( H ) ( 2 )THEO DÕI DAO ĐỘNG HẠT NHÂN PHÂN TỬ + BẰNG PHỔ SÓNG ĐIỀU HÒA BẬC CAO LÊ THỊ THANH THỦY*, NGUYỄN NGỌC TY**, PHAN THỊ NGỌC LOAN** TÓM TẮT ( 2 )Bằng việc giải số phương trình Schrödinger phụ th[.]
Lê Thị Thanh Thủy tgk TẠP CHÍ KHOA HỌC ĐHSP TPHCM _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ THEO DÕI DAO ĐỘNG HẠT NHÂN PHÂN TỬ H+2 BẰNG PHỔ SĨNG ĐIỀU HỊA BẬC CAO LÊ THỊ THANH THỦY*, NGUYỄN NGỌC TY , PHAN THỊ NGỌC LOAN** ** TĨM TẮT Bằng việc giải số phương trình Schrưdinger phụ thuộc thời gian (TDSE) cho phân tử H + dao động tương tác với laser cường độ cao xung cực ngắn, chúng tơi thu phổ sóng điều hòa bậc cao (HHG) Hạt nhân phân tử chuẩn bị trạng thái chồng chất ba trạng thái dao động với hệ số đóng góp Kết cho thấy phổ HHG phụ thuộc mạnh vào cấu hình phân tử vận tốc ban đầu hạt nhân Từ chúng tơi khả sử dụng HHG để theo dõi dao động hạt nhân phân tử H + Từ khóa: TDSE, HHG, dao động hạt nhân, chồng chất trạng thái ABSTRACT Probing nuclear vibration of H + using high – order harmonic generation By numerically solving the Time – Dependent Schrödinger Equation (TDSE), we calculate the High – order Harmonic Generation (HHG) spectra from H + , exposed to an ultra-short intense laser pulse The molecular nuclei are prepared in the state as a superposition of the three lowest vibrational levels with arbitrary contributions The results show that the intensity of HHG strongly correlated with the molecular configuration and the initial velocity of nuclei Basing on those facts, we point out the possibility of probing nuclear vibration of H +2 using HHG Keywords: TDSE, HHG, nuclear vibration, superposition state Giới thiệu Trong thập kỉ vừa qua, phát triển kĩ thuật chế tạo laser cường độ cao xung cực ngắn giúp cho việc nghiên cứu trình tương tác laser với vật chất cấp nguyên tử, phân tử đẩy mạnh Q trình tương tác xảy theo chế ion hóa đa photon, ion hóa xuyên hầm vượt rào Trong đó, electron sau bị ion hóa xuyên hầm quay trở tái kết hợp với hạt nhân mẹ dẫn đến phát xạ sóng điều hịa bậc cao (HHG) [6] Do đó, HHG phát mang thông tin cấu trúc nguyên tử, phân tử Từ mở hướng nghiên cứu tìm hiểu thơng tin cấu trúc * ** HVCH, Trường Đại học Sư phạm TPHCM; Email: lethuy35102094@gmail.com TS, Trường Đại học Sư phạm TPHCM phân tử, theo dõi chuyển động điện tử - hạt nhân cách phân tích phổ HHG [1,7,8,11] HHG phát từ phân tử phức tạp so với từ nguyên tử Đối với phân tử, có nhiều tâm nên quay electron chịu hai tâm đa tâm Các nghiên cứu cho thấy HHG phân tử phụ thuộc vào khoảng cách liên hạt nhân nhạy với dao động chuyển động quay phân tử Do đó, HHG sử dụng cơng cụ để trích xuất thơng tin phân tử khoảng cách liên hạt nhân, thông tin động phân tử [4,7] Năm 2005, Manfred Lein cường độ HHG nhạy với dao động hạt nhân kết luận theo dõi dao động hạt nhân nhờ phổ HHG độ phân giải cấp fs [5] Sau đó, cơng trình khảo sát nghiên cứu phụ thuộc cường độ HHG vào cấu hình phân tử mức dao động hạt nhân thực Năm 2010, Ya Hui Guo HHG nhạy với trạng thái ban đầu ion phân tử Khi so sánh phổ HHG phát từ H+2 đồng vị D+2 thấy HHG phát mạnh với đồng vị nhẹ [3] Công trình cường độ HHG phụ thuộc vào khoảng cách liên hạt nhân, xét đến dao động hạt nhân mức v = 0, 1, 2, phân tử ban đầu trạng thái cao hơn, hạt nhân dao động nhanh dẫn đến HHG phát tăng cường Trong báo [9], tác giả khảo sát rõ phụ thuộc cường độ HHG phát vào bậc dao động v hạt nhân (từ v = đến 21) Song song đó, hướng nghiên cứu sử dụng HHG để khảo sát dao động hạt nhân phát triển Năm 2008, Jing Zhao Zengxiu Zhao áp dụng cụ thể cho H2+ , nghiên cứu phụ thuộc HHG vào trạng thái ban đầu dao động phân tử mối tương quan cường độ HHG với khoảng cách liên hạt nhân Năm 2013, Nguyễn Ngọc Ty cộng theo dõi dao động hạt nhân H+2 từ phổ HHG hạt nhân dao động với mức v = 0, [7] Kết thu cho thấy cường độ HHG không phụ thuộc vào khoảng cách liên hạt nhân mà phụ thuộc vào vận tốc hạt nhân Tuy nhiên, nghiên cứu xét đến dao động hạt nhân trạng thái riêng trạng thái chồng chất hai mức ba mức dao động với hệ số đóng góp mức [3,5,7,11] Trong thực tế, cách sử dụng laser có cường độ tần số thích hợp, người ta kích thích hạt nhân dao động chồng chập trạng thái khác nhau, với hệ số đóng góp khác [2,10] Do đó, báo này, khảo sát khả theo dõi dao động hạt nhân phân tử H+2 xét đến trạng thái dao động ban đầu chồng chất ba mức dao động hạt nhân với hệ số đóng góp khác Nội dung báo gồm ba phần Ngồi phần mở đầu, phần thứ hai phương pháp TDSE tính đến dao động hạt nhân để tìm hàm sóng phụ thuộc thời gian cường độ HHG Sau kết thu áp dụng phương pháp cho ion phân tử H+2 tương tác với laser Cuối cùng, chúng tơi tóm tắt lại số kết đưa kết luận hướng phát triển 2 Phương pháp TDSE cho H+2 tính đến dao động hạt nhân Trong phần này, áp dụng phương pháp TDSE cho ion phân tử H+2 chiều tính đến dao động hạt nhân Phương trình Schrưdinger phụ thuộc thời gian cho phân tử tương tác laser viết hệ đơn vị nguyên tử ( = e = me = 1) sau ∂2 ∂2 − +VC ( x, R) +VL i Ψ( x, R,tdel ,t) = − 2 x 2μ R ∂t ∂ ∂ Ψ x,t x, R,tdel ,t ) , ( ) ( ∂ ( 1) đó, x tọa độ electron, R khoảng cách hạt nhân, μ khối lượng rút gọn hai hạt nhân, VC ( x, R) Coulomb hệ VL ( tương x,t ) tác điện trường laser với electron Để tránh điểm kì dị Coulomb, chúng tơi thêm vào tham số a gọi soft – Coulomb cho lượng hệ nhận với lượng hệ thực Trong báo này, sử dụng a ( R ) thay đổi theo R Nên, Coulomb có dạng VC ( x, R ) = − − R 2 R x a 2 R 2 R x a 2 + R ( 2) Thế trường laser tương tác với electron VL ) ( x,t = với E0 , f ( t) x.E (t ) = x.E f ( t ) sin ( ω 0t ) , ( 3) tương ứng cường độ đỉnh, hàm bao tần số xung ω0 laser chiếu vào Để thu hàm sóng phụ thuộc thời gian Ψ ( x, R,tdel ,t ) , áp dụng phương pháp tách toán tử tác động lên hàm sóng thời điểm ban đầu chưa tương tác với laser Ψ ( x, R,tdel ,0 ) Nghiệm phương trình (1) có dạng tổng qt theo công thức Ψ ( x, R ,delt , t ) = e− iHˆ Ψ ( x,delR , t t ( 4) ,0) Với gần Born – Oppenheimer, hàm sóng ban đầu chưa tương tác với de laser Ψ ( x, l , ion phân tử H+ với mức dao động hạt nhân đặc trưng R, t ) số lượng tử ν viết dạng Ψ ( x, R, , ) = del t R ) χv ∑ Cvϕ ( x, ( R) e iEv t del , − ( 5) v đó, Cv hệ số đóng góp mức dao động hạt nhân vào hàm sóng tồn phần ion phân tử Trong báo, chúng tơi khảo sát mức đóng góp khác ba trạng thái dao động v = 0, 1, ϕ ( x, R) , χv ( R ) hàm sóng electron hạt nhân dao động giải phương pháp gần Born – Oppenheimer Sau thu hàm sóng phụ thuộc thời gian (4), thu gia tốc d2 moment lưỡng cực điện a ( t ) = d ( t x cường độ HHG dt2 ) = SHHG ( ω ) qua công thức biến đổi S +∞ HHG (ω ∫ ) = −∞ a ( t ) e−iωtdt Kết Phần này, chúng tơi trình bày kết phổ HHG hàm thay đổi theo thời gian trễ mối tương quan khoảng cách liên hạt nhân R, vận tốc dao động hạt nhân với cường độ HHG Chúng khảo sát với ba mức dao động hạt nhân với hệ số đóng góp khác Hình Khoảng cách liên hạt nhân thay đổi theo thời gian trễ tdel (a) vận tốc trung bình dao động hạt nhân (b) Cường độ HHG bậc 21 bậc 27 phát từ ion phân tử H+2 tương tác với laser cường độ 3.0 ×1014 W / cm2 , bước sóng 800 nm độ dài xung 26.7 fs (c) Hình biểu diễn khoảng cách liên hạt nhân, vận tốc trung bình cường độ HHG phát biến thiên theo thời gian trễ tdel cho ion phân tử tương tác với laser có cường độ đỉnh 3.0 ×1014 W / cm2 , bước sóng 800 nm độ dài xung 26.7 fs (10 chu kì quang học) Đầu tiên, giả thiết hạt nhân ion phân tử dao động tự trạng thái chồng chất ba mức dao động với hệ số đóng góp Kết cho thấy cường độ HHG biến thiên theo thời gian trễ chu kì với khoảng cách liên hạt nhân vận tốc trung bình hạt nhân (~ 18 fs) Ngồi ra, biên độ khoảng cách liên hạt nhân, vận tốc trung bình dao động hạt nhân cường độ HHG biến điệu giống Biên độ đạt cực tiểu tdel = 146 fs chu kì biến điệu ~300 fs Điều giải thích có mức dao động v = 0, 1, nên khoảng cách liên hạt nhân, vận tốc cường độ HHG tỉ lệ với thành phần −i( E1−E0 ) tdel e ,e −i( E2 −E1 ) tdel ,e −i( E2 − E0 E0 , E1 , E2 lượng hạt nhân mức ) tdel , với dao động tương ứng, tính phương pháp thời gian ảo Các thành phần tương ứng dao động điều hịa với chu kì 8.9 fs, 17.3 fs 18.3 fs Do đó, trạng thái tổng hợp ba mức dao động trên, biên độ khoảng cách liên hạt nhân cường độ HHG biến điệu với chu kì ~ 300 fs (bội chung nhỏ ba chu kì trên) Hình Khoảng cách liên hạt nhân thay đổi theo thời gian tương tác với laser Quan sát hình 1, chúng tơi nhận thấy cường độ phổ HHG đạt cực đại lúc khoảng cách liên hạt nhân đạt giá trị cân bằng, vận tốc trung bình đạt cực tiểu hai hạt nhân chuyển động hướng lại gần (đường thẳng nét liền) Ngược lại, khoảng cách liên hạt nhân cân hai hạt nhân chuyển động xa cường độ HHG đạt cực tiểu (đường thẳng nét đứt) Điều giải thích dựa vào thay đổi khoảng cách liên hạt nhân thời gian tương tác mối tương quan khoảng cách với ion hóa phân tử Với khoảng cách liên hạt nhân ban đầu, khoảng cách thay đổi theo hai cách khác phụ thuộc vào vận tốc hạt nhân ban đầu Kết biểu diễn hình cho thấy thời điểm cuối xung laser, khoảng cách liên hạt nhân tương ứng với thời gian trễ t0 = 5.62 fs (lúc vận tốc đạt cực tiểu) đạt giá trị 8.46 a.u., đạt 3.5 a.u xung laser mở lúc 14.04 fs (lúc vận tốc đạt cực đại) Khi khoảng cách liên hạt nhân lớn ion hóa phân tử giảm xuống, electron xuyên hầm dễ dẫn đến cường độ HHG phát tăng cường Điều cho thấy, cường độ HHG không phụ thuộc vào khoảng cách liên hạt nhân mà phụ thuộc mạnh vào vận tốc ban đầu phân tử Chúng thu kết nhận tương tự hình cho HHG có bậc khác miền phẳng Hình Cường độ HHG bậc 19 thay đổi theo thời gian trễ tdel ứng với xác suất tìm thấy hạt nhân ba trạng thái v = 0, 1, khác Laser tương tác có thơng số giống hình Để nghiên cứu khả theo dõi dao động hạt nhân hạt nhân phân tử H2+ chồng chập nhiều trạng thái dao động khác với hệ số đóng góp khác nhau, hình chúng tơi trình bày kết thu ứng với trường hợp xác suất tìm thấy hạt nhân ba trạng thái v = 0, 1, nhau; 0.3, 0.2, 0.5 0.2, 0.4, 0.4 Các tỉ lệ chọn ngẫu nhiên Kết cho thấy, với hệ số đóng góp khác ba mức dao động hạt nhân ion phân tử, ta thu phổ HHG thay đổi theo thời gian trễ đạt giá trị cực đại cực tiểu thời gian trễ giống Hơn nữa, biến điệu biên độ khoảng cách liên hạt nhân cường độ HHG không thay đổi (chu kì 300 fs) Như vậy, hệ số đóng góp làm ảnh hưởng đến biên độ mà khơng thay đổi tần số biến điệu ta theo dõi dao động hạt nhân ion phân tử H2+ phổ HHG trường hợp Hình Cường độ HHG bậc 19 phát từ ion phân tử H+2 tương tác với laser có cường độ khác Chúng tiếp tục nghiên cứu khả theo dõi dao động hạt nhân phân tử H+2 tương tác với laser có cường độ đỉnh khác Kết biểu diễn hình xác suất tìm thấy hạt nhân ba trạng thái v = 0, 1, 0.1, 0.2, 0.7 Khi thay đổi cường độ xung laser, cường độ HHG thu khác Tuy nhiên, vị trí cực đại cực tiểu khơng thay đổi Như vậy, dao động hạt nhân phân tử H+2 khảo sát từ phổ HHG Kết luận Bằng phương pháp TDSE, thu phổ HHG ion phân tử H2+ tương tác với laser cường độ cao, xung cực ngắn Kết cho thấy ứng với trạng thái phân tử chồng chất ba mức dao động hạt nhân với hệ số đóng góp khác nhau, cường độ HHG thay đổi theo thời gian trễ chu kì với khoảng cách liên hạt nhân phân tử đạt cực đại hạt nhân trạng thái cân chuyển động lại gần Ngược lại, với cấu hình phân tử, hai hạt nhân chuyển động xa nhau, cường độ HHG phát giảm rõ rệt Từ đây, chúng tơi theo dõi dao động hạt nhân ion phân tử H+ phổ HHG Cơng trình mở rộng nghiên cứu cho trường hợp hạt nhân phân tử H2+ trạng thái chồng chập tất mức dao động hạt nhân Đồng thời, thông tin dao động hạt nhân tần số dao động trích xuất từ phổ HHG Ghi chú: Nghiên cứu tài trợ Quỹ phát triển khoa học công nghệ quốc gia (NAFOSTED) đề tài mã số 103.01-2013.37 TÀI LIỆU THAM KHẢO Bredtmann T., Chelkowski S., Bandrauk A.D (2011), “Monitoring attosecond dynamics of coherent electron-nuclear wave packets by molecular high-orderharmonic generation”, Phys.Rev.A 84, 021401(R) Dunn G H (1966), “Franck – Condon factors for the ionzation of H2 and D ”, J Chem Phys 44(7), 2592 3 Guo Y H., He H X., Liu J Y., He G Z (2010), “Sensitivity of high-order harmonic generation to nuclear motion”, J Mol.Struct Theor.chem 947, pp 119-122 Lein M., Hay N., Velotta R., Marangos J.P., Knight P.L (2002), “Interference effects in high-order harmonic generation with molecules”, Phys Rev A 66, 023805 Lein M (2005), “Attosecond probing of vibrational dynamics with high harmonic generation”, Phys Rev Lett 94, 053004-4 Lewenstein M., Balcou Ph., Ivanov M Y., L’Huillier A., Corkum P B (1994), “Theory of High-Harmonic Generation by Low-Frequency Laser Fields”, Phys Rev.Lett 49, 2117 Nguyen N T., Hoang V H., Le V H (2013), “Probing nuclear vibration using highorder harmonic generation”, Phys Rev A 88, 023834-5 Niikura H., Villeneuve D.M., Corkum P.B (2005), “Mapping attosecond electron wave packet motion”, Phys.Rev.Lett 94, 083003 Phan NL, Truong TC, Nguyen NT (2015), “Ionization and high-order harmonic generation from highly vibrational H+2 ”, Comp Theor.Chem 1057, 39-42 10 Sukharev M E., Krajnov V P (1996), “Franck – Condon factors for the ionzation of hydrogen and deuterium molecules in laser fields”, JETP 110, 832-836 11 Zhao J., Zhao Z (2008), “Probing H+2 vibrational motions with high-oder harmonic generation”, Phys Rev A 78, pp 053414-5 (Ngày Tòa soạn nhận bài: 28-11-2015; ngày phản biện đánh giá: 08-12-2015; ngày chấp nhận đăng: 22-12-2015) ... tơi theo dõi dao động hạt nhân ion phân tử H+ phổ HHG Cơng trình mở rộng nghiên cứu cho trường hợp hạt nhân phân tử H2+ trạng thái chồng chập tất mức dao động hạt nhân Đồng thời, thông tin dao động. .. trạng thái ban đầu dao động phân tử mối tương quan cường độ HHG với khoảng cách liên hạt nhân Năm 2013, Nguyễn Ngọc Ty cộng theo dõi dao động hạt nhân H+2 từ phổ HHG hạt nhân dao động với mức v =.. .phân tử, theo dõi chuyển động điện tử - hạt nhân cách phân tích phổ HHG [1,7,8,11] HHG phát từ phân tử phức tạp so với từ nguyên tử Đối với phân tử, có nhiều tâm nên quay