Tách thông tin cấu trúc phân tử từ phổ nhiễu xạ electron năng lượng thấp tạo ra bằng laser xung cực ngắn

TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH KHOA VẬT LÝ ———————o0o——————– KHĨA LUẬN TỐT NGHIỆP TÁCH THƠNG TIN CẤU TRÚC PHÂN TỬ TỪ PHỔ NHIỄU XẠ ELECTRON NĂNG LƯỢNG THẤP TẠO RA BẰNG LASER XUNG CỰC NGẮN Sinh viên: Vũ Trần Đình Duy Tp Hồ Chí Minh, 5/2017 TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH KHOA VẬT LÝ ———————o0o——————– KHĨA LUẬN TỐT NGHIỆP TÁCH THƠNG TIN CẤU TRÚC PHÂN TỬ TỪ PHỔ NHIỄU XẠ ELECTRON NĂNG LƯỢNG THẤP TẠO RA BẰNG LASER XUNG CỰC NGẮN Giảng viên hướng dẫn: GS TSKH Lê Văn Hoàng Sinh viên: Vũ Trần Đình Duy Khóa: K39 - Sư phạm Vật lý Tp Hồ Chí Minh, 5/2017 Lời cảm ơn Tơi xin gửi lời cảm ơn đến giảng viên hướng dẫn - GS.TSKH Lê Văn Hồng khơng hỗ trợ tơi nhiệt tình mặt chun mơn cịn truyền cảm hứng để tơi hồn thành luận văn Bên cạnh đó, tơi xin cảm ơn TS Phan Thị Ngọc Loan cộng tác với đề tài có đóng góp vơ quan trọng trình thực luận văn Xin cảm ơn thành viên phịng Thí nghiệm vật lý tính tốn M003 hỗ trợ tơi mặt cơng cụ để hồn thiện đề tài Ngồi ra, đường lớn từ bước vào ngưỡng cửa đại học tới hoàn thành luận văn này, không nhắc đến công lao giảng viên khoa Vật lý nói riêng trường Đại học Sư phạm Thành phố Hồ Chí Minh nói chung Xin bày tỏ lòng biết ơn đến tất thầy TP Hồ Chí Minh, ngày tháng năm 2017 Vũ Trần Đình Duy Mục lục Danh sách hình vẽ ii Danh sách bảng iv Danh mục từ viết tắt vi LỜI NÓI ĐẦU 1 HIỆU ỨNG ION HÓA NĂNG LƯỢNG CAO VƯỢT NGƯỠNG 1.1 Tương tác vật chất trường laser mạnh 1.2 Hiệu ứng ion hóa lượng cao vượt ngưỡng 1.3 Lý thuyết tái tán xạ định lượng 12 TRÍCH XUẤT THƠNG TIN TỪ PHỔ LIED 14 2.1 Thuật toán di truyền 15 2.2 Mơ hình ngun tử độc lập 16 2.3 Quy trình trích xuất cấu trúc từ phổ LIED 17 MƠ HÌNH LÝ THUYẾT THAY THẾ IAM 20 3.1 Lý thuyết đa tán xạ 20 3.2 Hiệu chỉnh quy trình trích xuất 25 3.3 Trích xuất cấu trúc từ liệu GED MS 26 TRÍCH XUẤT THƠNG TIN TỪ PHỔ LIED NĂNG LƯỢNG THẤP 29 4.1 Ảnh hưởng dài Coulomb lên trình tán xạ ion 29 4.2 Ảnh hưởng xác suất ion hóa lên q trình tán xạ ion 31 4.3 Trích xuất cấu trúc từ phổ LIED CO2 33 i KẾT LUẬN VÀ HƯỚNG PHÁT TRIỂN 36 PHỤ LỤC 37 A XÂY DỰNG LÝ THUYẾT ĐA TÁN XẠ 38 A.1 Tán xạ bậc 38 A.2 Tán xạ bậc hai 38 A.3 Tán xạ bậc ba 41 B TIẾT DIỆN TÁN XẠ VỚI TRƯỜNG THẾ ĐỐI XỨNG CẦU 44 B.1 Trường hợp tán xạ ngắn 44 B.2 Trường hợp tán xạ dài 45 B.3 Xác định độ dời pha 46 ii Danh sách hình vẽ 1.1 Phổ động lượng quang electron giải số TDSE cho nguyên tử Ar trường laser mạnh Các đường tròn đánh dấu tập hợp electron có lượng va chạm [5] 1.2 11 DCS trích xuất từ liệu thực nghiệm Xe laser có CEP khác Giá trị CEP cố định giá trị động lượng electron tái va chạm thể hình [5] 2.1 13 Kết khoảng cách liên hạt nhân trích xuất từ O2 N2 thời điểm khác Đường liền nét: giá trị tính từ gần Frank-Codon, đường chấm: giá trị độ dài liên kết sai số ±5 pm khỏi giá trị xác Giá trị điểm khác thu từ laser khác nhau, hình vng: 2.3 µm, hình trịn: 2.0 µm, hình thoi: 1.7 µm [1] 3.1 19 DCS tính tới bậc tán xạ khác cho phân tử CO2 N2 lượng va chạm 50 eV, tới bậc hay IAM (đường chấm), tới tổng không kết hợp tán xạ bậc hai hay công thức Hayashi cộng (đường gạch), tất thành phần tán xạ bậc hai (đường liền nét) Các điểm liệu tán xạ thực nghiệm CO2 [42] N2 [40] minh họa 3.2 24 χ tính theo mơ hình a) MSR b) IAM với số liệu thực nghiệm tán xạ N2 lượng 30 eV [40]: liệu khơng có sai số (liền nét), liệu có sai số ngẫu nhiên 10% (nét đứt) 4.1 27 Tiết diện tán xạ ion Xe+ lượng va chạm 16.5 eV tính xác ion | fion |2 (đường liền nét), nguyên tử trung hòa | fneu |2 (đường gạch), Coulomb chắn với với ξ = 0.2 a.u, r0 = a.u (đường gạch) r0 = 10 a.u (đường chấm) iii 31 4.2 Tiết diện tán xạ e-CO+ lượng va chạm 30 eV Giá trị lý thuyết tính thơng qua MS với tán xạ nguyên tử chắn tham số khác nhau, nhân với hệ số tỷ lệ để gần với thực nghiệm Đường thực nghiệm công bố cơng trình [7] 4.3 34 DCS tính cấu trúc cân (liền nét đỏ) cấu trúc phù hợp (nét đứt xanh) lượng va chạm 30 15 eV Dữ liệu thực nghiệm (liền nét đen) lấy từ [7] Sai số tỷ đối ε giá trị trích xuất so với giá trị cân thể hình iv 35 Danh sách bảng 3.1 Kết trích xuất từ cấu trúc từ liệu GED số phân tử sử dụng IAM MS Giá trị dấu () thể phần trăm sai số tỷ đối dạng so với giá trị xác Những trống thể kết trích xuất có sai số tỷ đối vượt 50% v 28 Danh sách từ viết tắt DCS Tiết diện tán xạ vi phân (Differential Cross Section) CEP Pha sóng mang (Carrier Envelop Phase) GA Thuật toán di truyền (Genetic Algorithm) GED Tán xạ electron thể khí (Gas-phased Electron Diffraction) HATI Ion hóa lượng cao vượt ngưỡng (High-energy Above Threshold Ionization) HHG Sóng điều hịa bậc cao (High-order Harmonic Generation) IAM Mơ hình ngun tử độc lập (Independent Atoms Model) LIED Tán xạ electron cảm ứng laser (Laser-Induced Electron Diffraction) MCF Thừa số tương phản phân tử (Molecular Contrast Factor) MIT Thành phần giao thoa phân tử (Molecular Interference Term) MS Đa tán xạ (Multiple Scattering) NSDI Ion hóa kép không liên tục (Non-Sequential Double Ionization) SFA Gần trường mnh (Strong Field Approximation) TDSE Phng trỡnh Schrăodinger ph thuc thi gian (Time-Dependent Schrăodinger Equation) vi LI M U Hin nay, phương pháp phân tích cấu trúc nhiễu xạ tia X, electron hay phân tích quang phổ cho phép người quan sát phân bố electron, xếp nguyên tử nhiều đặc tính khác cuả vật chất Tuy nhiên, độ phân giải theo thời gian bị hạn chế, đặc tính nghiên cứu phải có tính ổn định hay thay đổi chậm theo thời gian Như vậy, trình nhanh quay electron quanh hạt nhân (~10−18 s), dao động hạt nhân hay trạng thái trung gian phản ứng hóa học (~10−15 s), cịn nằm ngồi khả phân biệt phương pháp thu thập thông tin Từ lý này, nghiên cứu phương pháp cho thông tin tức thời đối tượng, với độ phân giải thời gian mức femto (10−15 ) tới atto (10−18 ) giây, việc làm có ý nghĩa to lớn khoa học Cuối kỷ 20, phát triển nhanh chóng cơng nghệ laser tạo xung có độ dài ngày thu hẹp [30] Đáng ý, nay, người ta tạo xung laser có độ dài vài femto giây, ngắn nhiều so với xung tán xạ thơng dụng Đây giải pháp cho vấn đề độ phân giải thời gian bị bỏ ngỏ Nhưng câu hỏi đặt liệu nguồn sáng có khả phân biệt kích thước cấp độ phân tử, nguyên tử hay không Thông thường, bước sóng chùm tia tới nhỏ, ảnh thu rõ nét Tán xạ tia X, hay electron lượng cao dựa nguyên tắc Theo đó, laser cường độ cao xung cực ngắn, có bước sóng vùng khả kiến gấp khoảng 100 lần kích thước phân tử, khơng phù hợp Tuy nhiên, nghiên cứu tích cực q trình tương tác vật chất với điện trường mạnh laser tiềm trích xuất thơng tin cấu trúc nằm sản phẩm trình tương tác [15, 22, 32, 46, 49] Một số nghiên cứu phân tử điện trường mạnh trước laser kích thích chiếu vào khối khí [9] Hiện nay, thí nghiệm đo phổ LIED với đối tượng phân tử định hướng tiến hành đạt nhiều thành cơng việc trích xuất cấu trúc [45] Ngồi ra, cơng trình Peters cộng [37] mô tồn hiệu ứng giao thoa phổ LIED phân tử định phương vng góc với phương phân cực laser kích thích Những phát gợi ý rằng, phổ electron tái tán xạ tập hợp phân tử định phương chứa thơng tin cấu trúc có chất lượng cao so với khối khí khơng định phương Mặt khác, để hỗ trợ cho nghiên cứu tiếp theo, tìm hiểu xây dựng phương pháp để tính xác tính diện tán xạ phổ LIED phương pháp tính số ab initio Như vậy, tương lai dự định tập trung vào đối tương khối khí định phương việc trích xuất cấu trúc từ phổ tán xạ electron lượng thấp laser 37 Phụ lục A: XÂY DỰNG LÝ THUYẾT ĐA TÁN XẠ Trong phần này, tơi trình bày bước tính tốn giải tích cho thành phần tán xạ bậc tán xạ bậc hai với sóng tới có vector sóng k sóng tán xạ k Sau đó, dựa ngun tắc này, tơi đề nghị dạng biểu thức tán xạ bậc ba A.1 Tán xạ bậc Biên độ sóng tán xạ tương ứng với tán xạ bậc cho φk | TA |φk = −4π fA ei(k−k )rA A.2 Tán xạ bậc hai φk | TB GTA |φk = d re−ik r TB (r) d 3r eik|r−r | TA (r )eik.r 4π|r − r | (A.1) Trong đó, GΨ = d 3r eik|r−r | Ψ(r ) 4π|r − r | (A.2) eip.(r−r ) d p 2π k2 − p2 + iε (A.3) Ngoài ra, ta có eik|r−r | = lim |r − r | ε→0 Khi (A.1) trở thành φk | TB GTA |φk = d re−ik r TB (r) d 3r d 3p eip.(r−r ) TA (r )eik.r (2π)3 k2 − p2 + iε 1 d 3p d re−ik r TB eip.r d r e−ip.r TB eik.r (2π) k − p2 + iε 1 = d p −4π fB (k , p)e−i(k −p).rA −4π fA (p, k)e−i(p−k).rB 2 (2π) k − p + iε fB (k , p) fA (p, k)ep.RAB = ei(k.rA −k rB ) d p 2 π k − p + iε = (A.4) 38 Biên độ tán xạ tương ứng −1 φ | TB GTA |φk 4π k −ei(k.rA −k rB ) = d 3p fB (k , p) fA (p, k)ep.RAB 2π k − p2 + iε fA→B = (A.5) Tích phân theo Ω Hàm sóng tán xạ f hàm sóng phẳng khai triển dạng sóng cầu sau ˆ rˆ ) eik.r = ∑ (2l + 1)il jl (kr)Pl (k, (A.6) l ˆ f (k , k) = ∑ (2l + 1)al (k , k)Pl (kˆ , k) k l (A.7) Trong đó, ∞ al (k , k) = −2k (+) drr2 jl (k r)V (r)ul,k (r), (A.8) với Ψk (r) = (+) ˆ rˆ ) (2l + 1)ul,k (r)Pl (k, ∑ 4π l (A.9) Sử dụng khai triển này, tích phân phương trình (A.5) tách thành tích tích phân theo góc Ω tích phân theo độ dài p −ei(k.rA −k rB ) fA→B = (2l1 + 1)(2l2 + 1)(2l3 + 1)il3 ∑ 2 2π k l l l ∞ × × p2 al1 (k; p)al2 (k; p) jl3 (pRAB ) dp k − p2 + iε (A.10) ˆ l (p, ˆ k)P ˆ kˆ )Pl3 (p, ˆ RˆBA )dΩ Pl1 (p, ˆ kˆ R ˆ BA Khi lấy tích phân, vector pˆ xoay không gian ba vector k, cố định Vì thế, hệ tọa độ chon cho k trùng với Oz Ox nằm mặt ˆ Như vậy, tọa độ góc ba vector cố định hệ toa độ phẳng tạo kˆ k ˆ BA = (θBA , φBA ) Ngồi ra, để tiện tính tốn, tơi dùng kˆ = (0, 0), kˆ = (θ , 0) R 39 đến định lý cộng (Additional Theorem) ∑ Ylm(ˆe1)Ylm∗(ˆe2) = m 2l + Pl (cos (ˆe1 , eˆ )), 4π (A.11) (ˆe1 , eˆ ) góc hợp hai vector eˆ eˆ Vận dụng phương trình (A.11), thu biến đổi sau 4π ˆ ˆ lm∗ (kˆ , k), ˆ k)Y Ylm (p, ∑ 2l + m ˆ BA ) = 4π ∑ Ylm (p, ˆ BA , k) ˆ ˆ R ˆ kˆ )Ylm∗ (R Pl (p, 2l + m ˆ kˆ ) = Pl (p, (A.12) (A.13) Do đó, tích phân theo Ω trở thành ˆ l (p, ˆ BA ) sin(θ p )dθ p dφ p ˆ k)P ˆ kˆ )Pl3 (p, ˆ R Pl1 (p, = 16π (2l2 + 1)(2l3 + 1) × 4π m3 ∗ ˆ 2∗ ˆ ˆ ˆ Ylm ( k , k)Y (RBA , k) ∑ l 2l1 + m2 ,m3 (A.14) ˆ m2 (p, ˆ ˆ m3 ˆ k)dΩ ˆ k)Y Yl01 (p, p l2 ˆ k)Yl3 (p, Mặt khác, ta có mối liên hệ sau m Ylm (θ , φ )Ylm (θ , φ )Yl3 (θ , φ )dΩ    (2l1 + 1)(2l2 + 1)(2l3 + 1) l1 l2 l3   l1 l2 l3  = 4π 0 m1 m2 m3 (A.15) Thế phương trình (A.15) vào (A.14), thu 16π ˆ ˆ ˆ ˆ RBA ) sin(θ p )dθ p dφ p = ˆ k)Pl2 (p, ˆ k )Pl3 (p, Pl1 (p, (2l2 + 1)(2l3 + 1)     l l l3 l1 l2 l3 ˆ m3 ∗ (R ˆ BA , k) ˆ 1  ∑ Y −m3 ∗ (kˆ , k)Y  × l2 l3 0 m3 m2 m3 (A.16) Tích phân theo p Chỉ tính thành phần thặng dư, tích phân theo p ước lượng ∞ p2 dp al1 (k; p)al2 (k; p) jl3 (pRAB ) k − p2 + iε iπ = − kal1 (k)al2 (k) jl3 (kRAB ) 40 (A.17) Kết fA→B có dạng 2πi ik.rA −k rB e il3 al2 (B)al1 (A) jl3 (kAB)(2l1 + 1) (2l2 + 1)(2l3 + 1) ∑ k l1 ,l2 ,l3     l1 l2 l3 l l2 l3 ˆ m3 ∗ (R ˆ BA , k) ˆ 1  ∑ Y −m3 ∗ (kˆ , k)Y  × l2 l3 0 m3 −m3 m3 fA→B = (A.18) A.3 Tán xạ bậc ba Trong phần này, tơi đưa biểu thức giải tích lộ trình mà electron tán xạ với nguyên tử A, sau đến nguyên tử B, sau đến nguyên tử C rời khỏi phân tử φkf | TC GTB GTA |φki = (2π)3 = (2π)3 = (2π)3 = e−k r TC d r e−ik r TC d 3p G(r , r)(TB GTA )eik.r d rd r eip.(r −r) (TB GTA )eik.r d r k2 − p2 + iε d r e−ik r TC eip.r e−ip.r (TB GTA )eikr d r 2 k − p + iε d 3p −4π fC (kˆ , p)e ˆ i(k −p).rC [−4π fA→B (p, k)] k − p2 + iε d 3p (A.19) Biên độ sóng tán xạ tương ứng cho fA→B→C = −1 2π d 3p fC (kˆ , p)e ˆ i(k −p)rC fA→B (p, k) 2 k − p + iε (A.20) Điều kiện số C khác B, B khác A, không bắt buộc C phải khác A Áp dụng khai triển tương tự (A.2) biểu thức giải tích fA→B phương trình (A.18), sóng tán xạ bậc ba cho 41 fA→B→C = × −8πi −ik rC +ikrA e 2π ∑ ∑ d 3p (k2 − p2 + iε)p (2l4 + 1)(2l5 + 1)il5 +l3 al4 ,C (p, k) jl5 (pRBC ) l1 l2 l3 l4 l5 m3    l l l l1 l2 l3   3 × al3 ,B (p, k)al1 ,A (k, k) jl2 (kRAB )  0 0 m3 −m3 −m3 ∗ × (2l1 + 1) (2l2 + 1)(2l3 + 1)Yl3 (A.21) m ∗ ( p)Y ˆ l3 (Rˆ AB )Pl5 (Rˆ BC , p)P ˆ l4 ( p, ˆ kˆ ) Tích phân theo p al ,C (p, k) jl5 (pRBC )al2 ,B (p, k) (k2 − p2 + iε)p −πi ≈ al ,C al ,B jl (kRBC ) 4k dp (A.22) Tích phân theo Ω (2l4 + 1)(2l5 + 1) −m ∗ ˆ ˆ kˆ )Yl3 ( p)dΩ Pl5 (Rˆ BC , p)P ˆ l4 ( p, pˆ ∗ = 16π ∑ m4 m5 m m −m = 16π ∑ Yl5 (Rˆ BC )Yl4 (kˆ ) m ∗ ∗ m −m3 m4 m ˆ ( p)Y ˆ ( p)dΩ ˆ Yl5 (Rˆ BC )Yl5 ( p)Y ˆ lm ( k )Y pˆ l l 4  5 l4 l4 l5 l3  × m3 − m5 0 (2l4 + 1)(2l5 + 1)(2l3 + 1) 4π  l5 l3  m5 −m3 (A.23) Thế kết vào phương trình (A.21), tơi có dạng giải tích fA→B→C sau −2π 3/2 −ik rC +ik.rA e ∑ (2l3 + 1)al3,B ∑ (2l1 + 1) 2l2 + k l m l1 ,l2  3   ∗ l1 l2 l3 l l l3 m   × al1 ,A jl2 (kRAB )il2Yl3 (Rˆ AB )  0 0 m3 −m3 fA→B→C = × ∑ l l m m −m m (2l4 + 1)(2l5 + 1)al4 ,C jl5 (kRBC )il5Yl5 (Rˆ BC )Yl4 (kˆ 4    l4 l5 l3 l4 l5 l3   × 0 m5 − m3 m5 −m3 42 ) (A.24) Như vậy, vị trí định phương định phân tử, biên độ tán xạ tổng sóng tán xạ bậc nhất, bậc hai bậc ba Hàm Bessel cầu jl (x) xuất biểu thức sóng tán xạ bậc hai jl (x)2 xuất sóng tán xạ bậc ba Đáng ý, | jl (x)| có xu hướng giảm x tăng, tương đương với việc lượng va chạm tăng khoảng cách nguyên tử tăng Điều phù hợp với quan sát IAM nghiệm đúng, nghĩa tán xạ bậc cao quan trọng, động electron bắn tới phân tử lớn nguyên tử cách xa Ngoài ra, từ số sóng tán xạ bậc khác nhau, ta thấy số lượt tán xạ bậc N (với N số nguyên tử phân tử) số lượt tán xạ bậc hai N(N − 1) tán xạ bậc ba N(N − 1)2 Do đó, phân tử có nhiều nguyên tử tán xạ bậc cao đóng góp đáng kể vào tiết diện tán xạ vi phân 43 Phụ lục B: TIẾT DIỆN TÁN XẠ VỚI TRƯỜNG THẾ ĐỐI XỨNG CẦU Trong phần này, tơi trình bày phương pháp tính tiến diện tán xạ vi phân đối xứng cầu phương pháp sóng cầu khơng gian (partial wave method) B.1 Trường hợp tán xạ ngắn Thế ngắn định nghĩa giảm nhanh 1/r2 r tiến tới vô cực Đối với vậy, hàm sóng tới hàm sóng phẳng; hàm sóng tổng hợp vùng tiệm cận gồm sóng tới sóng tán xạ cho Ψ = A eik.r + eikr f (θ ) r (B.1) Ngồi ra, hàm sóng thu c qua vic gii phng trỡnh Schrăodinger dng cho trang thái khơng liên kết Do tính đối xứng, hàm sóng electron phụ thuộc vào góc tán xạ θ so với phương truyền ban đầu laser, có dạng tổng quát ψ(r) = ∑ ul (r) Y (θ ) r l (B.2) Khi hàm, hàm bán kính nghiệm phương trình vi phân cấp hai d ul l(l + 1) ul = + k2 − 2V (r) − dr r2 (B.3) Với trường hợp ngắn, nghĩa lim V (r)r2 = 0, phương trình (B.3) có dạng r→∞ tiệm cận l(l + 1) d ul + k2 − ul = dr r2 44 (B.4) Phương trình (B.4) có hai nghiệm riêng hàm cầu Bessel hàm cầu Neumann Như nghiệm tổng quát có dạng ul (r) ∝ r [cos δl jl (kr) − sin δl nl (kr)] , lim ul (r) ∝ k−1 sin kr − r→∞ ikr iδl −ilπ/2 =e e (B.5) lπ + δl − ie (B.6) −ikr −iδl +ilπ/2 e với δl số thực Thế (B.6) vào (B.2) so sánh với (B.1) (chọn A=1) ta ∑ Al (2l + 1)il (kr)−1 eikr eiδl −ilπ/2 − ie−ikr e−iδl +ilπ/2 Pl (cos θ ) l =r −1 ikr e −1 l ikr −ilπ/2 f (θ ) + ∑(kr) (2l + 1)i e e −ikr ilπ/2 − ie e (B.7) Pl (cos θ ) l Đồng hệ số cho eikr e−ikr ta  l ilπ/2  Pl (cos θ ) = ∑(2l + 1)il Al eilπ/2−iδl Pl (cos θ )  ∑(2l + 1)i e l l   2ik f (θ ) + ∑(2l + 1)il e−ilπ/2 Pl (cos θ ) = ∑(2l + 1)il Al eiδl −ilπ/2 Pl (cos θ ) l (B.8) l Từ đó, biên độ tán xạ cho f (θ ) = k−1 ∑(2l + 1)eiδl sin δl Pl (cos θ ) (B.9) l B.2 Trường hợp tán xạ dài Trong trường hợp tán xạ có thêm thành phần tỷ lệ với 1/r, thành phần thể bỏ qua so với 1/r2 r → ∞ Phương trình (B.4) viết lại thành d ul 2Z l(l + 1) − + k2 + ul = 0, dr r r2 (B.10) với Z điện tích hiệu dụng mà electron nhìn thấy xa vơ Nghiệm tổng qt phương trình biểu diễn dạng tổ hợp hàm Coulomb thường F Coulomb dị thường G ul (r) ∝ cos δl Fl (n, kr) + sin δl Gl (n, kr) 45 (B.11) Trong đó, n = −Z/k Dễ dàng thấy từ phương trình (B.11), hàm sóng tiệm cận trường hợp tán xạ dài Coulomb khơng cịn hàm sóng phẳng Trường hợp độ lệch pha 0, tương ứng với việc tán xạ trường Coulomb, biên độ tán xạ tính xác thơng qua tọa độ parabolic fc (θ ) = −n −in ln[sin2 (θ /2)]+2iη0 e , 2k sin2 (θ /2) (B.12) với η0 = arg Γ(1 + in) arg(z) argument số phức z Trường hợp δl = 0, nghĩa tán xạ có dạng khác Coulomb miền r nhỏ, tiết diện tán xạ đươc suy phương pháp tương tự f (θ ) = fc (θ ) + ∑ k−1 (2l + 1)ei(2ηl +δl ) sin δl Pl (cos θ ) (B.13) l Một điều đáng ý độ dời pha phương trình (B.13) khác với độ dời pha phương trình (B.5) Đại lượng mô tả lệch so với tán xạ Rutherford đại lượng thứ hai mô tả lệch so với trạng thái tự B.3 Xác định độ dời pha Độ dời pha δl phụ thuộc vào tán xạ thường đươc giải số từ điều kiện liên tục hàm sóng khoảng cách r = a  ul (a) = cos δl Fl (n, ka) − sin δl Gl (n, ka) (B.14) u (a) = k cos δ F (n, ka) − sin δ G (n, ka) l l l l l Từ đó, độ dời pha tính δl = arctan kFl (n, ka) − γl Fl (n, ka) , kGl (n, ka) − γl Gl (n, ka) (B.15) với γl = ul (a)/ul (a) Bán kính a chọn cho đó, tán xạ xấp xỉ có dạng −Z/r Trong trường hợp tán xạ nguyên tử trung hòa, hay tán xạ khơng có thành phần dài, công thức (B.15) áp dụng với giá trị n = −Z/k = 46 Tỉ số γl giải với độ xác cao phương pháp vi phân hàm log Jonhson [16] Đặt y(r) = u (r)/u(r), phương trình (B.3) viết lại thành y”(r) + Q(r) + y2 (r) = (B.16) Phương trình (B.16) trở thành phương trình vi phân bậc với Q(r) = k2 − 2V (r) − l(l + 1)/r2 (B.17) Từ điều kiện hàm sóng hữu hạn r = 0, u(0) = u (0) thường khác khơng, ta có điều kiện ban đầu y(0) = u (0)/u(0) → ∞ Với số khoảng chia N số chẵn bước chia h, giải thuật để tính yN tọa độ rN cho quy tắc truy hồi yn = (1 + hyn−1 )−1 yn−1 − (h/3)wn un ; (B.18) đó, un =  Q(rn )  + (h2 /6)Q(r ) n , n = 1, 3, 5, , N − −1 ; (B.19) Q(rn ) , n = 0, 2, 4, , N wn trọng số quy tắc tích phân Simpson    , n = 0, N    wn = , n = 1, 3, , N −     2 , n = 2, 4, , N − (B.20) Do y0 → ∞, nên theo công thức (B.18), y1 = h−1 − (h/3)w1 u1 Như vậy, phương pháp Jonhson, số hạng yn với n = có giá trị hữu hạn tránh điểm kỳ dị Q(r) r = Sai số yN tỷ lệ với h4 47 Tài liệu tham khảo [1] Blaga CI, Xu J, DiChiara AD, et al (2012), “Imaging ultrafast molecular dynamics with laser-induced electron diffraction”, Nature (London), 483 (7388), pp 194–197 [2] Busuladˇzi´c M, Gazibegovi´c-Busuladˇzi´c A, Miloˇsevi´c DB, et al (2008), “Angle-resolved high-order above-threshold ionization of a molecule: Sensitive tool for molecular characterization”, Phys Rev Lett, 100 (20), p 203003 [3] Carroll DL (1999), “FORTRAN Genetic Algorithm Driver—Manual of Program”, CU Aerospace, Champaign, Illinois ˇ [4] Cerki´ c A, Hasovi´c E, Miloˇsevi´c D, et al (2009), “High-order above-threshold ionization beyond the first-order Born approximation”, Physical Review A, 79 (3), p 033413 [5] Chen Z, Le AT, Morishita T, et al (2009), “Quantitative rescattering theory for laserinduced high-energy plateau photoelectron spectra”, Phys Rev A, 79 (3), p 033409 [6] Chen Z, Morishita T, Le A-T, et al (2006), “Analysis of two-dimensional photoelectron momentum spectra and the effect of the long-range Coulomb potential in single ionization of atoms by intense lasers”, Phys Rev A, 74 (5), p 053405 [7] Cornaggia C (2009), “Electron–ion elastic scattering in molecules probed by laserinduced ionization”, J Phys B, 42 (16), p 161002 [8] Cornaggia C (2008), “Molecular rescattering signature in above-threshold ionization”, Phys Rev A, 78 (4), p 041401 [9] Friedrich B and Herschbach D (1995), “Alignment and trapping of molecules in intense laser fields”, Phys Rev Lett, 74 (23), p 4623 [10] Gaarde MB, Schafer KJ, Kulander KC, et al (2000), “Strong species dependence of high order photoelectron production in alkali metal atoms”, Phys Rev Lett, 84 (13), p 2822 [11] Gazibegovi´c-Busuladˇzi´c A, Hasovi´c E, Busuladˇzi´c M, et al (2011), “Above-threshold ionization of diatomic molecules by few-cycle laser pulses”, Phys Rev A, 84 (4), p 043426 [12] Gerbig C, Senftleben A, Morgenstern S, et al (2015), “Spatio-temporal resolution studies on a highly compact ultrafast electron diffractometer”, New J Phys, 17 (4), p 043050 48 [13] Gliserin A, Walbran M, Krausz F, et al (2015), “Sub-phonon-period compression of electron pulses for atomic diffraction”, Nat Commun, [14] Hayashi S and Kuchitsu K (1976), “Elastic Scattering of Electrons by Molecules at Intermediate Energies I General Theory”, J Phys Soc Jpn, 41 (5), pp 1724–1732 [15] Itatani J, Levesque J, Zeidler D, et al (2004), “Tomographic imaging of molecular orbitals”, Nature (London), 432 (7019), pp 867–871 [16] Johnson BR (1973), “The multichannel log-derivative method for scattering calculations”, J Compt Phys, 13 (3), pp 445–449 [17] Kang H, Quan W, Wang Y, et al (2010), “Structure effects in angle-resolved highorder above-threshold ionization of molecules”, Phys Rev Lett, 104 (20), p 203001 [18] Keldysh L et al (1965), “Ionization in the field of a strong electromagnetic wave”, Sov Phys JETP, 20 (5), pp 1307–1314 [19] Kiefer J (1953), “Sequential minimax search for a maximum”, Proceedings of the American mathematical society, (3), pp 502506 [20] Kăupper J, Stern S, Holmegaard L, et al (2014), “X-ray diffraction from isolated and strongly aligned gas-phase molecules with a free-electron laser”, Phys Rev Lett, 112 (8), p 083002 [21] Larochelle S, Talebpour A, and Chin SL (1998), “Non-sequential multiple ionization of rare gas atoms in a Ti: Sapphire laser field”, J Phys B, 31 (6), p 1201 [22] Le VH, Le AT, Xie RH, et al (2007), “Theoretical analysis of dynamic chemical imaging with lasers using high-order harmonic generation”, Phys Rev A, 76 (1), p 013414 [23] Lein M, Hay N, Velotta R, et al (2002), “Role of the intramolecular phase in highharmonic generation”, Phys Rev Lett, 88 (18), p 183903 [24] Lewenstein M, Balcou P, Ivanov MY, et al (1994), “Theory of high-harmonic generation by low-frequency laser fields”, Phys Rev A, 49 (3), p 2117 [25] L’Huillier A, Lompre LA, Mainfray G, et al (1983), “Multiply charged ions induced by multiphoton absorption in rare gases at 0.53 µm”, Phys Rev A, 27 (5), p 2503 [26] Miloˇsevi´c D, Paulus G, Bauer D, et al (2006), “Above-threshold ionization by fewcycle pulses”, J Phys B: At Mol Opt Phys, 39 (14), R203 [27] Minitti MP, Budarz JM, Kirrander A, et al (2015), “Imaging molecular motion: Femtosecond x-ray scattering of an electrocyclic chemical reaction”, Phys Rev Lett, 114 (25), p 255501 49 [28] Morishita T, Le A-T, Chen Z, et al (2008), “Accurate retrieval of structural information from laser-induced photoelectron and high-order harmonic spectra by few-cycle laser pulses”, Phys Rev Lett, 100 (1), p 013903 [29] Mott NF and Massey HSW (1949), The theory of atomic collisions, 1, Oxford, Clarendon Press, p 195 [30] Moulton PF (1986), “Spectroscopic and laser characteristics of Ti: Al2 O3 ”, J Opt Soc Am B, (1), pp 125–133 [31] Neutze R, Wouts R, Spoel D Van der, et al (2000), “Potential for biomolecular imaging with femtosecond X-ray pulses”, Nature (London), 406 (6797), pp 752–757 [32] Nguyen NT, Tang BV, and Le VH (2010), “Tracking molecular isomerization process with high harmonic generation by ultra-short laser pulses”, Journal of Molecular Structure: THEOCHEM, 949 (1), pp 52–56 [33] Niikura H, Légaré F, Hasbani R, et al (2002), “Sub-laser-cycle electron pulses for probing molecular dynamics”, Nature (London), 417 (6892), pp 917–922 [34] Okunishi M, Itaya R, Shimada K, et al (2008), “Angle-resolved high-order abovethreshold ionization spectra for N2 and O2 : measurements and the strong-field approximation”, J Phys B, 41 (20), p 201004 [35] Okunishi M, Niikura H, Lucchese RR, et al (2011), “Extracting electron-ion differential scattering cross sections for partially aligned molecules by laser-induced rescattering photoelectron spectroscopy”, Phys Rev Lett, 106 (6), p 063001 [36] Paulus GG, Becker W, Nicklich W, et al (1994), “Rescattering effects in abovethreshold ionization: a classical model”, J Phys B, 27 (21), p L703 [37] Peters M, Nguyen-Dang TT, Charron E, et al (2012), “Laser-induced electron diffraction: A tool for molecular orbital imaging”, Phys Rev A, 85 (053417) [38] Ray D, Ulrich B, Bocharova I, et al (2008), “Large-angle electron diffraction structure in laser-induced rescattering from rare gases”, Phys Rev Lett, 100 (14), p 143002 [39] Reckenthaeler P, Centurion M, Fuß W, et al (2009), “Time-resolved electron diffraction from selectively aligned molecules”, Phys Rev Lett, 102 (21), p 213001 [40] Shyn TW and Carignan GR (1980), “Angular distribution of electrons elastically scattered from gases: 1.5-400 eV on N2 II”, Phys Rev A, 22 (3), p 923 [41] Shyn TW and Sharp WE (1982), “Angular distribution of electrons elastically scattered from O2 : 2.0-200-eV impact energy”, Phys Rev A, 26 (3), p 1369 50 [42] Shyn TW, Sharp WE, and Carignan GR (1978), “Angular distribution of electrons elastically scattered from CO2 ”, Phys Rev A, 17 (6), p 1855 [43] Szydlik PP and Green AES (1974), “Independent-particle-model potentials for ions and neutral atoms with Z≤ 18”, Phys Rev A, (5), p 1885 [44] Tong XM, Zhao Z, and Lin CD (2002), “Theory of molecular tunneling ionization”, Phys Rev A, 66 (3), p 033402 [45] Wolter B, Pullen MG, Le AT, et al (2016), “Ultrafast electron diffraction imaging of bond breaking in di-ionized acetylene”, Science, 354 (6310), pp 308–312 [46] Xu J, Chen Z, Le AT, et al (2010), “Self-imaging of molecules from diffraction spectra by laser-induced rescattering electrons”, Phys Rev A, 82 (3), p 033403 [47] Xu J, Zhou HL, Chen Z, et al (2009), “Genetic-algorithm implementation of atomic potential reconstruction from differential electron scattering cross sections”, Phys Rev A, 79 (5), p 052508 [48] Yang B, Schafer KJ, Walker B, et al (1993), “Intensity-dependent scattering rings in high order above-threshold ionization”, Phys Rev Lett, 71 (23), p 3770 [49] Zewail A (1988), “Laser femtochemistry”, Science, 242 (4886), pp 1645–1653 [50] Zhao SF, Jin C, Le AT, et al (2009), “Analysis of angular dependence of strong-field tunneling ionization for CO2 ”, Phys Rev A, 80 (5), p 051402 [51] Zhou X, Chen Z, Morishita T, et al (2008), “Retrieval of electron-atom scattering cross sections from laser-induced electron rescattering of atomic negative ions in intense laser fields”, Phys Rev A, 77 (5), p 053410 51 ... VẬT LÝ ———————o0o——————– KHĨA LUẬN TỐT NGHIỆP TÁCH THƠNG TIN CẤU TRÚC PHÂN TỬ TỪ PHỔ NHIỄU XẠ ELECTRON NĂNG LƯỢNG THẤP TẠO RA BẰNG LASER XUNG CỰC NGẮN Giảng viên hướng dẫn: GS TSKH Lê Văn Hoàng... sóng hồng ngoại ngắn, tơi thực luận văn với tên đề tài: Tách thông tin cấu trúc phân tử từ phổ nhiễu xạ electron lượng thấp tạo laser xung cực ngắn Để thực mục đích trên, tơi thực theo hướng tính... tên đề tài ? ?Tách thông tin cấu trúc phân tử từ phổ nhiễu xạ electron tạo laser xung cực ngắn? ??, thực công việc sau • Phát triển lý thuyết đa tán xạ tính đến đầy đủ thành phần tán xạ bậc hai; •