Chụp ảnh cắt lớp đám mây điện tử ngoài cùng của phân tử bất đối xứng từ phổ sóng điều hòa bậc cao

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH –––––––––––––––––––– –––––––––––––––––––– KHĨA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC CHỤP ẢNH CẮT LỚP ĐÁM MÂY ĐIỆN TỬ NGOÀI CÙNG CỦA PHÂN TỬ BẤT ĐỐI XỨNG TỪ PHỔ SĨNG ĐIỀU HỊA BẬC CAO Ngành: Sư phạm Vật lý Tp Hồ Chí Minh, tháng 07 năm 2020 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH –––––––––––––––––––– –––––––––––––––––––– KHĨA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC CHỤP ẢNH CẮT LỚP ĐÁM MÂY ĐIỆN TỬ NGOÀI CÙNG CỦA PHÂN TỬ BẤT ĐỐI XỨNG TỪ PHỔ SĨNG ĐIỀU HỊA BẬC CAO Ngành: Sư phạm Vật lý Sinh viên thực hiện: HÀ THANH SANG Khoa: Vật lý Lớp: Sư phạm Vật lý A K42 MSSV: 42.01.102.141 Người hướng dẫn khoa học: TS PHAN THỊ NGỌC LOAN Tp Hồ Chí Minh, tháng 07 năm 2020 LỜI CÁM ƠN Lời đầu tiên, tri ân sâu sắc xin dành cho Cô Phan Thị Ngọc Loan suốt thời gian thực hồn thành khóa luận Cơ tận tình hướng dẫn tạo điều kiện tốt cho học tập, cọ xát tham gia nghiên cứu, đặc biệt nghiên cứu khoa học Tiếp đến, xin gửi lời cám ơn chân thành đến Cô Lê Thị Cẩm Tú (Trường Đại học Tơn Đức Thắng) giảng dạy, hỗ trợ giải đáp cho kiến thức tảng hướng nghiên cứu Đồng thời, biết ơn dẫn dắt Thầy Lê Đại Nam (Trường Đại học Tơn Đức Thắng) bước trình nghiên cứu Vật lý Lý thuyết Tôi xin gửi lời cám ơn đến tồn thể Thầy/ Cơ khoa Vật lý trường Đại học Sư phạm Thành phố Hồ Chí Minh, đặc biệt tổ môn Vật lý Lý thuyết Những kiến thức mà Thầy/ Cô truyền thụ cho tơi q trình học tập trường, tảng vững để tơi hồn thành khóa luận này, đồng thời hành trang cho tơi đường Cuối cùng, tơi mong muốn gửi lời tri ân đến tồn thể nhóm nghiên cứu, cho anh chị bạn bè đồng hành, động viên suốt chặng đường khoa học Thành phố Hồ Chí Minh, tháng năm 2020 Hà Thanh Sang MỤC LỤC LỜI CÁM ƠN MỤC LỤC DANH SÁCH CHỮ VIẾT TẮT DANH SÁCH HÌNH VẼ MỞ ĐẦU Chương CƠ SỞ LÝ THUYẾT 10 1.1 Mơ hình thực nghiệm thu nhận phổ HHG 10 1.2 Mơ hình ba bước Lewenstein 11 1.3 Quy trình chụp ảnh cắt lớp HOMO phân tử đối xứng 15 1.4 Quy trình chụp ảnh cắt lớp HOMO phân tử bất đối xứng 20 Chương KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU 25 2.1 Thiết lập HOMO CO từ GAUSSIAN 26 2.2 Dữ liệu HHG mơ từ mơ hình Lewenstein 27 2.3 Trích xuất lưỡng cực dịch chuyển 36 2.4 Trích xuất hàm sóng HOMO phân tử CO từ HHG 37 KẾT LUẬN VÀ PHÁT TRIỂN 40 TÀI LIỆU THAM KHẢO 41 DANH SÁCH CHỮ VIẾT TẮT a.u đơn vị nguyên tử atomic unit fs femto giây femtosecond g phần đối xứng gerade HHG sóng điều hịa bậc cao High-order Harmonic Generation HOMO đám mây điện tử phân tử Highest Occupied Molecular Orbital MO-SFA gần trường mạnh cho phân tử Molecular Strong-Field Approximation TDSE phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian Time-Dependent Schrödinger Equation u phần phản xứng ungerade DANH SÁCH HÌNH VẼ Mơ hình thu nhận HHG thực nghiệm mơ hình định phương 1.1 10 phân tử Mơ hình ba bước Lewenstein mơ tả cho q trình phát xạ sóng điều hịa 1.2 13 bậc cao Đặc điểm dạng phổ sóng điều hòa bậc cao phát xạ nguyên tử, phân 1.3 14 tử tương tác với trường laser mạnh Laser có đặc điểm bước sóng  = 1200 nm, hàm bao hình thang, 2.1 cường độ đỉnh I = 1.5×1014 W/cm2, độ dài xung gồm 25 chu kỳ quang 25 học pha ban đầu  = 0 Hình ảnh HOMO phân tử CO lát cắt hàm sóng mặt cắt y = 2.2 27 tái tạo từ GAUSSIAN Dạng phổ HHG phát xạ phân tử CO thay đổi theo số lượng chu kỳ 2.3 28 quang học xung laser Dạng phổ HHG phát xạ nguyên tử Ar thay đổi theo số lượng chu 2.4 29 kỳ quang học xung laser Phổ HHG phát xạ phân tử CO góc định phương 45 nguyên 2.5 30 từ Ar gồm bậc lẻ - bậc chẵn bậc lẻ tương tác với xung laser 2.6 Sự thay đổi dạng phổ HHG theo góc định phương phân tử CO 30 Sự thay đổi cường độ HHG bậc xác định theo góc định 2.7 32 phương phân tử CO 2.8 Sự thay đổi tốc độ ion hóa theo góc định phương phân tử CO 33 2.9 Moment lưỡng cực dịch chuyển trích xuất từ liệu HHG 35 Thành phần đối xứng phản xứng HOMO phân tử CO tái 2.10 tạo từ moment lưỡng cực dịch chuyển 36 Hình ảnh HOMO phân tử CO vẽ từ hàm sóng tổng cộng so 2.11 37 sánh với HOMO xác So sánh mặt cắt hàm sóng CO tái tạo từ moment lưỡng cực dịch 2.12 chuyển với hàm sóng xác vị trí y = y = 0.75 38 MỞ ĐẦU Vào năm đầu thập niên 60 kỷ trước, đời nguồn phát laser tạo bước ngoặt quan trọng lĩnh vực khoa học kỹ thuật Vì vậy, việc sử dụng nguồn laser mở nhiều hướng nghiên cứu vật lý hóa học, đặc biệt nghiên cứu cấu trúc nguyên tử, phân tử [1-29] Bên cạnh đó, phát triển vượt bậc công nghệ, xuất laser xung cực ngắn, độ dài xung vài femto giây [1], hay atto giây [2,3] cho phép nhà khoa học thu nhận thông tin động bên phân tử chuyển động quay, dao động phân tử [4] chuyển động electron quanh hạt nhân [5,6] Khi nguyên tử hay phân tử tương tác với chùm laser xung cực ngắn có cường độ cao  1014 W/cm2 , tượng phát xạ sóng điều hòa bậc cao (HHG) hiệu ứng quang phi tuyến xảy [7,8] Mơ hình đơn giản cơng nhận rộng rãi để giải thích tượng phát xạ HHG mơ hình bán cổ điển gọi mơ hình ba bước Lewenstein Mơ hình ba bước Lewenstein lần giới thiệu nhóm nghiên cứu Corkum vào năm 1993 [7] Dựa vào mơ hình trên, q trình phát xạ HHG mô tả theo ba bước sau: (i) electron nguyên tử, phân tử bị ion hóa xuyên hầm vùng tự tác dụng điện trường laser mạnh; (ii) vùng tự do, điện trường tác dụng vào electron làm chúng chuyển động có gia tốc; (iii) sau khoảng thời gian gần nửa chu kỳ xung laser, electron bị kéo ngược trở lại phía ion mẹ điện trường đổi chiều, electron tái kết hợp với ion mẹ phát xạ HHG [8] Trong trình electron tái kết hợp trạng thái ion mẹ, lượng tích lũy chuyển động miền liên tục giải phóng dạng photon có lượng cao, phổ HHG mang nhiều thơng tin cấu trúc nguyên tử, phân tử mẹ Với đặc điểm chứa đựng thông tin cấu trúc phân tử tương tác với trường laser xung cực ngắn, HHG sử dụng công cụ theo dõi trình động lực học phân tử thang phân giải khơng gian cỡ Ångstrưm [9-19] thang phân giải thời gian cỡ femto giây [4-6,20-22] Các cơng trình nghiên cứu đặc điểm phổ HHG cho thấy thơng tin trích xuất dùng để theo dõi, kiểm sốt q trình phản ứng hóa học [20,21] Bên cạnh đó, HHG photon lượng cao vùng siêu cực tím hay tia X mềm, nên sử dụng làm chế tạo xung laser cực ngắn có tính kết hợp cao [1-3] Đặc biệt hơn, HHG chế tính đến thời điểm cho phép tạo xung laser cực ngắn mức atto giây, xung laser ngắn ghi nhận có độ dài xung 43 atto giây vào năm 2017 [3] Ngồi ra, thơng tin trích xuất từ HHG sử dụng để tái tạo lại hình ảnh đám mây điện tử ngồi phân tử (HOMO), gồm phân tử đối xứng [9-13] phân tử bất đối xứng [16-19] Việc ứng dụng phổ HHG để tái tạo HOMO phân tử hướng nghiên cứu nhận quan tâm đặc biệt từ cộng đồng khoa học Thơng qua cơng trình [9], nhóm tác giả Canada trình bày kết việc tiến hành thực nghiệm cho khối khí nitrogen tương tác với nguồn laser xung cực ngắn sử dụng phương pháp chụp ảnh cắt lớp HOMO N2 từ phổ sóng điều hịa bậc cao HHG thu nhận từ thực nghiệm Sau đó, cơng trình [10] tái khẳng định lại kết công trình [10] mơ lý thuyết, sử dụng liệu HHG “thực nghiệm” để tái tạo HOMO phân tử đối xứng Ngồi nhóm tác giả cịn phân tích hạn chế đưa hướng khắc phục cho phương pháp chụp ảnh cắt lớp nhằm nâng cao chất lượng hình ảnh thu Các tác giả cơng trình [10] cịn mở rộng việc chụp ảnh cắt lớp HOMO phân tử cho phân tử đối xứng khác với N2, cụ thể O2 Xét phương diện lý thuyết, hình ảnh HOMO tái tạo không phụ thuộc vào xung laser sử dụng, cơng trình [10] HOMO phân tử tái tạo từ quy trình chụp ảnh cắt lớp phụ thuộc mạnh vào thông số đặc trưng laser Cụ thể hơn, hình ảnh HOMO phân tử thu từ việc chụp ảnh cắt lớp phân tử xác sử dụng laser có bước sóng dài [10] Tuy nhiên, cơng trình chụp ảnh cắt lớp phân tử đối xứng, tác giả giả định phổ HHG chứa bậc lẻ, quy trình chụp ảnh cắt lớp sử dụng từ liệu bậc lẻ phổ HHG Trong thời gian dài, cơng trình [9-13] hầu hết tập trung vào việc chụp ảnh cắt lớp phân tử đối xứng N2, O2 hay CO2 Gần đây, nhiều cơng trình nghiên cứu khác bắt đầu ý đến phổ HHG phân tử bất đối xứng HCl [14], HeH2+ [15] hay CO [16-19] Trong phổ HHG nguyên tử hay phân tử đối xứng tương tác với laser chứa toàn bậc lẻ, phổ HHG phân tử bất đối xứng bao gồm bậc chẵn bậc lẻ [14-19] Việc phổ HHG phân tử bất đối xứng có nhiều khác biệt so với phân tử đối xứng giải thích hàm sóng phân tử bất đối xứng khơng có tính chẵn-lẻ xác định Đáng lưu ý hơn, quy trình trình bày cho phân tử đối xứng [9-13] áp dụng cho việc chụp ảnh cắt lớp HOMO phân tử bất đối xứng CO [16-19] phổ HHG phân tử CO vừa có bậc lẻ bậc chẵn Để khắc phục khó khăn trên, vài cơng trình nghiên cứu thực với phương pháp khác nhau, sử dụng laser hai màu phân cực vng góc (two-color orthogonally polarized laser field) nhằm kiểm soát quỹ đạo chuyển động tự vùng liên tục kiểm soát hướng tái va chạm electron theo hướng xác định có xác suất cực đại [16,17] Bên cạnh đó, cơng trình [18], xung laser đơn sắc, không đồng phân cực phẳng (one-color linearly polarized inhomogeneous field), tức laser có cường độ điện trường thay đổi tuyến tính dọc theo phương lan truyền điện trường, sử dụng để ảnh hưởng lên phổ phân bố động lượng electron tái va chạm với ion mẹ Các cơng trình [16-18] tái cấu trúc thành cơng hình ảnh HOMO phân tử CO phương pháp kiểm soát quỹ đạo electron q trình tái va chạm Ngồi ra, năm 2013, tác giả Chen cộng tái tạo HOMO phân tử CO từ phổ HHG “thực nghiệm” bao gồm bậc lẻ bậc chẵn mô lý thuyết [19] Trong cơng trình này, liệu HHG mơ từ phương pháp ab-initio giải phương trình Schrưdinger phụ thuộc thời gian (TDSE) trình phân tử tương tác với trường laser Tuy nhiên, phương pháp đòi hỏi tài ngun tính tốn mạnh tốn nhiều thời gian thực Đồng thời, với tài nguyên máy tính hữu, việc tính tốn phổ HHG cho phân tử tương tác với laser có bước sóng dài khơng thể thực Bên cạnh đó, nhóm tác giả hai cơng trình [10] [19] có đề xuất khác biểu thức xác định số sóng k electron chuyển động tự vùng liên tục Cụ thể hơn, hai cơng thức cơng trình [10] [19] có sai khác với lượng I P ion hóa phân tử Trong cơng trình [10], tác giả có tính đến hiệu ứng gây ion hóa phân tử, ngược lại với công bố [19] Khi tái thực việc đánh giá phụ thuộc phổ HHG nguyên tử tham chiếu theo số chu kỳ dao động xung thăm dị có nhiều thay đổi đáng lưu ý Tương tự với đánh giá cho phân tử CO, tín hiệu HHG phát xạ theo phương song song với vector phân cực laser nguyên tử Ar tương tác với trường laser mạnh có dạng phổ Hình 2.4 Chúng thấy số lượng chu kỳ dao động xung laser tăng cường độ bậc HHG lẻ phổ rõ nét giống với khảo sát phổ HHG phân tử CO Cụ thể hơn, laser sử dụng có thơng số gồm 25 chu kỳ dao động phổ nguyên tử Ar, bậc HHG lẻ gần đầy đủ rõ nét Điều lý trực tiếp dẫn đến việc sử dụng laser thăm dị có thơng số đặc trưng mà chúng tơi chọn cho khóa luận này: bước sóng   1200 nm, có dạng hàm bao hình thang, cường độ đỉnh I  1.5  1014 W/cm2, độ dài xung laser gồm 25 chu kỳ dao động pha ban đầu  = 0 Harmonic order Hình 2.4 Phổ HHG theo phương song song nguyên tử Ar tương tác với trường laser mạnh thay đổi theo số chu kỳ dao động xung laser Để mô tả đặc điểm dạng phổ HHG gồm bậc HHG miền phẳng cường độ để sử dụng cho trình chụp ảnh cắt lớp phân tử Chúng thể Hình 2.5 gồm hai phổ HHG phát xạ theo phương song song CO góc định phương 45 tương tác với xung laser Ar tương tác với xung laser Trong đó, đường liền nét đặc trưng cho phổ HHG tính tốn mơ hình Lewenstein; cịn đường nối điểm ký hiệu đường thể giá trị trung bình bậc nguyên phổ Từ Hình 29 2.5, chúng tơi thấy phổ HHG mơ từ mơ hình ba bước có đặc điểm phù hợp với lý thuyết nêu Các bậc trở sau kể từ vị trí bậc 31 miền phẳng phổ Miền phẳng phổ có độ rộng từ bậc 31 bậc thứ 77, điểm dừng (cut-off) phổ, cường độ phổ giảm mạnh trở sau vị trí điểm dừng Phổ HHG phân tử nguyên tử tham chiếu đặc trưng bề rộng vùng phẳng điểm dừng Nhằm lý giải phổ HHG phân tử ngun tử tham chiếu có vị trí điểm dừng nhau, ta cần xem xét biểu thức xác định điểm dừng phổ n cut-off  I P  3.17U P 0 , (2.1) U P trọng động electron trường laser mạnh Giá trị trọng động electron tỉ lệ thuận với cường độ điện trường cực đại xung thăm dò tỉ lệ thuận với bình phương bước sóng xung Bên cạnh đó, nguyên tử tham chiếu sử dụng ion hóa tương đương với ion hóa phân tử, điểm dừng hai phổ HHG Ngồi ra, biểu thức (2.1) cịn cho thấy ý nghĩa ảnh hưởng bước sóng lên độ rộng phổ kết luận công trình [10] Khi sử dụng bước sóng dài, vị trí điểm dừng cao nên vùng phẳng phổ HHG rộng Các thông tin vùng phẳng liệu cho trình chụp ảnh cắt lớp Với độ rộng vùng phẳng phổ từ bậc 31 đến bậc 77 cho phép thu nhận hình ảnh HOMO phân tử phù hợp Ngoài ra, phải lưu ý rằng, phổ HHG Hình 2.5 cho thấy rõ ràng đặc điểm bậc HHG Đối với phân tử bất đối xứng CO phổ HHG gồm bậc lẻ bậc chẵn, bậc rõ nét Đối với nguyên tử tham chiếu Ar phổ HHG gồm bậc lẻ rõ nét 30 Harmonic order Hình 2.5 Phổ HHG thu nhận theo phương song song (a) phân tử CO góc định phương 45 (b) nguyên tử tham chiếu Ar tương tác với laser có thơng số đặc trưng nêu Tiếp theo, cho việc khảo sát thay đổi cường độ HHG theo góc định phương khác cần quan tâm Vì vậy, Hình 2.6 thể dạng phổ HHG phân tử định phương với góc  khác bao gồm phổ HHG nguyên tử tham chiếu Ở đây, chúng tơi tính đến cường độ HHG bậc nguyên phổ Kết cho thấy cường độ bậc HHG hình dạng có nhiều thay đổi phụ thuộc mạnh vào góc định phương phân tử, cụ thể góc 10, 30, 50, 70 90 phổ có vị trí điểm dừng Harmonic order Hình 2.6 Phổ HHG bậc lẻ chẵn phân tử CO góc định phương khác khoảng từ đến 90 độ phổ HHG bậc lẻ nguyên tử Ar 31 Đồng thời, để dễ dàng theo dõi thay đổi cường độ HHG bậc theo góc định phương, biểu diễn phụ thuộc cường đô HHG số bậc cụ thể vào góc định phương phân tử trình bày Hình 2.7 Hình 2.7 thể ảnh hưởng góc định phương lên cường độ HHG bậc xác định H35, H49, H63 H77 thu nhận theo phương song song phương vng góc với vector phân cực Các bậc HHG chọn ứng với vị trí từ điểm bắt đầu miền phẳng vùng lân cận điểm dừng Từ kết Hình 2.7, nhận thấy bậc HHG xác định, cường độ thành phần HHG theo phương song song có đạt giá trị cực đại góc định phương 0; cịn thành phần vng góc có cường độ lớn góc định phương khoảng từ 45 đến 55 Kết phân tử CO có nhiều tương đồng với kết đưa cơng trình [10] cho phân tử đối xứng N2 Cơng trình [10] rằng, phân tử HOMO phân tử N2 có dạng hàm chẵn mang tính đối xứng g Do cường độ phát xạ HHG theo phương song song với vector phân cực laser đạt cực đại hướng điện trường laser trùng với trục phân tử Tương tự với phân tử CO, phân tử CO có dạng xen phủ trục, cấu trúc lưỡng nguyên tử phân tử thẳng Tuy nhiên, theo thứ tự tăng dần từ bậc đầu miền phẳng vị trí lân cận điểm dừng, tức từ H33 H77, thay đổi cường độ phương song song phương vng góc theo góc định phương dần bị nhiễu loạn Cụ thể hơn, xét cường độ HHG theo phương song song, bậc H63 H77, xuất vị trí cực tiểu phân tử góc định phương 70 75, điều rõ nét bậc H77 Tương tự, xét cường độ theo phương vng góc, bậc phát xạ H77 ta thấy tồn ba vị trí cực trị cực đại, cực tiểu cực đại Điều khơng thể giải thích cấu trúc phân tử CO mà ta xét Do đó, việc sử dụng liệu thu nhận từ bậc nguyên nằm vùng phẳng phổ HHG bắt buộc hợp lý 32 Hình 2.7 Cường độ HHG phát xạ (a) theo phương song song, (b) theo phương vng góc, thay đổi theo góc định phương phân tử tương tác với trường laser mạnh bậc HHG xác định bao gồm H35, H49, H63 H77 33 Sau đó, chúng tơi tiến hành khảo sát thay đổi tốc độ ion hóa theo góc định phương phân tử CO Hình 2.8 bên Tốc độ ion hóa khóa luận tính tốn từ mơ hình MO-SFA sử dụng định chuẩn dài Dựa vào cấu trúc phân tử thẳng phân tử CO ta giải thích đặc điểm thay đổi tốc độ ion hóa theo góc định phương Khi phân tử góc định phương 0 180 khả bị ion hóa electron tác dụng điện trường tối đa Giá trị giảm dần góc định phương tiến 90 đạt cực tiểu góc định phương này, điện trường laser vng góc với trục phân tử Tuy nhiên, đường cong tốc độ ion hóa phân tử CO tương tác với trường laser mạnh không nhận đường thẳng ứng với góc định phương 90 trục đối xứng phân bố điện tích khác hai phía phân tử Cơng trình [19] cho chênh lệch khơng đáng kể, tốc độ ion hóa ứng với hai góc bù   –  xem xấp xỉ biểu thức (1.21) Hình 2.8 Tốc độ ion hóa phân tử CO thay đổi theo góc định phương có dạng đường cong khơng đối xứng qua đường thẳng  = 90 34 Cuối cùng, chúng tơi mong muốn tái khẳng định việc tính tốn cường độ HHG sử dụng cho q trình chụp ảnh cắt lớp phân tử bất đối xứng CO dùng liệu 19 góc định phương nằm khoảng từ 0 đến 90 hợp lý Đặc điểm thay đổi tốc độ ion hóa phân tử CO theo góc định phương cho thấy phân tử có moment lưỡng cực điện khơng đáng kể Cùng với việc phân tách hàm sóng phân tử bất đối xứng thành hai phần đối xứng phản xứng ứng với thông tin từ bậc lẻ bậc chẵn phổ HHG cho thấy việc sử dụng giá trị HHG 19 góc định phương phương pháp phù hợp 35 2.3 Trích xuất lưỡng cực dịch chuyển Với liệu HHG thu nhận 19 góc định phương gồm hai thành phần song song vng góc, chúng tơi áp dụng biểu thức (1.18) (1.20) để trích xuất moment lưỡng cực dịch chuyển với ý việc đổi pha nêu Hình 2.9 cho thấy kết trích xuất lưỡng cực dịch chuyển theo vng góc tính từ liệu HHG “thực nghiệm” so sánh với lưỡng cực dịch chuyển theo phương vng góc từ lý thuyết góc định phương θ, cụ thể gồm góc 30 độ, 60 độ 90 độ Giá trị moment lưỡng cực dịch chuyển ứng với trường hợp mô tả thành phần đối xứng hàm sóng, tức chúng tơi sử dụng bậc lẻ phổ HHG để tính tốn (a) Have IP (b) No IP Hình 2.9 Moment lưỡng cực dịch chuyển tính từ liệu HHG theo hai biểu thức số sóng (a) k    I P  (b) k  2 36 2.4 Trích xuất hàm sóng HOMO phân tử CO từ HHG Ảnh chụp cắt lớp HOMO phân tử bất đối xứng CO trích xuất từ moment lưỡng cực dịch chuyển tính tốn từ liệu HHG Chúng sử dụng kết moment lưỡng cực dịch chuyển nêu quy trình chụp ảnh cắt lớp phân tử bất đối xứng trình bày Mục 1.4 để tái tạo hàm sóng phân tử CO, cụ thể công thức (1.22), (1.23) (1.24) Trong Hình 2.10 bên dưới, chúng tơi trình bày hình ảnh phần đối xứng phản xứng HOMO phân tử CO dạng phổ màu ứng với hai trường hợp biểu thức số sóng k    I P  k  2 Trong đó, hình ảnh hàm sóng phân tử tách thành hai thành phần hàm sóng đối xứng g (hàng ngang trên), trích xuất từ tín hiệu HHG bậc lẻ; hàm sóng phản xứng u (hàng ngang dưới), thu nhận từ tín hiệu HHG bậc chẵn Chúng nhận thấy ảnh chụp cắt lớp từ liệu HHG phân tử CO tính tốn từ mơ hình ba bước tạo y (a.u.) thành hai tâm rõ nét (a) g – Have IP (b) g – No IP (c) u – Have IP (d) u – No IP x (a.u.) Hình 2.10 Hình ảnh thành phần đối xứng (hàng trên) phản xứng (hàng dưới) HOMO phân tử CO tính (a), (c) k    I P  (b), (d) k  2 37 Để cụ thể hóa kết quả, chúng tơi trình bày hình ảnh HOMO tổng cộng tính theo biểu thức (1.14) trích xuất từ liệu HHG hình ảnh HOMO xác tái tạo từ GAUSSIAN mơ tả Hình 2.11 nhằm dễ dàng so sánh phương pháp chụp ảnh cắt lớp HOMO phân tử Hình ảnh HOMO xác GAUSSIAN cho thấy gồm có ba thùy riêng biệt, dấu xen kẽ lẫn hai mặt phẳng nút rõ rệt nằm tâm nguyên tử Hình ảnh chụp cắt lớp phân tử CO sử dụng liệu từ phổ HHG tạo thành ba thùy riêng biệt, nhiên xét cường độ tập trung electron chưa phù hợp (a) HOMO – Have IP y (a.u.) (b) HOMO – No IP (c) HOMO GAUSSIAN x (a.u.) Hình 2.11 Hình ảnh HOMO phân tử tái tạo từ hàm sóng tổng cộng dựa việc sử dụng biểu thức số sóng (a) k    I P , (b) k  2 (c) hình ảnh HOMO từ hàm sóng xác tạo GAUSSIAN 38 Nhằm đánh giá định lượng ảnh chụp cắt lớp, ta xem xét mặt cắt hàm sóng hai vị trí dọc theo trục phân tử y0 = y0 = 0.75 a.u Hình 2.12 Chúng tơi nhận thấy mặt cắt hàm sóng trích xuất hàm sóng xác có nhiều vị trí tương đồng với Tuy nhiên, hàm sóng trích xuất sử dụng hai biểu thức số sóng khác cho kết gần tương đồng Như vậy, kết luận việc sử dụng phương pháp mơ hình ba bước để mơ liệu HHG sử dụng cho trình chụp ảnh cắt lớp khả thi Hai biểu thức số sóng đề xuất cơng trình [10] [19] sử dụng cho qua trình chụp ảnh cắt lớp phù hợp để x, y = 0.75 x, y = 0 sử dụng cho việc chụp ảnh cắt lớp phân tử CO x (a.u.) Hình 2.12 Hình ảnh mặt cắt hàm sóng (x) phân tử CO tái tạo từ liệu HHG so sánh với hàm sóng từ GAUSSIAN hai vị trí y = y = 0.75 39 KẾT LUẬN VÀ PHÁT TRIỂN Trong khóa luận này, đánh giá ảnh hưởng biểu thức số sóng đề xuất cơng trình [10] [19] k    I P  k  2 lên kết ảnh chụp cắt lớp phân tử CO Trong đó, liệu HHG “thực nghiệm” mơ mơ hình ba bước đơn giản Chúng thu kết sau: - Việc sử dụng mơ hình đơn giản Lewenstein để tạo HHG “thực nghiệm” cho trình chụp ảnh cắt lớp phân tử khả thi hợp lý Đồng thời, phương pháp giúp tiết kiệm thời gian Kết HOMO thu có độ xác chấp nhận cho việc kiểm tra đánh giá phương pháp chụp ảnh cắt lớp phân tử bất đối xứng CO; - Quy trình chụp ảnh cắt lớp từ việc sử dụng hai biểu thức số sóng khác cho kết không nhiều sai khác với Tuy nhiên, quy trình đề xuất nghiên cứu cịn nhiều thiếu sót khả thi thực nghiệm Vì việc chọn điểm nhảy pha từ kết lý thuyết diễn thực nghiệm Chúng nghiêm túc thực tiếp nghiên cứu để cải thiện nhược điểm Trong tương lai, trước nhất, tiếp tục hồn thiện quy trình chụp ảnh cắt lớp cho phân tử bất đối xứng Sau đó, chúng tơi mong muốn kiểm chứng ảnh hưởng gần sóng phẳng, ảnh hưởng định phương phần lên chất lượng hình ảnh HOMO phân tử đối xứng bất đối xứng tái tạo từ phổ HHG 40 TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] M Hentschel, R Kienberger, C Spielmann, G A Reider, N Milosevic, T Brabec, P B Corkum, U Heinzmann, M Drescher, and F Krausz, “Attosecond metrology” Nature 414, 509 (2001) [2] K Zhao, Q Zhang, M Chini, Y Wu, X Wang, and Z Chang, “Tailoring a 67 attosecond pulse through advantageous phase-mismatch”, Optics Letters 37, 3891 (2012) [3] T Gaumnitz, A Jain, Y Pertot, M Huppert, I Jordan, F A Lamas, and H J Wörner, “Streaking of 43-attosecond soft-X-ray pulses generated by a passively CEP-stable mid-infrared driver” Optics Express 25, 27516 (2017) [4] M Lein, “Attosecond probing of vibrational dynamics with high-harmonic generation”, Physical Review Letters 94, 053004 (2005) [5] H Stapelfeldt, “Electrons frozen in motion”, Nature 432, 809 (2004) [6] H Niikura, D M Villeneuve, and P B Corkum, “Mapping attosecond electronwave packet motion”, Physical Review Letters 94, 083003 (2005) [7] P B Corkum, “Plasma perspective on strong field multiphoton ionization”, Physical Review Letters 71, 1994 (1993) [8] M Lewenstein, P Balcou, M Y Ivanov, A L’Huillier, and P B Corkum, “Theory of high-harmonic generation by low-frequency laser fields”, Physical Review A 49, 2117 (1994) [9] J Itatani, J Levesque, D Zeidler, H Niikura, H Pépin, J C Kieffer, P B Corkum, and D M Villeneuve, “Tomographic imaging of molecular orbitals”, Nature 432, 867 (2004) [10] V H Le, A T Le, R H Xie, and C D Lin, “Theoretical analysis of dynamic chemical imaging with lasers using high-order harmonic generation”, Physical Review A 76, 013414 (2007) [11] C Vozzi, M Negro, F Calegari, G Sansone, M Nisoli, S De Silvestri, and S Stagira, “Generalized molecular orbital tomography”, Nature Physics 7, 823 (2011) 41 [12] C Zhai, L He, P Lan, X Zhu, Y Li, F Wang, W Shi, Q Zhang, and P Lu, “Coulomb-corrected molecular orbital tomography of nitrogen”, Scientific Reports 6, 23236 (2016) [13] C Zhai, X Zhang, X Zhu, L, He, Y Zhang, B Wang, Q Zhang, P Lan, and P Lu, “Single-shot molecular orbital tomography with orthogonal two-color fields”, Optics Letters 26, 2775 (2018) [14] H Akagi, T Otobe, A Staudte, A Shiner, F Turner, R Dörner, D M Villeneuve, and P B Corkum, “Laser tunnel ionization from multiple orbitals in HCl”, Science 325, 1364 (2009) [15] Y J Chen, and B Zhang, “Tracing the structure of asymmetric molecules from high-order harmonic generation”, Physical Review Letters A 84, 053402 (2011) [16] M Qin, X Zhu, Q Zhang, and P Lu, “Tomographic imaging of asymmetric molecular orbitals with a two-color multicycle laser field” Optics Letters 37, 5208 (2012) [17] B Wang, Q Zhang, X Zhu, P Lan, S A Rezvani, and P Lu, “Asymmetric molecular orbital tomography by manipulating electron trajectories”, Physicsal Review A 96, 053406 (2017) [18] H Yuan, L He, F Wang, B Wang, X Zhu, P Lan, and P Lu, “Tomography of asymmetric molecular orbitals with a one-color inhomogeneous field”, Optics Letters 43, 931 (2018) [19] Y J Chen, L B Fu, and J Liu, “Asymmetric molecular imaging through decoding odd-even high-order harmonics”, Physical Review Letters 112, 049901 (2014) [20] P M Kraus, B Mignolet, D Baykusheva, A Rupenyan, L Horný, E F Penka, G Grassi, O I Tolstikhin, J Schneider, F Jensen, L B Madsen, A D Bandrauk, F Remacle, and H J Wörner, “Measurement and laser control of attosecond charge migration in ionized iodoacetylene”, Science 350, 790 (2015) [21] O Smirnova, Y Mairesse, S Patchkovskii, N Dudovich, D Villeneuve, P B Corkum, and M Y Ivanov, “High harmonic interferometry of multi-electron dynamics in molecules”, Nature 460, 972 (2009) 42 [22] X X Zhou, X M Tong, Z X Zhao, and C D Lin, “Alignment dependence of high-order harmonic generation from N2 and O2 molecules in intense laser fields”, Physical Review A 72, 033412 (2005) [23] A T Le, R P Della, P Fainstein, D A Telnov, M Lein, and C D Lin, “Theory of high-order harmonic generation from molecules by intense laser pulses”, Journal of Physics B 41, 081002 (2008) [24] R Torres, N Kajumba, G U Jonathan, J S Robinson, S Baker, J W G Tisch, R Nalda, W A Bryan, R Velotta, C Altucci, C E Turcu, and J P Marangos, “Probing orbital structure of polyatomic molecules by high-order harmonic generation”, Physical Review Letters 98, 203007 (2007) [25] L V Keldysh, “Ionization in the field of a strong electromagnetic wave”, Soviet Physics JETP 20, 1307 (1965) [26] H R Reiss, “Effect of an intense electromagnetic field on a weakly bound system”, Physical Review A 22, 1786 (1980) [27] X M Tong, Z X Zhao, and C D Lin, “Theory of molecular tunneling ionization”, Physical Review A 66, 033402 (2002) [28] D Bauer, D B Milošević, and W Becker, “Strong-field approximation for intense-laser–atom processes: the choice of gauge”, Physical Review A 72, 023415 (2005) [29] M V Frolov, N L Manakov, E A Pronin, and A F Starace, “Modelindependent quantum approach for intense laser detachment of a weakly bound electron”, Physical Review Letters 91, 053003 (2003) 43 ... thực khóa luận ? ?Chụp ảnh cắt lớp đám mây điện tử phân tử bất đối xứng từ phổ sóng điều hịa bậc cao? ?? Mục tiêu khóa luận tái tạo HOMO phân tử bất đối xứng, cụ thể phân tử CO Phổ HHG “thực nghiệm”... Quy trình chụp ảnh cắt lớp HOMO phân tử bất đối xứng Không giống với phân tử đối xứng, phổ HHG phân tử bất đối xứng có chứa bậc chẵn bậc lẻ [14-19], quy trình trình bày cho phân tử đối xứng khơng... NGHIỆP ĐẠI HỌC CHỤP ẢNH CẮT LỚP ĐÁM MÂY ĐIỆN TỬ NGOÀI CÙNG CỦA PHÂN TỬ BẤT ĐỐI XỨNG TỪ PHỔ SĨNG ĐIỀU HỊA BẬC CAO Ngành: Sư phạm Vật lý Sinh viên thực hiện: HÀ THANH SANG Khoa: Vật lý Lớp: Sư phạm