mấu chốt phương pháp cắt lớp cách thu lưỡng cực dịch chuyển từ phổ sóng hài Tổng quan công trình việc phát dấu vết giao thoa điện tử phổ HHG, công trình thực nghiệm tượng cho CO Phương pháp tính HHG theo mô hình Lewenstein giới thiệu ngắn gọn chương Chương trình bày số liệu lưỡng cực dịch chuyển tính toán lý thuyết Chỉ số liên hệ tương tự công thức Bragg để thấy có giao thoa điện tử Chỉ tượng cho trường hợp CO trạng thái cân cấu trúc mà cho trường hợp dịch khỏi cân Chương trình bày phân tích số liệu để thấy vùng tốt góc định phương thích hợp cho việc tách thông tin cấu trúc Chương tiến hành thực nghiệm mô để tách thông tin cấu trúc từ dấu hiệu giao thoa điện tử điểm nhảy pha HHG Trước tiên, tính phổ HHG cho CO phân tích đặc trưng phụ thuộc vào góc định phương Trong chương này, phương pháp cắt lớp sử dụng để từ HHG thu lưỡng cực dịch chuyển Trên sở phân tích, thực tiễn ứng dụng cho số liệu thực nghiệm cần đo điểm nhảy pha HHG ứng với giá trị tham số cho lưỡng cực dịch chuyển không Phân tích số liệu vùng tối ưu thu thông tin khoảng cách liên nguyên tử C-O So sánh với số liệu xác cho trường hợp, cân lệch khỏi cân Phần kết luận nêu kết thu luận văn hướng phát triển Tài liệu tham khảo bao gồm 56 danh mục công trình nước liên quan Trong tài liệu trích dẫn có luận văn Tiến sĩ, Thạc sĩ học viên trước nghiên cứu trích xuất thông tin cấu trúc từ HHG 10 CHƯƠNG 1: PHỔ SÓNG HÀI BẬC CAO VÀ THÔNG TIN CẤU TRÚC PHÂN TỬ Sóng hài bậc cao tượng quang phi tuyến phân tử, nguyên tử tương tác chùm laser xung cực ngắn cường độ mạnh cỡ 1014 W / cm [12], [31] Cuộc đua rút ngắn xung laser hồng ngoại mà năm 2000 đạt ngưỡng vài femto giây từ mở giai đoạn cho nghiên cứu trích xuất thông tin cấu trúc từ HHG Có nhiều công trình [20],[ 27], [28], [29], [38], [58] nghiên cứu theo hướng Tuy nhiên, chương tác giả viết tổng quan chủ yếu hai hướng tiếp cận mà phương pháp nghiên cứu liên quan trực tiếp đến nội dung nghiên cứu luận văn Đó hướng sử dụng phương pháp cắt lớp để trích xuất orbital từ phổ HHG hướng nghiên cứu dấu vết giao thoa chùm điện tử điểm nhảy pha HHG [19], [20], [21], [24-26], [34-36], [56] Trong chương nêu lại bước mô hình Lewenstein để tính phát xạ sóng hài [41] Vì có luận văn trước thành viên nhóm viết tổng quan tương tác laser với phân tử nên luận văn tác giả nêu lại nét tính chất đặc trưng HHG phương pháp giải tích để tính 1.1 Sóng hài bậc cao phương pháp tính theo mô hình Lewenstein 1.1.1 Sơ lược phát xạ sóng hài HHG quan sát thấy lần Mc Pherson đồng vào năm 1987 [45] với tần số bậc 17 bước sóng 248 nm cho laser xung cực ngắn chiếu vào khí Ne Tiếp theo sau hàng loạt kết đo đạc nhóm khác [13], [46] khẳng định tồn HHG Cho đến nay, tính chất đặc trưng phổ quát HHG tìm thấy sau: - Sóng hài phát sóng thứ cấp có tần số khác từ thấp đến cao, gấp trăm lần tần số laser chiếu vào Đặc biệt, HHG phát tần số bội số lẻ tần số laser ω0 : ω = ( 2n + 1) ω0 = Nω0 ( n ∈ Z) 11 - Sau giảm tần số đầu, cường độ HHG gần không đổi miền rộng tần số gọi miền phẳng (plateau region) kết thúc điểm dừng (cut-off) [31, 32, 41, 43] cường độ sóng hài giảm nhanh Hình 1.1 Phổ sóng hài điển hình - Điểm dừng xác định định luật cut-off nhóm tác giả Corkum khẳng định mặt lý thuyết [43] kiểm chứng thực nghiệm [33] : N max ω0 = I p + 3,17 U p Trong I p i-ôn hóa; U p = E / 4ω02 trọng động (ponderomotive) có ý nghĩa vật lý lượng mà điện tử tự nhận dao động chu kỳ laser có cường độ điện trường E Một câu hỏi thú vị khảo sát HHG vấn đề chất vị trí điểm cut-off Rõ ràng vấn đề quan trọng quan điểm ứng dụng HHG vị trí điểm cut-off thiết lập giới hạn cho tần số cao phát xạ Ngoài phổ HHG gián đoạn có bậc lẻ điều đáng ý Đầu tiên, nhóm Krause [31] giải xác số phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian (phương pháp TDSE) cho thấy vị trí cut-off phổ sóng hài cho định luật phổ quát: N max ω0 ≈ I p + 3U p công bố kết vào năm 1992 Trong tính toán nhóm Krause dựa mô hình gần điện tử (single-active-electron, viết tắt SAE) dẫn đến giả định có điện tử hóa trị tham gia vào trình i-ôn hóa điện tử lại xem “đóng băng” 45 liên hạt nhân, trường hợp cân khoảng cách hai trường hợp lệch khỏi vị trí cân 10% : R = 4.41 a.u , R1 = 3.97 a.u R = 4.85 a.u Kết trích xuất lưỡng cực dịch chuyển theo phương O x từ HHG mô CO2 trường hợp R = 4.41 a.u thể Hình 3.3 Để kiểm tra độ tin cậy trình trích xuất, lưỡng cực thu từ liệu HHG mô vẽ chung với tính toán lý thuyết hình Hình 3.3 Thành phần Ox lưỡng cực dịch chuyển CO2 Đường đậm liền nét thể kết trích xuất từ liệu HHG, đường chấm thể kết tính toán lý thuyết Kết tương tự cho thành phần d y ( k,θ ) Hình 3.4.: Hình 3.4 Thành phần Oy lưỡng cực dịch chuyển CO2 Đường đậm liền nét thể kết trích xuất từ liệu HHG, đường chấm thể kết tính toán lý thuyết 46 Trong phổ sóng hài thu từ 3.1, ta thấy vùng khả dụng (tức miền phẳng plateau ) từ H45 đến H119 tương đương với giá trị k từ 1.46 a.u đến 2.71 a.u., nghĩa giá trị k hữu dụng từ 2.13 a.u đến 7.34 a.u Hình vẽ 3.3 3.4 cho thấy phù hợp tốt lưỡng cực trích xuất từ liệu HHG mô với kết tính toán lý thuyết vùng khả dụng nói 3.3 Trích xuất thông tin cấu trúc từ pha phổ HHG phát xạ phân tử CO2 Như ta thấy từ phổ sóng hài ta trích xuất mô-men lưỡng cực dịch chuyển tương đối phù hợp Từ ta sử dụng kết chương để đưa phương pháp tách thông tin khoảng cách liên hạt nhân O-O Như ta thấy, thông tin cần lấy phổ sóng hài điểm cực tiểu cường độ, ứng với điểm zero lưỡng cực dịch chuyển Đây điểm mà pha HHG nhảy góc 1800 , ta đo điểm nhảy pha thay đo toàn liệu sóng hài Nguyên tắc Như ta thấy điểm zero mô-men lưỡng cực tuân theo công thức Bragg chương Từ ta suy : R o−o = (n + / 2)λ e / cosθ (3.2) cho HHG song song R o−o = nλ e / cosθ (3.3) cho trường hợp HHG vuông góc Với bậc N sóng hài ta thay đổi góc định phương có tượng nhảy pha thu góc ‘tới hạn’ θ Thay giá trị góc θ vào công thức (3.2) (3.3) tùy theo HHG đo theo phân cực song song hay vuông góc với phân cực laser mẹ Bước sóng De Broglie điện tử tính từ bậc N sóng hài (có tồn nhảy pha) sau: 47 λe = 2π Nω0 − I p (3.4) Do cực tiểu HHG không liên quan đến nhảy pha điểm nhảy pha liên quan đến họ nghiệm 2, tiếp tục Điều cho ta xác định n biểu thức (3.2), (3.3): số thứ tự điểm nhảy pha Hiệu chỉnh độ xác từ kết lý thuyết Mặc dù từ kết chương hai ta thấy ứng với n lớn độ xác điểm nhảy pha theo quy luật Bragg cao Tuy nhiên thực nghiệm làm cho laser 1300 nm ứng với k cao 2.71 a.u có họ nghiệm thứ hai, ứng với n=1 Ta thử xem độ xác khoảng cách O-O thu từ số liệu lý thuyết chương ứng với n=1 Bảng 3.1 Khoảng cách O-O thu từ điểm nhảy pha lý thuyết từ số liệu thành phần mô-men lưỡng cực Ox ( R o −o = 4.41a.u ) θ τ = cosθ 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 0.996 0.985 0.966 0.940 0.906 0.866 0.819 0.766 0.707 0.643 0.574 0.500 0.423 R *o−o n=1 4.92 4.90 4.88 4.84 4.80 4.75 4.71 4.68 4.65 4.64 4.63 4.62 4.57 n=2 4.69 4.70 4.68 4.68 4.66 4.65 4.64 4.60 4.56 - 48 Bảng 3.1 giá trị khoảng cách R o−o thu sử dụng điểm nhảy pha số liệu Bảng 2.1 (chương 2) cho thành phần Ox mô-men lưỡng cực Để tính R o−o ta dùng công thức (3.2) Từ bảng 3.1, sử dụng trường hợp n = , ta có giá trị trung bình khoảng cách R *o−o = 4.74 ± 0.10a.u lệch +7.48% so với giá trị xác R o−o = 4.41a.u Tương tự với n = ta có R *o−o = 4.65 ± 0.04a.u lệch +5.44% so với giá trị xác Bảng 3.2 Khoảng cách O-O thu từ điểm nhảy pha lý thuyết từ số liệu thành phần mô-men lưỡng cực Oy ( R o −o = 4.41a.u ) θ 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 70 τ = cosθ 0.996 0.985 0.966 0.940 0.906 0.866 0.819 0.766 0.707 0.643 0.574 0.500 0.423 0.342 R *o−o n=1 4.24 4.22 4.21 4.19 4.14 4.05 4.79 4.21 4.07 4.04 4.10 4.18 4.30 n=2 4.44 4.45 4.43 4.43 4.42 5.20 4.52 4.46 4.44 4.45 4.43 - n=3 4.40 4.39 4.41 4.44 4.54 - Bảng 3.2 giá trị khoảng cách R o−o thu sử dụng điểm nhảy pha số liệu Bảng 2.2 (chương 2) cho thành phần Oy mô-men lưỡng cực Để tính R o−o ta dùng công thức (3.3) 49 Từ bảng 3.2, sử dụng trường hợp n = , ta có giá trị trung bình khoảng cách R *o−o = 4.21 ± 0.11a.u lệch −4.54% so với giá trị xác R o−o = 4.41a.u Tương tự với n = ta có R *o−o = 4.45 ± 0.02a.u lệch +0.91% so với giá trị xác Trường hợp n = ta có R *o−o = 4.44 ± 0.04 lệch +0.07% Trong xử lý số liệu cho trường hợp n=2 ta loại bỏ số liệu R=5.20 lệch so với giá trị trung bình số liệu lại Kết ‘thực nghiệm’ Từ mô-men lưỡng cực dịch chuyển ‘thực nghiệm’ thu từ phổ HHG mô phỏng, phân tích điểm nhảy pha sử dụng công thức (3.2), (3.3) để tách thông tin khoảng cách O-O Ta có số liệu ‘thực nghiệm’ ứng với n=1 Kết thể Bảng 3.3, Bảng 3.4 bảng 3.5 cho trường hợp khoảng cách O-O 4.41 a.u., 3.97 a.u., 4.85 a.u Bảng 3.3 Kết thực nghiệm cho trường hợp R o −o = 4.41a.u θ 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 τ = cosθ 0.996 0.985 0.966 0.940 0.906 0.866 0.819 0.766 0.707 0.643 0.574 HHG ⊥ HHG / / * R *o−o λ (a.u.) R o−o λ (a.u.) 3.13 4.71 4.21 4.23 3.11 4.74 4.01 4.07 3.04 4.72 3.86 4.00 2.96 4.72 3.84 4.09 2.83 4.69 3.67 4.05 2.68 4.64 3.45 3.98 2.52 4.62 2.35 4.60 3.44 4.49 2.18 4.63 2.92 4.13 2.14 4.99 2.57 4.00 2.28 3.97 Ta có giá trị trung bình thu sử dụng HHG song song R *o−o = 4.71 ± 0.07 a.u sai số so với giá trị thực tế +6.8% Trong từ số 50 liệu HHG vuông góc ta có R *o−o = 4.10 ± 0.11a.u với sai số so với thực tế −7.0% Ở mức độ sai số chấp nhận so với kết lý thuyết bên Các sai số xấp xỉ sai số lý thuyết, nghĩa độ xác công thức Bragg áp dụng cho việc tách xuất thông tin Ta sử dụng sai số lý thuyết để hiệu chỉnh kết thực nghiệm Tuy nhiên từ nhận xét sai số hai thành phần HHG song song vuông góc trái dấu ta lấy trung bình hai kết kết cuối R exp o − o = 4.40 ± 0.31 a.u gần trùng với giá trị thực tế R o−o = 4.41a.u Bảng 3.4 Kết thực nghiệm cho trường hợp R o −o = 3.97 a.u θ 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 τ = cosθ 0.996 0.985 0.966 0.940 0.906 0.866 0.819 0.766 0.707 0.643 0.574 HHG ⊥ HHG / / * R *o−o λ (a.u.) R o−o λ (a.u.) 2.83 4.26 3.69 3.70 2.79 4.25 3.54 3.59 2.71 4.21 3.48 3.60 2.64 4.21 3.42 3.64 2.54 4.21 3.24 3.58 2.41 4.17 3.06 3.53 2.28 4.18 2.17 4.25 2.59 3.38 2.13 4.52 2.44 3.45 2.24 3.48 - Với trường hợp R o−o = 3.97 a.u ta có kết nêu Bảng 3.4 Từ bảng ta thu giá trị khoảng cách O-O trung bình từ HHG song song R *o−o = 4.25 ± 0.06a.u Giá trị sai lệch với giá trị thực tế +7.1% Trong đó, từ HHG vuông góc ta có kết R *o−o = 3.55 ± 0.08a.u với sai số hướng ngược lại −10.0% Nếu lấy giá trị trung bình theo hai kết ta có R exp o − o = 3.90 ± 0.35a.u gần so với giá trị xác R o − o = 3.97 a.u 51 Kết với R o−o = 4.85a.u thể Bảng 3.5 khả quan Giá trị khoảng cách thu từ HHG song song R *o−o = 5.17 ± 0.10a.u với sai số +6.6% HHG vuông góc cho kết R *o−o = 4.51 ± 0.08a.u với sai số −7.0% theo chiều ngược lại Tổng hợp lại ta có R exp o − o = 4.87 ± 0.32a.u Tương tự trường hợp trên, xử lý số liệu thành phần vuông góc, ta loại giá trị R = 5.5 lệch so với giá trị trung bình số liệu lại Bảng 3.5 Kết thực nghiệm cho trường hợp R o −o = 4.85a.u θ 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 τ = cosθ 0.996 0.985 0.966 0.940 0.906 0.866 0.819 0.766 0.707 0.643 0.574 HHG λ (a.u.) 3.48 3.45 3.30 3.24 3.11 2.96 2.78 2.57 2.37 2.17 2.13 // R *o−o 5.24 5.25 5.12 5.17 5.15 5.13 5.09 5.03 5.03 5.06 5.57 HHG ⊥ λ (a.u.) R *o−o 4.53 4.55 4.24 4.30 4.31 4.46 4.33 4.61 4.11 4.54 3.86 4.46 4.21 5.50 3.29 4.65 2.94 4.57 2.57 4.48 Tóm lại, từ nguồn liệu HHG mô được, phương pháp tách thông tin cấu trúc từ điểm nhảy pha HHG Để kiểm tra độ phù hợp phương pháp, từ công thức Bragg giao thoa chùm điện tử, phân tích số liệu lý thuyết lưỡng cực dịch chuyển có chương để vùng góc định phương tốt cho việc tách thông tin điểm giao thoa tối ưu Thực trích xuất khoảng cách liên hạt nhân cách áp dụng công thức Bragg cho điểm giao thoa Kết cho thấy có phù hợp kết trích xuất từ lưỡng cực thực nghiệm với kết có từ phân tích lý thuyết Không vậy, hai kết phù hợp tốt với giá trị thực khoảng cách O-O phân tử CO2 trạng thái ta xét 52 KẾT LUẬN Với tên đề tài: “Tách thông tin cấu trúc phân tử CO2 từ pha phát xạ sóng hài sử dụng laser siêu ngắn”, luận văn đạt mục tiêu nghiên cứu với kết sau : • Tính HHG cho phân tử CO2 tương tác với chùm laser 1300nm có cường độ cao ∼ × 1014 W / cm với độ dài xung 30 fs phương pháp dựa mô hình Lewenstein Kết thu phù hợp với tính toán lý thuyết khác số liệu thực nghiệm • Tìm thấy dấu hiệu giao thoa điện tử lưỡng cực dịch chuyển phân tử CO2 , từ tái khẳng định mô hình giao thoa hai tâm phát xạ sóng hài đưa trước tác giả khác • Điểm luận văn khác với công trình thực nghiệm lý thuyết dấu hiệu giao thoa phân tử CO2, là, dấu hiệu giao thoa khẳng định phân tử trạng thái cân cấu trúc mà phân tử dịch khỏi vị trí cân khoảng 10% khoảng cách liên hạt nhân • Chỉ phương pháp trích xuất thông tin cấu trúc phân tử từ dấu hiệu giao thoa khẳng định Dấu hiệu giao thoa liên hệ mật thiết với điểm nhảy pha HHG phát xạ Do vậy, ta có phương pháp để tách thông tin cấu trúc phân tử CO2 từ pha phát xạ sóng hài • Kết thực nghiệm mô trình tách thông tin khoảng cách liên hạt nhân cho kết cao 1% cho trường hợp cân không cân cấu trúc phân tử CO2 Hướng nghiên cứu sâu vào giải thích ý nghĩa vật lý kết thu phát triển mô hình cho phân tử khác 53 DANH MỤC TÀI LIỆU THAM KHẢO o0o -Tiếng Việt Nguyễn Đông Hải (2006), “Laser siêu ngắn ứng dụng chụp ảnh phân tử”, Luận văn tốt nghiệp, Trường Đại học Sư phạm TP Hồ Chí Minh, Hồ Chí Minh Nguyễn Đăng Khoa (2008), “Cấu trúc động phân tử HCN tự phát xạ bậc cao sử dụng laser siêu ngắn”, Luận văn thạc sĩ, trường Trường Đại học Khoa học tự nhiên TP Hồ Chí Minh, Hồ Chí Minh Đặng Hoàng Thủy Tiên (2009), “Phát xạ sóng hài - Thông tin cấu trúc phân tử HCN”, Luận văn tốt nghiệp, Trường Đại học Sư phạm TP Hồ Chí Minh, Hồ Chí Minh Nguyễn Ngọc Ty, Nguyễn Đăng Khoa, Lê Văn Hoàng (2007), “Thông tin động cấu trúc phân tử C2H2 từ sóng hài bậc cao sử dụng xung laser siêu ngắn”, Tạp chí khoa học ĐH Sư phạm TP.HCM, số 12 (Khoa học Tự nhiên), trang 119 – 130 Nguyễn Ngọc Ty (2010), “Sóng hài từ ion hóa xuyên hầm laser siêu ngắn với việc nhận biết cấu trúc động phân tử”, Luận án Tiến sĩ Vật lý, Trường Đại học Khoa học tự nhiên TP Hồ Chí Minh, Hồ Chí Minh Tiếng Anh Brabec T & Krauss F (2000), “Intense few-cycle laser fields”, Rev Mod Phys., Vol 72, No Burnett K., Reed V.C., Cooper J & Knight P.L (1992), “Calculation of the background emitted during high-harmonic generation”, Phys Rev A 45, 3347 Chang Z., Rundquist A., Wang A., et al (1997), “Generation of coherent X-rays at 2.7 nm using high harmonics”, Phys Rev Lett 79, 2967 Chirilă C.C., Lein M (2009), “High-order harmonic generation in vibrating twođiện tử molecules”, Chem Phys 366, 54 54 10 Chung S.H & Eric M (2009), “Surgical applications of femtosecond lasers”, Journal of Biophotonics 2, 557 11 Ciappina M.F., Chirila C.C., Lein M (2007), “Two-center interference & ellipticity in high-order harmonic generation from H 2+”, Phys Rev A 75 43405 12 Corkum P.B (1993), “Plasma perspective on strong field multiphoton ionization”, Phys Rev Lett 71, 1994 13 Crane J.K., Perry M.D., Herman S., & Falcone R.W (1992), “High-field harmonic generation in helium”, Opt Lett 17, 1256 14 Ditmire T et al (1997), “High-energy ions produced in explosions of superheated atomic clusters”, Nature 386, 54 15 Donnelly T.D., et al (1996), “High-order harmonic generation in atom clusters” , Phys Rev Lett 76, 2472-2475 16 Dooley P.W, Litvinyuk I.V, Lee K F, Rayner D.M, Spanner M., Villeneuve D.M & Corkum P.B (2003), “Direct imaging of rotational wave-packet dynamics of diatomic molecules”, Phys.Rev A 68 023406 17 Gibson E.A., Paul A., Wagner N., Tobey R., Backus S., Christov I.P., Murnane M.M & Kapteyn H.C (2004), “High-order harmonic generation up to 250 ev from highly ionized argon”, Physical Review Letters, 92(3):033001 18 Hay N., Velotta R., Lein M., de Nalda R., Heesel E., Marangos J P (2002), “High-order harmonic generation in laser-aligned molecules”, Phys Rev A 65 053805 19 Le Van Hoang, Le Anh Thu, Xie R.H., & Lin C.D (2007), “Theoretical analysis of dynamic chemical imaging with lasers using high-order harmonic generation”, Physical review A 76, 013414 20 Le Van Hoang, Nguyen Ngoc Ty, Jin C., Le Anh Thu & Lin C.D (2008), “Retrieval of interatomic separations of molecules from laser-induced highorder harmonic spectra”, J Phys B: At Mol Opt Phys 41 (2008) 085603 (8pp) 55 21 Itatani J., Levesque J., Zeidler D., Hiromichi Niikura, H.Pe ´pin, Kieffer J.C., Corkum P.B & Villeneuve D M (2004), “Tomographic imaging of molecular orbitals”, Nature vol 432 22 Jha J (2007), “A Study of Dynamics in Laser-cluster Interactions”, a thesis submitted to Department of Nuclear and Atomic Physics, Tata Institute of Fundamental Research, Mumbai 23 John W (2008), “Attosecond pulses: Light to reveal điện tửs interacting within atoms”, Laser Foucus Word 44, Pennwell 24 Kak A.C & Slaney M (2001), “Principles of Computerized Tomographic Imaging”, Society for Industrial & Applied Mathemathics, New York 25 Kamta L.G & Bandrauk A.D (2004), “High-order harmonic generation from two-center molecules: Time-profile analysis of nuclear contributions”, Phys Rev A 70 011404(R) 26 Kamta L.G & Bandrauk A.D (2005), “Three-dimensional time-profile analysis of high-order harmonic generation in molecules: Nuclear interferences in H +2 ”, Phys Rev A 71 053407 27 Kanai T., Minemoto S & Sakai H (2005), “Quantum interference during highorder harmonic generation from aligned molecules”, Nature 435, 470 28 Kanai T., Minemoto S & Sakai H (2007), “Ellipticity dependence of high-order harmonic generation from aligned molecules”, Phys Rev Lett 98, 053002 29 Kanai T., Takahashi E.J., Nabekawa Y & Midorikawa K (2008), “Observing molecular structures by using high-order harmonic generation in mixed gases”, Physical review A 77, 041402(R) 30 Keldysh L.V (1965), “Ionization in the Field of a Strong Electromagnetic Wave”, Sov Phys.—JETP 20 1307 31 Krause J.K., Schafer K.J & Kulander K.C (1992), “High-order harmonic generation from atoms & ions in the high intensity regime”, Phys Rev Lett 68, 3535 56 32 Kulander K.C., Schafer K.J., & Krause J.L (1993), “In Proceedings of the Workshop” , Super Intense Laser Atom Physics (SILAP) III (Ref [1]) 33 Lappas D.G & Marangos J.P (2000), “Orientation dependence of high-order harmonic generation in hydrogen molecular ions”, J Phys B: At Mol Opt Phys 33 4679 34 Lein M., Hay N., Velotta R., Marangos J.P & Knight P.L (2002), “Interference effects in high-order harmonic generation with molecules” Phys Rev A 66 023805 35 Lein M., Hay N., Velotta R., Marangos J.P & Knight P.L (2002), “Role of the intramolecular phase in high-harmonic generation”, Phys Rev Lett 88, 183903 36 Lein M., Corso P.P., Marangos J.P & Knight P.L (2003), “Orientation dependence of high-order harmonic generation in molecules”, Phys Rev A 67 023819 37 Lein M (2005), “Attosecond probing of vibrational dynamics with highharmonic generation”, Phys Rev Lett 94, 053004 38 Lein M., de Nalda R., Heesel E., Hay N., Springate E., Velotta R., Castillejo M., Knight P.L & Marangos J.P (2005), “Signatures of molecular structure in the strong-field response of aligned molecules”, J Mod Opt 52 465 39 Lein M (2007), “Molecular imaging using recolliding điện tửs”, J Phys B 40, R135 40 Levesque J., Zeidler D., Marangos J.P., Corkum P.B., & Villeneuve D.M (2007), “High Harmonic Generation & the Role of Atomic Orbital Wave Functions”, Phys Rev Lett 98, 183903 41 Lewenstein M., Balcou Ph., Ivanov M.Yu., L’Huillier Anne & Corkum P.B (1994), “Theory of high harmonic generation by low – frequency laser fields”, Phys Rev A 49, 2117 57 42 L’Huillier A., Balcou P., Candel S., Schafer K.J & Kulander K.C (1992), “Calculations of high-order harmonic-generation processes in xenon at 1064 nm”, Phys Rev A 46, 2778 43 L'Huillier A., Lewenstein M., Salières P., Balcou Ph., Larsson J & Wahlström C.G (1993), “High-order Harmonic-generation cutoff”, Phys Rev A 48, R3433 44 Lock R.M., et al (2009), “Measuring the intensity and phase of high-order harmonic emission from aligned molecules”, Chemical Physics 366 22-32 45 McPherson A., Gibson G., Jara U., H.Johann, Luk T.S., McIntyre I.A., Boyer K., & Rhodes C.K (1987), “Studies of multiphoton production of vacuumultraviolet radiation in the rare gase”, Journal of the Optical Society of America B, 4(4):595,1987 46 Miyazaki K & Sakai H (1992), “High-order harmonic generation in rare gases with intense subpicosecond dye laser pulses”, J Phys B 25, L83 47 Murakami M (2006), “High harmonic generation by short laser pulses: timefrequency behaviour and applications to attophysics”, a dissertation submitted to the Graduate Faculty of the Louisiana State University and Agricultural and Mechanical College, US 48 Pavicic D , Lee K.F., Rayner D.M., Corkum P.B & Villeneuve D.M (2007), “Direct Measurement of the Angular Dependence of Ionization for N , O , & CO in Intense Laser Fields”, Phys Rev Lett 98 243001 49 Rosca-Pruna F & Vrakking M.J.J (2001), “Experimental Observation of Revival Structures in Picosecond Laser-Induced Alignment of I 2”, Phys Rev Lett 87 153902 50 Sansone G., et al (2006), “Isolated single-cycle attosecond pulses”, Science 314, 443 51 Schiessl K., Ishikawa K.L., Persson E., & Burgdörfer J (2007), “Quantum path interference in the wavelength dependence of high-harmonic generation”, Phys Rev Lett 99, 253903 58 52 Le Anh Thu, Della Picca R., Fainstein P.D., Telnov D.A., Lein M & Lin C.D (2008), “Theory of high-order harmonic generation from molecules by intense laser pulses”, J Phys B 41, 081002 53 Torres R., Kajumba N., Underwood Jonathan G., Robinson J.S., Baker S., Tisch J.W.G., Nalda R de, Bryan W.A., Velotta R., Altucci C., Turcu C.E., & Marangos J.P (2007), “Probing orbital structure of polyatomic molecules by high-order harmonic generation”, Phys Rev Lett 98, 203007 54 Nguyen Ngoc Ty, Le Van Hoang, Vu Ngoc Tuoc, Le Anh Thu (2010), “Retrieving Molecular Structural Information & Tracking HNC/HCN Isomerization Process with High Harmonic Generation by Ultrashort Laser Pulses”, Communications in Physics 20 55 Velotta R., Hay N., Mason M.B., Castillejo M & Marangos J.P (2001), “HighOrder Harmonic Generation in Aligned Molecules”, Phys Rev Lett 87 183901 56 Vozzi C et al (2005), “Controlling Two-Center Interference in Molecular High Harmonic Generation ”, Phys Rev Lett 95 153902 57 Wabnitz H., Mairesse Y., Frasinski L.J., Stankiewicz M., Boutu W., Breger P., Johnsson P., Merdji H., Monchicourt P., Salieres P., Varju K., Vitteau M & Carre B., “Generation of attosecond pulses in molecular nitrogen” , Eur Phys J D 40, 305 (2006) 58 Wagner N., Wüest A., Christov I.P., Popmintchev T., Zhou, Margaret M Murnane M & Kapteyn H.C (2006), “Monitoring molecular dynamics using coherent điện tửs from high harmonic generation”, The Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America 103, 13279 59 Wagner N., Zhou X., Lock R., Li W., Wüest A., Murnane M., & Kapteyn H (2007), “Extracting the phase of high-order harmonic emission from a molecule using transient alignment in mixed samples”, Physical review A 76, 061403(R) 60 Wagner N (2008), “High-Order Harmonic Generation from Molecules”, a thesis submitted to Faculty of the Graduate School of the University of Colorado, US 59 61 Yu H & Bandrauk A.D (1995), “Three-dimensional Cartesian finite element method for the time dependent Schrödinger equation of molecules in laser fields”, J Chem Phys 102 1257 62 Zhou X.X., Tong X.M., Zhao Z.X., & Lin C.D (2005), “Alignment dependence of high-order harmonic generation from N2 & O2 molecules in intense laser fields”, Phys Rev.A 71, 061801(R) (2005); 72, 033412 63 Zhou X.X (2009), “High-Order Harmonic Spectroscopy of Molecular Structure and Dynamics”, a thesis submitted to Faculty of the Graduate School of the University of Colorado, US 64 Zimmermann B., Lein M & Rost J.M (2005), “Analysis of recombination in high-order harmonic generation in molecules”, Phys Rev A 71 033401 [...]... điện tử, từ đó trong chương 3 chỉ ra phương pháp trích xuất thông tin cấu trúc của phân tử 1.3 Hiệu ứng giao thoa điện tử trong phổ HHG của phân tử hai tâm Các công trình lý thuyết gần đây đã cho thấy HHG với các xung laser phân cực thẳng nhạy với sự định phương phân tử Đặc biệt, gần đây khi giải số TDSE cho H2 và H +2 [35] , các tác giả đã nhận thấy cường độ của sóng hài đạt cực tiểu khi sử dụng định... được thông tin cấu trúc phân tử Trên phương diện thực nghiệm, hiệu ứng giao thoa giảm đã được quan sát rõ ràng trong suốt quá trình phát xạ sóng hài từ phân tử CO2 [27], [29],[ 56], [44], [59] Các tác giả đã sử dụng hỗn hợp khí CO2 và Kr (có cùng thế i-ôn hóa Ip) và một phương pháp mới, hiệu quả để đo pha sóng hài [29], [59] Phương pháp này dựa trên sự giao thoa các sóng hài được phát xạ trong mỗi khí... trong mỗi khí thành phần Bằng việc sử dụng hỗn hợp khí này, các nhóm tác giả trên không những trích xuất được pha sóng hài (yếu tố quan trọng trong việc trích xuất thông tin cấu trúc) mà còn thu nhận được sự phụ thuộc vào góc định phương của lưỡng cực sóng hài bậc cao phát xạ từ phân tử CO2 Lưỡng cực đo được này có các cực tiểu do hiệu ứng giao thoa giảm từ mỗi tâm phát 22 xạ tương tự với mô hình giao thoa... các bậc sóng hài cao hơn khi góc giữa phân tử và trường laser tăng lên Hình 1.7[35] (a)Phổ sóng hài của phân tử 2D H +2 trong trường hợp xung laser có cường dộ 5.104 Wcm-2 với góc định phương 400 (b)(c) Sự phụ thuộc vào góc định phương của cường độ và pha sóng hài bậc 43 26 Hình 1.8[39] Hình chiếu khoảng cách liên hạt nhân lên trục phân cực của laser, R cos θ , theo bước sóng D’Broglie của điện tử tái... điện tử trong phát xạ sóng hài Cụ thể, ứng với mỗi bậc HHG, cường độ sóng hài đạt cực tiểu khi phân tử định phương so với trường điện laser ở một góc ‘tới hạn’ nào đó Pha của sóng hài này gần như không đổi, ngoại trừ tại ‘góc tới hạn’, nơi xảy ra nhảy pha một góc xấp xỉ 1800 Những hiệu ứng này được cho là sinh ra từ hiệu ứng giao thoa nội phân tử, nghĩa là sự giao thoa của các điện tử bay ra từ hai... tế phân tử sẽ có phân bố định phương tùy theo các thông số chiếu laser Sau đó chiếu tiếp laser cường độ mạnh xung cực ngắn vào để i-ôn hóa phân tử Thời gian giữa hai xung (định phương và i-ôn hóa) được tính sao cho thời điểm i-ôn hóa số lượng phân tử định phương nhiều nhất Góc giữa hai véctơ phân cực của hai xung laser có thể xem như là góc định phương phân tử θ , là góc giữa trục phân tử và véctơ phân. .. hai tâm của phân tử CO2 Đối với phân tử CO2, điều kiện giao thoa được hoán đổi ngược lại Đây là các công thức đơn giản như hiện tượng giao thoa giữa hai nguồn phát xạ điểm Tuy vậy, mô hình hai nguồn phát xạ điểm này không tiếp nối tự nhiên từ bản chất hai tâm của phân tử như ta tưởng Để có thể rút ra hai công thức đơn giản của điều kiện cực trị giao thoa, cũng như để đạt được tính khả dụng của mô hình... định phương phân tử so với trường laser ở tại một “góc tới hạn” nào đó Pha của sóng hài này hầu như không đổi, ngoại từ tại “góc tới hạn” - nơi đó trải qua một sự nhảy pha xấp xỉ π radian Những hiệu ứng này được cho là sinh ra từ hiệu ứng giao thoa nội phân tử Trong [34], các tác giả chỉ ra rằng: không chỉ cực tiểu mà còn cả các cực đại cũng được tìm thấy trong sự phụ thuộc của sóng hài phát xạ vào sự... nguyên tử O và do đó, có thể xem gần đúng là hàm sóng LCAO Khoảng cách giữa hai nguyên tử O trong CO2 là R = 4.4a.u., lớn hơn độ dài liên kết của các phân tử lưỡng nguyên tử thông thường, do đó hai tâm này phân tách tốt và các điều kiện để quan sát hiệu ứng giao thoa là thuận lợi Trên thực tế, các bằng chứng thực nghiệm của cực tiểu giao thoa nội phân tử trong HHG đã thu được với các phân tử CO2 được... nguyên tử trong gần đúng một điện tử chịu tác dụng trường điện của laser phân cực thẳng Lewenstein chỉ xây dựng phương pháp tính cho nguyên tử trong trường laser mạnh Sau đó, các tác giả khác đã mở rộng và phát triển cho phân tử [52, 62] Trong đó, tốc độ ion hoá cần được tính bằng phương pháp thích hợp cho phân tử Có hai phương pháp được sử dụng rộng rãi là gần đúng 14 trường mạnh cho phân tử (MO_SFA) ... có từ phân tích lý thuyết Không vậy, hai kết phù hợp tốt với giá trị thực khoảng cách O-O phân tử CO2 trạng thái ta xét 52 KẾT LUẬN Với tên đề tài: Tách thông tin cấu trúc phân tử CO2 từ pha. .. tin cấu trúc phân tử từ dấu hiệu giao thoa khẳng định Dấu hiệu giao thoa liên hệ mật thiết với điểm nhảy pha HHG phát xạ Do vậy, ta có phương pháp để tách thông tin cấu trúc phân tử CO2 từ pha phát... CHƯƠNG 3: TRÍCH XUẤT THÔNG TIN CẤU TRÚC ĐỘNG PHÂN TỬ TỪ DẤU VẾT GIAO THOA ĐIỆN TỬ Các phân tích lý thuyết chương khẳng định dấu vết việc giao thoa dòng điện tử từ hai tâm O phân tử CO2 Đây hiệu ứng