Sóng hài từ ion hóa xuyên hàm bằng laser siêu ngắn với việc nhận biết cấu trúc động phân tử

1 ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP. HCM ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN NGUYỄN NGỌC TY TÊN ĐỀ TÀI: SÓNG HÀI TỪ ION HÓA XUYÊN HẦM BẰNG LASER SIÊU NGẮN VỚI VIỆC NHẬN BIẾT CẤU TRÚC ĐỘNG PHÂN TỬ Chuyên ngành: Vật lý lý thuyết và vật lý toán Mã số: 62 44 01 01 TÓM TẮT LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ Tp. Hồ Chí Minh – Năm 2010 2 Mở đầu 1. Tính cấp thiết của đề tài Tìm hiểu thông tin cấu trúc phân tử luôn là đề tài hấp dẫn, kích thích niềm đam mê khám phá trong cộng đồng khoa học. Các phương pháp thường sử dụng trong lĩnh vực này là quang phổ hồng ngoại, quang phổ tia cực tím, quang phổ Raman, nhiễu xạ điện tử hoặc nhiễu xạ tia X. Tuy nhiên, thông tin cấu trúc thu được bằng các phương pháp nêu trên đều là thông tin tĩnh. Nguyên nhân chính là do độ phân giải thời gian của các phương pháp này l ớn hơn rất nhiều lần so với khoảng thời gian diễn ra sự vận động trong phân tử. Do đó, việc xây dựng các phương pháp mới có khả năng thu nhận được các thông tin cấu trúc động của phân tử là cấp thiết và có tính thời sự cao. Chính sự ra đời của các nguồn laser xung cực ngắn đã mở ra thêm nhiều cơ hội cho các nhà khoa học thu nhận được thông tin cấu trúc động. Trong công trình [49], các tác giả đã s ử dụng phương pháp chụp ảnh cắt lớp từ nguồn dữ liệu sóng hài bậc cao (HHG) phát ra do tương tác giữa phân tử với nguồn laser cực mạnh để tái tạo thành công hình ảnh orbital lớp ngoài cùng (HOMO) của phân tử khí N 2 . Điều đáng lưu ý trong công trình này là nguồn laser được sử dụng có độ dài xung 30 fs, vì vậy hình ảnh HOMO thu được có thể coi là thông tin động. Chính sự thành công của nhóm nghiên cứu Canada đã mở đầu cho nhiều công trình nghiên cứu về thu nhận thông tin cấu trúc động của phân tử [38], [72]. Trong công trình [72], ngoài việc khẳng định lại kết quả chụp ảnh phân tử N 2 từ nguồn dữ liệu HHG bằng mô phỏng, các tác giả còn phân tích những hạn chế của phương pháp chụp ảnh cắt lớp cũng như nêu hướng giải quyết nhằm nâng cao chất lượng hình ảnh thu được. Như vậy, có thể nhận thấy việc thu nhận thông tin cấu trúc động của phân tử là một hướng nghiên cứu sôi động. Tuy nhiên, đến nay phương pháp chụp ảnh cắt lớp chỉ mới được áp dụng thành công cho N 2 , O 2 và vẫn còn nhiều hạn chế. Liệu có thể áp dụng phương pháp này cho các phân tử khác? Có phương pháp nào khác để thu nhận thông tin cấu trúc động của phân tử? Để giải quyết các vấn đề trên, chúng tôi đã thực hiện luận án “Sóng hài từ ion hóa xuyên hầm bằng laser siêu ngắn với việc nhận biết cấu trúc động phân tử”. 3 2. Mục tiêu luận án Mục tiêu của luận án này là tìm cách thu nhận thông tin cấu trúc động của một số phân tử từ nguồn HHG phát ra do tương tác của phân tử với laser xung cực ngắn. Chúng tôi đã tiến hành khảo sát các nội dung cụ thể như sau: • Mô phỏng HHG phát ra do tương tác laser cường độ mạnh và phân tử theo mô hình ba bước Lewenstein. • Chụp ảnh HOMO các phân tử N 2 , O 2 , CO 2 bằng phương pháp chụp ảnh cắt lớp. • Tìm cách trích xuất thông tin khoảng cách liên hạt nhân của các phân tử N 2 , O 2 , CO 2 , OCS, BrCN, O 3 từ dữ liệu HHG. • Mô phỏng các quá trình đồng phân hóa HCN/HNC và acetylene/vinylidene bằng phương pháp động học phân tử. • Phân tích HHG phát ra từ các phân tử khi tương tác với laser trong quá trình đồng phân hóa để có thể trích xuất thông tin về các trạng thái đồng phân. Từ đây kết luận về khả năng theo dõi quá trình đồng phân hóa. 3. Những đóng góp mới của luận án • Mô phỏng được HHG phát ra từ các phân tử khi tương tác với laser xung cực ngắn và sự phụ thuộc của nó theo góc định phương cho các phân tử N 2 , O 2 , CO 2 , OCS, BrCN, O 3 , HCN, C 2 H 2 . • Chụp được ảnh HOMO của CO 2 dạng khí từ nguồn dữ liệu HHG bằng phương pháp cắt lớp. • Xây dựng phương pháp so sánh phù hợp để trích xuất thông tin động về khoảng cách liên hạt nhân từ dữ liệu HHG. Áp dụng thành công cho các phân tử N 2 , O 2 , CO 2 , OCS, BrCN, O 3 . • Mô phỏng được hai quá trình đồng phân hóa HCN/HNC và acetylene/vinylidene bằng động học phân tử với gần đúng Born-Oppenheimer. • Phát hiện ra các đỉnh của HHG tại các vị trí bền của phân tử trong quá trình đồng phân hóa. Đây có thể là xem là một công cụ để theo dõi động học phân tử từ nguồn HHG. 4. Bố cục luận án Luận án gồm 4 chương, 59 hình vẽ, 3 bảng biểu và 144 tài liệu tham khảo. Kết quả luận án đượ c công bố trên 6 bài báo khoa học chuyên ngành. 4 5. Nội dung luận án Chương 1 trình bày tổng quan các lý thuyết mô tả quá trình tương tác giữa phân tử và laser như lý thuyết định phương phân tử, các hướng tiếp cận khi tính toán tốc độ ion, mô hình Lewenstein để tính phổ HHG. Chương 2 trình bày phương pháp chụp ảnh cắt lớp phân tử từ dữ liệu HHG. Kết quả cho N 2 , O 2 được kiểm chứng lại và tiến hành chụp ảnh cho CO 2 . Chương 3 trình bày phương pháp so sánh phù hợp để trích xuất thông tin cấu trúc động của phân tử. Kết quả áp dụng cho các phân tử N 2 , O 2 , CO 2 , OCS, BrCN, O 3 cho thấy phương pháp này làm việc hiệu quả và cho kết quả có độ chính xác cao. Chương 4 khảo sát động học phân tử trong quá trình đồng phân hóa bằng cơ chế phát xạ sóng hài. Theo đó, sóng hài đạt cực đại tại những vị trí cân bằng ứng với cấu hình bền và trạng thái chuyển tiếp của phân tử. 5 Chương 1 Lý thuyết phát xạ sóng hài Trong chương này, chúng tôi trình bày các lý thuyết mô tả tương tác giữa phân tử và laser bao gồm: (i) kỹ thuật định phương phân tử; (ii) các hướng tiếp cận gần đúng tính tốc độ ion hóa; (iii) mô hình gần đúng Lewenstein để tính phát xạ HHG. 1.1 Kỹ thuật định phương phân tử : Nếu mô tả một cách đầy đủ, chuyển động của phân tử bao gồm chuyển động của các điện tử ở thang thời gian atto giây, dao độ ng của các hạt nhân ở femto giây và chuyển động quay của phân tử ở pico giây. Do đó, có thể thấy rằng các chuyển động này có thể khảo sát độc lập với nhau. Vì vậy, nếu chỉ quan tâm đến chuyển động quay của phân tử trong trường laser thì có thể bỏ qua các chuyển động khác, khi đó phân tử sẽ giống như một vật rắn. Đối với các phân tử có thể xem như một lưỡng cự c điện, có thể dùng một chùm laser yếu để điều khiển quá trình quay của phân tử, sau đó sẽ chiếu chùm laser mạnh vào để xảy ra quá trình ion hóa. 1.2 Tốc độ ion hóa: Tốc độ ion hóa chính là số ion được sinh ra trong một đơn vị thời gian trên tổng số nguyên tử hay phân tử. Đại lượng này sẽ được sử dụng trong quá trình chụp ảnh phân tử bằng phương pháp cắt lớp ở chương 2. Khi tính toán đại lượng này có hai hướng tiếp cận chính: gần đúng trường mạnh (MO - SFA) và gần đúng ion hóa xuyên hầm (MO – ADK). 1.2.1 Gần đúng trường mạnh (MO - SFA) Hướng tiếp cận này ban đầu được tiến hành bởi các nhà khoa học Keldysh [58], Faisal [30], Reiss [106] khi nghiên cứu quá trình ion hóa bởi điện từ trường của các hệ đơn giản có một điện tử. Trên cơ sở đó, các tác giả khác phát triển để tính tốc độ ion hóa c ủa các phân tử trong trường laser [87]. 1.2.2 Gần đúng ion hóa xuyên hầm (MO - ADK) Xuất phát từ kết quả tốc độ ion hóa xuyên hầm của nguyên tử hydro, các tác giả Ammosov-Delone-Krainov (ADK) [2] đã tính toán tốc độ ion hóa cho các nguyên tử phức tạp hơn. Từ kết quả này, nhóm các nhà khoa học của đại học Kansas (Mỹ) đã phát triển lý thuyết ADK cho hệ các phân tử (MO – ADK) [123]. Trong công trình [73], chúng tôi đã tiến hành tính lại tốc độ ion hóa cho các phân tử N 2 , O 2 , CO 2 với chùm laser 800 nm, 2.10 14 W/cm 2 , 30 fs theo hai lý thuyết trên. Với hai phân tử N 2 và O 2 , hai hướng tiếp cận cho ra những kết quả tương đồng. Tuy nhiên, với trường hợp CO 2 , kết quả thu được từ hai lý thuyết có sự sai khác. 6 Nguyên nhân chính của sự sai lệch này là do trong thực tế, không chỉ có ion hóa xuyên hầm mà ion hóa đa photon cũng đóng góp một vai trò quan trọng. Chính vì vậy, gần đúng MO – SFA cho ra những kết quả phù hợp thực nghiệm hơn. 1.3 Mô hình Lewenstein phát xạ sóng hài Trên nguyên tắc chúng ta hoàn toàn có thể thu được phổ HHG bằng cách giải phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian (TDSE). Tuy nhiên, do tính phức tạp của các bài toán nguyên tử, phân tử trong điện từ trường nên hướng nghiên cứu này đòi hỏi nhi ều tài nguyên của máy tính và tốn nhiều thời gian để thu được kết quả. Vì vậy, cho đến nay việc giải phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian chỉ thu được kết quả cho một số trường hợp đơn giản như ion 2 H + [54], phân tử H 2 [21]. Do đó, cho đến nay phần lớn trong các công trình người ta sử dụng phương pháp giải tích dựa trên mô hình Lewenstein [80] để tính gần đúng HHG. Mô hình Lewenstein mô tả quá trình phát xạ HHG qua ba bước: i. Điện tử sẽ xuyên hầm từ trạng thái cơ bản ra miền năng lượng liên tục; ii. Điện tử được gia tốc bởi trường điện của laser; iii. Do tính tuần hoàn của laser, nửa chu kì sau điện tử b ị kéo ngược về, kết hợp lại với ion mẹ và phát ra HHG. Xét nguyên tử trong gần đúng một điện tử, chịu tác dụng của trường điện laser ( ) 0 cos E t phân cực thẳng theo phương Ox. Phương trình Schrödinger được viết như sau: () () () () 2 0 1 ,cos,. 2 irt VrEtxrt t ∂ ⎡⎤ Ψ=−∇+− Ψ ⎢⎥ ∂ ⎣⎦ rr r (1.41) Ta giải phương trình (1.41) với các giả thiết sau: • Trong quá trình tương tác với laser, chỉ có trạng thái cơ bản của nguyên tử, phân tử đóng góp đáng kể, đóng góp của các trạng thái còn lại được bỏ qua. • Sự thay đổi của trạng thái cơ bản theo thời gian coi như không có. • Trong vùng năng lượng liên tục, điện tử được xem như một hạt tự do chuyển động dướ i tác dụng của trường điện laser, bỏ qua ảnh hưởng của thế Coulomb () Vr r . Giải phương trình (1.41) với các điều kiện vừa nêu, ta thu được nghiệm ( ) ,rtΨ r . Thành phần phân cực x(t) theo thời gian được cho bởi biểu thức 7 ( ) ( ) ( ) x ttxt=Ψ Ψ . (1.45) Phổ HHG thu được bằng cách phân tích thành chuỗi Fourier của x(t). Mặc dù mô hình Lewenstein ban đầu chỉ xây dựng cho nguyên tử và ion trong trường laser mạnh nhưng các tác giả khác đã phát triển cho các phân tử [69], [142]. Chúng tôi ứng dụng và tính toán trên ngôn ngữ Fortran để thu được phổ HHG cho các phân tử. Kết quả thu nhận được từ mô hình Lewenstein cho thấy có sự phù hợp với việc giải số theo phương pháp TDSE [69], [142]. Hơn nữa sự phụ thuộc của phổ HHG vào góc đị nh phương đối với các phân tử N 2 , O 2 , CO 2 , C 2 H 2 … theo tính toán lý thuyết phù hợp với các kết quả đo đạc bằng thực nghiệm [78]. Vì vậy, có thể khẳng định rằng mô hình Lewenstein cho kết quả đáng tin cậy và phù hợp với yêu cầu khảo sát quá trình một cách định tính. 8 Chương 2 Chụp ảnh phân tử bằng phương pháp cắt lớp sử dụng laser xung cực ngắn Trong chương này chúng tôi kiểm chứng lại việc chụp ảnh cho N 2 và O 2 [49], [72] và áp dụng phương pháp chụp ảnh cắt lớp để thu nhận hình ảnh HOMO cho phân tử CO 2 . Phổ HHG của CO 2 đã được đo đạc và tính toán lý thuyết, tuy nhiên việc chụp ảnh cho CO 2 chưa được tiến hành do có sự sai lệch của tốc độ ion hóa giữa tính toán và số liệu thực nghiệm. Chúng tôi chỉ ra rằng nếu đại lượng này tính theo gần đúng MO – SFA thì phương pháp chụp ảnh sẽ cho kết quả tốt hơn. 1.1 Cơ sở lý thuyết Quá trình chụp ảnh HOMO phân tử từ dữ liệu HHG có thể xem như một phép biến đổi Fourier ngược. Cơ sở lý thuyết của phương pháp này dựa trên sự tỉ lệ của cường độ HHG với bình phương lưỡng cực dịch chuyển, được cho bởi biểu thức () () ()() 2 4 ,d,,SNak ωθ θ ω ω ωθ =⎡⎤ ⎣⎦ r (2.1) trong đó () ,S ω θ là cường độ HHG phát ra ứng với tần số ω và góc định phương θ ; ( ) N θ là tốc độ ion hóa của phân tử; a[k(ω)] là cường độ sóng phẳng mô tả trạng thái của điện tử khi quay trở lại tương tác với ion mẹ; ( ) d, ω θ r là vectơ lưỡng cực dịch chuyển từ trạng thái ban đầu lên trạng thái tự do: ()() () () 3/2 0 d, 2 r r,r exp ,dikr ωθ π θ ω − ⎡ ⎤ =Ψ ⎣ ⎦ ∫ rrrrr (2.2) với () 2 p kI ω =− là số sóng và I p là thế ion hóa của phân tử. Biểu thức (2.1) cho phép chúng ta xác định vector lưỡng cực dịch chuyển ( ) d, ω θ r nếu biết cường độ HHG ( ) ,S ω θ , tốc độ ion hóa ( ) N θ và biên độ sóng phẳng a[k(ω)]. Vì trường laser rất mạnh nên biên độ sóng phẳng được xem như chỉ phụ thuộc vào I p . Do đó, trong thực tế để có được giá trị của a[k(ω)], người ta thường đo HHG của một nguyên tử có thế ion hóa gần bằng với thế ion hóa của phân tử đang khảo sát và lưỡng cực dịch chuyển của nguyên tử này đã biết trước; ví dụ Ar - N 2 , Xe - O 2 và Kr - CO 2 . Như vậy với giá trị của a[k(ω)] xác định gián tiếp như trên cùng với số liệu thực nghiệm của HHG cũng như tốc độ ion hóa, ta thu được giá trị của lưỡng cực dịch chuyển ( ) d, ω θ r . Từ biểu thức (2.2), thực hiện phép biến đổi Fourier ngược, ta thu được hai biểu thức chính cho việc xác định hàm sóng: 9 () () () () cos sin 00 ,cos,sin,, ik x y xy xxy d de d d π θθ θ ωθωθθωθ +∞ + ⎡ ⎤ Ψ= + ⎣ ⎦ ∫∫ (2.7) () () () () cos sin 00 ,sin,cos,. ik x y xy yxy d de d d π θθ θ ωθωθθωθ +∞ + ⎡ ⎤ Ψ= − + ⎣ ⎦ ∫∫ (2.8) Đây chính là cơ sở lý thuyết cho việc chụp ảnh phân tử bằng phương pháp cắt lớp. 1.2 Kết quả 1.2.1 Chụp ảnh phân tử N 2 , O 2 Việc chụp ảnh cho phân tử N 2 đã được tiến hành từ nguồn HHG thực nghiệm [49]. Trong công trình [72], các tác giả đã kiểm chứng lại kết quả này bằng việc chụp ảnh cho N 2 từ nguồn HHG mô phỏng. Các tác giả đã rút ra một kết luận quan trọng là hình ảnh HOMO phân tử thu được bằng phương pháp chụp ảnh cắt lớp sẽ có chất lượng tốt hơn nếu nguồn laser sử dụng có bước sóng dài hơn. Các tác giả cũng đã kiểm chứng kết luận này cho một trường hợp khác là chụp ảnh cho phân tử O 2 với nguồn laser sử dụng có bước sóng 800 nm và 1200 nm. Kết quả cũng cho thấy hình ảnh thu được khi sử dụng chùm laser 1200 nm có chất lượng tốt hơn. Chúng tôi tiến hành kiểm chứng các kết quả chụp ảnh cho N 2 , O 2 và cũng rút ra được các kết luận tương tự. Từ kết luận này, chúng tôi tiến hành chụp ảnh cho một phân tử khác là CO 2 . 1.2.2 Chụp ảnh phân tử CO 2 Dùng nguồn laser 30 fs, 2.10 14 W/cm 2 , 1200 nm cho tương tác với khí CO 2 chúng tôi mô phỏng phổ HHG với các góc định phương phân tử khác nhau. Sau đó từ HHG mô phỏng, tiến hành trích xuất lưỡng cực dịch chuyển và kết quả thu được như hình sau: Hình 2.14 Lưỡng cực dịch chuyển của phân tử CO 2 . Đường đậm nét là kết quả trích xuất từ HHG, đường đứt nét là kết quả tính toán lý thuyết. 10 Khi trích xuất lưỡng cực dịch chuyển, chúng tôi nhận thấy rằng nếu tốc độ ion hóa N(θ) được tính theo hướng tiếp cận MO – SFA sẽ cho kết quả phù hợp với tính toán lý thuyết hơn. Từ kết quả lưỡng cực dịch chuyển này, sử dụng hai biểu thức (2.7) và (2.8) chúng tôi thu được hình ảnh HOMO của phân tử CO 2 như hình 2.16. Hình 2.16 Hàm sóng của phân tử CO 2 trong các trường hợp R khác nhau. Bảng bên trái thể hiện hàm sóng được tái tạo từ dữ liệu HHG; bảng phải là kết quả tính toán từ lý thuyết. Từ hình 2.16 ta thấy có sự phù hợp giữa hình ảnh HOMO tái tạo từ dữ liệu HHG với HOMO lý thuyết trong các khoảng cách C – O khác nhau. Ngoài hình ảnh HOMO, một thông tin cấu trúc của phân tử cũng được thu nhận là khoảng cách giữa các hạt nhân C – O. Bảng 2.2 Khoảng cách liên hạt nhân của phân tử CO 2 được trích xuất từ HHG sử dụng laser 1200 nm. Giá trị sử dụng mô phỏng R (a.u.) 1.61 1.89 2.20 2.50 2.79 R * từ HHG, k 2 = [1, 10] R * từ lưỡng cực lý thuyết, k 2 = [1, 10] 1.71 1.73 2.11 2.38 2.63 1.53 1.83 2.10 2.42 2.72 So sánh kết quả khoảng cách C – O trích xuất từ HHG và đại lượng này khi sử dụng mô phỏng ta thấy có sự phù hợp cao, sự sai lệch không quá 10%. Theo chúng tôi, phương pháp chụp ảnh cắt lớp cho phép thu nhận thông tin khoảng cách liên hạt nhân là một thành công lớn. Tuy nhiên để có được thông tin cấu trúc này, chúng ta lại sử dụng nhiều dữ liệu HHG để tái tạo hình ảnh HOMO. Do đó, nếu chỉ cần thu nhận thông tin khoảng cách, theo chúng tôi cần sử dụng một phươ ng pháp khác ít tốn dữ liệu HHG hơn. [...]... của nguyên tử hydro (a) quá trình đồng phân hóa không thành công; (b) quá trình đồng phân hóa HCN /HN C thành công Từ các thông số cấu trúc của phân tử khi thực hiện quá trình đồng phân hóa, chúng tôi mô phỏng HHG phát ra do tương tác với chùm laser mạnh, xung cực ngắn để khảo sát động học phân tử 4.2 Kết quả khảo sát động học phân tử bằng nguồn HHG HHG phát ra từ các trạng thái của phân tử trên đường... cứu việc khảo sát động học phân tử trong các quá trình đồng phân hóa HCN /HN C và acetylene/vinylidene Trước hết chúng tôi mô phỏng các quá trình đồng phân hóa bằng phần mềm Gaussian theo phương pháp động học phân tử Sau đó chúng tôi mô phỏng HHG phát ra ứng với tất cả các cấu trúc của phân tử khi diễn ra quá trình đồng phân hóa Kết quả cho thấy HHG có những đỉnh tại các vị trí cân bằng của phân tử. .. trong việc xây dựng một lý thuyết hoàn chỉnh cho công cụ thu nhận thông tin cấu trúc động của phân tử sử dụng laser xung cực ngắn; - Mô phỏng quá trình đồng phân hóa của phân tử HN C/HCN và axetylene/vinylidene bằng phương pháp động học phân tử sử dụng gần đúng Born-Oppenheimer trong chương trình Gaussian Chỉ ra điều kiện để diễn ra quá trình đồng phân hóa và xác định được các trạng thái đồng phân cũng... để chuyển đồng phân, nguyên tử hydro chỉ dao động và phân tử chỉ tiếp tục ở trạng thái HCN từ khoảng 180 fs Chúng tôi tiếp tục kiểm chứng việc HHG phát ra cực đại tại các cấu trúc cân bằng của phân tử bằng cách khảo sát quá trình đồng phân hóa acetylene/vinylidene Kết quả hoàn toàn tương tự, chúng tôi vẫn nhận thấy có những đỉnh của HHG ứng với các trạng thái bền và chuyển tiếp của phân tử trong suốt... các phân tử OCS, BrCN và O3 3.2.1 Trích xuất thông tin khoảng cách của OCS, BrCN, O3 Đối với hai phân tử thẳng BrCN các khoảng cách được kí hiệu R1= OC, R2 = CS cho OCS và R1= NC, R2= CBr cho BrCN Đối với O3, các thông tin khoảng cách R1, R2 được định nghĩa như trên hình Hình 3.10 Mô hình tương tác của phân tử O3 với chùm laser Đối với các phân tử OCS, BrCN, chúng tôi nhận thấy HHG vẫn nhạy đối với từng... góp của các lớp điện tử bên trong; sự dao động của các nguyên tử; chùm laser không đơn sắc, có nhiều bước sóng khác nhau - Chụp ảnh từ dữ liệu HHG có tính đến các lớp điện tử bên trong - Tiếp tục nghiên cứu ứng dụng giải thuật di truyền để trích xuất thông tin cấu trúc trong các phân tử có nhiều thông tin hơn - Khảo sát động học các quá trình đồng phân hóa của các base trong phân tử ADN 21 Danh mục... tin động của các khoảng cách liên hạt nhân trong các phân tử có cấu trúc đơn giản như N 2, O2, CO2 từ thông tin phát xạ HHG Đây là cơ sở lý thuyết ban đầu cho việc xây dựng các công cụ trích xuất thông tin cấu trúc sử dụng laser xung cực ngắn trong tương lai; - Phát triển phương pháp so sánh phù hợp để trích xuất thông tin động của các khoảng cách liên hạt nhân cho các phân tử OCS, BrCN và O3 từ thông... quá trình đồng phân hóa Theo hình 4.2, có hai vị trí cực tiểu lần lượt là các trạng thái HCN và HN C Khi chuyển đổi qua lại giữa hai trạng thái này, phân tử phải vượt qua rào thế, vị trí yên ngựa tương ứng với trạng thái chuyển tiếp Để mô phỏng quá trình đồng phân hóa, chúng tôi sử dụng phần mềm Gaussian với phương pháp động học phân tử Hình 4.3 mô tả quỹ đạo của nguyên tử hydro ứng với từng giá trị... cực tiểu của hàm so sánh σ (θ , R1 , R2 ) Vì vậy, chúng tôi kết luận việc áp dụng giải thuật di truyền đã tiết kiệm được hơn 50% thời gian tính toán 16 Chương 4 Khảo sát động học phân tử bằng laser xung cực ngắn qua cơ chế phát xạ sóng hài Trong chương này, chúng tôi sử dụng cơ chế phát xạ HHG để khảo sát các quá trình đồng phân hóa HCN/HNC và acetylene/vinylidene Quá trình đồng phân hóa HCN/HNC và... được lấy từ ωmin đến ωmax trong miền phẳng của phổ HHG Tương tự, chúng tôi cũng xây dựng các hàm so sánh tương tự cho các phân tử chứa hai thông số cấu trúc 12 3.2 Kết quả 3.2.1 Trích xuất thông tin khoảng cách của N2 và CO2 Một tiêu chí quan trọng quyết định sự thành công của phương pháp này là HHG phải nhạy với việc thay đổi khoảng cách Hình 3.1 cho ta phổ HHG phát ra từ phân tử N2 ứng với ba cấu hình