Đánh giá khả năng loại bỏ kháng sinh levofloxacin trong nước bằng quá trình quang xúc tác sử dụng vật liệu nền tio2

ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP.HCM TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA PHẠM TRẦN NGỌC TÚ ĐÁNH GIÁ KHẢ NĂNG LOẠI BỎ KHÁNG SINH LEVOFLOXACIN TRONG NƯỚC BẰNG QUÁ TRÌNH QUANG XÚC TÁC SỬ DỤNG VẬT LIỆU NỀN TiO2 EVALUATING THE EFFICIENCY OF LEVOFLOXACIN REMOVAL IN AQUEOUS SOLUTION BY PHOTOCATALYSIS USING TiO2 – BASED MATERIAL Chuyên ngành : Kỹ thuật môi trường Mã số : 8520320 LUẬN VĂN THẠC SĨ TP HỒ CHÍ MINH, tháng 07 năm 2023 CƠNG TRÌNH ĐƯỢC HOÀN THÀNH TẠI TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA –ĐHQG -HCM Cán hướng dẫn khoa học : PGS TS Nguyễn Nhật Huy (Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị chữ ký) Cán chấm nhận xét : PGS TS Đinh Thị Nga (Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị chữ ký) Cán chấm nhận xét : PGS TS Nguyễn Trung Thành (Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị chữ ký) Luận văn thạc sĩ bảo vệ Trường Đại học Bách Khoa, ĐHQG Tp HCM ngày 29 tháng 07 năm 2023 Thành phần Hội đồng đánh giá luận văn thạc sĩ gồm: (Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị Hội đồng chấm bảo vệ luận văn thạc sĩ) Chủ tịch Hội Đồng: GS TS Nguyễn Văn Phước Cán Phản biện 1: PGS TS Đinh Thị Nga Cán Phản biện 2: PGS TS Nguyễn Trung Thành Ủy viên: TS Nguyễn Thái Anh Thư ký: TS Phan Thanh Lâm Xác nhận Chủ tịch Hội đồng đánh giá LV Trưởng Khoa quản lý chuyên ngành sau luận văn sửa chữa (nếu có) CHỦ TỊCH HỘI ĐỒNG TRƯỞNG KHOA MƠI TRƯỜNG VÀ TÀI NGUYÊN GS TS Nguyễn Văn Phước ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP.HCM CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA Độc lập - Tự - Hạnh phúc NHIỆM VỤ LUẬN VĂN THẠC SĨ Họ tên học viên: Phạm Trần Ngọc Tú MSHV: 1970659 Ngày tháng năm sinh: 05/09/1991 Nơi sinh: Tp.HCM Chuyên ngành: Kỹ thuật Môi trường Mã số: 8520320 I TÊN ĐỀ TÀI: Đề tài luận văn: Đánh giá khả loại bỏ kháng sinh Levofloxacin nước trình quang xúc tác sử dụng vật liệu TiO2 (Evaluating the efficiency of Levofloxacin removal in aqueous solution by photocatalysis using TiO2–based material) II NHIỆM VỤ VÀ NỘI DUNG Học viên Phạm Trần Ngọc Tú hoàn thành tốt nội dung nhiệm vụ nghiên cứu giao, cụ thể là: ‐ Nội dung 1: Đánh giá khả phân hủy quang xúc tác LEVO sử dụng loại vật liệu xúc tác quang TiO2 ‐ Nội dung 2: Xác định ảnh hưởng thông số (pH, nồng độ chất ô nhiễm, lượng vật liệu quang xúc tác, ánh sáng, thời gian phản ứng) đến hiệu xử lý LEVO tối ưu hóa mơ hình xử lý ‐ Nội dung 3: Động học phản ứng tình quang xúc tác xử lý LEVO nước ‐ Nội dung 4: Nhận diện gốc tự đề xuất chế phân hủy LEVO III NGÀY GIAO NHIỆM VỤ: 05/9/2022 IV NGÀY HOÀN THÀNH NHIỆM VỤ: 21/05/2023 V CÁN BỘ HƯỚNG DẪN - PGS TS Nguyễn Nhật Huy Tp.HCM, Ngày 29 tháng năm 2023 CÁN BỘ HƯỚNG DẪN CHỦ NHIỆM BỘ MÔN TRƯỞNG KHOA MÔI TRƯỜNG VÀ TÀI NGUYÊN i LỜI CẢM ƠN Xin gửi lời cảm ơn chân thành đến với cá nhân, tập thể đồng hành hỗ trợ em để hồn thành luận văn Trước tiên, với tình cảm sâu sắc chân thành nhất, em xin bày tỏ lòng biết ơn thầy Nguyễn Nhật Huy, thầy Lâm Phạm Thanh Hiền – Trường Đại học Bách Khoa Thành phố Hồ Chí Minh tận tình hướng dẫn, định hướng chuẩn chỉnh thí nghiệm luận văn em Nhờ có định hướng mà nghiên cứu xử lý kháng sinh LEVO em hoàn thiện Bên cạnh đó, em xin chân thành cảm ơn Nguyễn Chí Hiếu – Trường Đại học Công nghiệp, bạn Nguyễn Thị Cẩm Tiên, bạn Võ Thị Thanh Thùy – Thạc sỹ khóa 2018 quan tâm, truyền lửa, hỗ trợ em nhóm có nguồn vật liệu quý giá, chất lượng, đáng tin để thực kết khoa học chuẩn xác Luận văn triển khai em thời kỳ thai sản, nên phối hợp, động viên bạn Trần Thị Diễm, Ngơ Thuỵ Diệu, gia đình sức mạnh tinh thần lớn giúp em vượt qua khó khăn tiến hành thực nghiệm Lời cuối cùng, em xin cảm ơn Thầy Cô giảng dạy em năm qua, cảm thấy tự hào học tập mơi trường tốt, sở vật chất trang thiết bị nghiên cứu đại trường Đại học Bách Khoa Tuy nhiên, việc nghiên cứu lập luận trích dẫn, phân tích liệu cịn thiếu sót khơng tránh khỏi, chưa hồn hảo, nên em ln mong muốn nhận nhận xét, góp ý sửa sai từ phía Q Thầy/Cơ để luận văn em tốt hoàn thiện Em xin chân thành cảm ơn Tp Hồ Chí Minh, tháng 06 năm 2023 Học viên cao học Phạm Trần Ngọc Tú ii TÓM TẮT Trong nghiên cứu này, loạt vật liệu cấu trúc Nano TiO2 với nhiều phương pháp tổng hợp khác tiến hành thử nghiệm với kháng sinh Levofloxacin (LEVO) để đánh giá khả xử lý quang xúc tác Nồng độ LEVO giả lập mức trung bình 10 mg/L Kết loại bỏ LEVO nước xúc tác quang cho thấy P25 thương mại cho kết tốt so với vật liệu tổng hợp giới hạn thời gian phản ứng 120 phút, thời gian dài hơn, vật liệu quang xúc tác tổng hợp theo phương pháp solgel cho thấy ưu việc xử lý kháng sinh này, cụ thể TiO2 nguyên chất (TiO2W2) Pt-TiO2 150 phút Một loạt tiền thí nghiệm khảo sát phân tích điều kiện tối ưu cho thấy yếu tố ảnh hưởng đến trình xử lý bao gồm pH, lượng xúc tác quang (biểu thị qua tỉ lệ kháng sinh vật liệu xúc tác), thời gian phản ứng Nghiên cứu tìm phương trình động học trình xử lý LEVO TiO2W2 phương pháp quang xúc tác gốc tự cho góp phần vào quang phân LEVO 1O2 ; O2●¯ ; ●OH iii ABSTRACT In this study, a series of TiO2-based nanostructured materials with many different synthesis methods were tested with the antibiotic Levofloxacin (LEVO) to evaluate the possibility of photocatalytic treatment LEVO concentration was simulated at an average of 10 mg/L The results of LEVO removal in water by photocatalysts show that commercial P25 gives better results than synthetic materials at the reaction time limit of 120 minutes, but at longer times, photocatalytic materials Solgel synthesis showed more advantages in treating this antibiotic, specifically pure TiO2 (TiO2W2) and Pt-TiO2 at 150 minutes or more A series of pre-experiments investigating and analyzing optimal conditions showed that factors affecting the treatment process include pH, amount of photocatalyst (indicated by the ratio of antibiotics and catalytic materials), reaction time The study also found the kinetic equation of the photocatalytic treatment of LEVO by TiO2W2 and the free radicals believed to contribute to the photolysis of LEVO are O2 ; O2●¯ ; ●OH iv LỜI CAM ĐOAN Luận văn cơng trình nghiên cứu cá nhân tơi, thực hướng dẫn khoa học PGS.TS Nguyễn Nhật Huy Các kết nghiên cứu hoàn toàn trung thực Tất kết từ nghiên cứu khác trích dẫn đầy đủ Tơi xin hồn tồn chịu trách nhiệm lời cam đoan Học viên Phạm Trần Ngọc Tú v MỤC LỤC CHƯƠNG 1: MỞ ĐẦU 1.1 Đặt vấn đề 1.2 Mục tiêu nghiên cứu 1.3 Nội dung nghiên cứu 1.4 Đối tượng phạm vi nghiên cứu 1.4.1 Đối tượng nghiên cứu 1.4.2 Phạm vi nghiên cứu 1.5 Ý nghĩa khoa học ý nghĩa thực tiễn 1.5.1 Ý nghĩa khoa học 1.5.2 Ý nghĩa thực tiễn 1.6 Tính đề tài CHƯƠNG 2: TỔNG QUAN 2.1 Tổng quan kháng sinh 2.1.1 Kháng sinh nguồn gốc kháng sinh môi trường 2.1.2 LEVO dư lượng LEVO môi trường nước 2.2 Một số phương pháp xử lý kháng sinh nước 12 2.2.1 Các phương pháp xử lý hóa lý 12 2.2.2 Các phương pháp xử lý sinh học 18 2.2.3 Các phương pháp xử lý bậc cao 20 2.3 Tổng quan quang xúc tác vật liệu TiO2 25 2.3.1 Khái quát quang xúc tác 25 2.3.2 Khả phân hủy quang học LEVO 28 2.3.3 Vật liệu tổng hợp TiO2 theo phương pháp thủy nhiệt 33 2.3.4 Vật liệu tổng hợp TiO2 theo phương pháp sol-gel 34 2.4 Tổng quan nghiên cứu nước 36 2.4.1 Nghiên cứu nước 36 vi 2.4.2 Nghiên cứu nước 40 CHƯƠNG 3: VẬT LIỆU VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 43 3.1 Hóa chất, thiết bị mơ hình thí nghiệm 43 3.1.1 Hoá chất 43 3.1.2 Thiết bị 43 3.1.3 Mơ hình thí nghiệm 44 3.1.4 Vật liệu nghiên cứu 45 3.2 Phương pháp nghiên cứu 46 3.2.1 Phương pháp hồi cứu - tổng quan tài liệu 46 3.2.2 Phương pháp thực nghiệm 47 3.2.3 Phương pháp tổng hợp vật liệu 52 3.2.4 Phương pháp pha dung dịch hóa chất 54 3.3 Nội dung nghiên cứu 55 3.3.1 Nội dung 1: Đánh giá khả phân hủy quang xúc tác LEVO sử dụng loại vật liệu xúc tác quang TiO2 55 Thuyết minh quy trình 57 3.3.2 Nội dung 2: Xác định ảnh hưởng thông số tác động hiệu trình xử lý 57 Thuyết minh quy trình 58 3.3.3 Nội dung 3: Mơ hình động học q trình phản ứng 62 3.3.4 Nội dung 4: Loại bỏ gốc tự đề xuất chế phân hủy LEVO 62 CHƯƠNG 4: KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN 64 4.1 Khả phân hủy quang xúc tác LEVO loại vật liệu xúc tác quang 64 4.2 Các yếu tố ảnh hưởng đến hiệu xử lý LEVO tối ưu hóa mơ hình xử lý 67 4.2.1 Vật liệu TiO2W2 67 4.2.2 Vật liệu P25 75 vii 4.3 Động học phản ứng tình quang xúc tác xử lý LEVO nước 78 4.4 Nhận diện gốc tự đề xuất chế phân hủy LEVO 81 4.5 Đặc trưng vật liệu thí nghiệm 84 4.5.1 SEM EDX 84 4.5.2 Phổ tán sắc lượng tia X – XRD 85 4.5.3 Kết phân tích BET 86 CHƯƠNG 5: KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 88 5.1 Kết luận 88 5.2 Kiến nghị 89 TÀI LIỆU THAM KHẢO 90