Đang tải... (xem toàn văn)
Trang 1 ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƢỜNG ĐẠI HỌC SƢ PHẠM TẠ THANH HẰNG NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU QUANG XÚC TÁC TIO2 PHA BROOKITE DẠNG MÀNG BẰNG CÔNG NGHỆ IN 3D ĐỊNH HƢỚNG ỨNG DỤNG XỬ LÍ NƢỚ
ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƢỜNG ĐẠI HỌC SƢ PHẠM TẠ THANH HẰNG NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU QUANG XÚC TÁC TIO2 PHA BROOKITE DẠNG MÀNG BẰNG CÔNG NGHỆ IN 3D ĐỊNH HƢỚNG ỨNG DỤNG XỬ LÍ NƢỚC THẢI Ô NHIỄM CHẤT MÀU VÀ KHÁNG SINH LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÍ THÁI NGUYÊN, 2021 ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƢỜNG ĐẠI HỌC SƢ PHẠM TẠ THANH HẰNG NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU QUANG XÚC TÁC TIO2 PHA BROOKITE DẠNG MÀNG BẰNG CÔNG NGHỆ IN 3D ĐỊNH HƢỚNG ỨNG DỤNG XỬ LÍ NƢỚC THẢI Ô NHIỄM CHẤT MÀU VÀ KHÁNG SINH Ngành: Vật lý chất rắn Mã số: 8 44 01 04 LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÍ Cán bộ hƣớng dẫn khoa học: 1 TS Nguyễn Thị Minh Thủy 2 TS Trần Thị Thƣơng Huyền THÁI NGUYÊN, 2021 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan luận văn “Nghiên cứu tổng hợp vật liệu quang xúc tác TiO2 pha brookite dạng màng bằng công nghệ in 3D định hướng ứng dụng xử lí nước thải ô nhiễm chất màu và kháng sinh” là công trình nghiên cứu của tôi dưới sự hướng dẫn của TS Nguyễn Thị Minh Thủy và TS Trần Thị Thương Huyền Các số liệu và tài liệu trong luận văn là trung thực và chưa được công bố trong bất kỳ công trình nghiên cứu nào Tất cả những tham khảo và kế thừa đều được trích dẫn và chỉ rõ nguồn gốc trong danh mục tài liệu tham khảo của luận văn Thái Nguyên, ngày 20 tháng 12 năm 2021 Tác giả luận văn Tạ Thanh Hằng i LỜI CẢM ƠN Tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành và sâu sắc tới TS Nguyễn Thị Minh Thủy và TS Trần Thị Thương Huyền là hai cô giáo trực tiếp hướng dẫn, tạo điều kiện thuận lợi cho tôi trong quá trình thực hiện và hoàn thiện luận văn Tôi xin chân thành cảm ơn các thầy cô trong khoa Vật Lí - Trường Đại học Sư Phạm Thái Nguyên đã giảng dạy hướng dẫn và tạo điều kiện cho tôi trong quá trình học tập tại trường Xin gửi lời cảm ơn tới Lãnh đạo Viện Khoa học vật liệu, Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam đã tạo điều kiện thuân lợi để tôi được thực hiện các công việc thực nghiệm trong quá trình nghiên cứu Tôi xin chân thành cảm ơn tới Ban giám hiệu đơn vị tôi công tác, những người thân trong gia đình, đã chia sẻ, động viên, tạo điều kiện giúp tôi hoàn thành luận văn Mặc dù bản thân đã rất nỗ lực, cố gắng song khó tránh khỏi những hạn chế, thiếu sót Kính mong Quý thầy, cô giáo và những người quan tâm đóng góp để luận văn được hoàn thiện hơn Xin chân thành cảm ơn! Thái Nguyên, ngày 20 tháng 12 năm 2021 Tác giả luận văn Tạ Thanh Hằng ii MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN i LỜI CẢM ƠN ii MỤC LỤC iii DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, TỪ VIẾT TẮT iv DANH MỤC BẢNG BIỂU v DANH MỤC HÌNH VẼ vi MỞ ĐẦU 1 1 Lý do chọn đề tài 1 2 Mục tiêu nghiên cứu 3 3 Phương pháp nghiên cứu 4 4 Cấu trúc luận văn 4 Chƣơng 1: TỔNG QUAN VỀ CÁC VẤN ĐỀ NGHIÊN CỨU 6 1.1 Giới thiệu vật liệu nano quang xúc tác TiO2 và ứng dụng 6 1.2 Phương pháp tổng hợp vật liệu 9 1.2.1 Phương pháp Sol-gel 9 1.2.2 Phương pháp thủy nhiệt 10 1.3 Giới thiệu về công nghệ in 3D trong thiết kế vật liệu nano dạng màng 10 1.4 Chất màu Rose bengal (RB) 12 1.5 Kháng sinh Sulfamethoxazole (SMX) 13 1.6 Các phương pháp phân tích đặc trưng vật liệu 14 1.6.1 Phương pháp đo giản đồ nhiễu xạ tia X 14 1.6.2 Phương pháp ghi phổ tán xạ Raman 15 1.6.3 Phương pháp ghi ảnh vi hình thái hiển vi điện tử quét SEM 17 1.6.4 Phương pháp đo phổ hấp thụ UV-Vis 17 Chƣơng 2: THỰC NGHIỆM 20 2.1 Dụng cụ và hóa chất 20 iii 2.2 Thực nghiệm chế tạo màng TiO2 21 2.2.1 Tổng hợp vật liệu nano TiO2 dạng bột trong môi trường axit 21 2.2.2 Tổng hợp màng nano TiO2 bằng phương pháp in 3D 24 2.3 Thực nghiệm khảo sát phản ứng quang xúc tác 28 2.3.1 Đối với mẫu xác tác dạng màng 28 2.3.2 Đối với mẫu xác tác dạng bột 29 Chƣơng 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 31 3.1 Kết quả phân tích đặc trưng vật liệu 31 3.2 Kết quả khảo sát hiệu quả quang xúc tác màng TiO2 (brookite)-PVA 33 3.3 Kết quả khảo sát hiệu quả quang xúc tác màng TiO2 (brookite)-DC668 35 3.4 Kết quả khảo sát hoạt tính quang xúc tác TiO2 brookite dạng bột bởi ảnh hưởng của loại chất ô nhiễm 41 KẾT LUẬN 42 TÀI LIỆU THAM KHẢO 43 iv AOPs DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, TỪ VIẾT TẮT Eg Advanced Oxidation Processes: Quá trình oxi hóa nâng cao Band gap: Năng lượng vùng cấm CB Conduction band electron: điện tử vùng dẫn ppm Conduction band: vùng dẫn PVA Parts per million: một phần triệu RB Poly vinyl alcolhol TTIP Rose bengal UV-VIS Titanium (IV) isopropoxide Ultraviolet-visible: Tử ngoại - khả kiến VB Valence band hole: Lỗ trống vùng hóa trị SMX Valence band: vùng hóa trị DIW Sulfamethoxazole SW Deionized water: Nước khử ion MW Surface water: Nước bề mặt Mineral water: Nước khoáng iv DANH MỤC BẢNG BIỂU Bảng 2.1: Danh sách hóa chất sử dụng 21 Bảng 3.1: Bảng so sánh một số đặc điểm của màng TiO2-DC668 và TiO2-PVA 33 v DANH MỤC HÌNH VẼ Hình 1.1: Cấu trúc ba pha tinh thể chính của TiO2: (a) anatase, (b) brookite, (c) rutile Trong đó, ion Ti4+ (trắng), ion O2 (đỏ) 7 Hình 1.2: Khối bát diện của TiO2 7 Hình 1.3: Mô hình in theo kỹ thuật DIW 12 Hình 1.4: Máy in 3D bioplotter 12 Hình 1.5: Cấu trúc phân tử của chất màu rose bengal 13 Hình 1.6: Cấu trúc phân tử của Sulfamethoxazole (SMX) 14 Hình 1.7: Hiện tượng nhiễu xạ xảy ra trên các mặt mạng tinh thể 14 Hình 1.8: Thiết bị nhiễu xạ tia X: D8 ADVANCE 15 Hình 1.9: Sơ đồ năng lượng của các quá trình tán xạ 16 Hình 1.10: Máy quang phổ Raman XploRA PLUS 16 Hình 1.11: Hệ ghi ảnh điện tử quét SEM (Hitachi S-4800) 17 Hình 1.12: Hệ đo phổ hấp thụ UV-Vis (Shimadzu UV-1800) 18 Hình 2.1: Quy trình tổng hợp vật liệu nano TiO2 đơn pha brookite bằng phương pháp thủy nhiệt trong môi trường axít HNO3 24 Hình 2.2: Sự thay đổi góc tiếp xúc của bề mặt kính sau xử lý plasma jet 25 Hình 2.3: Quy trình tạo màng TiO2 bằng phương pháp in 3D 26 Hình 2.4: Hệ máy in mẫu màng bằng công nghệ in 3D 27 Hình 2.5: Hình ảnh mô phỏng quá trình in mẫu 27 Hình 2.6: Nguồn đèn huỳnh quang 90W .28 Hình 2.7: Nguồn đèn huỳnh quang 36W .28 Hình 2.8: Sơ đồ bố trí thí nghiệm phản ứng quang xúc tác sử dụng mẫu TiO2-DC668 dạng màng 29 Hình 2.9: Sơ đồ bố trí thí nghiệm phản ứng quang xúc tác sử dụng mẫu TiO2 dạng bột 29 Hình 3.1: Giản đồ nhiễu xạ tia X (a), phổ tán xạ Raman (b), ảnh SEM (c), ảnh TEM của mẫu TiO2 brookite dạng bột (d) 31 vi Hình 3.2: Xác định độ dày của mẫu TiO2-DC668 dạng màng 32 Hình 3.3: Phổ hấp thụ (trái) và hiệu suất phân hủy dung dịch chất màu Hình 3.4: RB 10 ppm theo thời gian phản ứng (TiO2-PVA) (phải) 34 Hình 3.5: Phổ hấp thụ (trái) và hiệu suất phân hủy dung dịch chất màu RB 10 ppm theo thời gian phản ứng (TiO2-DC668) (phải) 36 Hình 3.6: Ảnh hưởng của yếu tố kích thước màng xúc tác (trái) và công Hình 3.7: suất đèn (phải) chiếu lên hiệu quả quang phân hủy dung dịch Hình 3.8: chất màu RB 10 ppm 37 Khảo sát độ bền của màng xúc tác TiO2-DC668 37 Hình 3.9: Khảo sát độ bền của màng xúc tác TiO2-DC668 sau 1 tháng 38 Phổ IR của màng mỏng DC668 (a), TiO2 (b), TiO2/DC668 ban đầu (c), TiO2/DC668 ngay khi được tiếp xúc với chất màu RB (d), TiO2/DC668 sau phản ứng quang phân hủy (e) 39 Hiệu suất phân hủy chất màu RB và thuốc kháng sinh SMX trong 3 giờ chiếu sáng UV liên tục sử dụng xúc tác TiO2 dạng bột 41 vii