NGHIÊN CỨU BỘ NHỚ CHUYỂN TRẠNG THÁI ĐIỆN TRỞ DỰA TRÊN ZnO PHA TẠP Cu

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN W”X VÕ MINH VƯƠNG NGHIÊN CỨU BỘ NHỚ CHUYỂN TRẠNG THÁI ĐIỆN TRỞ DỰA TRÊN ZnO PHA TẠP Cu Chun ngành: Quang học Mã ngành: 60 44 11 LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC TS LÊ TRẤN THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH - 2012 Đầu tiên tơi xin gửi lời cảm ơn chân thành đến TS Lê Trấn tận tình giúp đỡ, truyền đạt kiến thức tạo điều kiện tốt để tơi hồn thành luận văn thạc sĩ Tơi xin cảm ơn đến tất thầy Bộ mơn Vật Lý Ứng Dụng thầy bên ngồi mơn truyền đạt cho tơi kiến thức q báu suốt q trình học tập trường Xin cảm ơn bạn phòng thí nghiệm Vật lý chân khơng, phòng QuangQuang phổ, em cao học K21 ln động viên giúp đỡ tơi q trình làm thực nghiệm Xin cảm ơn tất bạn lớp Quang Học K20 bạn thân giúp đỡ, động viên, chia sẻ với tơi vui buồn suốt thời gian qua Con xin gửi lời cảm ơn chân thành biết ơn sâu sắc đến ba mẹ hy sinh nhiều để ni dạy anh em thành người ln bên cạnh con, quan tâm động viên lúc gặp khó khăn xin gửi lời cảm ơn đến Bác, anh chị em gia đình ln quan tâm giúp đỡ tơi suốt q trình học tập thành phố Hồ Chí Minh Xin cảm ơn tất người! Võ Minh Vương Luận văn thạc sĩ Vật lý MỤC LỤC Trang Danh mục bảng Danh mục hình vẽ Danh mục chữ viết tắt MỞ ĐẦU PHẦN I: TỔNG QUAN CHƯƠNG 1: Tổng quan vật liệu v c chế chuyển t ạn th ện t 11 1.1 Tổng quan ZnO 11 1.1.1 C u t c c 1.1.2 T nh ch t nO 11 ện c nO 15 1.2 Tổng quan kim loại 18 1.3 T ế x c ữ v 1.4 C chế chuyển t ạn th n n 20 ện t RRAM 24 1.4.1 Đ c t n I-V 25 1.4.2 C chế y- ả y 25 1.4.3 C chế sợi d n (Filament Conduction) 27 1.4.4 C chế d n Schottky 29 1.4.5 C chế d n Pool-Frenkel 29 CHƯƠNG 2: Ph 2.1 Ph n h tạo màng hệ x c ịnh tính ch t màng 32 n pháp tạo màng phún xạ Magnetron dc 32 2.1.1 Phún xạ 32 2.1.2 Phún xạ phản ứng 33 2.1.3 Ph n pháp phún xạ phản ứng Magnetron 33 2.1.3.1 C u tạo hệ phún xạ Magnetron 33 2.1.3.2 Ngun lý hoạt ộng 34 2.1.3.3 Đ c t n c a hệ Magnetron phẳng 35 2.1.3.4 Các yếu tố ảnh h ởn ến tốc ộ lắn ọng màng 36 2.1.4 Hệ Magnetron khơng cân hệ Magnetron cân 37 Học viên: VÕ MINH VƯƠNG Luận văn thạc sĩ Vật lý 2.1.4.1 Hệ Magnetron khơng cân 37 2.1.4.2 Hệ Magnetron cân 37 2.1.5 C c yếu tố ảnh h ởn 2.1.6 Ưu v nh ợc 2.2 Các hệ ến u t nh h n xạ 38 ểm c a h n pháp phún xạ Magnetron 40 x c ịnh tính ch t màng 40 2.2.1 X c ịnh ộ truyền qua c 2.2.2 Hệ ộ y n ằn thiết bị UV-Vis 40 n 42 2.2.3 Hệ nh u xạ DIFFRAKTOMETER D500 43 2.2.4 Hệ I-V 46 PHẦN II: THỰC NGHIỆM CHƯƠNG 3: Kết uả v thả uận 3.1 Chế tạ c u trúc Cu/ZnO:Cu/Cu 49 3.1.1 Chế tạ ố nO h tạ Cu 49 3.1.1.1 Các thiết bị, hóa ch t 3.1.1.2 C c ợc sử dụng 49 ớc c c a q trình chế tạo bia gốm 49 3.1.2 Chế tạo màng 53 3.1.2.1 Hệ chân khơng q trình tạo màng 53 3.1.2.2 Q trình xử lý bề m t ế 56 3.1.2.3 Q trình lắng ọng màng 57 3.2 Khả s t ề y c u trúc màng ZnO:Cu 57 3.2.1 Khả s t ề dày c n 57 3.2.2 Khảo sát c u trúc tinh thể c a màng ZnO:Cu 59 3.3 T nh ch t chuyển t ạn th 3.3.1 Khả s t ện t c c t n I-V th n n 3.3.2 G ả th ch c chế chuyển t ạn th c u t c Cu/ZnO:Cu/Cu 60 ộ h tạ Cu 60 ện t 63 3.3.3 Khả s t ROFF v t số ROFF/RON 65 3.3.4 Khảo sát Vset Vreset 67 3.3.5 Khả s t ộ ậ Học viên: VÕ MINH VƯƠNG c n nO:Cu 68 Luận văn thạc sĩ Vật lý KẾT LUẬN 71 HƯỚNG PHÁT TRIỂN 72 Danh mục cơng trình 73 Tài liệu tham khảo 74 Học viên: VÕ MINH VƯƠNG Luận văn thạc sĩ Vật lý DANH MỤC CÁC BẢNG Trang Bảng 1.1: Một số thơng số c a ZnO 12 Bảng 1.2: C c th n số Cu 19 Bảng 3.1: Thơng số tạo n Cu/ZnO:Cu/Cu 60 Bảng 3.2: Th n số tạ n Cu/ZnO:Cu/Cu theo t lệ h tạ h c nh u 60 ản 3.3: C c th n số RON; ROFF v ROFF/RON 64 ản 3.4: C c th n số Vset, Vreset c Học viên: VÕ MINH VƯƠNG n nO:Cu 66 Luận văn thạc sĩ Vật lý DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ Trang Hình 1.1: C u t c h x H nh 1.2: Biểu n wu tz t c a ZnO 11 mơ tả hai dạng sai hỏng Schottky Frenkel 14 Hình 1.3: C u t c t nh thể c Cu 20 Hình 1.4: C c ức năn ợn c v n n n( ) 21 Hình 1.5: C c ức năn ợn c v n n n( ) 22 Hình 1.6: Đ ờn c t n I –V c a lớp tiếp xúc kim loại bán d n 23 Hình 1.7: G ản c chế Hình 1.8: Đ ờn n ện tạ t ế x c c t n I-V th c chế H nh 1.9: C u trúc Cu nO:Cu Cu H nh 1.10: Lớ ỏn H nh 1.11: Đ c t n I-V th ợc n cực v ằn ữ h ạ- n n h n 23 n cực 24 n h I-V 25 ỏn tạ th nh y ện t ch 26 c chế b y – giải b y 27 H nh 1.12: Sự h nh th nh v ứt sợ n ện th c chế nh ệt h học 28 H nh 1.13: Sự h nh th nh v ứt sợ n ện th c chế học 29 H nh 1.14: Đ ờn Hình 2.1: S c t n I-V t n t ờn hợ tổn tạo màng h n h ện h u t 30 h n xạ 32 Hình 2.2: C u tạo hệ Magnetron phẳng 33 Hình 2.3: Hệ phún xạ Magnetron 34 Hình 2.4: Sự phân bố h n ện h 35 Hình 2.5: Sự phụ thuộc c a tốc ộ lắn ọng màng vào dòng 36 H nh 2.6: S hệ Magnetron khơng cân 37 H nh 2.7: S hệ Magnetron cân 38 Hình 2.8: S Hình 2.9: Thiết bị Hình 2.10: Hệ hố hệ t uyền u 41 HALO R -10 UV/VIS Spectrophotometer 41 ộ dày màng bằn ộng tinh thể thạch anh 42 Hình 2.11: Giao diện phần mềm Scout 43 Hình 2.12: Ngun tắc Hình 2.13: M y hổ XRD t ên c sở ịnh luật Bragg 44 nh u xạ t X 45 Học viên: VÕ MINH VƯƠNG Luận văn thạc sĩ Vật lý Hình 2.14: C u tạ ên n c Hình 2.15: S I-V c y XR 45 c u trúc Cu/ZnO:Cu/Cu 46 Hinh 2.16: Hệ I-V Keithley 2400 46 Hình 3.1: M y v y n h ền ột 49 Hình 3.2: M y nun v y bia 50 Hình 3.3: Chu t nh nh ệt ộ c a q trình dung kết 51 Hình 3.4: Các bia gốm ZnO pha tạp Cu 51 Hình 3.5: Quy trình tạo bia gốm h Hình 3.6: S n pháp dung kết 52 bu ng chân khơng 53 Hình 3.7: C u tạo bên v ên n c a bu ng chân khơng 54 Hình 3.8: Bia Cu hệ magnetron tròn 55 Hình 3.9: Hệ magnetron tròn dùng cho bia Cu bia ZnO:Cu 56 Hình 3.10: S q trình lắn Hình 3.11: Phổ t uyền u c Hình 3.12: Bề y n ọng màng 57 n nO:Cu t nh nO:Cu th y tinh 58 ợc phần mềm Scout 58 Hình 3.13: Phổ XRD c a màng ZnO:Cu theo n n ộ pha tạp 59 Hình 3.14: Phổ XRD c a màng ZnO ZnO:Cu 60 Hình 3.15: Đ ờn c t n I-V c a c u trúc Cu nO:Cu Cu th y ổi theo n n ộ pha tạp 62 Hình 3.16: Sự h nh th nh v Hình 3.17: Đ ờn ứt sợi d n ện màng ZnO:Cu 64 c t n I-V c a c u trúc Cu/ZnO:Cu/Cu ợc vẽ theo t lệ log- log 65 Hình 3.18: Sự th y ổ ện trở ROFF theo n n ộ pha tạp 66 Hình 3.19: Sự phụ thuộc c a t số ROFF/RON theo n n Hình 3.20: Sự th y ổi Vset Vreset theo n n ộ pha tạp 66 ộ pha tạp 68 Hình 3.21: Độ lập lại c a màng ZnO pha tạp Cu 69 Hình 3.22: RON ROFF sau 50 lần chuyển ổi nhiệt ộ phòng 70 Học viên: VÕ MINH VƯƠNG Luận văn thạc sĩ Vật lý DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT CZO nO h tạ n DRAM Dynamic Random Access Memory LRS Low Resistive State HRS High Resistive State MRAM Magnetic Random Access Memory FERAM Ferroelectric Random Access Memory PCRAM Phase-Change Random Access Memory RRAM Resistive Random Access Memory SRAM Static Random Access Memory SCL Space Charge Limited XRD X-Ray Diraction Học viên: VÕ MINH VƯƠNG Luận văn thạc sĩ Vật lý MỞ ĐẦU N y n y, nhu cầu sử ụn nh ều hỏ c c nh sản xu t h n n th ết ị T n c n n hệ ộ nhớ h t t ển nh nh c t n y t nh v y t nh v RAM v ộ nhớ nh nh Nh n ệt RAM tạm thời, chúng m t ổ v ện cun c ữ ệu c thể t n tạ ộ nhớ h n nhớ ộn h t t ển c ện t RRAM ợn c c c h t ngu n MRAM u t ữ t ên ện cung c p ộ nhớ n h sh tn u n nh ệt ộ h n [15],[29] RAM PCRAM RRAM t n xu t h ện ần ự t ên t nh ch t chuyển t ạn th tốc ộ ọc v v ết ộ nhớ n y c th n t n h ản nă hệ ộ nhớ ụn nh ều c n n hệ ộ nhớ ộn ộ ền c u t ữ th n t n t ên RAM t n thờ ổ bao ch t c nhữn thuận ợ ứn ộ nhớ th y ổ v ộ nhớ h n n yc n ợc c c nh sản xu t ầu t n h ên cứu nh ều, sh RAM v c c ộ nhớ n y c RAM c nn n t ến v n n c c n n hệ ộ nhớ ện th Đ c ện th c y nh t ộ nhớ n y h ạt ện t c c vật ệu: x t nh TiO2 [9],[15],[21],[36],[43],[47]; NiO[23]; Nb2O5 [15],[26], oxit perovskites nh SrZrO3; ZnMn2O4[18]; Pb(Zr,Ti)O3 ; SrTiO3; Pr(or La)0.7Ca0.3MnO3 [26],[41], CaCu3Ti4O12 [34], polymers [16]… v RRAM cơng nghệ nghiên cứu nhớ h n t n RRAM c u ể vật liệu h c nh u ản v t ề n ản nhanh tuổ thọ c ợc c c t c chế tạ ụn c n ện trở [38],[48] C c c chế ả t ên c thể ch th ớc nhỏ, mật ộ n h ên cứu, hổ ến nh t ại nO ả th ch t nh ch t chuyển trạng ợc chia thành ba loại: hiệu ứn hiệu ứng nhiệt hiệu ứng ion Hiệu ứng ion t nh ch t chuyển trạn th trở utữ [48] Các c u trúc RRAM vớ nh ều [8],[17],[19],[26],[27],[30],[33] v có nhiều c chế th năn ứn n th ch với v ợt t ộ h n so với nhớ khác (SRAM; DRAM; MRAM; RAM…) nh c u t c cao, tốc ộ ghi v x ổi (NVM) nhờ khả năn t n nhiều loại vật liệu, giá thành rẻ, c u tạ ợc nhiều nhà khoa học quan tâm ện tử, ện ợc giải thích di chuyển phản ứng oxi hóa khử- ện hóa c a cation (Ag+ ho c Cun+) ho c anion (On-) c u trúc với có m t c Học viên: VÕ MINH VƯƠNG ện cực hoạt Luận văn thạc sĩ Vật lý Đ ờn 65 c t n I-V hình 3.17 LRS HRS, c chế d n ợc vẽ theo t lệ log-log Ở hai trạng thái ện c u trúc Cu/ZnO:Cu/Cu tn theo c chế d n Ohmic, phù hợp với mơ hình sợi d n ộ dốc c ờng c t n I-V (hình 3.17) giống gần (tức I V) Trong hầu hết chu kỳ u t Vreset th y ổ h n h n n iện áp Vset ể, Vset th ờng nhỏ h n Vreset Đ ện áp Vset Vreset n x n nh u ảm bảo cho hệ hoạt ộng an tồn Quy luật chuyển trạng thái ện trở hoạt ộng theo kiểu chuyển ổ n cực -2 10 0,1% LRS 0,2% LRS 0,3% LRS 0,5% LRS 0,7% LRS -3 Dòng điện (A) 10 -4 10 Độ dốc ~ -5 10 0,1% HRS 0,2% HRS 0,3% HRS 0,5% HRS 0,7% HRS -6 10 -3 -2 10 -1 10 10 Điện (V) H nh 3.17: Đ ờn 3.3.3 c t n I-V c ả OFF Kết uả ản 3.3 ả ẫ Vg7 Vg6 Vg9 Vg27 Vg28 ỷ ố c u trúc Cu nO:Cu Cu Học viên: VÕ MINH VƯƠNG ệ -log I-V c a c u trúc Cu/ZnO:Cu/Cu 3.3 Các thơng số RON; ROFF C t OFF/RON ợc tính tốn qua kết 0,1% 0,2% 0,3% 0,5% 0,7% ợc vẽ th RON (Ω) 52,8 39,8 31,5 24,8 23,6 ROFF (Ω) 4730 3320 2470 558 232 OFF/RON ROFF/ RON 1,32.102 1,24.102 1,21.102 22,5 9,83 Luận văn thạc sĩ Vật lý C c c u 66 ợc tạ h ch th c u t c Cu/ZnO:Cu/Cu/th y tinh ều c ện Kết uả hình 3.18 ch th y n n ện t ROFF c n ả , t ện t ộ h tạ c n tăn th ệ h tạ Cu tăn th n n ộ hạt tả c n tăn (Cu phân bố ều bên màng) 5000 ROFF(Ohm) 4000 3000 2000 1000 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 Nồng độ tạp Cu (%) H nh 3.18 Sự th y ổ Kh ện t ến ện t ROFF th ện n n ần n n ộ h tạ Cu ợt ên c c u (V V V V 27 V 28) th c u trúc Cu/ZnO:Cu/Cu chuyển t HRS s n LRS h RON c n ả xuốn n c t nh ch t th nh) Đ ện trở RON c n hụ thuộc vào n n n n n n d n ộ pha tạ tăn ên n ện (sợ n ộ pha tạp Cu, RON giảm xuống ộ tạ Cu c n tăn ên th n hình thành sợi ể c u trúc Cu/ZnO:Cu/Cu có mật ộ u t ữ cao t số ROFF/RON phải cao, muốn ROFF/RON cao ROFF phải cao RON th p T n ề tài này, ộ pha tạ c n tăn th ROFF RON giảm xuống, d n ến ROFF/RON th p (hình 3.19) Nh vậy, nhữn h nh ện (nhiều sợi d n) Tuy nh ên n n ện Cu ện t ả ảnh h ởn ến khả năn Học viên: VÕ MINH VƯƠNG uc n n ộ h tạ c n c u t ữ c a nhớ ện trở th t số R OFF/RON Luận văn thạc sĩ Vật lý 67 u c t số ROFF/RON ớn h n 102 T h nh 3.19, lựa chọn nhữn ợc khả năn ứng u t ữ RRAM 140 130 120 110 100 R OFF/R ON 90 80 70 60 50 40 30 20 10 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 Nồng độ pha tạp Cu(%) H nh 3.19: Sự hụ thuộc c T số ROFF/RON c v ến ộ ch nh x c c c ( ut ữ n n ộ h tạ Cu u n t ọn t n RRAM v n t ực t ế ảnh h ởn tốc ộ h v x T số n y c n c t h c nh ều ả 3.3.4 t t số ROFF/RON th th ức ộ utữc n ức) Vset Vreset Dựa vào q trình thiết lập thiết lập lại c a c u trúc Cu/ZnO:Cu/Cu áp ện thích hợp vào t ng m u ể chọn giá trị Vset Vreset bảng 3.4 Nhữn ện áp mà tạ c u trúc Cu/ZnO:Cu/Cu có khả năn chuyển trạng thái OFF s n ON v n ả ện trở t ợc lại 3.4: Các thơng số Vset Vreset c a cấu trúc Cu/ZnO:Cu/Cu ẫ Vg7 Vg6 Vg9 Vg27 Vg28 Học viên: VÕ MINH VƯƠNG C 0,1% 0,2% 0,3% 0,5% 0,7% Vset (V) 0,49 0,34 0,25 0,05 0,02 Vreset (V) 0,54 0,42 0,39 0,38 0,3 Luận văn thạc sĩ Vật lý 68 T hình 3.20, cho th y n n n h nh th nh sợ n ộ tạ Cu tăn Cu c n n ộ tạ Cu tăn ên th Vreset ả xuốn n ện Cu xuốn n n ) năn ứt sợ n ch th y, số hạt tải (Cu2+) t th h ệu ứn nh ệt Jun T áp thiết lập lớn v n ả ện Cu (n un tử Cu h n ố ều ên t n Cu r t nhạy với O2 làm cho năn h nh th nh sợ Khi n n ên th Vset ợc lại, sợi d n hình thành màng ZnO:Cu c n ng c a c u trúc Cu/ZnO:Cu/Cu giảm dần n n ộ tạ Cu tăn ện h c nh u tạ Cu c n tăn th sợi d n hình thành lớn (càng nhiều) Nh n ện ện áp ên reset 0.55 V reset (V) 0.50 0.45 0.40 0.35 0.30 0.25 0.5 set V set (V) 0.4 0.3 0.2 0.1 0.0 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 Nồng độ pha tạp Cu (%) H nh 3.2 : Sự th y ổi c 3.3.5 ả T t c c Vset v Vreset th độ ậ ại u hình 3.21 ều c n hịch chuyển t t ạn th O Học viên: VÕ MINH VƯƠNG n n ộ h tạ Cu :Cu ộ ậ c Chứn tỏ s n ON v n ợc n c t nh thuận Luận văn thạc sĩ Vật lý 69 -2 -2 10 10 -3 10 -3 Dòng điện (A) Dòng điện (A) 10 -4 10 -5 10 HRS LRS HRS LRS HRS LRS -6 10 HRS LRS HRS LRS -4 10 HRS LRS HRS LRS HRS LRS -5 10 -6 10 HRS LRS HRS LRS -7 10 -7 10 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.0 0.8 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 Điện (V) Điện (V) (a) (b) -2 LRS -2 10 10 -3 -3 10 10 Dòng điện (A) Dòng điện (A) HRS -4 10 -5 10 HRS LRS HRS LRS HRS LRS -6 10 -7 10 HRS LRS HRS LRS -4 10 HRS LRS HRS LRS HRS LRS -5 10 -6 10 HRS LRS HRS LRS -7 10 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 Điện (V) 0.6 0.7 0.0 0.8 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 Điện (V) (c) (d) -2 10 -3 Dòng điện (A) 10 -4 10 HRS LRS HRS LRS HRS LRS -5 10 HRS LRS HRS LRS -6 10 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 Điện (V) (e) H nh 3.21 Độ ậ c n nO h tạ : (a) 0,1%Cu; (b) 0,2%Cu; (c) 0,3% Cu; (d) 0,5%Cu; (e) 0,7%Cu Học viên: VÕ MINH VƯƠNG Luận văn thạc sĩ Vật lý Độ ậ 70 c n ch ết năn chuyển t ạn th Cu/ZnO:Cu/Cu, ộ ền tốc ộ h x v ện t c c u trúc ộ ổn ịnh c a c u trúc Cu/ZnO:Cu/Cu chuyển t trạng thái OFF sang trạn th ON v n ợc lại 10 Điện trở (Ohm) 10 LRS HRS 10 10 10 20 30 40 50 Số lần lập lại H nh 3.22: RON ROFF sau 50 lần chuyển ổi nhiệt ộ phòng T hình 3.22, cho biết ợc tính ch t chuyển trạn th Cu/ZnO:Cu/Cu sau 50 lập lại trạn th ON O ện trở c a c u trúc h n th y ổi suốt q trình lập lại Khoảng cách trạng thái LRS HRS hình 3.22 c n ch ợc t số ROFF/RON c v Học viên: VÕ MINH VƯƠNG h n th y ổi suốt 50 lần lập lại ết Luận văn thạc sĩ Vật lý 71 KẾT LUẬN C n t nh n y n h ên cứu chế tạo c u trúc Cu/ZnO:Cu/Cu với kết quả:  Trong phần tổng quan, luận văn nêu h u t vật liệu ZnO Cu, nêu ợc số c chế tính ch t chuyển trạn th  Trong phần thực nghiệm, luận văn trúc Cu/ZnO:Cu/Cu bằn h ện trở vật liệu n h ên cứu chế tạo thành cơng c u n h h n xạ Magnetron dc nhiệt ộ phòng: Với thơng số chế tạo cụ thể nh s u:  Đối vớ ện cực ới Cu: khoảng c ch ế h = 6,5 cm; áp su t phún xạ 1,62.10-3 torr với 100%Ar; dòng 0,15A; 230V; bề dày màng 120nm ế cm; áp su t phún xạ 2,37.10-3  Đối với màng ZnO:Cu: khoảng c ch torr với 90%Ar 10%O2; dòng 0,2A; 190V; bề dày màng 80nm  Đối vớ ện cực Cu: khoảng c ch ế h = 6,5 cm; áp su t phún xạ 1,62.10-3 torr với 100%Ar; dòng 0,06A; 220V; bề dày màng 80nm Với kết nhận ợc:  C u trúc Cu/ZnO:Cu/Cu có tính ch t chuyển trạn th ện trở cao sang trạn th  N n ộ Cu h Cu/ZnO:Cu/Cu: có tạ ện trở th v v n ợc lạ ện trở t trạng thái h ện áp thích hợp nO cho hiệu ứng tốt nh t c u trúc ện áp thiết lập (Vset) v ện áp thiết lập lại (Vset) th p  C chế d n c u trúc Cu/ZnO:Cu/Cu trạng thái LRS HRS tn theo c chế d n ơmic qua h nh th nh v ứt sợi d n  Kết cho th y tính ch t chuyển trạn ện Cu th Cu/ZnO:Cu/Cu phụ thuộc vào n n ộ tạp Cu T n pha tạp 0,3% wt Cu lựa chọn c ện ~ 0,39V ), c tốt cho nhớ ộ bền cao u Vg9 có n n ộ ng th p (Vset ~ 0,25V Vreset ộ lập lại cao t số ROFF/RON cao, ứng dụng ện trở RRAM Học viên: VÕ MINH VƯƠNG n ện trở c a c u trúc Luận văn thạc sĩ Vật lý 73 DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH [1 Võ M nh V n C thị Mỹ ” Hộ n hị vật un Ph n ch t ắn v ch Thắn h Lê T n “ học vật ệu t n uốc ần thứ th nh hố H Ch M nh, 7-9/11/2011 [2 N H Qu n V Võ M nh V n Phạ Văn Thịnh Lê T n “ ” Hộ n hị vật ch t ắn v h học vật ệu t n uốc ần thứ th nh hố H Ch M nh, 7- 9/11/2011 Học viên: VÕ MINH VƯƠNG Luận văn thạc sĩ Vật lý 74 TÀI IỆ TH HẢ Ti ng việt [1] Hồng Tu n Anh, L.Tr n P.S.V T.C Vinh, C.T.M Dung, N.H T ợ Hi T.Đ H n n H.V T.H.C S n T T ần, L.V Hiếu, n V.T T n P Thắng (2011), n tr c a màng mỏng ZnO cấu trúc Cu-ZnO-Cu Cu-ZnO-Cu-ZnO-Cu, Hội nghị vật lý ch t rắn khoa học vật liệu tồn quốc lần thứ [2] N uy n N ọc L n (2 7) “ ấ n” Nh xu t ản học uốc H Nộ [3 Lê H n N (2011), “ ”, Luận văn thạc sĩ Vật L Đại học Khoa học Tự nhiên thành phố H Chí Minh n Anh Qu n (2010),"Nghiên c u ch t o màng mỏng d [4] n su t magnetron DC", Luận văn thạc sĩ ZnO pha t p lo i p b Vật L Đại học Khoa học Tự nhiên thành phố H Chí Minh ó [5] Lê Tr n (2009), "Nghiên c u ch t pháp phún x magnetron dc", Luận án tiến sĩ Vật L ền qua b t ờn ại học khoa học tự nhiên, thành phố H Chí Minh [6] Phạ Văn Thịnh, TS Lê Tr n TS V Thị Hạnh Thu, Trần H n C (2011), Nghiên c u ch t o m b p d S n n su t TCO/Cu/TCO Magnetron dc, Hội nghị vật lý ch t rắn khoa học vật liệu tồn quốc lần thứ Ti ng Anh [7] Abuzer Dogan (2005), The reliability of the Silicon Nitride dielectric in capacitive mems switches, A Thesis in Materials Science and Engineering, The Pennsylvania State University Học viên: VÕ MINH VƯƠNG Luận văn thạc sĩ Vật lý 75 [8] Amit Kumar, Manoj Kumar, Beer Pal Singh (2010), Nonvolatile resistance memory switching in polycrystalline ZnO thin films grown by RF magnetron sputtering, International Journal of Advanced Engineering Sciences and Technologies, Vol No 1, Issue No , 118-122 [9] B J Choi, D S Jeong, and S K Kim, C Rohde, S Choi, J H Oh, H J Kim, and C S Hwang, S Choi, J H Oh, H J Kim, and C S Hwang, K Szot and R Waser, B Reichenberg, S Tiedke (2005), Resistive switching mechanism of TiO2 fi w -layer deposition, Journal of Applied Physics 98, 033715 [10] Chia-Jen Li, Shyankay Jou, and Wei-Ling Chen (2011), Effect of Pt and Al Electrodes on Resistive Switching Properties of Sputter-Deposited Cu-Doped SiO2 Film, Japanese Journal of Applied Physics 50 01BG08 [11] C.H.China,Y.Segwa, H.Koinuma, M.Kawasaki, Solid State Commun 127-265; [12] Diplom-Ingenieurin Christina Schindler geb Rohde aus Dinslaken (2009), Resistive switching in electrochemical metallization memory cells, Von der Fakultät für Elektrotechnik und Informationstechnik der Rheinisch-Westfälischen Technischen Hochschule Aachen zur Erlangung des akademischen Grades einer Doktorin der Ingenieurwissenschaften genehmigte Dissertation [13] Dongsoo Lee, Dong-jun Seong, Inhwa Jo, F Xiang, R Dong, Seokjoon Oh, and Hyunsang Hwang (2007), Resistance switching of copper doped MoOx films for nonvolatile memory applications, Applied physics letters 90 122104 [14] Dongsoo Lee, Hyejung Choi, Hyunjun Sim, Dooho Choi, Hyunsang Hwang, Myoung-Jae Lee, Sun-Ae Seo, and I K Yoo (2005), Resistance Switching of the Nonstoichiometric Zirconium Oxide for Nonvolatile Memory Applications, IEEE Electron Device Letters, Vol 26, No [15] Doo Seok Jeong(2008), Resistive switching in Pt/TiO2/Pt, Master of Science, From the Faculty of Georesources and Materials Engineering of the RWTH Aachen University, Donghae (South Korea) Học viên: VÕ MINH VƯƠNG Luận văn thạc sĩ Vật lý 76 [16] D S Shang, L Shi, J R Sun, B G Shen, F Zhuge, R W Li, and Y G Zhao (2010), Improvement of reproducible resistance switching in polycrystalline fi ealing, Applied Physics Letters 96, 072103 [17] Fei Zhuge, Shanshan Peng, Congli He, Xiaojian Zhu, Xinxin Chen,YiweiLiu and Run-Wei Li (2011), Improvement of resistive switching in Cu/ZnO/Pt sandwiches by weakening the randomicity of the formation/ruptur f fi , Nanotechnology 22 275204 [18] Haiyang Peng and Tom Wu (2009), Nonvolatile resistive switching in spinel ZnMn2O4 and ilmenite ZnMnO3, Applied Physics Letters 95, 152106 [19] H Y Peng, G P Li, J Y Ye, Z P Wei, Z Zhang, D D Wang, G Z Xing, and T Wu (2010), Electrode dependence of resistive switching in Mn-doped ZnO: Filamentary versus interfacial mechanisms, Applied physics letters 96 192113 [20] Hyejung Choi, Myeongbum Pyun, Tae-Wook Kim, Musarrat Hasan, Rui Dong, Joonmyoung Lee, Ju-Bong Park, Jaesik Yoon, Dong-jun Seong, Takhee Lee, and Hyunsang Hwang (2009), Nanoscale Resistive Switching of a Copper–CarbonMixed Layer for Nonvolatile Memory Applications, IEEE Electron Device Letters, Vol 30, No [21] In-Sung Park, Kyong-Rae Kim, Young-Soon Kim, and Jinho Ahn (2006), Bistable Resistance Switching Behaviors of SiO2 and TiO2 Binary Metal Oxide Films, Electronic Materials Letters, Vol 2, No 2, pp 107-110 [22] Jeungwoo Lee, Seisuke Nigo, Yoshihiro Nakano, Seiichi Kato, Hideaki Kitazawa and Giyuu Kido (2010), Structural analysis of anodic porous alumina used for resistive random access memory, Science and Technology of Advanced Materials 11 025002 (4pp) [23] J F Gibbons and W E Beadle (1964), Switching f fi , Solid State Electron., vol 7, no 11, pp 785–790 [24] Jubong Park, Minseok Jo, El Mostafa Bourim, Jaesik Yoon, Dong-Jun Seong, Joonmyoung Lee, Wootae Lee, and Hyunsang Hwang (2010), Investigation of Học viên: VÕ MINH VƯƠNG Luận văn thạc sĩ Vật lý 77 State Stability of Low-Resistance State in Resistive Memory, IEEE Electron Device Letters, Vol 31, No [25] Kawasaki H., Ohshima T., Yagyu Y., Suda Y., Khartsev S I., Grishin A M (2008), Journal of Physics: Conference Series 100, 012038 [26] Lei Shi, Dashan Shang, Jirong Sun, and Baogen Shen (2009), Bipolar Resistance Switching in Fully Transparent ZnO:Mg-Based Devices, Applied Physics Express 101602 [27] Lei Shi, Da-Shan Shang, Ji-Rong Sun, and Bao-Gen Shen (2010), Flexible resistance memory devices based on Cu/ZnO:Mg/ITO structure, Phys Status Solidi RRL 4, No 12 [28] Liu Qi, Long Shibing, Guan Weihua, Zhang Sen, Liu Ming, and Chen Junning (2009), Unipolar resistive switching of Au+ implanted ZrO2 films, Journal of Semiconductors Vol 30, No [29] Li YingTao, Long ShiBing, Liu Qi, LÜ HangBing, Liu Su & Liu Ming (2011), An overview of resistive random access memory devices, Chinese Sci Bull October Vol.56 No.28-29 [30] L M Kukreja, A K DAS and P MISRA (2009), Studies on nonvolatile resistance memory switching in ZnO thin films, Bull Mater Sci., Vol 32, No 3, pp 247–252 [31] M Hasan, R Dong, D S Lee, D J Seong, H J Choi, M.B Pyun, and H Hwang (2008), A Materials Approach to Resistive Switching Memory Oxides, Journal of Semiconductor Technology and Science, Vol.8, No.1 [32] Peng Gao, Zhenzhong Wang, Wangyang Fu, Zhaoliang Liao, Kaihui Liu, Wenlong Wang, Xuedong Bai, Enge Wang (2010), In situ TEMstudies of oxygen vacancymigration for electrically induced resistance change effect in cerium oxides, P Gao et al /Micron 41 301–305 [33] Qinan Mao, Zhenguo Ji and Junhua Xi (2010), Realization of forming-free ZnOw Phys 43 395104 (5pp) Học viên: VÕ MINH VƯƠNG fi , J Phys D: Appl Luận văn thạc sĩ Vật lý 78 [34] R Tararam, E Joanni, R Savu, P R Bueno, E Longo, and J A Varela (2011), Resistive-Switching Behavior in Polycrystalline CaCu3Ti4O12 Nanorods, ACS Appl Mater Interfaces, 3, 500–504 [35] Satoshi Takeshita (2008), Modeling of Space-Charge-Limited Current Injection Incorporating an Advanced Model of the Poole-Frenkel Effect, A Thesis Presented to the Graduate School of Clemson University [36] Seungjae Jung, Jaemin Kong, Sunghoon Song, Kwanghee Lee, Takhee Lee, Hyunsang Hwang, and Sanghun Jeon (2011), Flexible resistive random access memory using solution-processed TiOx with Al top electrode on Ag layer-inserted indium-zinc-tin-oxide-coated polyethersulfone substrate, Applied Physics Letters 99, 142110 [37] Seunghyup Lee, Wan-Gee Kim, Shi-Woo Rhee, and Kijung Yong (2008), Resistance Switching Behaviors of Hafnium Oxide Films Grown by MOCVD for Nonvolatile Memory Applications, Journal of The Electrochemical Society, 155 (2) H92-H96 [38] Seunghyup Lee, Heejin Kim, Dong-Jin Yun, Shi-Woo Rhee, and Kijung Yong w (2009), f f fl fi w , Applied Physics Letters 95, 262113 [39] Seunghyup Lee, Heejin Kim, Jinjoo Park, and Kijung Yong (2010), Coexistence of w fi , Journal of Applied Physics 108, 076101 [40] Shyankay Jou, Bohr-Ran Hwang, and Chia-Jen Li (2011), Resistance Switching Properties in Cu/Cu-SiO2/TaN Device, Proceedings of the World Congress on Engineering Vol II, London, U.K [41] Song-Lin Li, Z L Liao, J Li, J L Gang and D N Zheng (2009), Resistive switching properties and low resistance state relaxation in Al/Pr0.7Ca0.3MnO3/Pt junctions, J Phys D: Appl Phys 42 045411 (6pp) Học viên: VÕ MINH VƯƠNG Luận văn thạc sĩ Vật lý 79 [42] S Puthen Thermadam, S.K Bhagat , T.L Alford , Y Sakaguchi , M.N Kozicki , M Mitkova (2010), I fl f ff w f – SiO2-based resistive memory devices, Thin Solid Films 518 3293–3298 [43] Sungho Kim and Yang-Kyu Choi (2009), A Comprehensive Study of the Resistive Switching Mechanism in Al/TiOx/TiO2/Al-Structured RRAM, IEEE Transactions on Electron Devices, Vol 56, No 12 [44] Sun Bing, Liu Li-Feng, Han De-Dong, Wang Yi, Liu Xiao-Yan, Han Ru-Qi, Kang Jin-Feng (2008), Improved Resistive Switching Characteristics of Ag-Doped ZrO2 Films Fabricated by Sol-Gel Process, CHIN.PHYS.LETT Vol 25,No 2187 [45] Sungho Kim, Hanul Moon, Dipti Gupta, Seunghyup Yoo, and Yang-Kyu Choi (2009), Resistive Switching Characteristics of Sol–Gel Zinc Oxide Films for Flexible Memory Applications, IEEE Transactions on Electron Devices, Vol 56, No [46] X.L Guo, H Tabata (2000), Optical Matrial, 19, 299 – 315 [47]Young Ho Do, June Sik Kwak, and Jin Pyo Hong (2008), Resistive Switching Characteristics of TiO2 Films with Embedded Co Ultra Thin Layer, Journal of Semiconductor Technology and Science, Vol.8, No.1 [48] Y C Yang, F Pan, F Zeng, and M Liu (2009), Switching mechanism transition induced by annealing treatment in nonvolatile Cu/ZnO/Cu/ZnO/Pt resistive memory: From carrier trapping/detrapping to electrochemical metallization, Journal of applied physics 106, 123705 [49] Yu Chao Yang, Feng Pan, Qi Liu, Ming Liu, and Fei Zeng (2009), Fully RoomTemperature-Fabricated Nonvolatile Resistive Memory for Ultrafast and HighDensity Memory Application, Nano Lett., Vol 9, No [50] Zhang Xiaodan, et al (2006), Fabrication of high hole-carrier density p-type ZnO thin films by N–Al co-doping, Applied Surface Science 253, 3825–3827.2 [51] Wan-Gee Kim, Shi-Woo Rhee (2010), Effect of the top electrode material on the w fT Học viên: VÕ MINH VƯƠNG fi , Microelectronic Engineering 87 98–103 Luận văn thạc sĩ Vật lý 80 [52] Weihua Guan, Shibing Long, Qi Liu, Ming Liu and Wei Wang (2008), Nonpolar nonvolatile resistive switching in Cu doped ZrO2, IEEE Electron Device Letters, Vol 29, No [53] Wen-Yuan Chang, Chin-An Lin, Jr-Hau He, and Tai-Bor Wu (2010), Resistive switching behaviors of ZnO nanorod layers, Applied Physics Letters 96, 242109 [54] Wen-Yuan Chang, Kai-Jung Cheng, Jui-Ming Tsai, Hung-Jen Chen, Frederick Chen, Ming-Jinn Tsai, and Tai-Bor Wu (2009), Improvement of resistive switching T Letters 95, 042104 Học viên: VÕ MINH VƯƠNG fi w P , Applied Physics [...]... bằng cách pha tạp Cu vào các vật liệu oxit (SiO2 [10],[21],[40],[42], MoOx [13], ZrO2 [28],[52],[44]) vớ huếch t n v ợc u t nh ện thế C u ợc t nh ch t chuyển t ạn th tốc ộ h v x ộ tạ Cu t n c u t c Cu /ZnO: Cu/ Cu nO v nhanh, t số t ợc Luận văn thạc sĩ Vật lý 11 CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN VỀ VẬT LIỆU VÀ CÁC CƠ CHẾ CHUYỂN TRẠNG THÁI ĐIỆN TRỞ 1.1 Tổng quan về ZnO 1.1.1 Cấ ZnO vật ệu oxit ạ chuyển t ế , c ZnO có... văn thạc sĩ Vật lý 25 Về c chế giả th ch th c chuyển trạn th chế sợ t nh ều c chế khác nhau ể ện trở trong c u trúc RRAM ả th ch tính ch t : c chế y- ả y; c n; c chế Sch tt y; c chế Pool-Frenkel 1.4.1 Đặc t ư I-V Điện cực trên Cu ZnO: Cu Điện cực dưới Cu Thủy tinh H nh 1.9: C u trúc Cu /ZnO: Cu/ Cu/th y tinh Đ ờn n (HRS) sang trạng thái ện trở th (LRS) v n chuyển t HRSLRS gọi là Vset, giá trị t thế ằn... tật c a ZnO quyết ịnh ến tính ch t u n Để c ợc bảo toàn, m c c tính lý – hóa tốt h n s vớ n nO n nO ện c a màng ZnO ợc pha tạp với các vật liệu khác nhau: Li, Al, Mg, Mn, Fe, Sn, Sb, Ga v Cu (trong luận văn này thực hiện pha tạp với vật liệu Cu) V ệc h tạ Cu v nO h n chỉ nhằ h ản t ốn c ục ch ch Cu nằ phân bố ều t n n nO x nv ứng hả h tạ th y thế n2+ v O2- v ợc tính ch t chuyển trạn th ể Cu ện trở trong... th nh c n thể h ện uy uật chuyển t ạn th ả n h ên cứu ện “erase”) h c u t c Cu /ZnO: Cu/ Cu Roff/Ron cao Đ n thờ ể ện t ở c n c n u t nh chuyển t ạn th ạ (“ s t” n ợc ự chọn ể (high resistive state-HRS) v t ạn th “write”) v n c n h n [10],[40],[52] Nh n c c c n n n nO u n Cu chuyển t ạn th ch th ớc n2+ Đề t Cu t n ật ộ n Cu nh ều (Cu h n ố ều) trong môi nO ể hắc hục hạn chế c Cu2 + ần vớ t ởc ật ộ hả năn... bán d n [3] ề tài nghiên cứu này, tính ch t chuyển t ạn th RRAM do ớ ện t ở c a c u trúc nO h tạ Cu uyết ịnh Trong c u t c Cu /ZnO: Cu/ Cu thì lớp tiếp xúc kim loại - bán d n thuộc loại tiếp xúc ômic Do ZnO: Cu là bán d n loại n, công thoát c a CZO là , công thoát c a Cu là : tiếp xúc ômic Sự c u t c RRAM chuyển c a nên ện tử qua lớp tiếp xúc kim loại-bán d n t n ợc thể h ện nh h nh 1.7 h ện thế ợc áp... n nO pha tạp ít (n ~ 1016 cm-3) x p xỉ a = 250 cm2/V.s ở nhiệt ộ phòng [3] Đối với d n kim loại và bán d n, tán xạ phonon phụ thuộc vào nhiệt ộ ộ nh ộn tăn h nhiệt ộ giảm Tán xạ tạ nh c chế tán xạ trội trong vật liệu ZnO Khi màng ZnO ợc pha tạp n ng, chúng sẽ chuyển tiế th nh h c h n ch t ct n ại N n n t c nh ều h n v v thế ộ nh ộng th hợp không suy biến ộ nh ộng do tán xạ tạp bị nh tăn th ộ tạp bị... I v V t n t ờn hợ tổn u t ợc h u tt n c n thức: I  I Ohmic  ITFL  ITrap freeSCLC  V V m V 2  Nh vậy t nh ch t chuyển t ạn th th cực c chế chuyển t ạn th ện áp ện t ở (1.15) ện t ở t n c u t c Cu /ZnO: Cu/ Cu tu n n cực tức không phụ thuộc vào sự phân ng thờ c chế giải thích dựa trên sự h nh th nh v Học viên: VÕ MINH VƯƠNG ứt sợi d n ện Luận văn thạc sĩ Vật lý 32 CHƯƠNG 2: PHƯƠNG PHÁP TẠO MÀNG... ộng (Ag, Au ho c Cu) v t ạn th v ện t ở c ứt sợ ện cực t n n [8],[14] v nO th ờn v hả u xử n y- ả ạ nh ệt ể tạ C u trúc RRAM ợc n h ên cứu ự t ên c chế h nh th nh ự t ên c chế c hạn chế: h h nh th nh sợ th (Pt W…) [43],[49] Song, t nh ch t chuyển y [48] Tuy nh ên c c c chế t ên n ạ ện t ch y n ến t nh ch t chuyển t ạn th n xt h n utữ ch h nv hả năn ứt sợ ộ tạ Cu t n ềt pha tạ v n Cu c n n n y ện ểt... t chuyển t ạn th n xt h n utữ ch h nv hả năn ứt sợ ộ tạ Cu t n ềt pha tạ v n Cu c n n n y ện ểt t ờn ộn nO ể Qu t nh chuyển t ạn th th ết ậ t c Cu nO :Cu Cu ện t ở c [37] n ch tạ Cu t n nO h n n th u u t ữ v Cu h tạ ạ th y ổ n ữ h ợc ch th ớc n y ự t ên c chế h nh th nh v ả th ch sự chuyển ổ ứt sợ t ạn th n ện ện t ở th (low resistive state-LRS) ện t ở t HRS s n LRS ọ u t nh th ết ậ (“s t” th ết ị... h n Đối vớ t ờng nh ệt ộ Ph n trình cho mối liên hệ ộ nh ộng t tán xạ tạp bị ion hóa, nhiệt ộ và mật ộ tạp bị ion hóa (Ni) [5] 3 T2 i  Ni Ph (1.8) n t nh (1.8) dựa trên hàm phân bố Maxwell-Boltzmann, trong khi hàm phân bố Fermi-Dirac sử dụn ch t ờng hợp bán d n pha tạp suy biến Zhang và cộng sự [50] cho rằn ộ nh ộng do tán xạ tạp bị ion hóa gây ra, không phụ thuộc Học viên: VÕ MINH VƯƠNG Luận văn