0963 sóng điều hòa bậc cao của phân tử CO2 từ phương pháp ab initio và sử dụng vào việc thu nhận thông tin cấu trúc phân tử

TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH TẠP CHÍ KHOA HỌC ISSN: 1859-3100 HO CHI MINH CITY UNIVERSITY OF EDUCATION JOURNAL OF SCIENCE KHOA HỌC TỰ NHIÊN VÀ CÔNG NGHỆ Tập 14, Số (2017): 31-42 NATURAL SCIENCES AND TECHNOLOGY Vol 14, No (2017): 31-42 Email: tapchikhoahoc@hcmue.edu.vn; Website: http://tckh.hcmue.edu.vn SĨNG ĐIỀU HỊA BẬC CAO CỦA PHÂN TỬ CO2 TỪ PHƯƠNG PHÁP AB INITIO VÀ SỬ DỤNG VÀO VIỆC THU NHẬN THÔNG TIN CẤU TRÚC PHÂN TỬ Lê Thị Cẩm Tú1*, Trần Lan Phương2, Hoàng Văn Hưng2 Trường Đại học Khoa học Tự nhiên – ĐHQG TPHCM, Trường Đại học Tơn Đức Thắng Khoa Vật lí - Trường Đại học Sư phạm TP Hồ Chí Minh Ngày Tòa soạn nhận bài: 09-5-2017; ngày phản biện đánh giá: 16-6-2017; ngày chấp nhận đăng: 19-6-2017 TÓM TẮT Sóng điều hịa bậc cao cơng cụ để khảo sát thu nhận thông tin cấu trúc động nguyên tử, phân tử Trong gần electron hoạt động, chúng tơi mơ sóng điều hòa bậc cao phân tử CO2 tương tác với laser xung cực ngắn, cường độ cao cách giải số phương trình Schrưdinger phụ thuộc thời gian Sử dụng hiệu ứng giao thoa electron phổ sóng điều hịa bậc cao, chúng tơi tiến hành trích xuất thơng tin khoảng cách liên hạt nhân phân tử CO2 với độ xác cao Từ khóa: sóng điều hịa bậc cao, hiệu ứng giao thoa, thông tin cấu trúc phân tử ABSTRACT High-order harmonic generation of CO2 from ab initio method and an application for molecular structure retrieval High-order harmonic generation is one of powerful tools to probe and retrieve atomic, molecular dynamics Within single active electron, we calculate high-order harmonics spectra of CO2 when interacting with a ultra-short laser by solving time dependent Schrödinger equation Using the interference effect in harmonic spectra, we retrieve internuclear separation of CO2 with a high accuracy Keywords: high-order harmonics, interference effect, molecular structure Mở đầu Phát xạ sóng điều hịa bậc cao - HHG (High Order Harmonic Generation) hiệu ứng quang phi tuyến xảy nguyên tử, phân tử tương tác với trường laser xung cực ngắn (cỡ pico giây, 10-12 s), cường độ cao (từ 1013 W/cm2) Quá trình quan tâm lớn cộng đồng nhà khoa học nguồn sóng thứ cấp thu nguồn xung laser cực ngắn có tần số cao bội lần tần số laser chiếu vào có tính kết hợp cao Có thể phân chia thành hai hướng nghiên cứu liên quan đến q trình phát xạ HHG Hướng thứ sử dụng HHG vào việc tạo xung laser cực ngắn cỡ atto giây (10-18 s) [1] làm cơng cụ để nghiên cứu q trình động học phân tử [2-4] Vì HHG phát trình tái va chạm với nguyên tử, phân tử bia nên HHG có mang thơng tin cấu trúc nguyên tử, phân tử Hướng thứ hai tập trung vào * Email: lethicamtu@tdt.edu.vn TẠP CHÍ KHOA HỌC - Trường ĐHSP TPHCM Tập 14, Số (2017): 3142 việc thu nhận thông tin cấu trúc từ phổ HHG xây dựng lại hình ảnh vân đạo bị chiếm đóng ngồi phân tử - HOMO (Highest Occupied Molecular Orbital) [5], theo dõi trình dao động phân tử [2], xết lại hạt nhân [3], nghiên cứu chuyển động electron [4] Ngoài ra, hướng nghiên cứu này, người ta sử dụng hiệu ứng giao thoa electron [6] để thu nhận khoảng cách liên hạt nhân phân tử [7] Hiệu ứng giao thoa electron phát lần năm 2002 lí thuyết nhóm M Lein họ giải số phương trình Schrưdinger phụ thuộc thời gian – TDSE (Time Dependent Schrödinger Equation) cho phân tử H2+ H2 trường laser [6] Kết tính tốn pha cường độ HHG cho thấy, “góc tới hạn” đó, cường độ HHG đạt cực tiểu cịn pha có thay đổi lớn, cỡ π radian, gọi nhảy pha Cực tiểu không phụ thuộc vào thông số laser mà đặc trưng cho cấu trúc phân tử Vị trí cực tiểu dự đốn gần xem kết giao thoa hai nguồn điểm xạ đặt vị trí hạt nhân phân tử Kết từ cơng trình lí thuyết [8] thực nghiệm cho CO2 [9, 10] khẳng định có tồn hiệu ứng giao thoa phổ HHG phân tử Tuy nhiên, vị trí cực tiểu giao thoa thí nghiệm khác lại khác nhau, không khác điều kiện định phương mà khác phụ thuộc vào cường độ laser Điều dẫn đến nhiều nghiên cứu khác CO2 phát hiệu ứng giao thoa phổ HHG vân đạo HOMO gây [11] Cho đến nay, cực tiểu cường độ quan sát phổ HHG chia thành ba loại: (i) cực tiểu Cooper – không phụ thuộc thông số laser định hướng phân tử trường laser; (ii) cực tiểu giao thoa electron, đặc trưng cho cấu trúc phân tử, phụ thuộc vào định phương phân tử, không phụ thuộc vào thông số laser; (iii) cực tiểu giao thoa hủy HHG từ vân đạo phân tử gây ra, phụ thuộc vào thông số laser, đặc biệt cường độ Xác định sử dụng loại cực tiểu khác phổ HHG cho biết thơng tin khác phân tử Gần đây, chúng tơi sử dụng hiệu ứng giao thoa electron để trích xuất khoảng cách liên hạt nhân phân tử CO2 [12] từ nguồn HHG mơ theo mơ hình gần ba bước Lewenstein [13] Từ cực tiểu giao thoa electron phổ HHG song song (sẽ giải thích tiểu mục 2b), thông tin khoảng cách liên hạt nhân phân tử thu nhận lại với sai số nhỏ 5% Cũng cơng trình này, thơng qua phương pháp chụp ảnh cắt lớp phân tử [5], chúng tơi trích xuất moment lưỡng cực dịch chuyển phân tử CO Từ việc khảo sát tìm thấy dấu vết giao thoa moment lưỡng cực vừa tìm được, chúng tơi thu nhận thành công khoảng cách liên hạt nhân phân tử với sai số hệ thống nhỏ 1% sử dụng hai thành phần moment lưỡng cực Tuy nhiên, nguồn HHG mơ theo mơ hình Lewenstein, bao hàm số giả thiết gần trường mạnh - SFA (Strong Field Approximation) nên có độ tin cậy chưa cao Trong cơng trình này, HHG tính từ phương pháp ab initio, cụ thể giải số TDSE cho phân tử CO2 mơ hình gần electron tương tác với trường laser xung cực ngắn, cường độ cao Hiệu ứng giao thoa electron thể rõ thông qua cực tiểu cường độ phổ HHG tính tốn Dựa vào hiệu ứng giao thoa này, khoảng cách liên hạt nhân phân tử CO2 thu nhận lại với độ xác cao Phương pháp ab initio tính tốn phổ sóng điều hịa bậc cao Hiện với phát triển máy tính, để thu phổ HHG, ngồi hướng tiếp cận mơ hình gần mơ hình ba bước Lewenstein, hướng tính tốn từ ngun lí (ab initio) giải TDSE [6], giải phương trình Kohn-Sham lí thuyết phiếm hàm mật độ phụ thuộc thời gian - TDDFT (Time Dependent Density Functional Theory) [14] hay lí thuyết Hartree-Fock phụ thuộc thời gian - TDHF (Time Dependent Hartree-Fock) [15] ngày phát triển Lời giải từ TDSE giải thích nhiều kết thực nghiệm, dùng làm liệu để tham chiếu sử dụng mơ hình gần Tuy nhiên, phương pháp hạn chế khả mở rộng cho hệ có nhiều hai electron Một phần địi hỏi nhiều tài ngun tính tốn phần việc xây dựng hệ nguyên tử hay phân tử gặp nhiều khó khăn Với khó khăn trên, gần electron hoạt động - SAE (Single Active Electron) mở rộng để áp dụng cho phân tử Phương pháp TDHF hay TDDFT có nhiều ưu tính đến hiệu ứng nhiều electron (multi-electron effect) hay tương tác cấu hình (configuration interaction) Tuy nhiên, mà hai phương pháp địi hỏi nhiều tài nguyên máy tính thời gian tính tốn Với hai phương pháp này, nhiều nghiên cứu lí thuyết tiến hành để khảo sát ảnh hưởng hiệu ứng nhiều electron lên trình động lực học phân tử Có thể kể đến cơng trình khảo sát tốc độ ion hóa HHG cho CO2 nhóm tác giả [16] Các kết rằng, với laser cường độ cao, I > 3.5×1014 W/cm2, hiệu ứng nhiều electron phải tính đến khảo sát trình động lực học Như vậy, với laser có cường độ thấp giá trị nêu trên, để tiết kiệm chi phí tính tốn, ta xem HHG đóng góp chủ yếu ion hóa tái kết hợp electron từ HOMO Từ phân tích trên, cơng trình này, chúng tơi sử dụng phương pháp giải TDSE kết hợp với gần SAE để tính tốn khảo sát HHG phân tử CO Phương pháp kì vọng đáp ứng u cầu độ xác mà khơng tốn q nhiều tài ngun tính tốn Chi tiết phương pháp trình bày phần sau a Phương pháp giải phương trình Schrưdinger phụ thuộc thời gian Trong gần electron hoạt động gần lưỡng cực (dipole approximation), phương trình Schrưdinger mơ tả tương tác phân tử CO với trường điện laser  ∂  ˆ + Vˆ Ψ(r, t) = + V Ψ(r, t (1) − pˆ  ), C L ∂t    SAE số hạng thứ toán tử động hệ; Vˆ = V (r) Coulomb C C phân tử, xây dựng theo mơ hình electron hoạt động [17]; sử dụng mơ hình LB R Van Leeuwen E J Baerends đề xuất; Vˆ = Vˆ (r, t) = r ⋅ E(t) tương tác electron với trường điện laser, viết L L định chuẩn dài (length gauge) Từ phương trình (1), phương pháp tách tốn tử [18], hàm sóng hệ thời điểm t + ∆t biểu diễn thông qua hàm sóng thời điểm t sau Ψ(r, t + ∆t) = exp{−i∆tHˆ } (2) Ψ(r,t), toán tử Hamilton hệ Các bước giải chi tiết phương trình pˆ ˆ ˆ đó, H +V = ˆ +V C (1) trình bày cơng trình [19], hàm sóng ban đầu phân tử Ψ(r,t = 0) HOMO phân tử, giải từ phương pháp B-splines [20] b Tính tốn phổ sóng điều hòa bậc cao Cường độ HHG với tần số ω cho công thức S(ω ) =| A~ (ω ) |2 , (3) A~ (ω ) biến đổi Fourier vào không gian tần số gia tốc lưỡng cực A(t) Theo Định lí Ehrenfest, gia tốc lưỡng cực A(t) bằng: A(t) = d2 r = − 〈Ψ(r,t) ∇VC (r) + E(t) d 2t Ψ(r,t)〉 (4) Như vậy, việc tìm nghiệm phương trình Schrưdinger phụ thuộc thời gian, ta tìm gia tốc lưỡng cực thu phổ HHG nhờ phép biến đổi Fourier Về mặt nguyên tắc, hai cách tính cơng thức (4) tương đương Chúng tơi xác nhận điều kết tính toán số cho số trường hợp đơn giản, có biểu thức giải tích, ngun tử Ar, ion phân tử H+2 Tuy nhiên, với toán chúng tơi, phân tử khơng có biểu thức giải tích mà bảng số, với việc V SAE (r) có kì dị hạt nhân, việc lấy đạo hàm hàm V SAE C (r) khó địi hỏi C lưới tọa độ dày gần hạt nhân Do đó, trường hợp này, chúng tơi sử dụng cách tính d2 r để thu gia tốc lưỡng cực Các tính khơng địi hỏi lưới thời gian dt2 q dày, cho kết hội tụ nhanh Các cơng trình thực nghiệm thường đo phổ HHG có phân cực song song vng góc với phân cực trường điện laser, Elaser (Hình 1), gọi tắt HHG song song HHG vng góc Tuy nhiên, thành phần vng góc có cường độ yếu so với thành phần song song nên thực nghiệm thường đo HHG song song Do đó, cơng trình này, chúng tơi tập trung khảo sát thành phần song song HHG Mơ hình tính tốn thiết lập sơ đồ Hình 1: Phân tử CO2 định phương trục Oz, laser chiếu cho vector phân cực điện trường nằm mặt phẳng yOz, hợp với trục phân tử góc định phương θ Trước thực phép biến đổi Fourier, cần chuyển gia tốc lưỡng cực hệ quy chiếu phịng thí nghiệm phép quay A‖(t) = Az (t) cos θ + Ay (t) sin θ (5) , đó, Az (t), Ay (t) gia tốc lưỡng cực song song vng góc hệ quy chiếu gắn với phân tử d2 Aq (t) = 〈Ψ(r,t) q Ψ(r,t)〉 , q = y, z dt (6) Hình Mơ hình tính tốn HHG phân tử CO2 tương tác với laser Kết Phân tử CO2 phân tử thẳng, HOMO có dạng đối xứng π g (Hình 2), khoảng cách liên hạt nhân O-O phân tử R = 4, 41 a.u Với V SAE xây dựng được, (r) O-O C sử dụng tham số giống nhóm tác giả S F Zhao [17], chúng tơi thu giá trị lượng ion hóa phân tử I = 0,55 a.u., phù hợp tốt với [17] Khi so sánh với giá trị p thực nghiệm I exp p = 0, 506 a.u., kết có sai số tương đối gần 8,7% Tuy nhiên, lưu ý nhóm tác giả S F Zhao khảo sát chúng tơi, sai khác giảm xuống thêm số hạng tương quan (correlation potential) vào V SAE (r) điều C chỉnh hai tham số LB Tuy nhiên, cơng trình này, nghiên cứu HHG phân tử chưa tính đến tương quan Việc khảo sát ảnh hưởng tương quan hướng phát triển đề tài Hình HOMO phân tử CO2 a Phổ sóng điều hịa bậc cao phân tử CO2 Do cơng trình [16] ra, chúng tơi sử dụng laser có cường độ I = 2×1014 W/cm2, thơng số khác sử dụng sau: Bước sóng 800 nm ( ω = 0, 057 a.u.), độ dài xung τ = 13 fs (1 fs = 10-15 s) Điện trường laser thể Hình Hình Điện trường laser sử dụng tính tốn HHG phân tử CO2 Do tính đối xứng phân tử, chúng tơi tính tốn khảo sát HHG phân tử CO2 theo góc định phương khác từ 00 - 900 Để minh họa, biểu diễn cường độ HHG theo lượng (hay bậc HHG) với hai góc định phương θ = 00,300 Hình 4(a) Để dễ quan sát, HHG θ = 300 tịnh tiến lên theo chiều dọc hình Các phổ HHG với góc định phương khác có đặc điểm tương tự có đặc điểm đặc trưng phổ HHG, là: sau giảm nhanh bậc nhỏ, HHG trải qua miền phẳng với cường độ gần không đổi kết thúc miền phẳng điểm dừng (cut-off) Với thông số laser nêu trên, miền phẳng HHG kết thúc bậc 37, phù hợp với công thức Up = I ωcut-off = 1,32I p + 3,17Up ≈ 37ω0 / (4ω ) mơ hình Lewenstein [13], trọng động electron trường laser Đặc điểm đáng ý phổ HHG xuất cực tiểu cường độ, giải thích kết trình giao thoa electron Các cực tiểu đặc trưng cho cấu trúc phân tử, vị trí chúng (bậc HHG) phụ thuộc mạnh vào giá trị góc θ , góc đặc trưng cho định phương phân tử trường laser Góc định phương tăng bậc HHG cực tiểu tăng Với thông số laser sử dụng cơng trình này, θ > 450 cực tiểu giao thoa khơng cịn quan sát miền phẳng Hình 4(a) thể rõ tiểu cường độ HHG: Tại θ = 00 có cực tiểu khoảng bậc 19 cịn với θ = 300 khoảng bậc 23 Kết phù hợp với kết Hình 4(b) Trong Hình 4(b), khảo sát phụ thuộc cường độ HHG bậc 19 bậc 23 theo góc định phương, kết cho thấy cường độ bậc 19 có cực tiểu quanh góc định phương θ ≈ 00 , cịn bậc 23 có cường độ cực tiểu θ = 310 Kết phù hợp với cơng trình khảo sát lí thuyết [21]: Cường độ HHG phân tử CO2 có hai cực đại θ ≈ 20 ÷ 250 θ ≈ 60 ÷ 700 có ba cực tiểu địa phương tại: θ = 0;900 góc θ xảy giao thoa electron Tại góc θ = 0; 900 , cường độ HHG đạt cực tiểu giải thích đối xứng HOMO phân tử: với đối xứng π , xác suất ion hóa 00 900 nhỏ dẫn đến cường độ HHG nhỏ so với góc khác Với bậc 19 Hình 4(b), cường độ bậc cực tiểu 00 nên ta thấy rõ cực đại gần góc 600 Như vậy, để xác định xác góc có xảy hiệu ứng giao thoa electron, trình bày phần sau, chúng tơi khảo sát thêm điều kiện nhảy pha HHG Để đánh giá độ tin cậy phù hợp với thực nghiệm kết thu được, tiến hành so sánh với kết thực nghiệm cho CO Vị trí cực tiểu cường độ tính tốn chúng tơi phù hợp tốt với liệu thực nghiệm công trình [9, 22] Cụ thể, cơng trình [9], với điều kiện định phương θ ≈ 300 , cực tiểu giao thoa xuất bậc 23; cơng trình [22], tác giả quan sát cực tiểu có lượng 42 ± eV, cịn kết tính tốn với thông số [22] 40 ÷ 45 eV Điều cho thấy kết tính tốn có đủ độ tin cậy để tiến hành bước khảo sát Hình (a) HHG song song phân tử CO2 tương tác với laser 800 nm, cường độ I0 = ×1014 W/cm2, τ = 13 fs với góc định phương khác nhau; (b) Sự phụ thuộc cường độ HHG bậc 19 bậc 23 vào góc định phương Với liệu này, dựa vào hiệu ứng giao thoa electron, chúng tơi tiến hành trích xuất khoảng cách liên hạt nhân phân tử b Khoảng cách liên hạt nhân từ cực tiểu giao thoa sóng điều hịa bậc cao Như Hình 4(a) thể hiện, biểu diễn cường độ HHG theo lượng (bậc), phổ cường độ xuất cực tiểu Khi góc định phương thay đổi, vị trí cực tiểu thay đổi Hiệu ứng phát giải thích nhóm tác giả M Lein [6] Khi nghiên cứu HHG phân tử H2+ H2, tác giả cực tiểu cường độ đặc trưng cho phân tử mà cịn giải thích dự đốn vị trí cực tiểu mơ hình giao thoa hai tâm Vì phân tử CO2 có HOMO phản liên kết (anti-bonding) nên cực tiểu giao thoa phổ HHG tuân theo công thức điều kiện cực tiểu giao thoa hai nguồn điểm: R cos θ = nλ , n = 1, 2, (7) Trong công thức trên, R khoảng cách liên hạt nhân phân tử; n thứ tự cực tiểu cường độ, với laser cơng trình này, HHG có cực tiểu miền phẳng ứng với n = 1; cịn λ bước sóng de Broglie electron tái kết hợp λ = 2π / k, (8) với k độ lớn vector sóng Độ lớn vector sóng liên hệ với lượng photon ω phát thông qua hệ thức tán sắc: k 2 ω  δ I p , (9) với δ tương ứng với hai tranh vật lí khác electron trở tái kết hợp với ion bia Khi electron quay tái kết hợp bờ ứng với δ = , tái kết hợp đáy hố electron chịu gia tốc Coulomb ứng với δ = Việc có hay khơng có I p hệ thức tán sắc thảo luận nhiều cơng trình, đó, tác giả [23] với bậc HHG nhỏ, bước sóng electron tuân theo hệ thức ứng với δ = ; bậc HHG lớn ứng với δ = Trong cơng trình này, chúng tơi sử dụng hệ thức tán sắc với δ = 0, kết hợp với công thức (8) để xác định bước sóng electron tái kết hợp tương ứng với bậc cực tiểu giao thoa phổ HHG Như vậy, với góc định phương θ cho trước, xác định bậc HHG cực tiểu ωmin , thu giá trị khoảng cách liên hạt nhân phân tử, nhờ công thức (7), cụ thể sau 2π * R□ = cos θ 2ωmin Tuy nhiên, để thu kết xác hơn, thay cố định θ tìm ωmin , chúng tơi cố định ω xác định giá trị góc tới hạn θc , cường độ HHG cực tiểu kèm với nhảy pha HHG, cơng trình [6, 7] Bằng cách khảo sát cường độ pha tất bậc HHG vào góc định phương, xác định bậc xảy hiệu ứng giao thoa electron giá trị góc tới hạn θc tương ứng, thể Hình Hình 5(a) 5(b) kết khảo phụ thuộc cường độ pha bậc HHG khác vào góc định phương Sự khảo sát Hình 5(a) giúp xác định giá trị góc định phương mà cường độ HHG cực tiểu Sau đó, để xác định giá trị góc tới hạn có xảy hiệu ứng giao thoa electron θc , khảo sát thay đổi pha bậc HHG theo góc định phương, giá trị góc có nhảy pha gần π radian giá trị θc cần tìm Hình thể rõ nhảy pha HHG quanh vị trí góc mà cường độ HHG cực tiểu Hình (a) Sự phụ thuộc cường độ HHG; (b) Sự phụ thuộc pha HHG vào góc định phương Từ kết khảo sát này, giá trị khoảng cách liên hạt nhân phân tử CO2 từ hiệu ứng giao thoa electron trình bày Bảng Bảng Khoảng cách liên hạt nhân O-O phân tử CO2 từ HHG song song Bậc (ω0 ) Góc tới hạn θc (độ) 23 25 27 31 33 Trung bình Độ lệch chuẩn (a.u.) * R□ (a.u.) 31 35 38 40 43 Sai số (%) 4.53 4.54 4.54 4.43 4.43 4.49 0.05 2.72 2.95 1.63 0.45 0.45 1.90 Giá trị trung bình khoảng cách liên hạt nhân O-O trích xuất từ cực tiểu giao thoa R* = 4, 49 ± 0, 06a.u với sai số tương đối so với giá trị thực nghiệm 1.90% Đây thông tin cấu trúc động phân tử, laser sử dụng có bước sóng ngắn 800 nm nên độ phân giải thời gian nhỏ, vào cỡ 2.7 fs So với giá trị thu từ cực tiểu giao thoa [12], mô từ mơ hình ba bước Lewenstein, kết cơng trình gần với giá trị thực nghiệm sai số nhỏ Tuy nhiên, công trình [12], ngồi sử dụng cực tiểu giao thoa, chúng tơi cịn tiến hành thu nhận thơng tin cấu trúc phân tử từ moment lưỡng cực dịch chuyển với độ xác cao, sai số khoảng 1% kết hợp hai thành phần moment lưỡng cực Đây hướng phát triển cơng trình thời gian tới Kết luận Trong cơng trình này, sử dụng gần electron kết hợp với phương pháp giải TDSE, mô HHG phân tử CO2 tương tác với laser 800 nm, cường độ 2×101 W/cm2 Cực tiểu cường độ phổ HHG ứng với góc định phương cụ thể nhảy pha xung quanh góc tới hạn quan sát phổ HHG Các kết phù hợp với cơng trình thực nghiệm lí thuyết khác cơng bố Sử dụng hiệu ứng giao thoa này, chúng tơi trích xuất khoảng cách liên hạt nhân phân CO2 với độ xác cao, sai số 2% Phương pháp áp dụng cho phân tử thẳng khác N2, O2, CO Lời cảm ơn: Nghiên cứu tài trợ Quỹ phát triển Khoa học Công nghệ Quốc gia (NAFOSTED) đề tài mã số 103.01-2014.44 Trường Đại học Sư phạm TPHCM đề tài cấp Cơ sở 2016 mã số CS2016.19.08 [1] [2] [3] [4] [5] [6] [7] [8] [9] [10] [11] [12] [13] [14] TÀI LIỆU THAM KHẢO Chou Y., Li P.-C., Ho T.-S., and Chu S.-I., “Optimal control of high-order harmonics for the generation of an isolated ultrashort attosecond pulse with two-color midinfrared laser fields,” Phys Rev A 91, pp 063408-5, 2015 Wörner H J., Bertrand J B., Kartashov D V., Corkum P B and Villeneuve D M., “Following a chemical reaction using high-harmonic interferometry,” Nature 466, pp 604607, 2010 Baker S., Robinson J S., Haworth C A., Teng H., Smith R A., Chirilă C C., Lein M., Tisch J W G., and Marangos J P., “Probing proton dynamics in molecules on an attosecond timescale,” Science 312, pp 424-427, 2006 Shafir D., Soifer H., Bruner B.D., Dagan M., Mairesse Y., Patchkovskii S., Ivanov M.Yu., Smirnova O., Dudovich N., “Resolving the time when an electron exits a tunnelling barrier,” Nature 484, pp 343-346, 2012 Itatani J., Levesque J., Zeidler D., Hiromichi Niikura, Pépin H., Kieffer J C., Corkum P B., and Villeneuve D M., “Tomographic imaging of molecular orbitals,” Nature 432, pp 867871, 2004 Lein M., Hay N., Velotta R., Marangos J P., and Knight P L., “Interference effects in highorder harmonic generation with molecules,” Phys Rev A 66, pp 023805-6, 2002 Kanai T., Takahashi E J., Nabekawa Y., and Midorikawa K., “Observing molecular structures by using high-order harmonic generation in mixed gases,” Phys Rev A 77, pp 041402-4, 2008 Gühr M., McFarland B K., Farrell J P., and Bucksbaum P H., “High harmonic generation for N2 and CO2 beyond the two-point model,” J Phys B: At Mol Opt Phys 40, pp 37453755, 2007 Kanai T., Minemoto S., and Sakai H., “Quantum interference during high-order harmonic generation from aligned molecules,” Nature 435, pp 470-474, 2005 Vozzi C., Calegari F., Benedetti E., Caumes J.-P., Sansone G., Stagira S., and Nisoli M., “Controlling two-center interference in molecular high harmonic generation,” Phys Rev Lett 95, pp 153902-4, 2005 Smirnova O., Mairesse Y., Patchkovskii S., Dudovich N., Villeneuve D M., Corkum P B., and Misha Yu Ivanov, “High harmonic interferometry of multi-electron dynamics in molecules,” Nature 460, pp 972-977, 2009 Le C.-T., Hoang V.-H., Le V.-H., “Retrieval of interatomic separation from high-order harmonic spectra using the electron interference effect,” Mater Trans 56, pp 1441-1444, 2015 Lewenstein M., Balcou Ph., Ivanov M Yu., L'Huillier A., and Corkum P B., “Theory of high-harmonic generation by low frequency laser fields,” Phys Rev A 49, pp 2117-2132, 1994 Castro, A., Appel, H., Oliveira, M., Rozzi, C A., Andrade, X., Lorenzen, F., Marques, M A L., Gross, E K U and Rubio, A., “Octopus: a tool for the application of time-dependent density functional theory,” Phys Status Solidi B, 243, pp 2465-2488, 2006 [15] Caillat J., Zanghellini J., Kitzler M., Koch O., Kreuzer W., Scrinzi A., “Correlated multielectron systems in strong laser fields: A multiconfiguration time-dependent HartreeFock approach,” Phys Rev A 71, pp 012712-13, 2005 [16] Fowe E P and Bandrauk A D., “Nonlinear time-dependent density-functional-theory study of ionization and harmonic generation on CO2 by ultrashort intense laser pulses: Orientational effects,” Phys Rev A 81, pp 023411-8, 2010 [17] Abu-samha M and Madsen L B., “Single-active-electron potentials for molecules in intense laser fields,” Phys Rev A 81, pp 033416-6, 2010; Zhao S F., Jin C., Le A.-T., C D Lin, “Determination of structure parameters in strong-field tunneling ionization theory of molecules,” Phys Rev A 81, pp 033423-11, 2010 [18] Bandrauk A D and Shen H., “Exponential split operator methods for solving coupled time‐ dependent Schrödinger equations,” J Chem Phys 99, pp 1185-1193, 1993 [19] Hồng V H., “Xác suất ion hóa mơ hình phân tử phân cực trường laser,” Tạp chí Khoa học – Trường Đại học Sư phạm TPHCM, 12(78), pp 56-66, 2015 [20] Bachau H., Cormier E., Decleva P., Hansen J E and Martín F., “Applications of B-splines in atomic and molecular physics,” Rep Prog Phys 64, pp 1815-1942, 2001 [21] Le A.-T., Lucchese R R., Tonzani S., Morishita T., and Lin C D., “Quantitative rescattering theory for high-order harmonic generation from molecules,” Phys Rev A 80, pp 013401-23, 2009 [22] Wörner H J., Bertrand J B., Hockett P., Corkum P B., and Villeneuve, Phys Rev Lett 104, pp 233904-4, 2010 [23] Zhou X., Lock R., Li W., Wagner N., Murnane M M., and Kapteyn H C., “Molecular recollision interferometry in high harmonic generation,” Phys Rev Lett 100, pp 073902-4, 2008  ... không phụ thu? ??c thông số laser định hướng phân tử trường laser; (ii) cực tiểu giao thoa electron, đặc trưng cho cấu trúc phân tử, phụ thu? ??c vào định phương phân tử, không phụ thu? ??c vào thông số... thể rõ thông qua cực tiểu cường độ phổ HHG tính tốn Dựa vào hiệu ứng giao thoa này, khoảng cách liên hạt nhân phân tử CO2 thu nhận lại với độ xác cao Phương pháp ab initio tính tốn phổ sóng điều. .. tài Hình HOMO phân tử CO2 a Phổ sóng điều hịa bậc cao phân tử CO2 Do cơng trình [16] ra, chúng tơi sử dụng laser có cường độ I = 2×1014 W/cm2, thơng số khác sử dụng sau: Bước sóng 800 nm ( ω