Khảo sát độ phóng xạ trong đá ốp lát dùng làm vật liệu xây dựng khu vực thành phố HCM

Khảo sát độ phóng xạ trong đá ốp lát dùng làm vật liệu xây dựng khu vực thành phố HCM

Trong quá trình hoàn thành luận văn, tôi đã nhận được rất nhiều sự quan tâm, động viên, giúp đỡ của quý thầy cô, gia đình và bạn bè

Xin cho phép tôi được bày tỏ lòng biết ơn chân thành của mình đến:

TS Trần Văn Luyến, người thầy đã truyền cho tôi nhiệt tình nghiên cứu khoa học, những kiến thức chuyên môn sâu, những chỉ bảo tận tình trong thực nghiệm, trong đánh giá kết quả

TS Thái Khắc Định, người thầy đã giới thiệu tôi lựa chọn đề tài, tận tâm giảng dạy và truyền niềm đam mê nghiên cứu khoa học, góp ý chân thành và bổ ích cho tôi

TS Đỗ Xuân Hội, TS Nguyễn Văn Hoa, TS Huỳnh Quang Linh, TSKH Nguyễn Văn Hoàng, TS Nguyễn Văn Hùng, TS Nguyễn Quang Miên, TS Bùi Văn Loát, TS Nguyễn Đông Sơn, TS Võ Thanh Cương và tất cả quý thầy cô đã tận tâm giảng dạy, truyền đạt những kiến thức bổ ích, giúp tôi vững tin khi bước vào đời

Ks Đào Văn Hoàng luôn khuyến khích, động viên và hết lòng giúp đỡ tôi Thầy cô phản biện và Hội đồng Khoa học đã dành nhiều thời gian đọc và góp ý cho luận văn của tôi

Ban Giám đốc Trung tâm Kỹ thuật Hạt nhân Thành phố Hồ Chí Minh, các anh chị phòng An toàn Bức xạ và Môi trường đã tạo điều kiện thuận lợi về tinh thần

và cơ sở vật chất cho tôi trong quá trình thực nghiệm tại Trung tâm

Các bạn lớp Cao học Vật lý nguyên tử, hạt nhân và năng lượng cao K18 đã luôn sát cánh và giúp đỡ mình trong những giai đoạn khó khăn nhất

Xin gửi lời biết ơn sâu sắc đến ba mẹ đã luôn ủng hộ, tạo mọi điều kiện tốt nhất cho con hoàn thành luận án

Ước số và bội số đơn vị đo

Thang đo Tên gọi Kí hiệu

1 rad = 10mGy = 1E-7 J hấp thụ trong 1 gram vật chất

1 Sievert (Sv) = 100 rem; 1 mSv = 0.1 rem

1 Curie (Ci) = 3.7.1010 Becquerel (Bq) = hoạt độ phóng xạ của 1 gram Radi

1 EBq = 1018Bq

1 gray = 100 rad

1 rem = 0.01 sievert

1 rad = 1000 millirad = 0.01 gray

1 Roengten (R) = 0.876 rad (in air)

GPS Global Position System – Hệ thống định vị toàn cầu

FWHF Full width Half Maximum – Bề rộng ở nửa giá trị cực đại

HPGe High Pure Germani: germani siêu tinh khiết

IAEA International Atomic Energy Agency – Cơ quan năng lượng nguyên

TCXDVN Tiêu chuẩn xây dựng Việt Nam

LHDTBHN Liều hiệu dụng trung bình hằng năm

PHẦN MỞ ĐẦU

Trái đất được hình hành từ nhiều nguyên tố khác nhau trong đó có các nguyên tố phóng xạ, các nguyên tố này phân bố rộng khắp các quyển của trái đất như thạch quyển, địa quyển, thủy quyển, khí quyển và sinh quyển Nguyên tố phóng

xạ tự nhiên có từ thời hồng hoang, cùng tuổi với vũ trụ Nó bao gồm rất nhiều hạt nhân phóng xạ nguyên thủy tạo thành các chuỗi phóng xạ uranium (U), thorium (Th) và hạt nhân kali-40 (K-40)

Khi con người ở trong ngôi nhà thì ngôi nhà trở thành một “lô cốt” chắn gần hết các tia bức xạ từ không gian bên ngoài chiếu vào nhà Do đó liều chiếu ngoài và chiếu trong đối với con người chủ yếu do vật liệu xây dựng từ nền nhà, tường nhà, và trần nhà gây nên Các loại vật liệu xây dựng này phần lớn được chế tạo từ đất, đá lấy ở bề mặt trái đất, do đó nó cũng chứa một lượng phóng xạ tự nhiên nhất định Mặt khác, trong chu kỳ 24 giờ, con người sống làm việc và sinh hoạt bên trong ngôi nhà của mình nhiều hơn bên ngoài khoảng 80% Vấn đề cần quan tâm là mức phóng xạ nào trong loại vật liệu xây dựng nào là nguy hiểm, ảnh hưởng đến sức khỏe của con người? Điều này thế giới nghiên cứu đã nhiều, nhưng ở Việt Nam vấn đề này còn khá mới mẻ và cho mãi đến năm 2006, vấn đề này mới thực sự được quan tâm và đi sâu vào nghiên cứu Tiếp theo đó năm 2007, Bộ xây dựng đã có quyết định về việc ban hành tiêu chuẩn xây dựng Việt Nam TCXDVN 397:2007

“Hoạt độ phóng xạ tự nhiên của vật liệu xây dựng Mức an toàn trong sử dụng và phương pháp thử” Phóng xạ trong vật liệu xây dựng chủ yếu là kali, uranium, thorium và các nhân được tạo thành từ chuỗi phân rã phóng xạ của chúng, trong đó quan trọng nhất là radium (Ra-226) Sự có mặt của Ra-226 trong vật liệu xây dựng gây nên một liều chiếu cho những người sống trong nhà bởi việc hít thở khí radon phân rã từ radium và thoát ra từ vật liệu xây dựng vào không khí trong nhà Sự tác động này gây nên những ảnh hưởng nghiêm trọng đến sức khỏe của con người, đặc biệt là làm gia tăng tỷ lệ ung thư phổi [16]

Dựa vào lý do này mà tôi thực hiện luận văn “Khảo sát độ phóng xạ trong

đá ốp lát dùng làm vật liệu xây dựng khu vực thành phố Hồ Chí Minh” nhằm:

+ Khảo sát hoạt độ phóng xạ tự nhiên trong đá ốp lát trong vật liệu xây dựng khu vực thành phố Hồ Chí Minh phục vụ cho việc giám sát kỹ thuật theo TCXDVN 397: 2007

+ Tìm nguyên nhân mẫu đá ốp lát trong vật liệu xây dựng có hoạt độ phóng

xạ cao

+ Đưa ra các khuyến cáo cần thiết cho nhà sản xuất và người tiêu dùng Mục đích của luận văn là xác định hoạt độ phóng xạ tự nhiên của đá ốp lát dùng làm vật liệu xây dựng bằng phổ kế gamma phông thấp tại Trung tâm Hạt nhân

TP Hồ Chí Minh và tìm nguyên nhân mẫu đá ốp lát có phóng xạ cao

Đề tài: “Khảo sát độ phóng xạ trong đá ốp lát dùng làm vật liệu xây

dựng khu vực thành phố Hồ Chí Minh” được thực hiện với 61 mẫu đá ốp lát

khác nhau được thu thập và phân tích phóng xạ Sau đó đánh giá các chỉ số Index phóng xạ, liều hấp thụ trung bình hàng năm, hoạt độ Ra tương đương…

Đối tượng và phương pháp nghiên cứu

Do phóng xạ tự nhiên ảnh hưởng đến sức khỏe của con người xuất phát chủ yếu từ vật liệu xây dựng trong đó đá ốp lát là vật liệu hiện nay con người tiếp xúc trực tiếp thường xuyên cho nên đối tượng nghiên cứu của luận án này là đá ốp lát được thu thập tại các cửa hàng vật liệu xây dựng ở TP Hồ Chí Minh

Phương pháp nghiên cứu là dùng hệ phổ kế gamma phông thấp tại Trung tâm Hạt nhân TP Hồ Chí Minh trên cơ sở lý thuyết về tương tác của tia gamma với vật chất

Bố cục của luận án

Luận án đuợc trình bày theo 3 chương:

Chương 1 trình bày tổng quan về vấn đề nghiên cứu: nguồn gốc phóng xạ,

những ảnh hưởng của radon đến sức khỏe con người, radon trong vật liệu xây dựng

và tổng quan tình hình nghiên cứu trong nước ngoài nước

Chương 2 là phần thực nghiệm: nêu các phương pháp nghiên cứu và lí do

chọn phương pháp dùng hệ phổ kế gamma phông thấp; trình bày về cấu tạo, những đặc trưng của hệ phổ kế gamma phông thấp của Trung tâm Hạt nhân TP HCM và các đồng vị phóng xạ quan tâm; trình bày về quá trình thu thập, xử lý, đo mẫu và tính toán hoạt độ các nhân phóng xạ quan tâm trong mẫu sao cho khoa học và chính xác nhất

Chương 3 là phần kết quả nghiên cứu: trình bày các kết quả định tính và

định lượng hoạt độ phóng xạ của 61 mẫu đá ốp lát thông qua việc xử lý phổ gamma; giải thích nguyên nhân những mẫu có hoạt độ phóng xạ cao; so sánh kết quả này với một số kết quả của các nghiên cứu khác trên thế giới

Phần kết luận đưa ra những nhận xét tổng quát rút ra từ kết quả của quá

trình nghiên cứu cùng đề xuất của tác giả về một số nguyên tắc bảo vệ an toàn phóng xạ có liên quan đến phóng xạ tự nhiên trong đá ốp lát dùng làm vật liệu xây dựng

Chương 1 TỔNG QUAN CÁC VẤN ĐỀ NGHIÊN CỨU

1.1 Vài nét về hiện tượng phóng xạ

Phóng xạ là một hiện tượng tự nhiên xuất hiện từ thuở khai thiên lập địa, nhưng đã bị bỏ quên cho đến năm 1896 khi Henri Becquerel tình cờ phát hiện các bức xạ từ muối của uranium Sau đó, năm 1899 Pierre và Marrie Curie tìm ra hai chất phóng xạ mới là polonium và radium Năm 1934, Frederic Jiolot và Iren Curie tạo ra các đồng vị phóng xạ nhân tạo của phospho và nitrogen Phát minh này đã mở

ra một kỷ nguyên của phóng xạ nhân tạo

Theo định nghĩa [5], phóng xạ là biến đổi tự xảy ra của hạt nhân nguyên tử, đưa đến sự thay đổi trạng thái hoặc bậc số nguyên tử hoặc số khối của hạt nhân Khi chỉ có sự thay đổi trạng thái xảy ra, hạt nhân sẽ phát ra tia gamma mà không biến đổi thành hạt nhân khác; khi bậc số nguyên tử thay đổi sẽ biến hạt nhân này thành hạt nhân của nguyên tử khác; khi chỉ có số khối thay đổi, hạt nhân sẽ biến thành đồng vị khác của nó

Các công trình nghiên cứu thực nghiệm về hiện tượng phóng xạ đã xác nhận sản phẩm phân rã phóng xạ của hạt nhân gồm:

+ Tia alpha: là chùm các hạt tích điện dương, bị lệch trong điện trường và

từ trường, dễ bị các lớp vật chất mỏng hấp thụ Về bản chất, tia alpha là chùm các hạt nhân của nguyên tử helium (2He

+ Neutron: có sức xuyên mạnh hơn tia gamma và chỉ có thể bị ngăn chặn lại bởi tường bê tông dày, bởi nước hoặc tấm chắn paraphin

1.2 Nguồn gốc phóng xạ

Mọi người và mọi vật đều cấu tạo từ nguyên tử Một người lớn trung bình

là tập hợp của khoảng 4.1027 nguyên tử oxy, hydro, cacbon, nitơ, phospho và các nguyên tố khác Khối lượng nguyên tử tập trung ở phần hạt nhân nguyên tử mà độ lớn của nó chỉ bằng một phần tỉ của nguyên tử Xung quanh hạt nhân hầu như là khoảng trống, ngoại trừ những phần tử rất nhỏ mang điện tích âm quay xung quanh hạt nhân được gọi là electron Các electron quyết định tính chất hoá học của một chất nhất định Nó không liên quan gì với hoạt độ phóng xạ Hoạt độ phóng xạ chỉ phụ thuộc vào cấu trúc hạt nhân Một nguyên tố được xác định bởi số lượng proton trong hạt nhân Hydro có 1 proton, heli có 2, liti có 3, berili có 4, bo có 5 và cacbon

có 6 proton Số lượng proton nhiều hơn thì hạt nhân nặng hơn Thori có 90 proton, protatini có 91 và urani có 92 proton được xem là những nguyên tố siêu urani Số lượng các neutron quyết định hạt nhân có mang tính phóng xạ hay không Để các hạt nhân ổn định, số lượng neutron trong hầu hết mọi trường hợp đều phải lớn hơn

số lượng proton một ít Ở các hạt nhân ổn định proton và neutron liên kết với nhau bởi lực hút rất mạnh của hạt nhân mà không phần tử nào thoát ra ngoài Trong trường hợp như vậy, hạt nhân sẽ tồn tại bền vững Tuy nhiên, mọi việc sẽ khác đi nếu số lượng neutron vượt khỏi mức cân bằng Trong trường hợp này, hạt nhân sẽ

có năng lượng dư và đơn giản là sẽ không liên kết được với nhau Sớm hay muộn

nó cũng phải xả phần năng lượng dư thừa đó Hạt nhân khác nhau thì việc giải thoát năng lượng dư cũng khác nhau, dưới dạng các sóng điện từ và các loại hạt khác: ,

, n, p Năng lượng đó được gọi là bức xạ

Hình 1.1 [6] Giản đồ Z-N phân biệt các hạt nhân bền và không bền

Mặt phẳng (Z,N) chứa tất cả các hạt nhân bền đối với phân rã nucleon, giới hạn bởi các đường cong Sp = 0 và Sn = 0 (Sp và Sn là các năng lượng tách proton và neutron ra khỏi hạt nhân) Dải hẹp gạch ca rô gồm các hạt nhân bền đối với phân rã

 Vùng gạch chéo phía trên gồm các hạt nhân phân rã  còn vùng gạch chéo 

phía dưới gồm các hạt nhân phân rã  

Quá trình mà nguyên tử không bền giải thoát năng lượng dư của nó gọi là

sự phân rã phóng xạ Tính phóng xạ phụ thuộc vào hai nhân tố: thứ nhất là tính không bền vững của hạt nhân do tỉ số N/Z quá cao hoặc quá thấp so với đường cong trên hình 1.1 và thứ hai là quan hệ khối lượng giữa hạt nhân mẹ (hạt nhân trước phân rã), hạt nhân con (hạt nhân sau phân rã) và hạt được phát ra Tính phóng xạ không phụ thuộc vào các tính chất hoá học và vật lý của hạt nhân đồng vị và vì vậy không thể thay đổi bằng bất cứ cách gì Hạt nhân nhẹ, với ít proton và neutron trở nên ổn định sau một lần phân rã Khi một nhân nặng như radi hay urani phân rã, những hạt nhân mới được tạo ra có thể vẫn không ổn định, mà giai đoạn ổn định cuối cùng chỉ đạt được sau một số lần phân rã

Ví dụ: urani 238 có 92 proton và 146 neutron luôn mất đi 2 proton và 2 neutron khi phân rã Số lượng proton còn lại sau một lần urani phân rã là 90, nhưng

hạt nhân có số lượng proton 90 lại là thori, vì vậy urani 238 sau một lần phân rã sẽ làm sinh ra thori 234 cũng không ổn định và sẽ trở thành protactini sau một lần phân rã nữa Hạt nhân ổn định cuối cùng là chì chỉ được sinh ra sau lần phân rã thứ

14 Quá trình phân rã này xảy ra đối với nhiều hạt nhân phóng xạ có ở trong môi trường

Hoạt độ phóng xạ chỉ khả năng phát ra bức xạ của một chất Hoạt độ không

có nghĩa là cường độ của bức xạ được phát ra hay những rủi ro có thể xảy ra đối với sức khoẻ con người Nó được quy định bằng đơn vị hoạt độ Becquerel (Bq), phỏng theo tên một nhà vật lý người Pháp, Henri Becquerel Hoạt độ phóng xạ (a) của một tập hợp các hạt nhân phóng xạ được tính bởi số các phân rã trong nó trong một đơn

vị thời gian theo công thức sau a dN

dt

  , trong đó N là số hạt nhân chưa bị phân rã

N = N0 Như vậy, aN N e0 t, là hằng số phân rã có giá trị xác định đối với mỗi đồng vị phóng xạ

Nếu số lượng phân rã là 1/1 giây, hoạt độ của chất đó được tính là 1 Bq Hoạt độ không liên quan gì đến kích thước hay khối lượng của một chất Nếu số lượng phân rã xảy ra ở một lượng nhỏ của một chất là 1000/1 giây, hoạt độ của chất

đó lớn hơn 100 lần so với một số lượng lớn chất chỉ có 10 phân rã xảy ra trong 1 giây

Tốc độ phân rã được mô tả bằng chu kỳ bán rã, đó là thời gian mà 1/2 số hạt nhân không bền của một chất nào đó phân rã Chu kỳ bán rã là đơn nhất và không thay đổi cho từng hạt nhân phóng xạ và có thể là từ một phần giây đến hàng

tỷ năm Chu kỳ bán rã của radon Rn – 219 là 4 giây, của Rn - 220 là 55 giây, của Rn – 222 là 3,5 ngày, của sulfua S-38 là 2 giờ 52 phút, của radi Ra-223 là 11,43 ngày,

và cacbon C-14 là 5.730 năm Trong các chu kỳ bán rã liên tiếp, hoạt độ chất phóng

xạ giảm bởi phân rã từ 1/2, 1/4, 1/8, 1/16… so với hoạt độ ban đầu theo công thức sau N = N n

2

0 Điều đó cho phép tính hoạt độ còn lại của bất cứ chất nào tại một thời điểm bất kỳ trong tương lai

Bức xạ có khắp nơi trong môi trường: trong đất, nước, không khí, thực phẩm, vật liệu xây dựng, kể cả con người - một sản phẩm của môi trường Hầu hết các chất phóng xạ có đời sống dài đều sinh ra trước khi có trái đất, vì vậy một lượng phóng xạ luôn tồn tại là điều bình thường không thể tránh khỏi Trong thế kỷ vừa qua, phông phóng xạ đã tăng lên không ngừng do các hoạt động như thử vũ khí hạt nhân và phát điện hạt nhân Mức độ phóng xạ phụ thuộc vào nhiều yếu tố: địa điểm, thành phần của đất, vật liệu xây dựng, mùa, vĩ độ, và mức độ nào đấy nữa là điều kiện thời tiết: mưa, tuyết, áp suất, hướng gió… tất cả đều ảnh hưởng đến phông bức

xạ Bức xạ được xem là tự nhiên hay nhân tạo là do nguồn gốc sinh ra của nó Từ đó nguồn phóng xạ được chia làm hai loại: nguồn phóng xạ tự nhiên và nguồn phóng

xạ nhân tạo Nguồn phóng xạ tự nhiên là các chất đồng vị phóng xạ có mặt trên trái đất, trong nước hay trong bầu khí quyển Nguồn phóng xạ nhân tạo do con người chế tạo bằng cách chiếu các chất trong lò phản ứng hạt nhân hay máy gia tốc

1.2.1 Các nguồn phóng xạ tự nhiên:

Nguồn phóng xạ tự nhiên gồm hai nhóm sau: nhóm thứ nhất là nhóm các đồng vị phóng xạ nguyên thủy có từ khi tạo thành trái đất, vũ trụ Nhóm thứ hai là nhóm đồng vị phóng xạ có nguồn gốc từ vũ trụ - được tia vũ trụ tạo ra Các đồng vị phóng xạ tự nhiên gồm cỡ 70 đồng vị, trong đó quan trọng nhất là các đồng vị

Các đặc điểm của 3 họ phóng xạ tự nhiên:

- Thành viên thứ nhất là đồng vị phóng xạ sống lâu với thời gian bán rã rất lớn và thường được dùng để định tuổi địa chất

- Mỗi họ đều có một thành viên dưới dạng khí phóng xạ đây là một trong các lý do chính gây nên phông phóng xạ của môi trường Chúng là các đồng vị khác nhau của nguyên tố radon: trong họ uranium là 86Rn222 (radon), trong họ thorium là

86Rn220 (thoron), trong họ actinium là 86Rn219 (actinon) Trong họ phóng xạ nhân tạo neptunium không có thành viên khí phóng xạ

- Sản phẩm cuối cùng trong mỗi họ phóng xạ tự nhiên đều là chì: Pb206 trong họ uranium, Pb207 trong họ actinium và Pb208 trong họ thorium Trong họ phóng xạ nhân tạo neptunium, thành viên cuối cùng là Bi209

Hình 1.2 Họ thorium (4n)

Hình 1.3 Họ actinium (4n+3)

Hình 1.4 Họ uranium (4n+2)

Ngoài các đồng vị phóng xạ trong 4 họ phóng xạ cơ bản trên, trong tự nhiên còn tồn tại một số đồng vị phóng xạ với số nguyên tử thấp Các đồng vị phóng xạ quan trọng nhất được dẫn ra trong bảng 1.1

Một trong các đồng vị phóng xạ tự nhiên là K40, rất phổ biến trong môi trường (hàm lượng K trong đất đá là 27g/kg và trong đại dương ~ 380 mg/lít), trong thực vật, động vật và cơ thể người (hàm lượng K trung bình trong cơ thể người khoảng 1,7g/kg)

Bảng 1.1 [11] Đặc trưng của 40 K và các nhân chính của 3 họ phóng xạ

Nhân Chu kỳ bán hủy Hàm lượng/ Hoạt độ tự nhiên

* Nhóm các đồng vị phóng xạ có nguồn gốc từ vũ trụ:

Đồng vị phóng xạ tự nhiên quan trọng khác là C14 với chu kỳ bán rã 5600 năm C14 là kết quả của biến đổi hạt nhân do các tia vũ trụ bắn phá hạt nhân N14 Trước khi xuất hiện bom hạt nhân, hàm lượng tổng cộng của C14 trong khí quyển khoảng 1,5.1011MBq, trong thực vật khoảng 4,8.1011 MBq, trong đại dương khoảng 9.1012 MBq Việc thử nghiệm vũ khí hạt nhân làm tăng đáng kể hàm lượng C14 Cho đến năm 1960, tất cả các vụ thử nghiệm vũ khí hạt nhân đã thải ra khí quyển khoảng 1,1.1011 MBq Cacbon phóng xạ tồn tại trong khí quyển dưới dạng khí CO2, đi vào

cơ thể động vật qua quá trình hô hấp và vào thực vật qua quá trình quang hợp nên được sử dụng để đánh giá tuổi các mẫu khảo cổ vật liệu hữu cơ thông qua các số liệu hoạt độ riêng C14 của chúng

Các đồng vị phóng xạ được tạo thành từ tia vũ trụ:

Bức xạ vũ trụ lan khắp không gian, chúng tồn tại chủ yếu ngoài hệ mặt trời của chúng ta Bức xạ có nhiều dạng, từ những hạt nặng có vận tốc rất lớn đến các photon năng lượng cao và các hạt muyon ( ) Tầng trên của khí quyển trái đất tác dụng với nhiều loại tia vũ trụ và làm sinh ra các nhân phóng xạ Phần lớn các nhân phóng xạ này có thời gian bán rã ngắn hơn các nhân phóng xạ tự nhiên có trên trái

đất Bảng 1.2 trình bày các nhân phóng xạ chính có nguồn gốc từ vũ trụ

220 Bq/kg trong vật liệu hữu cơ 1,2 x 10-3 Bq/kg

0,01 Bq/kg

Ttvt: Tương tác vũ trụ

Các nhân phóng xạ vũ trụ khác là Be10, Al26, Cl36, Kr80, C14, Si32, Ar39, Na22,

S35, Ar37, P32, P33, Mg38, Na24, S38, F18, Cl38, Cl34m

Bức xạ vũ trụ:

Cùng với các nhân phóng xạ tạo nên khi tia vũ trụ tương tác với lớp khí quyển, bản thân các tia vũ trụ cũng góp phần vào tổng liều hấp thụ của con người Bức xạ vũ trụ được chia làm hai loại là bức xạ sơ cấp và bức xạ thứ cấp

Bức xạ vũ trụ sơ cấp được tạo nên bởi các hạt có năng lượng cực kỳ cao (lên đến 108 eV), đa phần là proton cùng với một số hạt khác nặng hơn Phần lớn các tia vũ trụ sơ cấp đến từ bên ngoài hệ mặt trời của chúng ta và chúng cũng đã được tìm thấy trong không gian vũ trụ Một số ít bắt nguồn từ mặt trời do quá trình cháy sáng của mặt trời

Một số nhỏ bức xạ vũ trụ sơ cấp xuyên xuống bề mặt trái đất còn phần lớn chúng tương tác với khí quyển Khi tương tác với khí quyển, chúng sinh ra các bức

xạ vũ trụ thứ cấp hoặc ánh sáng mà ta có thể nhìn thấy trên mặt đất Những phản ứng này làm sinh ra các bức xạ có năng lượng thấp hơn, bao gồm việc hình thành các photon ánh sáng, các electron, các neutron và các hạt muyon rơi xuống mặt đất

Lớp khí quyển và từ trường trái đất có tác dụng như một lớp vỏ bọc che chắn các tia vũ trụ, làm giảm số lượng của chúng có thể đến được bề mặt của trái đất Như vậy, liều bức xạ con người nhận được sẽ phụ thuộc vào độ cao mà người

ấy đang ở: từ bức xạ vũ trụ, hàng năm con người có thể nhận một liều cỡ 0,27 mSv

và sẽ tăng lên gấp đôi nếu độ cao tăng 2000 m

Suất liều điển hình của bức xạ vũ trụ như sau: 0,04 µGy/h trên bề mặt trái đất, 0,2µGy/h ở độ cao 5000m và 3 µGy/h ở độ cao 20000 m

Lượng bức xạ vũ trụ trên mặt biển chỉ giảm 10% từ vùng cực tới xích đạo nhưng tại độ cao khoảng 20000 m thì mức giảm này là 75% Rõ ràng là có sự ảnh hưởng từ địa từ trường của trái đất và từ trường của mặt trời lên các bức xạ vũ trụ

sơ cấp

1.2.2 Các nguồn phóng xạ nhân tạo

Những hoạt động của con người cũng tạo ra các chất phóng xạ được tìm thấy trong môi trường và cơ thể trong hơn 100 năm trở lại đây và qua đó bổ sung

vào nguồn phóng xạ tự nhiên những sản phẩm của con người Chúng chỉ là một lượng rất nhỏ so với lượng phóng xạ có sẵn trong tự nhiên Vì chu kỳ bán rã của chúng ngắn nên hoạt độ của chúng đã giảm đáng kể từ khi ngừng thử vũ khí hạt nhân trên trái đất Một số chất đã được thải vào khí quyển do các vụ thử vũ khí hạt nhân và phần nhỏ hơn nhiều là các nhà máy điện hạt nhân Những giới hạn phát thải được phép đối với nhà máy điện hạt nhân bảo đảm chúng không gây tác hại gì Hầu hết các chất phóng xạ sinh ra từ phân hạch hạt nhân nằm trong chất thải phóng xạ

và được lưu giữ cách biệt với môi trường Có khoảng 2000 đồng vị phóng xạ nhân tạo trong đó:

Từ khí quyển, các đồng vị phóng xạ sẽ lắng đọng trên địa cầu dưới dạng rơi lắng tại chỗ (12%), nằm trên tầng đối lưu (10%) và tầng bình lưu (78%) Rơi lắng ở tầng bình lưu là rơi lắng toàn cầu và sẽ gây nhiễm bẩn toàn cầu với hoạt độ thấp Trong khi hầu hết các đồng vị phóng xạ nằm trên bề mặt trái đất thì 3H và 14C đi vào các chu trình khí quyển, thủy quyển và sinh quyển toàn cầu Tổng lượng phóng

xạ đã đưa vào khí quyển qua các vụ thử vũ khí hạt nhân là 3.107 Sv/người với 70%

là 14C; các đồng vị khác 137Cs, 90Sr, 95Zr và 106Ru chiếm phần còn lại

Điện hạt nhân

Chương trình hạt nhân dân sự bắt đầu từ lò phản ứng Calder Hall tây bắc nước Anh năm 1956 Số các lò phản ứng hạt nhân tăng nhanh, cho đến cuối năm

2002, theo thống kê của IAEA, điện hạt nhân đã chiếm 16% sản lượng điện toàn thế giới và đang có chiều hướng gia tăng Các đồng vị phóng xạ thải vào môi trường đều từ các chu trình nhiên liệu hạt nhân như khai thác mỏ, nghiền uran, sản xuất và tái chế các thanh nhiên liệu Việc thải các chất phóng xạ từ các nhà máy điện có thể lên đến cỡ TBq/năm hoặc nhỏ hơn Suất liều đối với các nhóm dân tiêu chuẩn có bậc cỡSv/ năm

1.3 Ảnh hưởng của các loại bức xạ đến con người

Bức xạ sinh ra dưới nhiều hình thức, các dạng quan trọng nhất là các dạng

có thể xuyên qua vật chất và làm cho nó bị điện tích hóa hay ion hóa ảnh hưởng đến sức khỏe con người Nếu bức xạ ion hóa thấm vào các mô sống, các ion được tạo ra đôi khi ảnh hưởng đến quá trình sinh học bình thường Tiếp xúc với bất kỳ loại nào trong số các loại bức xạ ion hóa, bức xạ alpha, beta, các tia gamma, tia X và neutron, đều có thể ảnh hưởng tới sức khoẻ

1.3.1 Bức xạ alpha

Hạt alpha là hạt nhân 2He4 Phân rã alpha xảy ra khi hạt nhân phóng xạ có tỉ

số N/Z quá thấp Bức xạ alpha được phát ra bởi các nguyên tử của các nguyên tố nặng như uran, radi, radon và plutoni

Hạt alpha phát ra với năng lượng cố định Hình 1.5 trình bày quá trình phân

2

222 86

226

88Ra  Rn  He , gồm hai nhánh phát alpha: nhánh thứ nhất với hạt alpha năng lượng 4,591 MeV và nhánh thứ hai với hạt alpha năng lượng 4,777

MeV Hạt nhân Rn sau phân rã theo nhánh thứ nhất nằm ở trạng thái kích thích

và tiếp tục phân rã gamma để chuyển về trạng thái cơ bản Hạt nhân Rn222 sau phân

rã theo nhánh thứ hai nằm ở trạng thái cơ bản

Hình 1.5 Sơ đồ phân rã 88Ra 226    86Rn 222 + 2He 4

Hạt alpha bị hấp thụ rất mạnh khi đi qua vật chất, do đó quãng đường đi của

nó rất ngắn Lớp da chết ở mặt da đủ dày để hấp thụ tất cả bức xạ alpha từ một nguồn phóng xạ Kết quả là, bức xạ alpha từ nguồn bên ngoài chiếu vào cơ thể không gây nên nguy hiểm Tuy nhiên, khi hạt nhân phóng xạ alpha lọt vào trong cơ thể qua đường tiêu hoá hoặc hô hấp, không bị cản lại bởi lớp da chết, năng lượng bức xạ alpha sẽ truyền cho các tế bào cơ thể Ví dụ trong phổi, nó có thể tạo ra liều chiếu trong đối với các mô nhạy cảm, mà các mô này thì không có lớp bảo vệ bên ngoài giống như da Vì vậy, các đồng vị phóng xạ alpha rất độc khi chúng có mặt bên trong cơ thể

 4,591 MeV 5.7%

 4,777 MeV 94,3%

0,186 MeV (35% -)

Ra226

Rn222

Hình 1.6 Các con đường bức xạ và chất phóng xạ đi vào cơ thể

Hình 1.7 Mức độ đâm xuyên của bức xạ

1.3.2 Bức xạ beta

Hạt beta gồm hai hạt: các electron ( ) và các positron (  ) Phân rã  

xảy ra khi hạt nhân phóng xạ thừa neutron, tức là tỉ số N/Z quá cao, còn phân rã 

xảy ra khi hạt nhân có tỉ số N/Z quá thấp so với đường cong bền của hạt nhân (hình 1.1)

Bức xạ beta bao gồm các hạt nhỏ hơn rất nhiều so với các hạt alpha và nó

có thể đâm xuyên lớn hơn hạt alpha, phụ thuộc vào năng lượng của nó, do đó nó nguy hiểm khi chiếu xạ ngoài Nó có thể làm tổn thương lớp da bảo vệ Trong vụ tai nạn ở nhà máy điện hạt nhân Chernobyl năm 1986, các tia beta mạnh đã làm cháy

da những người cứu hoả Nếu các bức xạ beta phát ra trong cơ thể, nó có thể chiếu

xạ trong các mô trong đó Bất cứ đồng vị phóng xạ nào phát beta mà lọt vào bên trong cơ thể với một lượng vượt quá giới hạn cho phép đều nguy hiểm cả

1.3.3 Bức xạ gamma

Cả hai phân rã alpha và beta thường kèm theo phân rã gamma vì sau khi phân rã alpha và beta hạt nhân phóng xạ mẹ biến thành hạt nhân con thường nằm ở trạng thái kích thích Khi hạt nhân con chuyển từ trạng thái kích thích về trạng thái

cơ bản nó có thể phát ra một số tia gamma

Giấy

Nước

Bê tông

Bức xạ gamma là năng lượng sóng điện từ song có tần số hay năng lượng rất lớn Khi tia gamma bắt đầu đi vào vật chất, cường độ của nó cũng bắt đầu giảm Trong quá trình xuyên vào vật chất, tia gamma va chạm với các nguyên tử Các va chạm đó với tế bào của cơ thể sẽ làm tổn hại cho da và các mô ở bên trong Các vật liệu đặc như chì, bê tông là tấm chắn lý tưởng đối với tia gamma

Tia gamma là bức xạ điện từ đơn năng giống như tia X, song có năng lượng lớn hơn và có khả năng đâm xuyên lớn hơn Do đó tia gamma gây nguy hiểm bức

xạ chủ yếu trong trường hợp chiếu xạ ngoài

1.3.4 Bức xạ tia X

Bức xạ tia X tương tự như bức xạ gamma, nhưng bức xạ gamma được phát

ra bởi hạt nhân nguyên tử, còn tia X do con người tạo ra trong một ống tia X mà bản thân nó không có tính phóng xạ Vì ống tia X hoạt động bằng điện, nên việc phát tia

X có thể bật, tắt bằng công tắc

1.3.5 Bức xạ neutron

Bức xạ neutron được tạo ra trong quá trình phát điện hạt nhân, bản thân nó không phải là bức xạ ion hoá, nhưng nếu va chạm với các hạt nhân khác, nó có thể kích hoạt các hạt nhân hoặc gây ra tia gamma hay các hạt điện tích thứ cấp gián tiếp gây ra bức xạ ion hoá Neutron có sức xuyên mạnh hơn tia gamma và chỉ có thể bị ngăn chặn lại bởi tường bê tông dày, bởi nước hoặc tấm chắn paraphin May mắn thay, bức xạ neutron không tồn tại ở đâu, trừ lò phản ứng hạt nhân và nhiên liệu hạt nhân

1.3.6 Quá trình biến hoán nội

Quá trình biến hoán nội xảy ra đối với hạt nhân phóng xạ phát gamma Tia gamma từ hạt nhân phát ra tương tác với electron liên kết mạnh ở lớp K hay lớp L của nguyên tử, truyền toàn bộ năng lượng cho electron này để nó bay ra khỏi nguyên tử Có thể nói, quá trình biến hoán nội là hiệu ứng quang điện nội, do tia gamma của hạt nhân nguyên tử gây hiệu ứng quang điện đối với electron của chính nguyên tử đó

Về quan hệ năng lượng, quá trình biến hoán nội thỏa mãn điều kiện sau đây:

E = Ee + EBTrong đó E và Ee tương ứng là năng lượng của tia gamma và electron còn

EB là năng lượng liên kết của electron Electron phát ra có năng lượng đơn năng nên trên phổ năng lượng liên tục của electron trong phân rã beta có các vạch năng lượng của các electron biến hoán nội lớp K và lớp L Thí dụ phổ năng lượng của electron

từ phân rã beta và biến hoán nội của hạt nhân Cs137 Hạt nhân phóng xạ này phân rã beta biến đổi thành hạt nhân Ba137 ở trạng thái kích thích Hạt nhân Ba137 chuyển về trạng thái cơ bản bằng phân rã gamma, trong đó có 11% tia gamma tham gia vào quá trình biến hoán nội Hệ số biến hoán nội được xác định bằng tỉ số giữa số

electron biến hoán nội Ne so với số photon N phát ra:

X đặc trưng này lại bị hấp thụ, gây ra hiệu ứng quang điện nội mới, làm bắn ra electron liên kết khác ra ngoài nguyên tử Electron phát ra lần này được gọi là electron Auger (Auger electron)

1.4 Radon – mối nguy hiểm vô hình từ không gian quanh ta

Một phần của phông phóng xạ là bức xạ vũ trụ đến từ không gian Chúng hầu hết bị cản lại bởi khí quyển bao quanh trái đất, chỉ một phần nhỏ tới được trái đất Trên đỉnh núi cao hoặc bên ngoài máy bay, độ phóng xạ lớn hơn nhiều so với ở mặt biển Các phi hành đoàn làm việc chủ yếu ở độ cao có bức xạ vũ trụ lớn hơn mức bình thường ở mặt đất khoảng 20 lần Các chất phóng xạ có đời sống dài có trong thiên nhiên thường ở dạng các chất bẩn trong nhiên liệu hóa thạch Trong lòng

đất, các chất như vậy không làm ai bị chiếu xạ, nhưng khi bị đốt cháy, chúng được thải vào khí quyển rồi sau đó khuếch tán vào đất, làm tăng dần phông phóng xạ

Nguyên nhân chung nhất của sự tăng phông phóng xạ là radon, một chất khí sinh ra khi radi kim loại phân rã Các chất phóng xạ khác được tạo thành trong quá trình phân rã tồn tại tại chỗ trong lòng đất, nhưng radon thì bay lên khỏi mặt đất Nếu nó lan toả rộng và hòa tan đi thì không gây ra nguy hại gì, nhưng nếu một ngôi nhà xây dựng tại nơi có radon bay lên tới mặt đất thì radon có thể tập trung trong nhà đó, nhất là khi các hệ thống thông khí không thích hợp Radon tập trung trong nhà có thể lớn hơn hàng trăm lần, có khi hàng ngàn lần so với bên ngoài Loại trừ khí radon, bức xạ tự nhiên không có hại đối với sức khoẻ Nó là một phần của tự nhiên và các chất phóng xạ có trong cơ thể con người cũng là một phần của tạo hoá

Radon là một đồng vị phóng xạ thuộc các chuỗi phóng xạ tự nhiên 222(radon) của chuỗi uranium-238, radon-220(thoron) của chuỗi thorium-232 và radon-219(actinon) của chuỗi uranium-235 Radon và thoron là các khí trơ, chúng không tham gia vào bất kỳ hợp chất hóa học nào So với radon-220 và radon-219,

Radon-độ nguy hiểm phóng xạ của radon-222 rất cao do chu kỳ bán hủy bởi phân rã phóng

xạ là 3,5 ngày trong khi chu kỳ bán hủy của thoron là 55 giây và của radon-219 là 4 giây Radon là tác nhân gây nguy cơ ung thư hàng đầu trong các chất gây ung thư phổi Trong không khí, radon và thoron ở dạng nguyên tử tự do, sau khi thoát ra từ vật liệu xây dựng, đất, đá và những khoáng vật khác, chúng phân rã thành chuỗi các đồng vị phóng xạ con cháu mà nguy hiểm nhất là polonium-218 Polonium-218 phân rã alpha với chu kỳ bán hủy 3,05 phút, đủ cho một vài chu trình thở trong hệ thống hô hấp của con người Polonium-218 bay trà trộn cùng với các hạt bụi có kích

cỡ nanomet và micromet tạo thành các sol khí phóng xạ Các sol khí phóng xạ này

có kích thước khoảng vài chục micromet nên có thể được hít vào qua đường thở và tai hại hơn, chúng có thể bị lưu giữ tại phế nang Tại phế nang, polonium-218 phân

rã alpha phát ra các hạt nhân heli-hạt alpha có điện tích 2e-, khối lượng nguyên tử là

4 Các hạt alpha có năng lượng rất cao sẽ bắn phá nhân tế bào phế nang gây ra các sai hỏng nhiễm sắc thể, tác động tiêu cực đến cơ chế phân chia tế bào Một phần

năng lượng phân rã hạt nhân truyền cho hạt nhân phân rã, làm các hạt nhân này bị giật lùi Năng lượng giật lùi của các hạt nhân radon có thể đủ để phá vỡ các phân tử protein trong tế bào phế nang Kết quả là xác suất gây ung thư do radon khá cao Như vậy, việc xác định hàm lượng sol khí phóng xạ gây ra bởi radon - tức xác định radon rất quan trọng với mục đích giám sát cảnh báo nguy cơ ung thư phổi trong đời sống cộng đồng, trong các khu hầm mỏ, trong nhà ở và đặc biệt trong phòng ngủ và phòng làm việc Theo luật môi trường Mỹ, mức cho phép khí radon trong nhà ở là < 4 pCi/l/năm tương đương 0,148 Bq/l/năm hay 148 Bq/m3/năm Theo tiêu chuẩn an toàn bức xạ của cơ quan năng lượng nguyên tử quốc tế (IAEA), nồng độ khí radon trong nhà ở của dân chúng không được vượt quá dải từ 200 đến 600 Bq/m3/năm nghĩa là từ 0,6 đến 1,7 Bq/m3/ngày Theo luật phóng xạ 944/92 của trung tâm phóng xạ và an toàn hạt nhân Phần Lan [26], giới hạn liều radon đối với tòa nhà đang ở là 400 Bq/m3/năm và tòa nhà mới thiết kế là 200 Bq/m3/năm

1.5 Radon trong vật liệu xây dựng

Tất cả các loại vật liệu xây dựng đều chứa một lượng lớn các nhân phóng

xạ tự nhiên, chủ yếu là urani, thori và các đồng vị phóng xạ của kali Sự chiếu xạ từ vật liệu xây dựng có thể chia làm hai loại: chiếu ngoài và chiếu trong Nguyên nhân của sự chiếu ngoài là do các tia gamma trực tiếp Sự chiếu trong là kết quả của việc hít thở khí radon (222Rn), thoron (220Rn) và những sản phẩm phân rã có thời gian sống ngắn của chúng 222Rn là một phần của chuỗi phân rã của uranium - nhân phóng xạ có trong các loại vật liệu xây dựng Vì là một khí trơ nên radon có thể dễ dàng di chuyển trong khoảng không gian rất nhỏ hẹp giữa những phân tử của đất, đá…đi đến bề mặt và thâm nhập vào không khí, gây đến 50% liều hấp thụ hàng năm của chúng ta [1], [6], [16], [17], [24]

Mặc dù hầu như tất cả các loại đất, đá đều chứa một lượng uranium nhất định nhưng lượng trung bình cao hơn cả được tìm thấy trong các mẫu đất, đá chứa granite, phosphate và những loại đá phiến sét [4], [9] Vì thế hàm lượng radon phụ thuộc rất mạnh vào vật liệu: những vật liệu xây dựng có nguồn gốc granite sẽ cho

hàm lượng radon cao nhất, riêng lớp tráng men của gạch với thành phần chủ yếu là zirconi góp phần cũng gây nên phóng xạ đáng kể; các vật liệu gốm sét, gạch xỉ than, cũng là vật liệu chứa nhiều radon Các loại khoáng sản có nguồn gốc trầm tích như ilmenhite, rutile, zircon, monazite rất giàu phóng xạ và là các nguồn phát radon

Đối với các phần nhà ở tiếp xúc trực tiếp với mặt đất, một lượng lớn khí radon trong nhà có nguồn gốc từ lớp đất nằm bên dưới ngôi nhà bên cạnh lượng radon phát ra từ vật liệu xây dựng Đối với những căn hộ ở tầng cao thì lượng khí radon trong nhà có nguồn gốc chủ yếu từ vật liệu xây dựng

Vật liệu xây dựng cũng là nguồn quan trọng nhất của khí thoron (220Rn) trong nhà Tuy nhiên, thoron thường tập trung ở mức độ thấp hơn Khí thoron trong nhà có thể là một nguồn quan trọng của sự chiếu trong trong một vài điều kiện hiếm hoi khi mà có một lượng lớn thorium tập trung trong vật liệu xây dựng

1.6 Tổng quan tình hình nghiên cứu trong và ngoài nước

1.6.1 Ngoài nước

Việc nghiên cứu về phóng xạ trong vật liệu xây dựng bắt đầu từ những năm

60 của thế kỉ 20 tại một vài quốc gia châu Âu và Bắc Mỹ khi thống kê tỷ lệ ung thư phổi của các nhóm cư dân sống trong các căn hộ được xây dựng từ vật liệu xỉ than cao một cách bất thường Nguyên nhân chính của vấn đề này là hàm lượng các nhân phóng xạ tự nhiên tồn tại ở dạng khí trơ như radon và thoron trong xỉ than rất cao Đến nay, vấn đề phóng xạ trong vật liệu xây dựng đã nhận được sự quan tâm của không những cộng đồng khoa học mà còn của các cơ quan quản lý tại rất nhiều quốc gia trên thế giới Bằng chứng là các công trình nghiên cứu của các nhà khoa học tại các quốc gia: Ai cập, Ả Rập Xê Út, Canada, Trung Quốc và nhiều nước khác

Hình 1.8 Liều chiếu trung bình hàng năm do nguồn phóng xạ tự nhiên ở một số nước

Giới khoa học đã phát hiện ra Radon chiếm phần lớn vào suất liều trung bình hàng năm

Hình 1.9 Các nguồn đóng góp vào suất liều trung bình hàng năm

Hiện nay, trên thế giới đã có rất nhiều nước đã và đang nghiên cứu về phóng xạ trong vật liệu xây dựng

Kết quả đo đạc vận tốc xạ khí radon trong vật liệu xây dựng ở Ai Cập từ bài báo khoa học đời sống và phóng xạ [25] bằng phương pháp CR-39, đầu dò vết bằng plastic được đặt trong hộp hàn kín đối với gạch xi măng là 197 mBq m-2 h-1 và vữa trát tường bằng xỉ xi măng 907 mBq m-2 h-1 Bài báo khuyến cáo không nên sử dụng vữa trát tường và việc thay thế gạch đất sét cho gạch xi măng để đảm bảo sức khỏe cho cộng đồng

A.F Hafez, A.S Hussein và N.M Rasheed (Ai Cập) [13] đo tốc độ xạ khí radon và thoron, hoạt độ riêng của 226Ra, 224Ra, các thuộc tính vật lý: hệ số phát xạ,

hệ số khuếch tán khí radon của một số mẫu vật liệu xây dựng bằng các đầu dò vết hạt nhân bằng polime LR-115, CR-39 Xác định hàm lượng Ra thu được bởi phương pháp tự chụp bằng tia phóng xạ alpha

M.I.Al-Jarallah, F.Abu-Jarad và Fazal-ur-Rehman (Ả rập Xê Út) [24], đo tốc độ xả khí radon bằng phương pháp chủ động và thụ động trong những mẫu granit, marble, gạch men Với phương pháp chủ động, dùng một máy tính nối với một máy phân tích nguồn phóng xạ chứa trong bình kín Còn phương pháp thụ động dùng một detecter vết hạt nhân PM-355 với kỹ thuật hàn kín container nhốt mẫu trong 180 ngày So sánh tốc độ xạ khí đo bằng hai phương pháp trên thấy có một mối liên quan tuyến tính với hệ số là 0,7 Vận tốc xạ khí radon trong mẫu granit là 0,7 Bqm-2h-1 cao hơn gấp đôi so với marble và gạch men

Lubomir Zikovsky (Canada) [23] đã đo tốc độ xạ khí radon trong 11 loại vật liệu xây dựng (55 mẫu khác nhau) phổ biến, thu được kết quả như sau: tốc độ xạ khí từ < 0,1 nBqg-1s-1 tới 19 nBq g-1s-1 (hay từ < 0,1 nBq cm-2 s-1 tới 22 nBq cm-2

s-1)

Xinwei Lu và Xiaolan Zhang (Trung Quốc) [31] đã xác định hoạt độ phóng

xạ của 226Ra, 40K, 232Th của 7 loại vật liệu xây dựng phổ biến và những sản phẩm của nhà máy nhiệt điện từ Baoji, phía tây Trung Quốc bằng hệ phổ kế gamma với detector NaI(Tl) Giá trị hoạt độ riêng thay đổi từ 23,0 tới 112,2; 20,2 tới 147,5; từ 113,2 tới 890,8 Bq/kg lần lượt đối với 226Ra, 232Th, 40K

Phóng xạ tự nhiên mà nguyên nhân do sự có mặt của Ra, Th, K trong vật liệu xây dựng ở Jordan được J.Al-Jundi, W.Salah,M.S.Bawa’aneh và F Afaneh [20] đo bằng hệ phổ kế gamma với detector germani siêu tinh khiết Hoạt độ trung bình tương ứng của 226Ra, 232Th, 40K trong các mẫu vật liệu khác nhau thay đổi từ 27,7 ±7,5 tới 70,4±2,8; 5,9±0,67 tới 32,9±3,9 và 30,8 ±0,87 tới 58,5±1,5 Hoạt độ

Ra tương đương nhỏ hơn giới hạn tiêu chuẩn 370 Bq/kg Chỉ số Index nhỏ hơn 1 Liều hiệu dụng trung bình hàng năm là 198 Sv/năm Kết quả cho thấy các mẫu vật liệu xây dựng này khá an toàn

Lu Xinwei (Trung Quốc) [21] phân tích phóng xạ trong đá marble bằng hệ phổ kế gamma với detector NaI(TI) thu được hoạt độ của 226Ra, 232Th, 40K tương ứng là 8,4 tới 157,4; từ 5,6 tới 165,5 và 44,1 tới 1352,7 Bq/kg Hàm lượng nhân phóng xạ còn thay đổi theo màu sắc và vị trí của marble: hoạt độ của 226Ra, 232Th,

40K trong đá marble màu trắng, xám, đen, xanh và vàng nhỏ hơn trong đá marble nâu và đỏ Hoạt độ Ra tương đương, liều chiếu trong và liều chiếu ngoài trung bình hằng năm cũng được tính toán và so sánh với giá trị quốc tế

Đá Malaysia [32] do nhóm Yasir MS, Ab Majid A và Yahaya R nghiên cứu; vật liệu xây dựng ở Cameroon [28] do nhóm Ngachin M, Garavaglia M, Giovani nghiên cứu Ra tương đương đều có giá trị nhỏ hơn 370 Bq/kg [27] theo tiêu chuẩn an toàn bức xạ của OECD, tổ chức hợp tác và phát triển kinh tế

1.6.2 Trong nước

Vào những năm 1970, Gs.Trần Thanh Minh đã nghiên cứu phóng xạ trong môi trường nói chung và trong vật liệu xây dựng đối với gạch xỉ than nói riêng Vào những năm 1980-1990, trong chương trình khoa học công nghệ cấp nhà nước 50-01

có vài nghiên cứu nhỏ lẻ nhưng chưa có công trình nào được công bố

Tuy Việt Nam chưa thực hiện nghiên cứu một cách có hệ thống để xác định hàm lượng của các nhân phóng xạ trong vật liệu xây dựng và đánh giá những ảnh hưởng của chúng đến sức khỏe của con người nhưng đã có một số công trình nghiên

cứu xác định hàm lượng phóng xạ lấy đối tượng là các loại đất, đá [7], [8], [11], [12], [18]

Đến năm 2006, nghiên cứu đầu tiên về phóng xạ trong vật liệu xây dựng là luận án tốt nghiệp của Phùng Thị Cẩm Tú [8] Luận án đã xác định hoạt độ phóng

xạ trong một số vật liệu xây dựng thông dụng Tuy những phát hiện ban đầu có tính cảnh báo nhưng đó mới chỉ là những số liệu sơ bộ cho nhiều loại vật liệu xây dựng khác nhau

Sau khi bài báo “ Gạch men có phóng xạ “ của Ts.Trần Văn Luyến xuất hiện trên Vietnam net [41] ngày 04/06/2006, mối quan tâm của xã hội và dân chúng Việt Nam đã tăng cao Vào ngày 06/07/2007, Bộ khoa học và công nghệ cùng Bộ xây dựng bắt tay vào nghiên cứu dự thảo tiêu chuẩn Việt Nam: TCXDVN 397:2007 Việc nghiên cứu chủ yếu là dựa vào tiêu chuẩn TCXDVN 397:2007:

“Hoạt độ phóng xạ tự nhiên của vật liệu xây dựng – Mức an toàn trong sử dụng và phương pháp thử” được bộ Xây dựng ban hành theo quyết định số 24/2007/ QĐ-

BXD Tiêu chuẩn này quy định mức hoạt độ phóng xạ tự nhiên của vật liệu xây dựng vô cơ, phi kim từ nguồn gốc tự nhiên (đá, sỏi, cát, đất,…) hoặc nhân tạo (gạch, ngói, tấm lợp, tấm ốp, lát, trang trí, xi măng, vữa, ) khi đưa vào công trình xây dựng để bảo đảm sức khỏe cho người dân, an toàn cho người sử dụng công trình được trình bày ở phụ lục 1

Vấn đề hiện nay cần quan tâm là việc giám sát độ an toàn bức xạ trong vật

liệu xây dựng theo tiêu chuẩn TCXDVN 397:2007 cần những hỗ trợ kỹ thuật nào và

được tiến hành ra sao? Cần phải có một bộ số liệu nền về hoạt độ phóng xạ của các loại nguyên vật liệu tự nhiên khác nhau So sánh với các tiêu chuẩn về an toàn bức

xạ, chúng ta mới có các khuyến cáo các nhà sản xuất và người tiêu dùng

Chương 2 THỰC NGHIỆM

2.1 Đối tượng nghiên cứu

Đối tượng của đề tài là đá ốp lát dùng trong vật liệu xây dựng Đá ốp lát dùng trong vật liệu xây dựng bao gồm đá granit, đá marble, đá bazan Đá ốp lát được chọn nghiên cứu với lí do có thể hoạt độ phóng xạ trong các mẫu này vượt tiêu chuẩn Việt Nam Phương pháp nghiên cứu là đo phổ gamma phông thấp rồi tính hoạt độ phóng xạ các nhân trong mẫu tại Trung tâm Hạt nhân Tp.HCM

Đá ốp lát dùng trong vật liệu xây dựng bao gồm đá bazan, đá marble và đá granit Đá bazan là loại đá đẹp nhất trong ba loại đá ốp lát nhưng đá bazan rất cứng, giòn nên dễ vỡ, rất khó chế tác Do đó giá thành đá bazan rất cao nên rất ít được sử dụng để ốp lát trong xây dựng Đá marble đẹp hơn đá granit, mềm và rất dễ chế tác nhưng đá marble lại dễ bị trầy xướt, tạo cảm giác không an tâm đối với người tiêu dùng Khác với đá bazan và đá marble, đá granit khá đẹp và có độ cứng vừa phải, không giòn nên bền và rất dễ chế tác Do đó đá granit là loại đá ốp lát thông dụng nhất trong xây dựng Vì vậy, trong 61 mẫu đá ốp lát được khảo sát thì phần lớn là mẫu đá granit và một số mẫu đá marble; đặc biệt không có mẫu đá bazan

Đá granit

Granit là loại đá nóng chảy xâm nhập (được kết tinh ở sâu dưới mặt đất), với thành phần đá felsic (giàu silica và chứa hơn 10% khoáng chất felsic) và phanerit, kết cấu subeuhedral (khoáng chất mà tinh thể có thể nhìn thấy bằng mắt thường và một trong số chúng vẫn giữ nguyên được hình dáng tinh thể nguyên thủy) Granit là loại đá xâm nhập phổ biến nhất có thể tìm thấy ở các châu lục

Đá granit là loại đá đa công dụng vì nó có thể dùng để ốp tường phía ngoài của căn nhà, làm bậc tam cấp, cầu thang, mặt kệ bếp, phòng tắm…tạo sự sang trọng cho ngôi nhà

Đá granit có thành phần chủ yếu là thạch anh, feldspar và một ít mica, khối lượng riêng lớn 2600 – 2700 kg/m3, cường độ nén rất lớn 1200 – 2500 kg/cm2 Đá granit được xẻ trên dây chuyền hiện đại, qua nhiều công đoạn cắt gọt và mài dũa nhiều lần để lộ vân đá và độ bóng của sản phẩm, độ dày chuẩn của granit ốp lát từ 2~3 cm [4], [35]

Giả thuyết về sự thành tạo granit

Tất cả các giả thuyết về nguồn gốc đá granit có thể nhóm thành hai hướng sau:

Nguồn gốc macma của granit:

+ Macma granit nguyên sinh

+ Macma granit là kết quả phân dị macma bazơ

+ Macma granit tái nóng chảy [3], [4]

Sự thành tạo granit bằng con đường trao đổi biến chất

Granit hóa là quá trình mà trong đó những đá ở trạng thái cứng biến thành

đá granit mà không trải qua giai đoạn macma Những người thuộc trường phái này cho rằng granit có thể được thành tạo từ các đá nguyên thủy khác do các quá trình trao đổi biến chất Trong quá trình granit hóa nó thu nhận oxit K2O, Na2O và SiO2

và thải CaO, MgO và FeO để biến những đá ban đầu không phải granit thành granit Người ta phân biệt hai phương thức granit hóa:

+ Khuếch tán vật chất qua màng mỏng giữa các hạt

+ Khuếch tán vào môi trường cứng

Hiện nay đa số cho rằng granit được thành tạo do khuếch tán vật chất qua màng mỏng, ở đó không có mối liên kết ion đồng nhất Granit hóa xảy ra ban đầu

do sự phá hủy khoáng vật màu của đá nguyên thủy và thành tạo plagioclas bị thay thế bởi feldspar kali tạo kiến trúc gậm mòn Cuối cùng nó thu nhận SiO2 làm cho các đá giàu thạch anh

Nói tóm lại đa số các nhà nghiên cứu đều thừa nhận có hai cách thành tạo các đá có thành phần granit: Do kết tinh từ macma granit và do trao đổi biến chất Hiện nay một số nhà nghiên cứu cho rằng granit hóa liên quan tới macma granit, một số khác lại coi granit hóa xảy ra dưới ảnh hưởng của dòng xuyên macma và dần dần làm nóng chảy thành macma [3], [4]

Thành phần khoáng vật

Thành phần khoáng vật của granit được trình bày ở bảng 2.1 Hàm lượng khoáng vật trong nhóm như sau: plagioclas axit - 30%, feldspar kali – 30%, thạch anh – 30%, 10% là biotite và khoáng vật phụ Vì vậy chỉ số màu của granit bằng 10% Granit có chỉ số màu thấp hoặc cao ứng với granit sáng màu và granit sẫm màu

Plagioclas trong granit là anbit-oligoclas N0 10-25, đôi khi chúng có cấu tạo đối với nhân có thành phần andezin Khoáng vật thứ sinh phát triển theo plagioclas axit là serixit, còn phần nhân có andezin sẽ bị tập hợp xuotxuarit thay thế

Feldspar kali-natri trong granitoid có thể khác nhau, thành phần của chúng phụ thuộc vào điều kiện thành tạo và tuổi của khối đá xâm nhập, thường gặp là octoclas và microcline có độ trật tự cao, mạng song tinh Trong các đá có tuổi trẻ hơn (granit kainozoi) thì feldspar thường là kiểu nhiệt độ cao – sanidine và anoctoclas

Trong granit thường gặp sự phân hủy pectit, chỉ trừ những đá trẻ vẫn bảo tồn sanidine và anoctoclas cấu trúc đồng nhất

Biotite là loại chứa nhiều sắt, màu nâu, đa sắc rõ, bị thay thế bởi clorit, đôi khi muscovite

Hornblende trong granit có màu lục hoặc nâu bị clorit và actinolit thay thế

Pyroxen trong granit là hypersthen sắt, hiếm hơn có pyroxen một xiên – ogit

Điểm đặc trưng của granit là lượng khoáng vật phụ nhiều và thành phần của

nó cao (bảng 2.1)

Theo nghiên cứu [22], [29] độ phóng xạ tiềm tàng trong mẫu đá granit ốp lát được chứa trong các khoáng vật phụ sau: Titanite, Zircon, Apatite, Fluorite, Allanite, Monazite, Pyrite, Hematite, Ilmenite

Granit có thành phần khoáng vật như đã mô tả ở trên, được chia ra các thể tùy theo thành phần khoáng vật màu Phổ biến nhất là granit biotite Đó là đá có hạt kết tinh hoàn toàn có màu xám sáng Khi bị biến đổi hoặc bị phong hóa thì có màu phớt hồng, vì feldspar kali bị nhuốm màu khi biến đổi và thành phớt hồng do phân tán mịn của oxit sắt, có trong thành phần của đá dưới dạng tạp chất Đôi khi granit biến đổi có màu phớt lục hoặc phớt nâu do có xuất hiện epidote và hydroxit sắt trong đá Hiếm hơn còn gặp granit muscovite Nếu trong granit có cả hai loại mica thì gọi là granit hai mica Cuối cùng còn gặp granit hornblende và granit hornblende-biotite

Rapakivi là granit hornblende-biotite được phân biệt bởi kiến trúc ovoit – tinh thể feldspar kali kích thước lớn (đến vài centimet) màu hồng bị bao quanh bởi riềm oligoclas màu lục

Bảng 2.1 Khoáng vật tạo đá của granit.[4]

Khoáng vật Nhóm khoáng vật

Nguyên sinh Thứ sinh

Chính

Plagioclas axit Feldspar kali Thạch anh Biotite

Serixit Kaolinit Clorit

Bảng 2.1 Khoáng vật tạo đá của granit (tiếp theo và hết).[4]

Khoáng vật Nhóm khoáng vật

Nguyên sinh Thứ sinh

Thứ yếu

Hornblende Pyroxen thoi Pyroxen một xiên Muscovite

Actinolit, clorit Secpentin Actinolit,clorit

Phụ

Apatite Zircon Titanite Octit Rutin Manhetit

2,193,484,230,300,851,15Tổng 100

Granit là một nguồn bức xạ của môi trường tự nhiên thông thường nhất, granit chứa 10 ~ 20 ppm U (tương đương 120~ 240 Bq/kg) Do vậy khi granit được

sử dụng trong xây dựng thì cần phải đánh giá độ an toàn về mặt phóng xạ của chúng

2.2 Phương pháp nghiên cứu

2.2.1 Các phương pháp phân tích phóng xạ

Muốn đo hoạt độ phóng xạ của các mẫu kích hoạt cần lựa chọn bức xạ, detector và kỹ thuật đo Mục đích của sự lựa chọn là làm tăng hiệu suất ghi, tăng khả năng chọn lọc bức xạ và tăng diện tích của đỉnh phổ trên phông

Có nhiều phương pháp phân tích phóng xạ như phương pháp đo hóa phóng

xạ, phương pháp phân tích kích hoạt neutron, phương pháp đo tổng alpha và beta, phương pháp đo phổ alpha, phương pháp đo phổ gamma phông thấp

Các phương pháp đo hóa phóng xạ được dùng để xác định cho các nguồn phát alpha, beta và các đồng vị phóng xạ tự nhiên mức dưới 103pg/g

Phương pháp phân tích kích hoạt neutron dùng để phân tích các đồng vị phóng xạ tự nhiên nhưng không thuận lợi vì cần phải có nguồn neutron (lò phản ứng hạt nhân, máy phát neutron, nguồn neutron đồng vị) Hơn nữa, phương pháp này lại không thể xác định được Cs137 và Ra226

Phương pháp đo tổng alpha và beta chỉ cho phép xác định hoạt độ tổng cộng mà không cho phép xác định hoạt độ các nhân phóng xạ quan tâm trong mẫu cần đo

Phương pháp đo phổ alpha cũng cho phép xác định hoạt độ của các nhân đồng vị trong dãy uranium và thorium nhưng quá trình xử lý mẫu rất phức tạp

Phương pháp đo phổ gamma có khả năng đo trực tiếp các tia gamma do các nhân phóng xạ trong mẫu phát ra mà không cần tách các nhân phóng xạ ra khỏi chất nền của mẫu, giúp ta xác định một cách định tính và định lượng các nhân phóng xạ trong mẫu Có thể sử dụng nhiều loại detector khác nhau để đo bức xạ gamma

nhưng hiện nay phổ biến dùng các detector bán dẫn như Si(Li), Ge(Li) và germani siêu tinh khiết HPGe Ưu điểm chính của phương pháp này là có thể dễ dàng xác định chính xác năng lượng và cường độ của bức xạ gamma; hiệu ứng tự hấp thụ bức

xạ gamma ở trong mẫu có thể bỏ qua hoặc hiệu chỉnh một cách đơn giản và chính xác Trong điều kiện phòng thí nghiệm và mức hàm lượng nguyên tố trong mẫu cỡ

 g/g, phương pháp phổ kế gamma phông thấp được sử dụng để phân tích các đồng

vị phóng xạ tự nhiên và nhân tạo trong các mẫu vật liệu xây dựng vẫn có thể đáp ứng được nhiều yêu cầu đòi hỏi trong nghiên cứu Vì lí do này, tôi chọn phương pháp đo phổ gamma để ghi bức xạ bằng detector bán dẫn

2.2.2 Phương pháp ghi bức xạ dùng hệ phổ kế gamma phông thấp bằng detector bán dẫn

2.2.2.1 Cơ sở vật lý của phương pháp

Phương pháp đo hàm lượng các nhân phóng xạ bằng hệ phổ kế gamma phông thấp dựa trên cơ sở lý thuyết về tương tác của tia gamma với vật chất

Bức xạ hạt nhân bao gồm các loại hạt mang điện như tia alpha, beta hay các bức xạ điện từ như tia gamma, tia X có cường độ và năng lượng xác định Quá trình phân rã alpha và beta thường kèm theo phân rã gamma vì sau khi phân rã alpha và beta, hạt nhân phóng xạ mẹ biến thành hạt nhân con thường nằm ở trạng thái kích thích Khi hạt nhân con chuyển từ trạng thái kích thích về trạng thái cơ bản nó có thể phát ra một số tia gamma Tia gamma là một dạng của sóng điện từ song có tần

số hay năng lượng rất lớn Khi phân rã gamma, hạt nhân A

Z X không thay đổi các giá trị Z và A

Khi bức xạ đi vào môi trường vật chất bên trong của một detector ghi bức

xạ, các tương tác vật lý xuất hiện Do tia gamma là sóng điện từ nên nó tham gia tương tác yếu nghĩa là trên những điện tử của nguyên tử và trường Coulomb của hạt nhân Do đó, tương tác của tia gamma với vật chất không gây hiện tượng ion hóa trực tiếp như hạt tích điện mà nó làm bứt electron quỹ đạo ra khỏi nguyên tử hay sinh ra các cặp electron – positron Các electron này gây ion hóa và đó là cơ chế cơ

bản mà hạt gamma năng lượng cao có thể ghi đo và nhờ đó chúng có thể gây nên hiệu ứng sinh học phóng xạ Có 3 dạng tương tác của gamma với nguyên tử đó là hiệu ứng quang điện, tán xạ Compton và hiệu ứng tạo cặp

Khi bức xạ đi vào môi trường vật chất bên trong của một detector ghi bức

xạ nó sinh ra một tín hiệu điện Đây là cơ sở vật lý của việc ghi nhận bức xạ Tín hiệu ban đầu rất bé, sau một loạt các quá trình biến đổi và khuyếch đại trong các thiết bị điện tử, tín hiệu thu được có thể hiện trên màn hình dạng xung (số đếm) Các máy phân tích phóng xạ đều sử dụng nguyên lý này để ghi phóng xạ Hệ phổ kế gamma là thiết bị ghi nhận và phân tích phóng xạ hiện đại nhất

2.2.2.2 Các đặc trưng của hệ phổ kế gamma

Độ phân giải năng lượng (energy resolution)

Độ phân giải năng lượng của detector là tỷ số của FWHM và vị trí đỉnh Ho

Trong đó: FWHM (full width half maximum) là bề rộng ở một nửa giá trị cực đại

được định nghĩa là bề rộng của phân bố tại tọa độ bằng một nửa độ cao cực đại của đỉnh với điều kiện tất cả phông nền đã được loại bỏ

Độ phân giải năng lượng là đại lượng không có thứ nguyên và được diễn tả theo %

Detector có độ phân giải năng lượng càng nhỏ thì càng có khả năng phân biệt tốt giữa hai bức xạ có năng lượng gần nhau Trong sự phân bố chiều cao xung

vi phân được tạo ra bởi detector, detector có độ phân giải tốt sẽ cho ra phổ có bề rộng của đường cong phân bố nhỏ, đỉnh phổ nhô cao lên, nhọn và sắc nét

Độ phân giải năng lượng của detector với bề rộng ở một nửa giá trị cực đại của đỉnh 1,33 MeV của 60Co có giá trị trong khoảng 18 keV–22 keV

Hiệu suất ghi (detection efficiency)

Về nguyên tắc, tất cả detector sẽ cho xung ra khi có bức xạ tương tác với đầu dò Đối với các bức xạ không mang điện như gamma hoặc neutron thì khi đi vào detector chúng phải qua nhiều quá trình tương tác thứ cấp trước khi có thể được ghi nhận vì những bức xạ này có thể truyền qua khoảng cách lớn giữa hai lần tương tác và như thế chúng có thể thoát ra ngoài vùng làm việc của detector Vì vậy hiệu

suất của detector là nhỏ hơn 100% Lúc này, hiệu suất của detector rất cần thiết để liên hệ số xung đếm được với số photon hoặc neutron tới detector Hiệu suất đếm

của detector được chia làm hai loại: hiệu suất tuyệt đối (absolute effect) và hiệu suất nội (intrinsic effect) Hiệu suất thường dùng cho detector bức xạ gamma là hiệu suất đỉnh nội (intrinsic peak efficiency)

Trong đó, hiệu suất nội được định nghĩa:

(1) Hiệu suất nội không phụ thuộc vào yếu tố hình học giữa detector với nguồn

mà chỉ phụ thuộc vào vật liệu detector, năng lượng bức xạ tới và bề dày vật lý của detector theo chiều bức xạ tới Sự phụ thuộc nhỏ vào khoảng cách giữa nguồn và detector vẫn còn vì quãng đường trung bình của bức xạ xuyên qua detector sẽ thay đổi một ít theo khoảng cách này

Hiệu suất đếm cũng được phân loại theo bản chất của bức xạ được ghi nhận Nếu chúng ta ghi nhận tất cả xung từ detector, khi đó cần sử dụng hiệu suất

tổng (total efficiency) Trong trường hợp này tất cả các tương tác dù có năng lượng

thấp cũng giả sử được ghi nhận, sự phân bố chiều cao xung vi phân được giả thiết trình bày trong hình 2.3., trong đó diện tích toàn phần dưới đỉnh phổ là tổng tất cả các xung không để ý đến biên độ được ghi nhận Trong thực tế, bất kỳ hệ đo nào cũng đòi hỏi các xung được ghi nhận phải lớn hơn một mức ngưỡng xác định nào

đó được đặt ra nhằm loại các nhiễu do thiết bị tạo ra Như thế, chúng ta chỉ có thể tiến tới thu được hiệu suất toàn phần lý tưởng bởi việc đặt mức ngưỡng này càng

thấp càng tốt Hiệu suất đỉnh (peak efficiency) được giả sử chỉ có những tương tác

mà làm mất hết toàn bộ năng lượng của bức xạ tới được ghi Trong phân bố độ cao xung vi phân, những bức xạ mang năng lượng toàn phần này được thể hiện bởi đỉnh

mà xuất hiện ở phần cuối cao nhất của phổ Những bức xạ chỉ mang một phần năng lượng của bức xạ tới khi đó sẽ xuất hiện ở phía xa bên trái trong phổ Số bức xạ có năng lượng tổng có thể thu được bằng tích phân diện tích dưới đỉnh (phần gạch