Hiệu ứng giao thoa điện tử và thông tin cấu trúc phân tử trong phổ sóng điều hòa bậc cao

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN LÊ THỊ CẨM TÚ HIỆU ỨNG GIAO THOA ĐIỆN TỬ VÀ THÔNG TIN CẤU TRÚC PHÂN TỬ TRONG PHỔ SĨNG ĐIỀU HỒ BẬC CAO LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ Thành phố Hồ Chí Minh - Năm 2019 ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN LÊ THỊ CẨM TÚ HIỆU ỨNG GIAO THOA ĐIỆN TỬ VÀ THƠNG TIN CẤU TRÚC PHÂN TỬ TRONG PHỔ SĨNG ĐIỀU HOÀ BẬC CAO Ngành: Vật lý lý thuyết Vật lý toán Mã số ngành: 62 44 01 03 Phản Phản Phản Phản Phản biện biện biện biện biện 1: PGS TS Nguyễn Quang Hưng 2: TS Huỳnh Thanh Đức 3: TS Trần Thị Thu Hạnh độc lập 1: PGS TS Nguyễn Quang Hưng độc lập 2: TS Đỗ Ngọc Sơn NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC GS TSKH LÊ VĂN HỒNG Thành phố Hồ Chí Minh - Năm 2019 Lời cảm ơn Luận án hoàn thành kết trình làm việc thầy trị, hỗ trợ, giúp đỡ q thầy, cơ, thành viên nhóm nghiên cứu mà tơi tham gia, động viên to lớn gia đình bè bạn Trước hết, xin gửi lời cảm ơn chân thành đến thầy hướng dẫn tôi, GS TSKH Lê Văn Hồng Thầy khơng dẫn, động viên, tạo điều kiện tốt cho tham gia vào nhóm nghiên cứu mà cịn người cho lời khuyên quý báu lúc tơi gặp khó khăn Sau đó, tơi xin cảm ơn q thầy, cơ, thành viên nhóm nghiên cứu phịng Vật lý tính tốn trường Đại học Sư phạm Tp Hồ Chí Minh tạo điều kiện thuận lợi cho tơi tham gia nhóm nghiên cứu dành cho tơi lời động viên chân tình Đặc biệt, tơi xin cảm ơn TS Hồng Văn Hưng ý kiến đóng góp buổi thảo luận chuyên mơn giúp cho luận án hồn thiện Tiếp đến, tơi xin gửi lịng biết ơn đến q thầy, cô khoa Vật lý - Vật lý kỹ thuật, đặc biệt quý thầy, cô môn Vật lý lý thuyết trường Đại học Khoa học Tự nhiên Tp HCM truyền dạy cho kiến thức tảng khơng giúp ích cho việc thực luận án mà đường hoạt động nghề nghiệp sau Để hồn tất luận án khơng thể khơng kể đến hướng dẫn, hỗ trợ mặt thủ tục q thầy Phịng Đào tạo Sau đại học Nhân đây, xin gửi lời cảm ơn đến q thầy, Sau cùng, quan trọng, xin dành lời cảm ơn đặc biệt cho gia đình ln động viên, hỗ trợ chỗ dựa tinh thần cho vượt qua giai đoạn khó khăn để hồn thành luận án Lời cam đoan Tôi cam đoan công trình nghiên cứu riêng tơi Các số liệu kết trình bày luận án trung thực chưa công bố cơng trình mà khơng có tham gia tơi Thành phố Hồ Chí Minh, tháng 05 năm 2019 Lê Thị Cẩm Tú Mục lục Lời cảm ơn Lời cam đoan Mục lục i Danh mục chữ viết tắt iv Danh mục hình vẽ, đồ thị viii Danh mục bảng số liệu ix Mở đầu 1 Sự phát xạ sóng điều hịa bậc cao 12 1.1 Giới thiệu 12 1.2 Phng trỡnh Schrăodinger 13 1.3 Các lý thuyết gần 16 1.3.1 Lý thuyết phiếm hàm mật độ phụ thuộc thời gian 16 1.3.2 Lý thuyết Hartree-Fock phụ thuộc thời gian 18 1.3.3 Mơ hình Lewenstein 19 Sóng điều hịa bc cao t nghim gii s ca phng trỡnh Schră odinger phụ thuộc thời gian 24 2.1 Mơ hình electron hoạt động cho phân tử thẳng i 25 2.2 2.3 2.1.1 Lý thuyết 25 2.1.2 Xây dựng electron hoạt động số phân tử thẳng 29 Phng phỏp gii phng trỡnh Schrăodinger gần electron hoạt động 31 2.2.1 Phng trỡnh Schrăodinger cho h mt electron 31 2.2.2 Phương pháp giải 34 Sóng điều hịa bậc cao từ nghiệm giải s ca phng trỡnh Schrăodinger ph thuc thi gian gần electron hoạt động 37 2.3.1 Công thức 37 2.3.2 Phổ sóng điều hịa bậc cao ngun tử, phân tử thẳng 39 Trích xuất thơng tin cấu trúc phân tử CO2 từ hiệu ứng giao thoa phổ sóng điều hòa bậc cao 43 3.1 Hiệu ứng giao thoa phổ sóng điều hịa bậc cao phân tử 44 3.2 Thông tin cấu trúc phân tử phổ sóng điều hịa bậc cao 45 3.2.1 Xây dựng lại hình ảnh vân đạo phân tử 45 3.2.2 Công thức giao thoa hai tâm 48 Dấu hiệu giao thoa moment lưỡng cực dịch chuyển lý thuyết phân tử CO2 50 3.3.1 Trong dạng tọa độ 51 3.3.2 Trong dạng gia tốc 55 Trích xuất khoảng cách liên hạt nhân phân tử CO2 từ hiệu ứng giao thoa phổ sóng điều hịa bậc cao 56 3.4.1 Sóng điều hịa bậc cao từ mơ hình Lewenstein 56 3.4.2 Sóng điều hịa bc cao t nghim ca phng trỡnh Schrăodinger ph thuc thời gian 62 3.3 3.4 Ảnh hưởng phân cực động lõi-electron lên phát xạ sóng điều hịa bậc cao phân tử thẳng 68 ii 4.1 Ảnh hưởng phân cực động lõi-electron lên HHG phân tử phân cực CO 69 4.1.1 Phổ HHG phân tử CO hiệu ứng giao thoa 69 4.1.2 Ảnh hưởng phân cực động lõi-electron lên HHG phân tử CO 76 Giải thích 78 Ảnh hưởng phân cực động lõi-electron lên HHG phân tử không phân cực CO2 85 4.1.3 4.2 4.2.1 4.2.2 Dự đoán ảnh hưởng phân cực động lõi-electron lên HHG phân tử CO2 86 Phổ HHG phân tử CO2 ảnh hưởng phân cực động lõi-electron 88 Kết luận hướng phát triển 95 Danh mục cơng trình liên quan đến luận án 97 Tài liệu tham khảo 98 iii Danh mục chữ viết tắt ATI a.u BOA CEP DCeP fs HeDM HoDM HHG HOMO LCAO LG LIED Ion hóa vượt ngưỡng Above Threshold Ionization Đơn vị nguyên tử atomic unit Gần Born-Oppenheimer Born-Oppenheimer Approximation Pha laser Carrier-Envelop Phase Phân cực động lõi-electron Dynamic Core-electron Polarization femto giây f emtosecond Phân tử lưỡng nguyên tử dị hạch Heteronuclear Diatomic Molecule Phân tử lưỡng nguyên tử đồng hạch Homonuclear Diatomic Molecule Sự phát xạ sóng điều hịa bậc cao High-order Harmonics Generation Orbital phân tử bị chiếm đóng Highest Occupied Molecular Orbital Tổ hợp tuyến tính vân đạo nguyên tử Linear Combination of Atomic Orbitals Định chuẩn dài Length Gauge Phổ tán xạ electron-cảm ứng laser Laser-Induced Electron Diffraction iv MCTDHF MT NSI OCE QED SAE SFA TDCI TDDFT TDHF TDSE TISE VG Hartree-Fock đa cấu hình phụ thuộc thời gian Multi-Configuration Time-Dependent Hartree-Fock Chụp ảnh cắt lớp phân tử Molecular Tomography Ion hóa không liên tiếp Non-Sequential Ionization Khai triển đơn cực One Center Expansion Điện động lực học lượng tử Quantum Electrodynamics Một electron hoạt động Single Active Electron Gần trường mạnh Strong Field Approximation Tương tác cấu hình phụ thuộc thời gian Time-Dependent Configuration Interaction Lý thuyết phiếm hàm mật độ phụ thuộc thời gian Time-Dependent Density Functional Theory Hartree-Fock ph thuc thi gian Time-Dependent Hartree-Fock Phng trỡnh Schrăodinger ph thuc thi gian Time-Dependent Schrăodinger Equation Phng trỡnh Schrăodinger khụng ph thuc thi gian Time-Independent Schrăodinger Equation nh chun tốc Velocity Gauge v Danh mục hình vẽ, đồ thị 2.1 2.2 2.3 2.4 3.1 3.2 3.3 Thế phân tử CO2 dọc theo trục phân tử ϑ = 0◦ vng góc với trục phân tử ϑ = 90◦ 30 Thế phân tử CO dọc theo trục phân tử hướng từ nguyên tử O đến C, ϑ = 0◦ , hướng từ C đến O, ϑ = 180◦ vng góc với trục phân tử, ϑ = 90◦ 30 Phổ HHG nguyên tử Ar tương tác với laser λ0 = 800 nm, I0 = 2.5 × 1014 W/cm2 , độ dài xung τ ≈ fs Điện trường laser
π cho công thức E (t) = Emax sin2 πt τ sin(ω0 t + ) 40 Phổ HHG trạng thái ban đầu 1σu ion phân tử H+ tương tác với laser λ0 = 800 nm, I0 = × 1014 W/cm2 , độ dài xung τ ≈ 48 fs 41 Moment lưỡng cực dịch chuyển song song (a) vng góc (b) với trục phân tử, dz (k, θ) dy (k, θ), sử dụng hàm sóng từ TISE từ GAUSSIAN sử dụng phương pháp Hartree-Fock với hệ hàm sở 6-31+G(d,p) 51 Moment lưỡng cực dịch chuyển vng góc, dy (k, θ), minh họa cho góc định phương 35◦ 45◦ với hàm sóng từ TISE từ hệ hàm sở khác GAUSSIAN: (a) 3-21G, (b) 6-311+G(3df,3dp), (c) aug-cc-pVTZ (d) aug-cc-pVQZ 52 Nghiệm moment lưỡng cực dịch chuyển phân tử sử dụng hàm sóng từ TISE so sánh với công thức cực tiểu giao thoa 53 vi ... Phổ sóng điều hịa bậc cao nguyên tử, phân tử thẳng 39 Trích xuất thông tin cấu trúc phân tử CO2 từ hiệu ứng giao thoa phổ sóng điều hịa bậc cao 43 3.1 Hiệu ứng giao thoa phổ sóng điều hịa bậc cao. .. cho phân tử HoDM, phân tử đối xứng Với mong muốn thu nhận thông tin cấu trúc từ phổ sóng điều hịa bậc cao phân tử đối xứng bất đối xứng, thực luận án ? ?Hiệu ứng giao thoa điện tử thơng tin cấu trúc. .. trúc phân tử phổ sóng điều hòa bậc cao? ?? Mục tiêu luận án thu nhận thông tin cấu trúc từ hiệu ứng giao thoa phổ sóng điều hịa bậc cao phân tử thẳng đơn giản, cụ thể phân tử CO2 - đại diện cho phân