( TẠP CHÍ KHOA HỌC Trường ĐHSP TPHCM ) ( Tập 15, Số 6 (2018) 47 54 ) ISSN 1859 3100 TẠP CHÍ KHOA HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN VÀ CÔNG NGHỆ Tập 15, Số 6 (2018) 47 54 JOURNAL OF SCIENCE NATURAL SCIENCES AND TE[.]
TRƯỜNG HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH TẠP CHÍ ĐẠI KHOA HỌC ISSN: 1859-3100 HO CHI MINHJOURNAL CITY UNIVERSITY EDUCATION OFOFSCIENCE KHOA HỌC TỰ NHIÊN VÀ CÔNG NGHỆ NATURAL SCIENCES AND TECHNOLOGY Tập 15, Số (2018): 47-54 Vol 15, No (2018): 47-54 Email: tapchikhoahoc@hcmue.edu.vn; Website: http://tckh.hcmue.edu.vn TRÍCH XUẤT THƠNG TIN DAO ĐỘNG HẠT NHÂN TỪ PHỔ SĨNG ĐIỀU HÒA BẬC CAO CỦA ION PHÂN TỬ BẤT ĐỐI XỨNG KHI TƯƠNG TÁC VỚI LASER HỒNG NGOẠI SÓNG TRUNG Phan Thị Ngọc Loan1*, Nguyễn Thị Hiền2, Hoàng Văn Hưng1 Khoa Vật lí – Trường Đại học Sư phạm TP Hồ Chí Minh Trường Đại học Tây Nguyên Ngày nhận bài: 21-12-2017; ngày nhận sửa: 16-01-2018; ngày duyệt đăng: 19-6-2018 TĨM TẮT Phổ phát xạ sóng điều hòa bậc cao (HHG) phân tử bất đối xứng khối lượng HD + xét đến dao động hạt nhân tính phương pháp giải số phương trình Schrӧdinger phụ thuộc thời gian Laser tương tác có bước sóng dài, nằm vùng hồng ngoại sóng trung Kết cho thấy, ngồi đỉnh bậc HHG nguyên, phổ HHG xuất đỉnh phụ, cách đỉnh tần số dao động hạt nhân Sự tách đỉnh không xảy bậc HHG lẻ, mà xảy với bậc HHG chẵn Từ đây, chúng tơi trích xuất thành cơng thông tin tần số dao động hạt nhân từ phổ HHG phân tử HD+ Từ khóa: HHG, dao động hạt nhân, phân tử bất đối xứng, tần số dao động ABSTRACT Extracting information of the nuclear vibration from the high-order harmonic spectra of an asymmetric molecular ion exposed to mid-infrared lasers High-order harmonic generation (HHG) of the mass-asymmetric molecule HD + considering the vibrational effects is calculated by numerically solving the time-dependent Schrӧdinger equation The mid-infrared laser with the long wavelength is used The results showed that, beside the main peaks at the integer HHG orders, the satellite peaks appear and surround the main peaks with equal intervals of nuclear vibrational frequency This peak cleavage is not only observed at the odd HHG orders, but also at the even ones In consequence, we successfully extract the nuclear vibrational frequency from HHG spectra of HD+ molecule Keywords: HHG, nuclear vibration, asymmetric molecule, vibrational frequency Giới thiệu Một hiệu ứng phi tuyến xảy laser mạnh tương tác với vật chất, phát xạ sóng điều hịa bậc cao (HHG) [1, 2] Sóng điều hịa bậc cao tập hợp photon phát laser tương tác với vật liệu, có lượng lớn gấp nhiều lần lượng photon laser Phổ HHG laser tương tác với phân tử, ngun tử khí có tính chất đặc trưng với ba vùng rõ rệt [1, 2] Ở vùng tần số thấp, cường độ HHG giảm nhanh Sau đó, cường độ HHG * Email: loanphan@hcmup.edu.vn TẠP CHÍ KHOA HỌC - Trường ĐHSP TPHCM Tập 15, Số (2018): 4754 gần không đổi miền tần số, gọi miền phẳng Miền phẳng kết thúc điểm dừng; sau đó, cường độ HHG giảm đột ngột Để giải thích chế phát xạ HHG, năm 1994, nhóm Lewenstein [2] đề xuất mơ hình ba bước gọi mơ hình Lewenstein Theo mơ hình này, ban đầu, điện trường laser làm electron ion hóa xuyên hầm vùng lượng liên tục Bước tiếp theo, electron chuyển động tự trường điện laser Cuối cùng, điện trường đổi chiều, electron bị lái ngược trở tái kết hợp với ion mẹ, nhảy mức lượng phát photon có lượng cao gọi HHG Sóng HHG phát có lượng cao, đó, HHG nguồn tạo xung laser có độ dài xung siêu ngắn, cỡ atto (10 -18) giây, mở hướng nghiên cứu - vật lí atto giây [3, 4] Bên cạnh đó, HHG phát electron va chạm với ion mẹ, mang thơng tin cấu trúc phân tử, nguyên tử Từ phổ HHG trích xuất thơng tin cấu trúc khoảng cách liên hạt nhân [5] hay lớp vân đạo phân tử (HOMO) [6, 7] Tuy nhiên, thông tin cấu trúc “tĩnh” dao động hạt nhân bỏ qua Trong thập kỉ gần đây, trích xuất thơng tin cấu trúc động phân tử dao động hạt nhân nghiên cứu sôi động [8-12] Đáng ý, vào 2007, nhóm Corso [10, 11] trích xuất thành cơng tần số dao động hạt nhân trực tiếp từ phổ HHG Các tác giả [10, 11] rằng, ion H+ , D+ , phân tử H , D tương tác với laser nhiều chu 2 2 kì, ngồi đỉnh HHG bậc lẻ, xuất đỉnh phụ cách đỉnh lượng dao động hạt nhân Sau đó, chúng tơi mở rộng nghiên cứu tách đỉnh phổ HHG H+ đồng vị cho bậc dao động cao hơn, rằng, trích xuất tần số dao động hạt nhân từ phổ HHG [12] Tuy nhiên, cơng trình [10-12] nghiên cứu cho phân tử đối xứng Đối với phân tử bất đối xứng, khả trích xuất thơng tin tần số dao động hạt nhân từ tách đỉnh phổ HHG chưa nghiên cứu Do đó, phân tử bất đối xứng khối lượng đơn giản HD+ đối tượng nghiên cứu báo Nguồn laser Ti:sapphire với bước sóng hồng ngoại 800nm, thường dùng nghiên cứu HHG [3, 5, 6, 8-12] Trong năm gần đây, nhà khoa học ý đến nguồn laser bước sóng dài, nằm vùng hồng ngoại sóng trung ưu việt Những nguồn laser ứng dụng để rút ngắn độ dài xung atto giây [4] Mặt khác, công trình [7], tác giả khẳng định rằng, sử dụng laser có bước sóng dài nâng cao chất lượng hình ảnh HOMO phân tử tái tạo từ phổ HHG Như vậy, laser hồng ngoại sóng tầm trung có vai trị quan trọng nghiên cứu vật lý atto giây, đặc biệt, thu nhận thông tin cấu trúc phân tử từ phổ HHG Trích xuất tần số dao động hạt nhân trực tiếp từ phổ HHG [10-12] nghiên cứu cho laser bước sóng 800 nm Trong báo này, kiểm chứng tách đỉnh HHG phân tử tương tác với laser có bước sóng dài 1200 nm TẠP CHÍ KHOA HỌC - Trường ĐHSP TPHCM Phan Thị Ngọc Loan tgk Mục tiêu nghiên cứu trích xuất thơng tin tần số dao động hạt nhân từ tách đỉnh HHG phân tử bất đối xứng khối lượng HD + tương tác với laser hồng ngoại sóng trung Phổ HHG tính phương pháp giải số phương trình Schrӧdinger phụ thuộc thời gian (TDSE) Dao động hạt nhân bắt cặp với chuyển động hệ electron giải đầy đủ lượng tử phương pháp phi Born-Oppenheimer Chúng khả trích xuất tần số dao động hạt nhân trực tiếp từ phổ HHG phân tử bất đối xứng Đây toán khởi đầu cho nghiên cứu khả trích xuất thông tin dao động hạt nhân cho phân tử khơng bất đối xứng khối lượng, mà cịn bất đối xứng điện tích Phương pháp TDSE tính phổ HHG cho phân tử bất đối xứng xét đến dao động hạt nhân Trong phần này, chúng tơi trình bày phương pháp giải số phương trình Schrưdinger cho phân tử bất đối xứng Ion phân tử có hai hạt nhân electron Để giảm bớt lượng tính tốn, hạt nhân electron chuyển động chiều, phương với vectơ phân cực trường laser Phương trình Schrưdinger phụ thuộc thời gian hệ đơn vị nguyên tử với e me = có dạng ∂ (1) i Ψ(x, R,t) = Hˆ Ψ(x, R,t), ∂t 12 ˆ H=− ∂ 2µ e − ∂ x2 ∂2 ∂R 2µ +VC (x, R) +VL (x, t), với x tọa độ điện tử tính từ khối tâm hệ; R khoảng cách hai hạt nhân khối lượng rút gọn hai hạt nhân m1 + m2 ( µ = µ = ) m1m2 n (m +m ) e ( m + m +1) 2 electron, với m , m khối lượng hai hạt nhân Thế Coulomb hệ VC (x, R) = − q q2 − (x+ z ) +2 + q1q2 (2) , R2 (x z 1) +2 α, β nhận với hệ số làm mềm Coulomb giá trị 0.03 [11] q 1, q2 lần TẠP CHÍ KHOA HỌC - Trường ĐHSP TPHCM lượt điện tích hai hạt nhân z1 = m2 +m (và m ) R Phan Thị Ngọc Loan tgk m z2 = ( m +1 m ) vị trí R hai hạt nhân so với khối tâm hai hạt nhân Ban đầu, phân tử HD+ có khoảng cách liên hạt nhân 2.636 a.u với lượng −0.7770 a.u Thế tương tác trường laser với điện tử viết định chuẩn dài sau TẠP CHÍ KHOA HỌC - Trường ĐHSP TPHCM V (x, t) = Dˆ ⋅ E(t) 1+ = − L với Dˆ Tập 15, Số (2018): 4754 (3) q1 + q2 −1 x−λ m1 + m2 toán tử lưỡng cực Với λ = q2 m1 ) +1 ( q1m2 − R E(t), tham số bất đối xứng Laser sử m1 + m2 dụng có dạng E(t) = E0 f (t)sin ω0t , với E0 ω0 cường độ đỉnh tần số laser, f (t) hàm bao laser Phương trình Schrưdinger giải số phương pháp TDSE Chi tiết phương pháp giải số phương trình (1) chúng tơi trình bày cơng trình trước [9, 12] Từ hàm sóng phụ thuộc thời gian, gia tốc lưỡng cực tính theo định lí Ehrenfest ˆ a(t) = d Ψ(x, R, t) D Ψ(x, R, t) = dt Hˆ = Ψ(x, R, t) Hˆ R Ψ(x, R, t) n Ψ (x, R, t) + Ψ (x, R, t) x e = ae (t) + λ an (t), (4) vớ a (t) a (t) gia tốc lưỡng cực electron hạt nhân Phổ HHG bình e n i phương biến đổi Fourier gia tốc lưỡng cực hệ Trong báo này, sử dụng lưới tính tốn với thơng số tương tự [12] để mô HHG Kết thảo luận Trong phần này, chúng tơi trình bày kết tính phổ HHG cho phân tử bất đối xứng Đầu tiên, Hình 1, chúng tơi biểu diễn phổ HHG cho phân tử HD + bỏ qua dao động hạt nhân, tương tác với laser cường độ 4×10 14 W/cm2, 1200 nm, 150 chu kì Kết cho thấy, không xét đến dao động hạt nhân, phổ HHG xuất đỉnh đặn bậc HHG lẻ Hơn nữa, laser tương tác có nhiều chu kì, đỉnh phổ HHG xuất cao, sắc nét Kết tương tự phổ HHG phân tử đối xứng H+ không xét đến dao động hạt nhân [12] Mặt khác, laser hồng ngoại bước sóng dài 1200 nm cho phép kéo dài miền phẳng lên tới lượng 72 eV, cao so với 62 eV sử dụng 800 nm [12] TẠP CHÍ KHOA HỌC - Trường ĐHSP TPHCM Phan Thị Ngọc Loan tgk Hình Phổ HHG phân tử HD+ không xét đến dao động hạt nhân tương tác với laser có cường độ 4×1014 W/cm2, 1200 nm, 150 chu kì Hình nhỏ biểu diễn chi tiết phổ HHG từ bậc 77 đến bậc 83 Tiếp theo, chúng tơi tiếp tục tính phổ HHG phân tử bất đối xứng HD + xét đến dao động hạt nhân thể Hình 2a Trong trường hợp này, ngồi đỉnh bậc lẻ, phổ HHG cịn có bậc chẵn Sự xuất bậc chẵn phổ HHG phá vỡ đối xứng Hamiltonian (1) có bất đối xứng khối lượng hạt nhân phân tử qua phép biến đổi P2 : x →−x,t →t + T0 / Đặc biệt, phóng to chi tiết đỉnh HHG (hình nhỏ góc phải Hình 2a), nhận thấy đỉnh HHG bị tách thành nhiều đỉnh phụ, đỉnh phụ cách đặn, cách đỉnh với tần số ∆ω = 0.168ω0= 0.0064 a.u Sự tách đỉnh HHG phân tử đối xứng + H2 HD+ đồng vị quan sát nhóm Corso cộng [10, 11] bậc HHG lẻ Tuy nhiên, rằng, phân tử bất đối xứng HD +, tách đỉnh không xảy với bậc HHG lẻ, mà quan sát bậc HHG chẵn Bên cạnh đó, thay đổi khoảng cách hạt nhân trung bình theo thời gian biểu diễn Hình 2b Kết cho thấy, hạt nhân phân tử HD+ bị kéo dãn từ trạng thái cân với R = 2.64 a.u R = 2.81a.u Sau đó, hạt nhân dao động điều hịa với chu kì dao động Tvib ≈ 6T0 Sự dao động hạt nhân làm xuất thêm thành phần dao động với chu kì T [10], đó, phổ HHG xuất tách đỉnh HHG với khoảng vib cách đỉnh ωvib = 1/ 6T0 = 0.167ω0= a.u Giá trị tương ứng với khoảng 0.0063 cách cách đỉnh phụ ∆ωHD + = 0.0064 a.u quan sát từ phổ HHG (Hình 2a) TẠP CHÍ KHOA HỌC - Trường ĐHSP TPHCM Tập 15, Số (2018): 4754 Hình (a) Phổ HHG phân tử HD+ xét đến dao động hạt nhân (b) Giá trị trung bình khoảng cách liên hạt nhân theo thời gian Laser sử dụng có cường độ 1×1014 W/cm2, 1200 nm, 150 chu kì Chúng tơi khảo sát khả trích xuất thơng tin dao động hạt nhân HD+ từ tách đỉnh HHG thay đổi cường độ laser biểu diễn Hình Cũng tương tự trường hợp H+2 [12], tách đỉnh HHG HD+ quan sát vùng cường độ laser thích hợp Với laser có cường độ 1.5×10 14 W/cm2, tách đỉnh HHG mờ dần hẳn với cường độ laser lớn 2×10 14 W/cm2 Nguyên nhân cường độ laser tương tác lớn, hai hạt nhân phân tử bị kéo dãn ra, với khoảng cách liên hạt nhân lệch đáng kể so với giá trị cân Khi này, khoảng cách liên hạt nhân dần dao động, phổ HHG khơng cịn quan sát tách đỉnh [12] Với cường độ laser yếu, xác suất ion hóa electron thấp, đó, khơng hình thành phổ HHG Như vậy, tương tự trường hợp phân tử đối xứng H+ , HD+, tách đỉnh phổ HHG quan sát vùng cường độ laser tương tác thích hợp Hơn nữa, hiệu ứng quan sát sử dụng laser bước sóng tầm trung TẠP CHÍ KHOA HỌC - Trường ĐHSP TPHCM Phan Thị Ngọc Loan tgk Hình Phổ HHG phân tử HD+ xét đến dao động hạt nhân tương tác với laser 1200 nm, 150 chu kì, cường độ khác Kết luận Trong báo này, rằng, trích xuất thơng tin tần số dao động hạt nhân từ phổ HHG phân tử bất đối xứng HD+ Khi xét đến dao động hạt nhân xảy tách đỉnh HHG thành đỉnh phụ, tần số dao động hạt nhân Đặc biệt, tách đỉnh không quan sát bậc lẻ mà thấy bậc chẵn Hơn nữa, tách đỉnh HHG quan sát laser tương tác có cường độ thích hợp Tun bố quyền lợi: Các tác giả xác nhận hoàn toàn khơng có xung đột quyền lợi Lời cảm ơn: Nghiên cứu tài trợ Bộ Giáo dục Đào tạo cho đề tài mã số B2016.19.10 [1] [2] [3] TÀI LIỆU THAM KHẢO P B Corkum, “Plasma perspective on strong field multiphoton ionization,” Phys Rev Lett 71, p.1994, 1993 M Lewenstein, P Balcou, M Y Ivanov, A L’huillier and P B Corkum, “Theory of highharmonic generation by low-frequency laser fields,” Phys Rev A 49, pp 2117, 1994 F Calegari, D Ayuso, A Trabattoni et al., “Ultrafast electron dynamics in phenylalanine initiated by attosecond pulses,” Science 346, pp.336-339, 2014 TẠP CHÍ KHOA HỌC - Trường ĐHSP TPHCM [4] Phan Thị Ngọc Loan tgk T Gaumnitz, A Jain, Y Pertot, M Huppert, I Jordan, F Ardana-Lamas et al “Streaking of 43-attosecond soft-X-ray pulses generated by a passively CEP-stable mid-infrared driver,” Opt Express 25, pp.27506, 2017 TẠP CHÍ KHOA HỌC - Trường ĐHSP TPHCM Tập 15, Số (2018): 4754 [5] M Lein, N Hay, R Velotta, J P Marangos and P L Knight, “Role of the intramolecular phase in high-harmonic generation,” Phys Rev Lett 88, pp.183903, 2002 [6] J Itatani, J Levesque, D Zeidler and H Niikura, “Tomographic imaging of molecular orbitals,” Nature 432, pp.867, 2004 [7] V H Le, A T Le, R H Xie, and C D Lin, “Theoretical analysis of dynamic chemical imaging with lasers using high-order harmonic generation,” Phys Rev A 76, pp.013414-13, 2007 [8] N T Nguyen, V H Hoang and V H Le, “Probing nuclear vibration using high-order harmonic generation,” Phys Rev A 88, pp.023824, 2013 [9] N T Nguyen, T T Le and N L Phan, “Probing nuclear vibration using high-order harmonic generation beyond two-level model,” Comput Theor Chem 1094, pp.8, 2016 [10] P P Corso, E Fiordilino, and F Persico, “Direct theoretical evidence of nuclear motion in H+ by means of high harmonic generation,” J Phys B: At Mol Opt Phys 40, pp.1383, 2007 [11] R Daniele, G Castiglia, P P Corso, E Fiordilino, F Morales, and G Orlando, “Nuclear molecular dynamics investigated by using high-order harmonic generation spectra,” J Mod Opt 56, pp.751-757, 2009 [12] N L Phan, “Extraction of the nuclear vibration from the high-order harmonic spectra in molecular ions H+2 , D2+ , T+ ,” HCMUP Journal of Science 14, pp.12, 2018 10 ... cho phân tử đối xứng Đối với phân tử bất đối xứng, khả trích xuất thơng tin tần số dao động hạt nhân từ tách đỉnh phổ HHG chưa nghiên cứu Do đó, phân tử bất đối xứng khối lượng đơn giản HD+ đối. .. tgk Mục tiêu nghiên cứu trích xuất thơng tin tần số dao động hạt nhân từ tách đỉnh HHG phân tử bất đối xứng khối lượng HD + tương tác với laser hồng ngoại sóng trung Phổ HHG tính phương pháp... đến dao động hạt nhân, phổ HHG xuất đỉnh đặn bậc HHG lẻ Hơn nữa, laser tương tác có nhiều chu kì, đỉnh phổ HHG xuất cao, sắc nét Kết tương tự phổ HHG phân tử đối xứng H+ không xét đến dao động hạt