tổng quan mô hình tính toán phát xạ sóng điều hòa bậc cao

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH KHOA VẬT LÝ PHẠM THỊ HẠNH TỔNG QUAN MÔ HÌNH TÍNH TOÁN PHÁT XẠ SÓNG ĐIỀU HÒA BẬC CAO KHOÁ LUẬN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC Thành phố Hồ Chí Minh – 2016 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH KHOA VẬT LÝ PHẠM THỊ HẠNH TỔNG QUAN MÔ HÌNH TÍNH TOÁN PHÁT XẠ SÓNG ĐIỀU HÒA BẬC CAO Ngành: SƯ PHẠM VẬT LÝ NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC ThS HOÀNG VĂN HƯNG Thành phố Hồ Chí Minh – 2016 LỜI CẢM ƠN Để hoàn thành luận văn, nhận động viên giúp đỡ nhiều từ quý thầy cô, gia đình bạn bè Tôi xin tỏ lòng tri ân sâu sắc đến Thầy ThS Hoàng Văn Hưng giúp tiếp cận với phương pháp nghiên cứu khoa học, tận tình hướng dẫn, bảo suốt thời gian thực khoá luận Tôi xin gửi lời cảm ơn đến Thầy Cô khoa Vật Lý, Thầy Cô tổ Vật Lý Lý Thuyết Trường Đại Học Sư Phạm Thành Phố Hồ Chí Minh truyền đạt nguồn tri thức quý báu, tảng quan trọng để thực luận văn Tôi xin gửi lời cảm ơn đến bạn bè, lòng biết ơn đến gia đình tạo điều kiện, động viên, chăm sóc, giúp đỡ vật chất lẫn tinh thần để tập trung nghiên cứu Xin chân thành cảm ơn! MỤC LỤC DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT iii DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ iv LỜI MỞ ĐẦU CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN CÁC LÝ THUYẾT TÍNH TOÁN PHÁT XẠ SÓNG ĐIỀU HOÀ BẬC CAO 1.1 Phổ phát xạ sóng điều hoà bậc cao 1.2 Lý thuyết tính toán phổ phát xạ sóng điều hoà bậc cao CHƯƠNG 2: MÔ HÌNH LEWENSTEIN .7 2.1 Tổng quan mô hình 2.2 Tư tưởng mô hình 2.3 Cơ sở lý thuyết .9 2.3.1 Quá trình ion hoá xuyên hầm 2.3.2 Giả thuyết trường mạnh (SFA) 10 2.3.3 Giải phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian (TDSE) 11 2.3.4 Phương pháp điểm yên (saddle-point method) 13 2.3.5 Phổ HHG vị trí cut-off 14 2.4 Phạm vi áp dụng 16 2.5 Ưu nhược điểm 18 2.5.1 Ưu điểm 18 2.5.2 Nhược điểm 19 2.6 Hiệu chỉnh cut-off 20 CHƯƠNG 3: MÔ HÌNH QRS .22 i 3.1 Tổng quan mô hình 22 3.2 Tư tưởng mô hình 23 3.3 Cơ sở lý thuyết 25 3.3.1 Lưỡng cực dịch chuyển sóng tán xạ 25 3.3.2 Bó sóng từ SFA 26 3.3.3 Bó sóng từ TDSE 28 3.3.4 Phổ HHG .30 3.4 Phạm vi áp dụng 31 3.5 Ưu nhược điểm 36 3.5.1 Ưu điểm 36 3.5.2 Nhược điểm 37 KẾT LUẬN VÀ HƯỚNG PHÁT TRIỂN .38 TÀI LIỆU THAM KHẢO 39 ii DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT HHG: sóng điều hòa bậc cao (High-order Harmonic Generation) Laser: khuếch đại ánh sáng xạ cưỡng (Light Amplification by Stimulated Emission of Radiation) SFA: xấp xỉ trường mạnh (Strong-Field Approximation) TDSE: phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian (Time-Dependent Schrödinger Equation) iii DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ Hình 1.1 Tần số photon phát cho nguyên tử, phân tử tương tác với laser cường độ cao Hình 1.2 Hình dạng phổ HHG .5 Hình 2.1 Mô hình bước Lewenstein (1) Điện tử bị ion hoá xuyên hầm từ trạng thái miền lượng liên tục (2) Điện tử gia tốc trường điện nửa chu kì đầu trường laser với vận tốc đầu 0, chuyển động hạt tự tính toán cổ điển (3) Do tính tuần hoàn laser, nửa chu kì sau điện tử bị kéo ngược về, kết hợp lại với ion mẹ phát HHG Hình 2.2 Quá trình ion hoá xuyên hầm nguyên tử trường laser có cường độ cỡ 1014 W/cm2 (a) Coulomb nguyên tử (b) tổng hợp có trường laser Hình 2.3 Các hàm số C   ứng với tính toán lượng tử (đường liền nét) Ekin ứng với tính toán phương trình Newton (đường nét đứt) hàm thời gian trở lại τ [6] .15 Hình 2.4 Mô hình Lewenstein TDSE cho nguyên tử hydro [17] .16 Hình 2.5 Sự phụ thuộc HHG vào góc hợp trục phân tử với phương phân cực laser (a) phân tử O2 (b) phân tử N2 [17] 17 Hình 2.6 Phổ HHG tính toán từ mô hình Lewenstein (SFA) từ factorized SFA cho phân tử H2O sử dụng xung laser cường độ 0.6 1014W / cm2 , chu kì 25 fs, bước sóng 1200 nm [21] 18 Hình 2.7 Biểu diễn phụ thuộc hàm F  I p / U p  vào tỉ số I p / U p [6] 20 Hình 2.8 Vị trí cut-off với I p  30 U p  10 (đường chứa ô vuông màu trắng) U p  20 (đường chứa ô vuông màu đen) [6] 21 Hình 3.1 (a) Phổ HATI Ar Xe Sử dụng xung laser chu kì, cường độ 1.1014 W/cm2, bước sóng 800 nm (b) Phổ HATI Ar Xung laser chu kì, cường độ 1014W/cm2, bước sóng 400 nm, 800 nm, 1000 nm [24] 22 iv Hình 3.2 Cường độ NSDI nguyên tử Ar Sử dụng laser xung 30 fs, bước sóng 800 nm Dữ liệu thực nghiệm kí hiệu thập đỏ QRS: xanh có xét đến ảnh hưởng suy giảm trạng thái tương tác e-e, vòng tròn xanh bỏ qua suy giảm trạng thái [25] .23 Hình 3.3 Quá trình phát xạ HHG: (a) trường điện laser ion hoá nguyên tử làm cho điện tử vân đạo (HOMO) xuyên hầm miền liên tục thời gian đầu xung laser, (b) bó sóng gia tốc trường laser bị kéo ngược trở trường laser đổi chiều, (c) bó sóng kết hợp lại với ion mẹ phát xạ HHG 24 Hình 3.4 Bó sóng trích xuất từ phổ HHG Ar Ne sử dụng laser cường độ 2.1014W/cm2, xung 50 fs, bước sóng 1064 nm từ mô hình SFA [24] 28 Hình 3.5 Bó sóng thu từ giải TDSE cho Ar, sử dụng nguyên tử hydro hiệu chỉnh (scaled H) SFA [10] .31 Hình 3.6 Phổ HHG Ar thu từ mô hình khác [10] 32 Hình 3.7 Phổ HHG Xe thu từ mô hình khác [9] .32 Hình 3.8 Phổ HHG Ne thu từ mô hình khác [9] 33 Hình 3.9 Phổ HHG H 2 thu từ TDSE (màu đỏ), QRS1 (màu xanh dương), QRS2 (mà đen nét liền), SFA (màu đen nét đứt) [26] 33 Hình 3.10 Sự phụ thuộc bậc điều hoà vào góc định phương sử dụng xung laser cường độ đỉnh 2.1014W/cm2, 30 fs bước sóng 800nm [10] 34 Hình 3.11 Cường độ phổ HHG sử dụng xung laser cường độ đỉnh 1.1014W/cm2, 20 fs bước sóng 1600nm [10] .35 Hình 3.12 Phổ HHG từ mô hình QRS cho phân tử đa nguyên tử [28] 35 Hình 3.13 (a) Tiết diện tán xạ vi phân trình tái kết hợp điện tử (DCS) (b) pha lưỡng cực tính theo gần sóng phẳng (PWA) sóng tán xạ (sử dụng mô hình Muller Tong & Lin) Ar [10] 36 v LỜI MỞ ĐẦU Năm 1960 đánh dấu đời nguồn laser với độ dài xung 100 nano giây tạo John L Hall, Theodor W Hansch Roy J Glauder làm việc phòng thí nghiệm Hughes, bang California (giải Nobel Vật Lý năm 2005) Năm 1964, laser có xung cỡ pico giây (10-12 s) chế tạo khoảng 20 năm sau, rút ngắn xuống cỡ femto giây (10-15 s) Trong năm gần với nỗ lực nhà khoa học, xung laser đạt đến mức 12 atto giây (10-18 s) [1] Những thành tựu trình chạy đua rút ngắn xung laser có vai trò quan đặc biệt quan trọng trở thành công cụ lý tưởng nghiên cứu trình cực nhanh Một hiệu ứng phi tuyến xảy nguyên tử, phân tử tương tác với laser cường độ cao xung cực ngắn phát xạ sóng điều hoà bậc cao –HHG (High-order Harmonic Generation) Dựa vào nguồn liệu mà HHG thu trích xuất thông tin cấu trúc động phân tử, phục vụ cho việc nghiên cứu phản ứng hoá học hình thành, đứt gãy liên kết, hay dao động nguyên tử phân tử Do đó, HHG hiệu ứng cộng đồng nhà khoa học quan tâm, nghiên cứu thực nghiệm lẫn lý thuyết Đối với nguyên tử phân tử, hình dạng phổ sóng điều hoà bậc cao thu có đặc điểm gần giống nhau: cường độ HHG giảm nhanh bậc ban đầu, vùng phổ kéo dài có cường độ gần kết thúc vị trí cut-off, sau cường độ giảm nhanh Phổ HHG đo thực nghiệm hay tính toán lý thuyết Về cách tiếp cận lý thuyết chia thành hai hướng giải (i) giải pháp số ab initio phương pháp TDSE (giải số phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian) [2], TDHF (Hartree-Fock phụ thuộc thời gian) [4] hay TDDFT (lý thuyết phiếm hàm mật độ phụ thuộc thời gian) [5], (ii) phương pháp giải tích dựa sử dụng mô hình [6-10] Tuy nhiên, phương pháp số chiếm nhiều tài nguyên máy tính tốn nhiều thời gian để thu kết Trừ nguyên tử phân tử đơn giản H , H 2 , H3 [3][11,12], phân tử phức tạp thực Để tính toán HHG, mô hình đưa ra, kết không xác TDSE so với thực nghiệm, thời gian tính toán giảm nhiều Không việc xây dựng mô hình giúp hiểu tượng vật lý diễn ra, điều mà phương pháp số làm Kể từ quan sát vào năm 1987 [13] nay, có nhiều mô hình để tính toán phổ HHG Mỗi mô hình có điểm mạnh, điểm yếu, phạm vi áp dụng khác Do chọn đề tài “TỔNG QUAN MÔ HÌNH TÍNH TOÁN PHÁT XẠ SÓNG ĐIỀU HOÀ BẬC CAO” với mục tiêu tìm hiểu tổng quan lý thuyết mô hình tính phát xạ sóng điều hòa bậc cao chấp nhận, sử dụng rộng rãi cộng đồng làm sở để thực nghiên cứu sau Để thực mục tiêu trên, công việc cụ thể cần tiến hành là: Tìm hiểu bổ sung kiến thức trình tương tác laser xung cực ngắn, cường độ cao Tìm hiểu mô hình Lewenstein QRS – hai mô hình chấp nhận rộng rãi cộng đồng khoa học – tính toán phát xạ HHG Nội dung luận văn phần mở đầu kết luận có ba chương Trong chương đầu tiên, trình bày tổng quan lý thuyết tính toán phát xạ HHG, tương tác nguyên tử, phân tử với trường laser Trong chương hai chương ba, trình bày ý tưởng, phương pháp để tính toán phát xạ HHG mô hình Lewenstein mô hình QRS Ở mô hình, ưu, nhược điểm toán áp dụng thành công Trong chương 1, “Tổng quan lý thuyết tính toán phát xạ sóng điều hoà bậc cao”, giới thiệu tính chất hình dạng phổ sóng điều hòa bậc cao, quan sát HHG lần thí nghiệm sau với thành tựu chạy đua rút ngắn xung laser Chúng đưa sở tính HHG xuất phát từ lưỡng cực theo chiều dài theo gia tốc lưỡng cực, ưu, nhược điểm hai hướng lý thuyết tính toán phát xạ HHG TDSE sử dụng mô hình, cho thấy cần thiết phát triển mô hình bên cạnh việc cải thiện tốc độ, mở rộng tính toán TDSE Nếu sử dụng lý thuyết SFA (mô hình Lewenstein), hoàn toàn thu D   d   từ có bó sóng Cơ sở lý thuyết phương pháp xuất phát từ mô hình Lewenstein áp dụng cho nguyên tử (xem chương 2) Thành phần mô-men lưỡng cực song song với trục phân cực laser cho 3/2     * D t   i   d x  p st  t ,   A x  t    i /  0  d x  p st  t ,   A x  t     E cos  t    (3.12)  exp  iS st  t ,   a*  t  a  t    d  c.c với động lượng p st  t ,  hàm tác dụng cổ điển Sst  t ,  điểm dừng xác định (2.13) (2.14), a*  t  để giải thích suy giảm trạng thái Trong SFA, lưỡng cực dịch chuyển d   xác định d     k  r  r   r  , (3.13) với   x  hàm sóng trạng thái bản, k r    2  3/2 exp  ik   r  , (3.14) chồng chất sóng phẳng trạng thái tự do, k   số sóng ứng với tần số điều hòa  Để thu bó sóng tác giả thực phép biến đổi chuỗi Fourier công thức (3.12) thu D SFA   Sử dụng lưỡng cực dịch chuyển d   công thức (3.13) thu từ xấp xỉ sóng phẳng, kết hợp với công thức (3.3), bó sóng thu từ SFA xác định W SFA E  D SFA   d PWA   27 (3.15) Ở hình (3.4) bó sóng thu từ Ar Ne nguồn laser gần giống Trong công trình [24] tác giả chứng minh rằng, laser (tính chất không đổi) tương tác với nguyên tử, phân tử khác thu hình dạng bó sóng gần tương tự Hình 3.4 Bó sóng trích xuất từ phổ HHG Ar Ne sử dụng laser cường độ 2.1014W/cm2, xung 50 fs, bước sóng 1064 nm từ mô hình SFA [24] 3.3.3 Bó sóng từ TDSE Cơ sở phương pháp dựa tỉ lệ cường độ HHG với bình phương lưỡng cực dịch chuyển cho biểu thức S    N  a  k  d   , (3.16) a  k  cường độ sóng phẳng mô tả trạng thái điện tử quay trở lại tương tác với ion mẹ, trường laser mạnh nên biên độ sóng phẳng xem phụ thuộc vào I p Mặc khác, S   28 D   nên WE N a  k  WE W ref  E  (3.17)  a  k  không đổi N  N ref , (3.18) với W  E  , W ref  E  thông lượng điện tử quay trở lại ion mẹ, N 2 N ref xác suất ion hoá theo hướng phân cực laser cho ion mẹ ion hoá giống Từ đây, cách khác để có bó sóng giải TDSE cho nguyên tử tham chiếu ion hoá giống với ion hoá nguyên tử cần tính HHG Nguyên tử tham chiếu sử dụng nguyên tử Hydro hiệu chỉnh (scaled Hydrogen) V   Z eff r , theo đó, điện tích hạt nhân điều chỉnh cho ion hoá trạng thái 1s với ion hoá nguyên tử Ví dụ, Zeff  1.0763, 1.2593và 0.9444 chọn cho ion hoá trạng thái 1s 15.76 eV, 21.56 eV 12.13 eV ứng với ion hoá Ar (3p0), Ne (2p0) Xe (5p0)… Trong nguyên tử tham chiếu, mô-men lưỡng cực tạo phổ HHG tính toán TDSE, lưỡng cực dịch chuyển sử dụng sóng tán xạ (xem mục 3.3.2) Bó sóng thu từ nguyên tử tham chiếu W ref  E   D ref   (3.19) d ref   Áp dụng công thức (3.18) bó sóng từ nguyên tử cần tính HHG xác định 1/2 1/  N   N  W TDSE  E    ref  W ref  E    ref  N  N  29 D ref   d ref   (3.20) 3.3.4 Phổ HHG Các tác giả sử dụng hai phương pháp lấy bó sóng từ SFA TDSE (sử dụng nguyên tử tham chiếu) kết hợp với tính toán lưỡng cực dịch chuyển cho ion mẹ nguyên tử, thu hai phiên QRS ứng với DQRS1    W SFA  E  d    D QRS    W d   d PWA   1/ TDSE N  E  d     ref  N  D SFA   , d   d ref   D ref   , (3.21) (3.22) đó: DQRS1   phiên thứ mô hình QRS gọi QRS1 Phổ HHG thu cách sử dụng lưỡng cực dịch chuyển dùng hàm sóng tán xạ thay sóng phẳng lấy bó sóng điện tử từ SFA Do phương pháp gọi phương pháp SW-SFA (scattering-wave based strong-field approximation) DQRS   phiên thứ hai mô hình QRS gọi QRS2 Dựa tính toán lưỡng cực dịch chuyển dùng hàm sóng tán xạ bó sóng thu từ TDSE nguyên tử tham chiếu Cường độ HHG: S    D   Khi S QRS    d   d PWA   S SFA   , N d   S ref      ref ref N d   (3.23) S QRS 30 (3.24) 3.4 Phạm vi áp dụng Cả hai phiên QRS ban đầu thiết lập tính toán HHG cho ion mẹ nguyên tử Sự khác biệt tính toán từ QRS1 QRS2 phụ thuộc vào mức độ xác bó sóng sử dụng mô hình (hình 3.5), Hình 3.5 Bó sóng thu từ giải TDSE cho Ar, sử dụng nguyên tử hydro hiệu chỉnh (scaled H) SFA [10] Do xác bó sóng từ nguyên tử tham chiếu giải TDSE có xét đến ảnh hưởng ion mẹ thông qua xác suất ion hoá nên bó sóng thu cách sử dụng nguyên tử tham chiếu phù hợp với giải trực tiếp TDSE SFA Từ đó, phổ HHG thu từ QRS2 xác QRS1 Ở hình 3.6, 3.7, 3.8 tương ứng với kết phổ HHG Ar, Xe, Ne thu từ giải trực tiếp pháp số TDSE, hai phiên QRS QRS1: lấy bó sóng từ SFA, QRS2: lấy bó sóng từ TDSE nguyên tử Hydro hiệu chỉnh từ SFA (mô hình Lewenstein) Kết thu từ QRS2 phù hợp tốt với TDSE 31 Hình 3.6 Phổ HHG Ar thu từ mô hình khác [10] Hình 3.7 Phổ HHG Xe thu từ mô hình khác [9] 32 Hình 3.8 Phổ HHG Ne thu từ mô hình khác [9] Hình 3.9 Phổ HHG H 2 thu từ TDSE (màu đỏ), QRS1 (màu xanh dương), QRS2 (mà đen nét liền), SFA (màu đen nét đứt) [26] Đối với phân tử thẳng, tác giả mở rộng tính toán HHG không gian hai chiều, với góc định phương  hợp trục phân tử với vectơ phân cực laser 33 Tuy nhiên, việc tính toán HHG phát tất phương gặp nhiều khó khăn Do đó, với mô hình QRS, tác giả giới hạn tính toán trường hợp phương HHG song song với trục phân cực laser Ở hình 3.8 phổ HHG H 2 tương ứng góc định phương   00   300 sử dụng xung laser cường độ đỉnh 3.1014 W/cm2, 20 fs bước sóng 800 nm Các mô hình có phù hợp tốt với TDSE Năm 2009, công trình [10], nhóm tác giả tính toán HHG cho O2, N2, CO2 cách tính toán lưỡng cực dịch chuyển phân tử thẳng cách sử dụng phép lặp biến phân Schwinger Đối với nguyên tử tham chiếu sử dụng cặp nguyên tử-phân tử ion hoá tương tự như: Ar-N2, XeO2, Kr-CO2….Công trình khảo sát phụ thuộc bậc HHG (hình 3.10), tiết diện tán xạ đàn hồi vào góc định phương, khảo sát hiệu ứng giao thoa cường độ HHG O2 sử dụng laser có bước sóng cỡ 1600 nm (hình 3.11) Hình 3.10 Sự phụ thuộc bậc điều hoà vào góc định phương sử dụng xung laser cường độ đỉnh 2.1014W/cm2, 30 fs bước sóng 800nm [10] 34 Hình 3.11 Cường độ phổ HHG sử dụng xung laser cường độ đỉnh 1.1014W/cm2, 20 fs bước sóng 1600nm [10] Năm 2013, công trình [28] tác giải dựa mô hình QRS, mở rộng tính toán HHG cho phân tử đa nguyên tử: CCl4, đồng phân trans-C2H2Cl2 CH4 không gian ba chiều…các tác giả thu phổ HHG gần với thí nghiệm nhiều hạn chế, QRS không xét đến suy giảm trạng thái hiệu ứng khác trình tương tác Hơn nữa, chưa thể kết luận tính đắn QRS cho phân tử phức tạp TDSE tính toán cho phân tử đơn giản Hình 3.12 Phổ HHG từ mô hình QRS cho phân tử đa nguyên tử [28] 35 3.5 Ưu nhược điểm 3.5.1 Ưu điểm - Trong QRS hoàn toàn tách biệt hai thành phần bó sóng lưỡng cực dịch chuyển, cải thiện hai thành phần độc lập với Đặc biệt, bao gồm nhiều hiệu ứng trình ion hoá điện tử phát triển nghiên cứu nguyên tử, phân tử - QRS cải thiện bước cuối mô hình ba bước cách sử dụng sóng tán xạ tính toán lưỡng cực dịch chuyển Do đó, giữ bó sóng thu từ SFA với QRS1 thu phổ HHG xác mô hình SFA (xem hình 3.6-3.8) Các tác giả lấy ví dụ cho trường hợp Ar, tiết diện tán xạ vi phân tính toán từ lưỡng cực dịch chuyển sử dụng hàm sóng tán xạ Hình 3.13 (a) Tiết diện tán xạ vi phân trình tái kết hợp điện tử (DCS) (b) pha lưỡng cực tính theo gần sóng phẳng (PWA) sóng tán xạ (sử dụng mô hình Muller Tong & Lin) Ar [10] Ở hình 3.10 thấy ba nhược điểm sử dụng PWA để tính toán lưỡng cực dịch chuyển SFA (i) Trong PWA xuất vị trí gọi cực tiểu Cooper, vị trí xuất phần thực lưỡng cực dịch chuyển Trong mô hình Muller mô hình Tong & Lin vị trí xác định 36 50 eV 42 eV Tuy nhiên, PWA cực tiểu Cooper xác định 21 eV, giá trị lệch nhiều so với hai mô hình lại (ii) Ở gần vị trí Cooper, độ lệch pha lưỡng cực PWA xấp xỉ  rad, hai mô hình Muller, Tong & Lin độ lệch pha xấp xỉ rad (iii) Quan sát tổng thể, tiết diện tán xạ vi phân trình tái kết hợp điện tử pha lưỡng cực PWA hoàn toàn khác biệt so với hai mô hình lại - Phổ HHG nguyên tử, phân tử H 2 thu từ mô hình QRS cho kết phù hợp với giải pháp số TDSE, mở rộng tính toán phân tử phức tạp 3.5.2 Nhược điểm - QRS2 cho kết phù hợp với TDSE Tuy nhiên việc xét ảnh hưởng ion hoá bó sóng tức tỉ lệ ion hoá với việc tính toán mô-men lưỡng cực để thu bó sóng sử dụng laser có cường độ khác tốn nhiều thời gian so với SFA (tức QRS1) - QRS điện tử bị ion hoá trình xuyên hầm, trường hợp này, bó sóng thu có hình dạng giống (tuỳ vào tính chất laser) trừ khác biệt tỉ lệ ion hoá Nếu xảy trình ion hoá đa photon vượt rào, mô hình không sử dụng - QRS xét thành phần HHG song song với trục phân cực laser điều cho kết xác trường hợp góc định phương 00 1800, với góc định phương khác thành phần gia tốc điện tử vuông góc với trục phân cực laser lớn - Mô hình xét trường hợp vị trí hạt nhân giữ cố định, nghĩa hàm sóng phát để tính toán HHG gồm hàm sóng điện tử Thực tế, hạt nhân dao động, cách thêm vào hàm sóng mô tả chuyển động hạt nhân, nhà khoa học kết luận cường độ HHG phát nhạy với chuyển động hạt nhân nên bỏ qua đóng góp vào trình phát xạ HHG 37 KẾT LUẬN VÀ HƯỚNG PHÁT TRIỂN Trong luận văn này, với tên đề tài “Tổng quan mô hình tính toán phát xạ sóng điều hoà bậc cao”, thực nhiệm vụ sau Giới thiệu phổ phát xạ sóng điều hoà hai hướng tiếp cận lý thuyết tính toán HHG Trình bày mô hình Lewenstein thực biến đổi phép tính để thu lưỡng cực tạo phổ HHG, hiệu chỉnh vị trí cut-off Trình bày mô hình QRS, cách lấy bó sóng tính toán lưỡng cực dịch chuyển cho nguyên tử Trình bày giới hạn áp dụng Đồng thời, nêu ưu nhược điểm mô hình Đề tài tiếp tục phát triển cách bổ sung ảnh hưởng chuyển động hạt nhân trình phát xạ HHG phân tử O2 38 TÀI LIỆU THAM KHẢO Tài liệu tiếng việt: Tăng Thị Bích Vân (2010), Theo dõi chuyển động hạt nhân hydro trình đồng phân hóa Vinylidene/Acetylene laser xung cực ngắn, Luận văn thạc sĩ Vật lý, chuyên ngành vật lý nguyên tử, hạt nhân lượng cao, Trường Đại học Sư Phạm TP.HCM Hoàng Văn Hưng (2013), Phương pháp số ab initio tính toán phát xạ sóng điều hòa bậc cao, Luận văn thạc sĩ Vật lý, chuyên ngành vật lý lý thuyết vật lý toán, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên TP.HCM Nguyễn Ngọc Ty (2010), Sóng hài từ ion hoá xuyên hầm laser siêu ngắn với việc nhận biết cấu trúc động phân tử, Luận án Tiến sĩ Vật lý, chuyên ngành Vật lý lý thuyết Vật lý toán, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên TP.HCM Tài liệu tiếng anh: Zanghellini J., Jungreuthmayer Ch and Brabec T (2006), “Plasmon signatures in high harmonic generation”, J Phys B 39, pp 709 Dmitry A T., Ksenia E S., Efim R., Shih-I C (2013), “Exterior complex scaling method in time-dependent density-functional theory: Multiphoton ionization and high-order-harmonic generation of Ar atoms”, Phys Rev A, 87, pp 053406 Lewenstein M., Balcou Ph., Ivanov M Yu., Anne L’Huillier, and Corkum P B (1994), “Theory of high-harmonic generation by low-frequency laser fields”, Phys Rev A 49, pp 2117 Kulander K C., Schafer K J., and Krause J L (1993), “Dynamics of short-pulse excitation, ionization and harmonic conversion”, Super-Intense Laser-Atom Physics 316, pp 10 Corkum P B (1993), “Plasma perspective on strong field multiphoton ionization”, Phys Rev Lett 75, pp 1994 39 Zhao S F., Wang Y., Wang G., Zhou X X (2014), “Validity of the quantitative rescattering theory for high-order harmonic generation of atoms in two-color laser pulses”, Optics Communications 328, pp 33-36 10 Le A T., Lucchese R R., Tonzani S., Morishita T and Lin C D (2009), “Quantitative rescattering theory for high-order harmonic generation from molecules”, Phys Rev A 80, pp 013401 11 Kamta G L and Bandrauk A D (2005), “Three-dimensional time-profile analysis of high-oder harmonic generation in molecules: Nuclear interferences in H2+”, Phys Rew A 71, pp 053407 12 Chirilă C.C., Lein M (2009), “High-order harmonic generation in vibrating two electron molecules”, Chem Phys 366, pp 54 13 McPherson A., Gibson G., Jara U., Johann H., Luk T S., McIntyre I A., Boyer K., and Rhodes C K (1987), “Studies of multiphoton production of vacuumultraviolet radiation in the rare gases”, Journal of the Optical Society of America B 4, pp 595 14 Krause J L., Schafer K J., Kulander K C (1992), “High-oder harmonic generation from atoms and ions in the high intensity regime”, Phys Rev Lett 68, pp 3535 15 Burnett K., Reed V C., Cooper J., Knight P L (1992), “Calculation of the background emitted during high-harmonic generation”, Phys Rev.A 45, pp 3347 16 Keldysh L V (1965), “Ionization in the field of a strong electromagnetic wave”, Sov Phys JETP 20, pp 1307 17 Zhou X X., Tong X M., Zhao Z X and Lin C D (2005), “Alignment dependence of high-order harmonic generation from N2 and O2 molecules in intense laser fields”, Phys Rev A 72, pp 033412 18 Chirilă C.C., Lein M (2006), “Strong-field approximation for harmonic generation in diatomic molecules”, Phys Rev A 73, pp 023410 19 Ramakrishna S and Seideman T (2007), “Information content of high harmonics generated from aligned molecules”, Phys Rev Lett 99, pp 113901 40 20 Abdurrouf A., Faisal F H M (2009), “Theory of intense-field dynamic alignment and high-order harmonic generation from coherently rotating molecules and interpretation of intense-field ultrafast pump-probe experiments”, Phys Rev A 79, pp 023405 21 Zhao Z X., Chen Z., Lucchese R R., Le A T., Lin C D (2011),“High-order harmonic generation using gas-phase H2O molecules”, J Phys A 83, pp 033409 22 Le A T., Morishita T., and Lin C D (2008), “Extraction of the species dependent dipole amplitude and phase from high-order harmonic spectra in rare gas atoms”, Phys Rev A 78, pp 023814 23 Morishita T., Le A T., Chen Z., and Lin C D (2008), “Accurate retrieval of structural information from laser-induced photoelectron and high-harmonic spectra by few-cycle laser pulses”, Phys Rev Lett 100, pp 013903 24 Chen Z., Le A T., Morishita T and Lin C D (2009), “Quantitative rescattering theory for laser-induced high-energy plateau photoelectron spectra”, Phys Rev A 79, pp 033409 25 Micheau S., Chen Z., Le A T., and Lin C.D (2009), “Quantitative rescattering theory for nonsequential double ionization of atoms by intense laser pulses”, Phys Rev A 79, pp 013417 26 Lin C.D., Le A T., Chen Z., Morishita T and Lucchese R R (2010), “Strongfield rescattering physics-self-imaging of a molecule by its own electrons”, Phys Rev B 43, pp 122001 27 Nandor M J., Walker M A., Woerkom L D V.,Muller H G (1999), “Detailed comparison of above-threshold-ionization spectra from accurate numerical integrations and high-resolution measurements”, Phys Rev A 60, pp R1771 28 Le A T., Lucchese R R., Lin C D (2013), “Quantitative rescattering theory of high-order harmonic generation for polyatomic molecules”, Phys Rev A 87, pp 063406 41 [...]... này 3 CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN CÁC LÝ THUYẾT TÍNH TOÁN PHÁT XẠ SÓNG ĐIỀU HOÀ BẬC CAO 1.1 Phổ phát xạ sóng điều hoà bậc cao Phát xạ sóng điều hoà bậc cao- HHG (High-order Harmonic Generation) là những photon năng lượng cao phát ra khi cho một laser cường độ cao tương tác với nguyên tử, phân tử Hình 1.1 Tần số của photon phát ra khi cho nguyên tử, phân tử tương tác với laser cường độ cao HHG phát ra ứng với... được mô tả qua các mô hình Do đó, việc phát triển các mô hình giải tích là cần thiết Trong hai chương tiếp theo, chúng tôi sẽ giới thiệu hai mô hình được xem là thành công nhất trong tính toán HHG đã được áp dụng cho nguyên tử và hiện đang được phát triển, mở rộng cho các phân tử phức tạp hơn 6 CHƯƠNG 2: MÔ HÌNH LEWENSTEIN 2.1 Tổng quan mô hình Năm 1993, mô hình đầu tiên mô tả quá trình phát xạ HHG... 80 khi cho bức xạ laser cường độ cao tác động lên nguyên tử, các nhà khoa học đã quan sát được phổ sóng điều hoà (bậc thấp) Năm 1987, hình ảnh phổ sóng điều hoà bậc cao lần đầu tiên được 4 quan sát, lên đến bậc thứ 17 bởi McPherson và đồng nghiệp [13] với nguyên tử được sử dụng là khí neon tương tác với laser hồng ngoại xung cực ngắn (femto giây) và cường độ cao (cỡ 1014 W/cm2) Hình 1.2 Hình dạng phổ... quá trình phát xạ HHG, tính toán phổ HHG, đồng thời, xác định giá trị của cut-off Đây được xem như là phiên bản lượng tử của mô hình ba bước, thường gọi là mô hình Lewenstein [6] Ngoại trừ việc giải pháp số ab initio, chưa có một mô hình giải tích nào có thể cho kết quả HHG gần đúng với thực nghiệm tính tới thời điểm mô hình Lewenstein được đưa ra Mô hình này cho kết quả với độ chính xác cao khi so... ở những bậc điều hoà cao hơn 21 CHƯƠNG 3: MÔ HÌNH QRS 3.1 Tổng quan mô hình Nhận thấy sự thiếu chính xác của SFA (mô hình Lewenstein) và sự kém hiệu quả thực tế của các phương pháp TDSE Nhóm nghiên cứu tại Đại học Bang Kansas [22,23] đề xuất lý thuyết QRS (Quantitative Scattering theory) Theo QRS, sự phân bố xung lượng của điện tử khi nó quay trở lại tán xạ với ion mẹ là kết quả của một bó sóng điện... không gian tần số Mô hình cũng đưa ra được công thức xác định vị trí cut-off Trong chương 3, Mô hình QRS” mô hình này được mở rộng tính toán HHG không chỉ cho nguyên tử, phân tử thẳng mà cho cả các phân tử đa nguyên tử phức tạp hơn, với ý tưởng chính sử dụng hàm sóng tán xạ thay vì sóng phẳng trong bước cuối cùng điện tử va chạm với ion mẹ, sự trở lại của điện tử được mô tả bằng bó sóng Chúng tôi chỉ... khá phù hợp với thực nghiệm Tuy không chính xác bằng TDSE nhưng với mô hình việc tính toán HHG đơn giản hơn rất nhiều, tiết kiệm thời gian, có thể áp dụng thành tựu của các lý thuyết khác cho việc tính toán HHG dựa trên nền các mô hình đưa ra Quan trọng hơn, nếu như TDSE là không khả thi đối với phân tử, thì việc phát triển các mô hình thử nghiệm cho nguyên tử, mở rộng cho phân tử đơn giản và phân... Phạm vi áp dụng Mô hình Lewenstein chỉ xét cho nguyên tử hoặc ion với điều kiện chỉ ion hoá một điện tử khi tương tác với laser cường độ mạnh trong không gian một chiều Hình 2.4 Mô hình Lewenstein và TDSE cho nguyên tử Hydro [17] Kết quả phổ HHG cho các nguyên tử khác thu được từ mô hình Lewenstein thường kí hiệu là SFA, cũng được thể hiện trong chương ba cùng với mô hình QRS Dựa trên mô hình Lewenstein,... được tính toán bằng cách sử dụng hàm sóng phẳng, cách tiếp cận này gọi là “factorized SFA”, phổ HHG thu được gần như tương tự nhau khi áp dụng cho H2O được thể hiện trong hình 2.6 Hình 2.6 Phổ HHG tính toán từ mô hình Lewenstein (SFA) và từ factorized SFA cho phân tử H2O khi sử dụng xung laser cường độ 0.6 1014W / cm2 , chu kì 25 fs, bước sóng 1200 nm [21] 2.5 Ưu nhược điểm 2.5.1 Ưu điểm - Mô hình. ..Trong chương 2, Mô hình Lewenstein”, chúng tôi giới thiệu mô hình ba bước mô tả quá trình phát xạ HHG Mô hình Lewenstein [6] sử dụng lý thuyết gần đúng trường mạnh SFA, đưa ra các giả thuyết để đơn giản hoá quá trình tương tác và chỉ tính toán cho một điện tử duy nhất chuyển động trong trường laser Từ thành phần mô- men lưỡng cực D  t  dọc theo trục phân cực của