- Tính toán tiết diện phản ứng chuyển đổi hạt 99Tc thành các hạt khác có thời gian sống ngắn hơn, nhằm phá huỷ tính phóng xạ có nguy cơ đối với môi trường sống của đồng - Trong đề tài nà
GIỚI THIỆU
Tính cấp thiết của đề tài
Các sản phẩm tồn tại lâu dài trong nhiên liệu đã qua sử dụng từ lò phản ứng hoặc chất thải phóng xạ từ bệnh viện như 99 Tc, 129 I và 135 C được chú ý nhiều [1] vì hoạt độ phóng xạ của chúng được duy trì trong một thời gian dài, từ hàng nghìn đến hàng triệu năm Người ta thấy rằng khoảng 43,7 kg nuclide 99 Tc với chu kỳ bán rã 2.1 × 10 5 năm [2] có thể được tạo ra trong một chu kỳ hoạt động của lò phản ứng nước áp lực [3] Trong một nghiên cứu khác, Chen et al [4] nhận ra rằng sự phân hạch bằng neutron nhiệt có thể giải phóng 1 kg 99 Tc cho mỗi tấn nhiên liệu uranium Nguyên tử 99 Tc nồng độ cao, khoảng 2.2 × 10 11 , đã được tìm thấy trong 1 gam đất rừng tại một địa điểm cách xa lò phản ứng Chernobyl 30 km [5] Độ phóng xạ cao 90 TBq do 99 Tc giải phóng cũng được phát hiện từ nước biển Ireland, bị ảnh hưởng bởi sự rò rỉ chất lỏng từ nhà máy điện hạt nhân Sellafield [6], [7], [8] Mặt khác, các nguồn của đồng vị 99 Tc không chỉ là nhiên liệu đã qua sử dụng mà còn là chất thải y tế Đồng phân 99m Tc, sau này phân hủy thành 99 Tc, được sử dụng rộng rãi trong chẩn đoán ung thư tại bệnh viện Với một bức xạ - có năng lượng vào khoảng 297 keV [9] và thời gian tồn tại lâu dài, đồng vị 99 Tc là một trong những đồng vị phóng xạ có hại nhất cần được xử lý để ngăn ngừa các nguy cơ về sức khỏe Vì thời gian để chuyển hóa tự nhiên 30% –40% 99 Tc trong các sản phẩm phân hạch là khoảng 10-15 năm [10], nên cần phải giảm thời gian chuyển hóa Do đó, các nghiên cứu về các phản ứng tạo ra bởi các hạt ánh sáng của 99 Tc là rất quan trọng để phát triển các kỹ thuật quản lý nhiên liệu đã qua sử dụng và chất thải y tế Chúng ta cũng cần cần lưu ý rằng hiệu suất biến đổi 99 Tc phụ thuộc mạnh mẽ vào tiết diện phản ứng Tuy nhiên, tiết diện đo được của các phản ứng 99 Tc(n,x), 99 Tc(p,x) và 99 Tc (α,x) vẫn còn hạn chế hoặc thiếu chính xác Ví dụ, hầu hết các nghiên cứu tập trung vào phản ứng gây ra bởi neutron [11], [12], [13], [14] trong khi các phản ứng tạo ra bởi proton và alpha vẫn chưa được nghiên cứu kỹ lưỡng cho đến nay Không có dữ liệu đo lường cho tiết diện của phản ứng 99 Tc(p,x) và 99 Tc(α,x), do đó, tiết diện của chúng chủ yếu dựa trên phép ngoại suy hoặc tính toán Gần đây, dữ liệu thực nghiệm và dữ liệu ngoại suy đáng tin cậy nhất đã được đánh giá được thực hiện trong cơ sở dữ liệu ENDF [15], [16] Do thiếu dữ liệu thực nghiệm, tính toán lý thuyết, tức là sử dụng phương pháp thống kê Hauser-
Feshbach [17], [18], [19], là một phương pháp thay thế để xác định tiết diện phản ứng phá hủy của các đồng vị Do đó, các mô hình đáng tin cậy của mật độ mức hạt nhân (NLD) và hàm cường độ gamma bức xạ (RSF) là rất quan trọng đối với độ chính xác của các dự đoán
Ví dụ, Sekerci và các công sự nhận thấy rằng các tiết diện tương tác của neutron (ví dụ: 89 Y,
152Sm, 168 Er và 176 Lu) thay đổi theo một bậc độ lớn do ảnh hưởng của mật độ NLD [20] Trong một công trình khác của Ozdogan và các công sự xác định một sự sai lệch khi đo lớn, lên tới hệ số 10, trong các tiết diện ước tính do sự khác biệt trong lý thuyết mật độ mức đã được quan sát thấy đối với các phản ứng tạo ra proton của các đồng vị Ti, Cu và Zr [21] Các mô hình RSF cũng dẫn đến hệ số ba trong số độ bất định khi xác định tiết diện phản ứng của W, Ag và Nb [22]
Với những lý do trên, đề tài: “ Đánh giá tiết diện một số phản ứng hạt nhân cho việc phá huỷ hạt nhân phóng xạ 99 Tc ” được chọn thực hiện.
Mục tiêu nghiên cứu
- Xác định phản ứng hạt nhân thích hợp cho việc phá huỷ hạt nhân phóng xạ 99 Tc trong rác thải y học hạt nhân và trong nhiên liệu đã qua sử dụng của các lò phản ứng hạt nhân
- Tính toán tiết diện phản ứng chuyển đổi hạt 99 Tc thành các hạt khác có thời gian sống ngắn hơn, nhằm phá huỷ tính phóng xạ có nguy cơ đối với môi trường sống của đồng vị này
- Khảo sát vùng năng lượng khả thi cho các chùm neutron, proton và alpha cho các phản ứng phá huỷ 99 Tc
- Đánh giá sai số tiết diện phản ứng và xác định phản ứng mang lại hiệu quả nhất trong việc phá huỷ 99 Tc.
Cách tiếp cận – Phương pháp nghiên cứu
Đề tài được thực hiện trên cơ sở nghiên cứu các tài liệu, các công trình khoa học liên quan đến mục tiêu của đề tài, từ đó đặt ra những vấn đề cần giải quyết Dựa trên các đặc trưng yêu cầu của từng bài toán để lựa chọn phương pháp tính toán phù hợp Đề tài được thực hiện theo phương pháp phân tích, đánh giá và tổng hợp hợp lý thuyết Trong đó, lý thuyết mô hình của mẫu thống kê (statistical model) và lý thuyết phản ứng hạt nhân được sử dụng để xác định thông số cần thiết (tiết diện phản ứng) của nghiên cứu Nghiên cứu được thực hiện với các nội dung chính như sau:
3 Đánh giá thực trạng nồng độ các đồng vị phóng xạ trong nhiên liệu đã qua sử dụng của lò phản ứng và trong rác thải y tế
- Xác định các cặp phản ứng có thể thực hiện để triệt tiêu tính phóng xạ dựa trên kĩ thuật máy gia tốc và các chùm neutron từ lò phản ứng
- Tính toán tiết diện phản ứng có thể mang lại hiệu quả cao trong việc xử lý đồng vị phóng xạ Kết quả này lả cơ sở để đưa ra các quyết định về các biện pháp xử lý các đồng vị phóng xạ trong tương lai
- Dựa trên các chùm hạt neutron, proton, và alpha có thể thay đổi năng lượng được từ các máy gia tốc tuyến tính (linear accelerator) và gia tốc vòng (cyclotron), chúng tôi sẽ khảo sát, đánh giá các phản ứng xảy ra với các đồng vị phóng xạ Trong đó, tiết diện phản ứng là yếu tố rất quan trọng sẽ được quan tâm.
Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của đề tài nghiên cứu
- Ảnh hưởng mật độ mức và hàm lực gamma tác động mạnh đến kết quả tính toán tiết diện phản ứng tạo bởi các hạt nhẹ (neutron, proton, alpha) Trong đó, mẫu CTFG và KU có độ tin cậy cao hơn so với các mô hình lý thuyết khác Mô hình GSM có độ sai số lớn hơn trong các kết quả tiết diện phân hủy 99Tc
- Các kết quả của nghiên cứu chỉ ra khả năng phân hủy 99Tc nhằm bảo vệ môi trường theo các kênh phản ứng khác nhau, từ việc sử dụng chùm neutron nhiệt từ lò phản ứng đến các chùm proton và alpha lần lượt được gia tốc đến 9 và 15 MeV.
Tổng quan nghiên cứu trong và ngoài nước
Việc nghiên cứu tìm giải pháp tối ưu cho việc quản lý rác thải phóng xạ đã được thực hiện trong những thập kỉ gần đây Việc xử lý rác thải phóng xạ là một việc làm rất cần thiết, khi mà các nhà máy điện hạt nhân và các trung tâm y học hạt nhân triển khai ứng dụng năng lượng và phóng xạ hạt nhân vào lĩnh vực năng lượng và y tế một cách phổ biến trên thế giới Hiện nay, biện pháp chôn chất thải phóng xạ hoặc thực hiện các phản ứng làm triệt tiêu tính phóng xạ được cho là hai phương pháp chủ yếu trong việc xử lý rác phóng xạ
Do việc chôn rác phóng xạ luôn tiềm ẩn nguy cơ rò rỉ, ảnh hưởng nghiêm trọng đến môi trường sống của loài người Do đó, giải pháp làm biến đổi tính chất phóng xạ là một biện pháp an toàn nhất Tuy nhiên, biện pháp chuyển đổi tính chất của hạt nhân phóng xạ rất phụ thuộc vào hiệu suất của các phản ứng chuyển đổi, các yếu tố kĩ thuật và trang thiết bị Trong đó, hiệu suất phản ứng đóng vai trò then chốt cho sự thành công của việc xử lý rác
4 phóng xạ theo phương pháp làm biến đổi tính phóng xạ Nếu hiệu suất biến đổi cao thì sẽ tiết kiệm được chi phí xử lý Đó là lí do hiện nay các nhà khoa học vẫn đang nghiên cứu, tính toán để tìm ra phương pháp hiệu quả nhất cho việc triệt tiêu tính phóng xạ của rác thải từ nhà máy điện hạt nhân và các cơ sở y tế trên thế giới Một trong số những nghiên cứu gần đây có thể chỉ ra là nghiên cứu của Setiawan cùng cộng sự [62] Trong nghiên cứu này, phương pháp tiêu huỷ hạt nhân 129 I và 99 Tc bằng cách đặt các thanh nhiên liệu đã sử dụng vào lõi lò và tận dụng nguồn neutron trong lò cho phản ứng đã được mô phỏng tính toán Kết quả chỉ ra hiệu suất làm giảm hai đồng vị phóng xạ này vẫn còn hạn chế, lần lượt vào khoảng 290 và 126 grams trong một năm chạy lò Trong một nghiên cứu khác, Reimer cùng cộng sự thực hiện đo đạc tiết diện phản ứng 99Tc+n để đánh giá khả năng huỷ 99 Tc bằng các chùm neutron [63] Kết quả chi ra rằng các phản ứng này có khả năng ứng dụng cao do có tiết diện tương đối lớn, bậc millibarn Tuy nhiên, hiệu quả của các phản ứng này chưa được đánh giá một cách rõ ràng
Vấn đề xứ lý rác thải phóng xạ tại Việt Nam đang dần được quan tâm Hiện nay, việc xử lý chủ yếu là đóng gói để thực hiện cách ly, chôn lấp trong thời gian dài để rã xạ Các nghiên cứu để làm biến đổi tính chất phóng xạ của các hạt nhân còn rất hạn chế cả về thực nghiệm lẫn lý thuyết
CƠ SỞ LÝ THUYẾT VỀ TIẾT DIỆN PHẢN ỨNG MẬT ĐỘ MỨC VÀ HÀM LỰC BỨC XẠ
Tiết diện phản ứng
Trong cơ học cổ điển, khi hai quả cầu bán kính R1 và R2 va chạm nhau nếu tâm một trong hai quả cầu đó đi qua tiết diện tròn với bán kính R1 + R2 so với tâm quả cầu thứ hai Diện tích tiết diện ngang này ( R1 +R2) 2 xác định xác suất va chạm của hai quả cầu trong một phạm vi không gian nào đó Nếu ta coi một hạt là chất điểm và hạt kia là hạt bia với bán kính R, tức là có tiết diện ngang S = R 2 thì S xác định xác suất để chất điểm va chạm với hạt bia này trong miền không gian được xem xét
Trong phản ứng hạt nhân, tiết diện hiệu dụng của phản ứng cũng có ý nghĩa tương tự trong cơ học cổ điển Tiết diện hiệu dụng là diện tích cắt ngang của miền không gian chung quanh hạt nhân bia mà khi đi xuyên qua đó hạt điểm bay vào sẽ có xác suất 100% tương tác với hạt nhân bia này Với ý nghĩa đơn giản đó, ta hãy xét tiết diện của phản ứng a + A → b + B Ta cho dòng hạt a vào có cường độ Na hạt/s tương tác với các hạt nhân A trong bia có nồng độ n hạt/cm 3 với giả thuyết rằng các hạt nhân A trong bia không che lẫn nhau Chọn bia có diện tích S cm 2 , bề dày d cm (hình 2.1) Số hạt nhân A trong bia là nSd Nếu hạt a
“nhìn thấy” mỗi hạt nhân A với tiết diện cm 2 thì diện tích tổng cộng nSd hạt nhân A là SA
= nSd Khi đó cường độ hạt bay ra Nb hạt/sec sẽ tỷ lệ với diện tích SA này Do đó ta có: b A a
Hình 2.1 Sơ đồ tiết diện hiệu dụng của phản ứng Đại lượng: b a w N
= N (2.2) gọi là suất ra của phản ứng a + A → b + B Như vậy suất ra w của phản ứng là một đại lượng không có thứ nguyên còn tiết diện có thứ nguyên là diện tích Ta có:
= = (2.3) Đơn vị đo thường dùng đối với là barn với 1 barn = 10 -24 cm 2
Tiết diện được tính theo công thức (2.3) gọi là tiết diện toàn phần, trong đó cường độ hạt bay ra Nb là tất cả các hạt b sau phản ứng trong thời gian 1 giây Trong trường hợp các hạt bay ra không đẳng hướng, khi đó cần xác định xác suất hạt b bay theo một góc đặc nào đấy
Tiết diện tính cho một góc đặc d gọi là tiết diện vi phân d/ d Với cường độ hạt bay ra theo góc đặc d là dNb/d thì tiết diện vi phân được tính theo công thức:
Tiết diện toàn phần được tính theo tiết diện vi phân bằng cách lấy tích phân tất cả các góc đặc:
Nếu phản ứng hạt nhân có nhiều kênh ra thì mỗi kênh có tiết diện i Như vậy tiết diện toàn bộ các kênh của phản ứng là: i i
Trong các tính toán trên ta đã giả thuyết là các hạt nhân A trong bia không che lẫn nhau Điều này có thể chấp nhận được khi bia rất mỏng, tức là d rất bé Trong trường hợp bề dày bia lớn thì cần tính đến hiệu ứng che giữa các hạt nhân trong bia Ta hãy xét trường hợp tán xạ neutron nhanh lên bia Phương trình vi phân miêu tả cường độ hạt neutron dN xuyên qua lớp chiều dày bia dx theo phương x vuông góc mặt bia và cường độ neutron N(x) ở trước lớp dx là:
( ) ( ) dN x = −N x n dx (2.7) Nghiệm phương trình (34) có dạng:
Trong đó N0 là cường độ neutron vào Để tiết diện của quá trình tán xạ neutron với bia có bề dày d ta phải đo suất ra w = N(d)/N0 hay hệ số suy giảm chùm tia neutron N0/N(d), trong đó N0 và N(d) là cường độ neutron trước và sau bia Khi đó:
Ta chú ý rằng, khi xác định tiết diện phản ứng , ta coi nó có ý nghĩa hình học là tiết diện ngang của hạt nhân bia, tức là một cách gần đúng có thể viết = R 2 , trong đó R là bán kính hạt nhân Tuy nhiên diễn giải này không chính xác Chẳng hạn khi neutron nhanh tương tác với hạt nhân bia, có hai quá trình xảy ra là tán xạ không đàn hồi của neutron lên hạt nhân với tiết diện R 2 và tán xạ nhiễu xạ đàn hồi của sóng neutron De Broglie lên hạt nhân cũng có tiết diện R 2 , kết quả là tiết diện tương tác của neutron với hạt nhân nhanh bằng 2R 2 Một hiện tượng khác chứng tỏ sự không phù hợp với tính hình học của tiết diện phản ứng do tính chất sóng của hạt Khi hạt vào va chạm với hạt nhân bia, miền không gian mà chúng liên kết với nhau có bán kính vào khoảng độ dài sóng De Broglie của hạt vào,
8 do đó tiết diện phản ứng bằng 2 Do tỷ lệ nghịch với năng lượng nên tiết diện phản ứng tăng khi năng lượng hạt vào giảm chứ không phải là một hằng số bằng R 2 Trong thực tế sự phụ thuộc của tiết diện vào năng lượng là một hằng số phức tạp
Trong thực nghiệm không đo được tiết diện vi phân hay tiết diện toàn phần của các phản ứng mà đo được suất ra của phản ứng Đối với mỗi thí nghiệm cụ thể, suất ra là tỉ số cường độ các hạt do hệ thống thiết bị ghi được so với cường độ các hạt vào thỏa mãn các điều kiện về góc đặc hay năng lượng của các hạt bay ra Tiết diện được tính theo suất ra bởi các công thức (2.3), (2.4) hay (2.9) Trong trường hợp hạt vào không đơn năng và phản ứng có nhiều kênh ra thì suất ra liên hệ với các tiết diện phức tạp hơn.
Tiết diện phản ứng theo mô hình thống kê
Tiết diện phản ứng với neutron, proton, và alpha được tính toán dựa trên lý thuyết mẫu thống kê (statistical model) của Hauser-Feshbach [17, 18, 19] Theo lý thuyết này, tiết diện, σ, của phản ứng a+A x → b+B y được tính toán bởi hệ thức sau [23]:
+ + , (2.10) với T a x , T b y là hàm chuyển đổi kênh vào và kênh ra của phản ứng Chúng là những hàm phụ thuộc năng lượng (E), spin (J), và chẵn lẻ (π) của hạt nhân hợp phần, hạt tới a, hạt nhẹ b và hạt nhân giật lùi B phát ra sau phản ứng Do đó, các hàm này có dạng tổng quát như sau:
Do tất cả các mức kích thích phân bố vào phản ứng nên tất cả các mức kích thích có thể có của các hạt nhân kênh vào đều phải được quan tâm trong các tính toán Khi đó hàm biến đổi được định nghĩa như sau:
Vì ở trạng thái kích thich năng lượng cao, E > Emax nào đó, các mức kich thích sẽ rất dày đặc, không thể xác định từng mức riêng biệt nên phép tổng trong biểu thức (3) tính hàm chuyển đổi được thay bằng phép tính thich phân
Như vậy, tiết diện phản ứng phụ thuộc vào mật độ mức và hàm chuyển đổi của phản ứng [17-25].
Tiết diện các quá trình tán xạ và phản ứng
Có thể chia quá trình va chạm hai hạt thành 3 giai đoạn:
- Khi các hạt còn ở xa nhau, có thể bỏ qua tương tác giữa chúng
- Khi các hạt gần nhau, giữa chúng xuất hiện sự tương tác
- Khi các hạt tạo nên do tương tác lại tách xa nhau, khi đó có thể bỏ qua tương tác giữa chúng Để miêu tả các quá trình tán xạ và phản ứng, người ta dùng toán tử tán xạ S mà các yếu tố của chúng tạo nên ma trận, gọi là ma trận tán xạ S Ma trận này liên hệ trạng thái ban đầu của hệ ứng với các hạt trước khi tương tác, khi chúng còn cách xa nhau và tương tác giữa chúng có thể bỏ qua, với trạng thái cuối ứng với các hạt được taọp nên sau tương tác, khi chúng còn nằm cách xa nhau và tương tác giữa chúng có thể bỏ qua
Giả sữ hàm (-) là hàm sóng ban đầu, mô tả sự chuyển động tương đối của các hạt và trạng thái nội tại của chúng tại thời điểm t = - và hàm (+) là hàm sóng cuối cùng mô tả hệ hạt sau va chạm ở thời điểm t = + Khi đó ma trận tán xạ được định nghĩa như sau:
Ta thấy rằng hàm sóng cuối cùng có thể trùng với hàm sóng ban đầu chỉ khi trạng thái của hệ không thay đổi, tức là khi không xảy ra va chạm Do đó quá trình va chạm sẽ ứng với sự khác nhau giữa các trạng thái đầu và cuối
Do sự bảo toàn xác suất + = − ( ) 2 ( ) 2 nên ta có:
S + S= 1 hay S + = S-1 (2.15) Đó là tính chất unita của ma trận S
Tiết diện vi phân của quá trình chuyển hệ từ trạng thái ban đầu sang trạng thái cuối được xác định qua yếu tố ma trận tán xạ S như sau:
Trong đó k = p / là số sóng của các hạt trước phản ứng trong hệ tâm quán tính; l là mômen quỹ đạo của các hạt trước phản ứng; là hàm Delta Dirac:
(2.17) Trong trường hợp = , ta có tiết diện tán xạ vi phân đàn hồi:
Tích phân biểu thức (2.18) theo góc đặc d ta nhận được tiết diện tích phân của quá trình tán xạ đàn hồi:
Còn tiết diện tích phân của tán xạ không đàn hồi và phản ứng thực sự nhận được khi lấy tích phân biểu thức (2.18) và lấy tổng theo trạng thái cuối khác với trạng thái đầu (
Dùng điều kiện unita của ma trận tán xạ S, tức là SS + = 1, có thể biểu diễn tiết diện r qua yếu tố chéo S l của ma trận tán xạ:
Tiết diện toàn phần của các quá trình tán xạ và phản ứng là:
Từ các biểu thức trên, ta thấy rằng nếu cho biết yếu tố chéo của ma trận tán xạ S l có thể hoàn toàn xác định cả tiết diện tán xạ đàn hồi e lẫn tiết diện các quá trình không đàn hồi (tán xạ không đàn hồi và phản ứng thực sự) r
Bây giờ, ta hãy phân tích chi tiết hơn các tiết diện tán xạ đàn hồi e và phản ứng r (để ngắn gọn, ta gọi tiết diện phản ứng r là tiết diện các quá trình không đàn hồi nói chung) Theo thấy rằng các tiết diện e và r được biểu diễn dưới dạng tổng các tiết diện riêng phần l
e và r l miêu tả tán xạ đàn hồi và phản ứng trong trạng thái với mômen động lượng xác định:
Yếu tố ma trận S l là số phức, thường được viết dưới dạng:
S l = e (2.35) Trong đó l, gọi là pha tán xạ
Từ biểu thức này, ta thấy rằng, tiết diện phản ứng sẽ triệt tiêu khi, tức là pha tán xạ l là một số thực Trong trường hợp này chỉ có tán xạ đàn hồi và tiết diện tán xạ đàn hồi được xác định qua pha tán xạ như sau:
Do điều kiện unita của ma trận tán xạ ta có:
S (2.37) Như vậy khi chỉ có tán xạ đàn hồi thì S l = 1 còn khi có phản ứng S l 1 Khi l 1
S thì tiết diện quá trình phản ứng khác không vì 1 − S l 0 Như vậy r 0 kéo theo
e 0, song e 0 không kéo theo r 0, cụ thể trong trường hợp S l = 1 thì e 0 còn
r = 0 Điều này có nghỉa là quá trình phản ứng, hay nói đúng hơn quá trình không đàn hồi, bao giờ cũng kéo theo quá trình tán xạ đàn hồi
Hình 2.2 Các giới hạn trên và dưới khả dĩ của tiết diện tán xạ đàn hồi với giá trị cho trước của tiết diện
Do yếu tố ma trận tán xạ có giới hạn trên về modul nên các tiết diện tán xạ đàn hồi và phản ứng cũng có giới hạn trên của chúng Ta thấy giá trị cực đại của tiết diên phản ứng được nhận khi l 0
Còn giá trị cực đại của tiết diện tán xạ đàn hồi, bằng:
Như vậy tiết diện tán xạ đàn hồi cực đại lớn hơn tiết diện phản ứng cực đại là 4 lần Đó là do tiết diện tán xạ đàn hồi không chỉ phụ thuộc vào giá trị tuyệt đối S l như trong trường hợp phản ứng, mà còn phụ thuộc vào sự dịch pha giữa chúng Trên Hình 2.2, phần gạch chéo hạn chế các giới hạn trên và dưới của tiết diện tán xạ đàn hồi với các giá trị cho trước của tiết diện phản ứng.
Tiết diện các phản ứng hạt nhân năng lượng thấp
Ở miền năng lượng thấp, các hạt bay vào có mômen quỹ đạo l = 0, hay còn gọi là tán xạ sóng s Tiết diện quá trình này phụ thuộc khá yếu vào năng lượng và có dạng khác nhau đối với các loại quá trình như tán xạ đàn hồi, phản ứng tỏa nhiệt, phản ứng thu nhiệt Ngoài ra tiết diện còn phụ thuộc vào hạt tích điện hay trung hòa Ta hãy xem xét các trường hợp sau đây a) Tán xạ đàn hồi của hạt trung hòa
Do p = p nên công thức (80) trở thành hằng số, do đó: e const
= (2.40) Tiết diện này được minh họa trên Hình 2.3 b) Phản ứng tỏa nhiệt của hạt trung hòa
Phương trình phản ứng tỏa nhiệt của hạt trung hòa như sau: a + A → b + B+ Q (2.41)
Với E a Q ta có thể viết gần đúng: p = v = 2 Q = const Đặt p vào công thức trên, ta có tiết diện phản ứng tỏa nhiệt ở miền năng lượng thấp có dạng: exo const v/
Công thức trên cho thấy tiết diện có dạng tăng theo 1 / v (xem Hình 2.4) Đây là quy luật 1/v, có ứng dụng rất quan trọng trong vật lý neutron và vật lý lò phản ứng, giải thích tại sao trong các lò phản ứng hạt nhân thường sử dụng các neutron chuyển động rất chậm
Hình 2.3 Tiết diện tán xạ đàn hồi của hạt trung hòa ở miền năng lượng thấp Đường gạch nối ứng với e =const
Hình 2.4 Tiết diện phản ứng tỏa nhiệt của hạt vào trung hòa năng lượng bé
Hình 2.5 Tiết diện phản ứng thu nhiệt của hạt vào trung hòa năng lượng bé c) Phản ứng thu nhiệt của hạt tới trung hòa
Phương trình của phản ứng thu nhiệt của hạt tới trung hòa như sau: a + A → b + B- Q (2.43) Đây là phản ứng có ngưỡng Sử dụng nguyên lý cân bằng chi tiết và giả thuyết tiết diện quá trình b + B → + a A + Q tuân theo quy luật 1/v thì tiết diện quá trình thu nhiệt có dạng: ng exo const E aL E aL
= − (2.44) Công thức này cho dạng tiết diện có dị thường ngưỡng như thể hiện trên Hình 2.5 d) Tiết diện quá trình tương tác của các hạt tích điện năng lượng thấp Đối với các hạt tích điện thì trường Coulomb ngăn cản các hạt lại gần nhau Trường Coulomb có bán kính tác dụng lớn và nằm ngoài hạt nhân Do đó một cách gần đúng có thể phân ly yếu tố ma trận dịch chuyển Tα thành tích số của ba thừa số:
T = P T P (2.45) Trong đó T ab ' là biên độ tán xạ hạt nhân còn Pa và Pb là xác suất xuyên bờ thế Coulomb của các hạt a và b Các đại lượng Pa và Pb gọi là các hệ số thẩm thấu, chúng tiến đến 1 ở vùng năng lượng lớn và đến 0 ở vùng năng lượng bé Đối với quá trình phân rã alpha thì hệ số thẩm thấu chính là xác suất truyền qua bờ thế Do ảnh hưởng của hệ số thẩm thấu, tiết diện phản ứng tỏa nhiệt, thay cho dạng 1/v, có dạng tiến dần đến 0.
Tiết diện phản ứng hạt nhân hợp phần
Theo giả thuyết Bohr, tiết diện phản ứng A(a,b)B có thể viết dưới dạng tích của hai thừa số:
Trong đó c ( ) a là tiết diện tạo nên hạt nhân hợp phần a + A →C còn G b c ( )là xác suất phân rã hạt nhân hợp phần C → b + B G b c ( )là đại lượng không thứ nguyên Hạt nhân hợp phần có thể phân rã theo nhiều cách khác nhau và G b c ( ) là xác suất phân rã theo một trong các khả năng đó Do tổng các xác suất phân rã của hạt C thành các hạt b khác nhau phải bằng 1:
(2.47) Để thuận tiện, ta hãy xét phản ứng theo kênh lối vào α và kênh lối ra Như vậy tiết diện phản ứng là:
Trong đó c ( )là tiết diện hạt nhân hợp phần theo kênh α còn G c ( ) là xác suất phân rã hạt nhân hợp phần theo kênh Để đặc trưng cho quá trình phân rã ta dùng khái niệm thời gian sống trung bình (E c )
của hạt nhân C hợp phần trước phân rã (ở đây để đơn giản ta bỏ qua các thông số spin
Jc và chẵn lẻ c) Xác suất phân rã là ( ) 1/E = và độ rộng mức kích thích của hạt nhân hợp phần là:
Với mỗi kênh phân rã , mức kích thích của hạt nhân hợp phần có độ rộng ( E c ) Do đó độ rộng toàn phần của mức kích thích hạt nhân hợp phần bằng tổng các độ rộng riêng phần ( E c ):
Các kênh phân rã có thể phân rã ra proton, neutron, hạt , lượng tử hay phân hạch hạt nhân thành 2 hay một số phần Do đó: p n f
= + + + + + (2.51) Xác suất tương đối của phản ứng A(, )B có thể biểu thị xác suất phân rã:
Giả thuyết về sự độc lập của các quá trình tạo nên và phân rã hạt nhân hợp phần cho phép tìm mối liên hệ giữa các đại lượng và c ( ) Ta hãy xét quá trình → với tiết diện tạo nên hạt nhân hợp phần là c ( ) và xác suất phân rã G c ( ) =
, và quá trình ngược lại → với tiết diện hạt nhân hợp phần c ( )và xác suất phân rã G c ( ) =
Như vậy các tiết diện của hai quá trình này là:
Do nguyên lý cân bằng chi tiết (83), không tính đến spin ta có:
= (2.57) Như vậy xác suất hạt nhân hợp phần theo kênh được biểu thị qua tiết diện tạo nên hạt nhân hợp phần theo tất cả các kênh khác
Ta được tiết diện phản ứng là:
Trong công thức (2.58) tiết diện quá trình thuận c ( ) và tiết diện quá trình ngược c ( )
và c ( )khác nhau ở chỗ, c ( )xác định theo kênh (a + A) khi hạt nhân A nằm ở trạng thái cơ bản còn các tiết diện c ( ), c ( ) xác định theo kênh , (b + B) khi các hạt nhân B sau phản ứng nằm ở trạng thái kích thích Về mặt thực nghiệm, tiết diện c ( ) có thể xác định, song các tiết diện ngược không xác định được, vì vậy cần tính toán theo mẫu quang học
Bây giờ ta hãy trở lại với độ rộng mức ( E c ) Vì hạt nhân hợp phần ở trạng thái kích thích nên nó phải phân rã để chuyển sang trạng thái cơ bản Độ rộng mức kích thích có thứ nguyên năng lượng và là phần ảo của năng lượng kích thích:
Sự phụ thuộc thời gian của hàm sóng hạt nhân hợp phần ở trạng thái kích thích có dạng
E t E t e − = e − − , do đó xác suất tìm hệ ở năng lượng Ec tại thời điểm t là
Xác suất này giảm theo thời gian, miêu tả sự phân rã của hệ hợp phần Từ đó ta có thời gian sống trung bình là =
Khi hạt a là neutron với năng lượng bé hơn 1 MeV, độ rộng 0,1eV, do đó thời gian sống 6.6 10 16 10 14
Thời gian sống này rất lớn hơn thời gian đặc trưng của hạt nhân 10 -22 sec Chính thời gian sống lâu đó của hạt nhân hợp phần làm cho hạt nhân hợp phần này quên cách tạo ra nó
2.5.1 Phản ứng hạt nhân hợp phần không có cộng hưởng Ở miền năng lượng kích thích cao của hạt nhân hợp phần thì các mức kích thích chồng chập lên nhau làm thành một phổ liên túc, do đó không thể xét đến các cộng hưởng riêng
18 biệt được Khi đó hạt nhân hợp phần được xem xét trong khuôn khổ lý thuyết thống kê với các giả thuyết sau đây: a) Tạo hạt nhân hợp phần: Cũng giống như giả thuyết Bohr, hạt vào và hạt nhân bia tạo nên hạt nhân hợp phần Hạt nhân này sống lâu hơn nhiều so với thời gian đặc trưng của hạt nhân Sau đó hạt nhân hợp phần bằng cách này hay cách khác phân rã qua các kênh phản ứng khác nhau b) Các mức của hạt nhân hợp phần có phổ liên tục: Hạt nhân hợp phần nằm ở trạng thái kích thích cao và các mức kích thích chồng chập lên nhau tạo thành một phổ liên tục Sự chồng chập các mức mạnh đến nỗi mà với một năng lượng hạt vào, có một số lớn các mức bị kích thích với số lượng tử cho trước (J, , …) và do đó các số lượng tử này được tính như trung bình thống kê theo một số lớn mức c) Quá trình phân rã hạt nhân hợp phần độc lập với cách tạo nên nó: Quá trình phân rã hạt nhân hợp phần chỉ phụ thuộc vào các thông số miêu tả hệ nhứ E, J, cũng như các tính chất của kênh phân rã Giả thuyết này cho phép tách tiết diện phản ứng thành 2 thừa số theo công thức (2.57) hay (2.58) d) Phổ liên tục của các trạng thái cuối: Với mỗi cách phân rã (ví dụ: tán xạ không đàn hồi, phản ứng với các hạt tích điện, phân hạch, …), các trạng thái của hệ cuối sau phân rã tạo nên một phổ liên tục giống như giả thuyết về phổ liên tục của các trạng thái hạt nhân hợp phần Như vậy đối với mỗi cách phân rã, có nhiều kênh phân rã khả dĩ ứng với các trạng thái cuối cùng khác nhau e) Không có kênh tán xạ đàn hồi qua giai đoạn hạt nhân hợp phần: Giả thuyết này là hệ quả của giả thuyết d vì hạt nhân hợp phần có nhiều kênh phân rã khả dĩ, như vậy xác suất phóng ra hạt cùng loại và cùng năng lượng với hạt vào là rất bé, có thể bỏ qua được
Các giả thuyết về mẫu thống kê được minh họa trên Hình 10, trong đó ngoài giả thuyết Bohr nêu trong các điểm a và c., còn yêu cầu các trạng thái hạt nhân hợp phần với các thông số Ec, Jc, c của hạt nhân C và các trạng thái hạt nhân cuối cùng B với các thông số
EB, JB, B phải tạo nên các phổ liên tục Để tính được tiết diện tạo nên hạt nhân hợp phần theo mẫu thống kê, ngoài các giả thuyết a – e, cần sử dụng thêm hai giả thuyết sau đây về cấu trúc hạt nhân:
19 f) Giả thuyết hạt nhân có dạng hình cầu bán kính R với bề mặt xác định Lực hạt nhân giữa nucleon vào và hạt nhân chỉ tác dụng khi khoảng cách giữa nucleon vào so với tâm hạt nhân nhỏ hơn R g) Giả thuyết rằng, sau khi xuyên qua bề mặt hạt nhân, nucleon vào chuyển động với năng lượng trung bình E= a + 0 , trong đó 0 là động năng chuyển động bên trong của nucleon,
Ta hãy xét tương tác của neutron năng lượng thấp lên hạt nhân, khi đó sóng tán xạ chủ yếu là sóng s với l = 0 Với các giả thuyết nói trên, tiết diện tạo nên hạt nhân hợp phần có dạng:
= + (2.61) x = kr với k là số sóng nucleon bên ngoài hạt nhân, khi đó bước sóng của nó là 1/k
X = KR với K là bước sóng của nucleon khi vào bên trong hạt nhân, K 2 = k 2 + k 0 2 ; k 0 =1 2 0 10 13 cm − 1
T gọi là hàm số truyền, nó nhỏ hơn 1 và tiến dần đến 1 khi k → K
Theo (110), tiết diện tạo nên hạt nhân hợp phần giảm đơn điệu theo năng lượng Với neutron năng lượng bé sao cho k K, khi đó:
Tức là tiết diện giảm khi v tăng
2.5.2 Phản ứng hạt nhân hợp phần cộng hưởng
Trong các giả thiết d và e của mẫu thống kê, ta đã coi hạt nhân cuối có phổ năng lượng kích thích liên tục và xác suất xảy ra kênh tán xạ đàn hồi bé có thể bỏ qua được Giả thuyết
20 này chỉ đúng khi năng lượng hạt vào lớn Khi năng lượng hạt vào bé thì các giả thuyết này không thỏa mãn và xuất hiện các cộng hưởng trong tiết diện tương tác
Trong phản ứng hạt nhân hợp phần cộng hưởng đã chứng minh được rằng các tiết diện phản ứng và tán xạ đàn hồi có dạng:
Các mẫu lý thuyết mật độ mức
Mật độ mức hạt nhân được định nghĩa là số mức kích thích trên một khoảng năng lượng Do vậy, nếu gọi hàm mật độ mức phụ thuộc năng lượng là ρ(E), số mức kích thích là N(E), thì mật độ mức kích thích trong vùng năng lượng E là:
Khi xét mật độ mức theo các đặc trưng lượng tử, ta có mật độ mức riêng phần là ρ(E, J, π), trong đó J là spin và là độ chẵn lẻ
(2.69) Trong thực tế, các tính toán mật độ mức dựa trên những đặc điểm đã biết về hạt nhân Các nghiên cứu đầu tiên xác định mật độ mức đã được tiến hành vào cuối những năm 30 của thế kỷ trước bằng việc đưa ra quan điểm xem hạt nhân như một chất khí Fermi không tương tác bên trong thể tích hạt nhân Để chính xác hơn, gần đúng bậc không đã được sử
22 dụng và được gọi là mẫu cân bằng Công thức giải tích áp dụng tính mật độ mức toàn phần bằng phương pháp đường yên ngựa (Saddle Point Method) được Bethe đề xuất vào năm
1937 Sau đó năm 1960, Ericson đã đề xuất biểu thức giải tích để tính mật độ mức riêng phần Công thức mật độ mức riêng phần của Ericson đã được sửa chữa và cải tiến nhiều lần, tuy nhiên mẫu cân bằng có quá ít các thông tin vật lý để thu được biểu thức mô tả mật độ mức gần với thực tế Công thức được hiệu chỉnh bằng cách bổ sung các hiệu ứng để có được sự mô tả một số đặc trưng phù hợp hơn với số liệu thực nghiệm Để giải thích các hiệu ứng này, cần phải loại trừ sự xấp xỉ gần đúng trong mẫu cân bằng và tính mật độ mức theo mẫu lớp Các phương pháp tính được sử dụng phổ biến trong tính mật độ mức là:
(i) Phương pháp giải tích số tổng quát dựa vào sự gần đúng của điểm yên ngựa
(ii) Phương pháp tổ hợp, tiếp cận với cách phân bố của các nucleon trong hạt nhân ứng với năng lượng kích thích xác định Phương pháp này dựa trên các mẫu hạt nhân khác nhau như:
1 Mẫu các Fermi độc lập (mẫu này cho phép dễ dàng đánh giá độ lớn của các hàm riêng);
3 Mẫu lớp (so với hai mẫu trên, mẫu lớp phù hợp với thực nghiệm hơn khi tính mật độ mức);
4 Mẫu các Fermi tương tác (hàm Hamilton do các tương tác dư trong mẫu lớp đã được tính đến và thể hiện bằng các tương tác cặp của nucleon bên trong hạt nhân) Bằng việc đưa vào khái niệm ghép cặp, sự mô tả lý thuyết mật độ mức đã có nhiều phù hợp với thực nghiệm ở vùng năng lượng thấp Ở vùng năng lượng thấp, mật độ mức được nghiên cứu khá kỹ Kết quả giữa thực nghiệm và lý thuyết tương đối phù hợp Tuy nhiên, trong vùng năng lượng cao hơn (khoảng lớn hơn 6 MeV), mật độ mức giữa thực nghiệm và lý thuyết còn có nhiều khác biệt Để giải thích cho sự khác biệt này, có nhiều giả thuyết được đưa ra Một trong các giả thuyết đó là tương tác cặp của các nucleon trong hạt nhân làm giảm mật độ mức Giả thuyết này đã được kiểm chứng khi phân tích số liệu thực nghiệm của các hạt nhân Hiệu ứng chẵn lẻ của hạt nhân A Z X N được xác định như sau:
(2.70) trong đó δK,cap bằng 1 nếu K chẵn, bằng 0 nếu K lẻ.
Các Fermion có thể ghép cặp, do đó để phá vỡ liên kết này thì cần phải có một năng lượng bổ sung E1, ngoài năng lượng kích thích các Fermion Như vậy, tham số E1 chính là năng lượng cần thiết tách các cặp nucleon để hạt nhân trở về trạng thái mà ta có thể xem chúng tựa như chất khí của các hạt độc lập Một cách gần đúng, giả sử rằng năng lượng cần cung cấp để phá vỡ liên kết cặp là hằng số có giá trị bằng n đối với các nơtron và p đối với các proton Khi đó năng lượng mức kích thích của hạt nhân là:
(2.71) Theo mẫu khí Fermi có dịch chuyển ngược (BSFG), mật độ mức toàn phần được xác định như sau:
(2.72) và mật độ mức riêng phần được xác định:
(2.73) Trong đó a là tham số mật độ mức, là gọi tham số ngưỡng spin (spin cut- off) E1 gọi là năng lượng liên kết cặp
Phân tích một cách hệ thống trên các hạt nhân có số khối khác nhau cho thấy giá trị ước lượng của δp và δn phụ thuộc vào số khối A như sau:
(2.75) Các kết quả tính toán lý thuyết khi so sánh với giá trị thực nghiệm đã cho thấy rằng, trong các hạt nhân chẵn – lẻ tham số mật độ mức a ít phụ thuộc vào năng lượng kích thích E* Trong công thức tính mật độ mức theo mẫu BSFG chỉ có hai tham số hiệu chỉnh, nó cho phép xác định mật độ mức và mô tả tương đối phù hợp với số liệu thực nghiệm ở các năng lượng kích thích xấp xỉ năng lượng liên kết của nơtron với hạt nhân Tuy nhiên ở các năng lượng kích thích gần giá trị E1, công thức này lại phân kỳ
Trong nghiên cứu này, chúng tôi sử dụng bốn mô hình NLD phổ biến, mô hình Khí Fermi nhiệt độ không đổi (CFGM) [26], Mô hình Fermi-Gas chuyển dịch ngược (BSFGM)
[27], [28], Mô hình Siêu chất lỏng tổng quát (GSM) [29], [30], và Hartree – Fock-Bogolyubov kết hợp với lực Skyrme (HS) [31], để tính toán mặt cắt của phản ứng phá hủy 99Tc.
Các mẫu lý thuyết hàm lực bức xạ
Hàm lực bức xạ là xác suất dịch chuyển gamma điện từ trung bình trên một đơn vị năng lượng tia gamma Đối với hàm lực bức xạ gamma, quá trình dịch chuyển gamma phụ thuộc mạnh mẽ vào các hàm cường độ bức xạ-gamma Sự phụ thuộc được đưa ra bởi:
(2.76) Tác động của các hàm lực gamma được đánh giá bằng cách sử dụng các mô hình RSF khác nhau: Lorentzian Tổng quát Kopecky-Uhl (KU) [33], Brink-Axel Lorentzian ( BA) [34], phương pháp Hartree – Fock Bardeen-Cooper-Schrieffer (HFBCS) [35], [36], [37], [38],
[39], và phương pháp Hartree – Fock-Bogolyubov (HFB) [40 ], [41], [42] Các hàm cường độ bức xạ-gamma dựa trên các mô hình khác nhau có thể được tóm tắt như dưới đây
Tính toán số cho tiết diện phản ứng
Để tính toán số lượng tiết diện của các phản ứng liên quan, code TALYS-1.9 [25],
[30], [32], [47] đã được sử dụng trong nghiên cứu này Bằng cách xem xét năng lượng của chùm neutron, proton và alpha có sẵn tại các cơ sở máy gia tốc và lò phản ứng, năng lượng phản ứng trong khoảng 0–30 MeV được ưu tiên hơn các phản ứng do neutron, proton- và alpha gây ra Để kiểm tra độ không đảm bảo trong các mặt cắt được dự đoán và tính khả thi của mô hình NLD và RSF, tiết diện được tính toán được so sánh để đánh giá dữ liệu thực nghiệm trong cơ sở dữ liệu ENDF [15], [16] bằng cách xem xét độ lệch chuẩn rms