Nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang trên cơ sở Ag,TiAlMCM41 điều chế từ bentonite ứng dụng để xử lý lưu huỳnh trong nhiên liệu.

Nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang trên cơ sở Ag,TiAlMCM41 điều chế từ bentonite ứng dụng để xử lý lưu huỳnh trong nhiên liệu.Nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang trên cơ sở Ag,TiAlMCM41 điều chế từ bentonite ứng dụng để xử lý lưu huỳnh trong nhiên liệu.Nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang trên cơ sở Ag,TiAlMCM41 điều chế từ bentonite ứng dụng để xử lý lưu huỳnh trong nhiên liệu.Nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang trên cơ sở Ag,TiAlMCM41 điều chế từ bentonite ứng dụng để xử lý lưu huỳnh trong nhiên liệu.Nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang trên cơ sở Ag,TiAlMCM41 điều chế từ bentonite ứng dụng để xử lý lưu huỳnh trong nhiên liệu.Nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang trên cơ sở Ag,TiAlMCM41 điều chế từ bentonite ứng dụng để xử lý lưu huỳnh trong nhiên liệu.Nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang trên cơ sở Ag,TiAlMCM41 điều chế từ bentonite ứng dụng để xử lý lưu huỳnh trong nhiên liệu.Nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang trên cơ sở Ag,TiAlMCM41 điều chế từ bentonite ứng dụng để xử lý lưu huỳnh trong nhiên liệu.Nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang trên cơ sở Ag,TiAlMCM41 điều chế từ bentonite ứng dụng để xử lý lưu huỳnh trong nhiên liệu.Nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang trên cơ sở Ag,TiAlMCM41 điều chế từ bentonite ứng dụng để xử lý lưu huỳnh trong nhiên liệu.Nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang trên cơ sở Ag,TiAlMCM41 điều chế từ bentonite ứng dụng để xử lý lưu huỳnh trong nhiên liệu.Nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang trên cơ sở Ag,TiAlMCM41 điều chế từ bentonite ứng dụng để xử lý lưu huỳnh trong nhiên liệu.

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ - TRẦN THỊ HOA NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU QUANG XÚC TÁC TRÊN CƠ SỞ Ag, Ti/Al-MCM-41 ĐIỀU CHẾ TỪ BENTONITE ỨNG DỤNG ĐỂ XỬ LÝ LƯU HUỲNH TRONG NHIÊN LIỆU LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÀ NỘI - 2022 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ - TRẦN THỊ HOA NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU QUANG XÚC TÁC TRÊN CƠ SỞ Ag, Ti/Al-MCM-41 ĐIỀU CHẾ TỪ BENTONITE ỨNG DỤNG ĐỂ XỬ LÝ LƯU HUỲNH TRONG NHIÊN LIỆU LUẬN ÁN TIẾN SĨ Chuyên ngành: Kỹ thuật Hóa học Mã số: 9.52.03.01 Người hướng dẫn khoa học: PGS.TS Phạm Xuân Núi PGS.TS Đặng Tuyết Phương HÀ NỘI - 2022 MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN i LỜI CẢM ƠN ii MỤC LỤC iii DANH MỤC HÌNH viii DANH MỤC BẢNG xiii KÝ HIỆU TỪ VIẾT TẮT xiv MỞ ĐẦU CHƯƠNG TỔNG QUAN 1.1 Các hợp chất hữu chứa lưu huỳnh nhiên liệu 1.2 Các phương pháp xử lý hợp chất chứa lưu huỳnh nhiên liệu 1.3 Xúc tác quang 1.3.1 Vật liệu xúc tác quang TiO2 .9 1.3.2 Vật liệu xúc tác quang Ag-AgBr 16 1.4 Vật liệu mao quản trung bình MCM-41 19 1.4.1 Cấu trúc vật liệu mao quản trung bình MCM-41 19 1.4.2 Các điều kiện tổng hợp vật liệu MCM-41 21 1.4.3 Nguồn nguyên liệu tổng hợp vật liệu mao quản trung bình MCM-41 23 1.4.5 Xúc tác quang sở chất mang MCM-41 25 1.5 Khoáng sét bentonite Việt Nam 27 1.6 Các phương pháp tổng hợp vật liệu composite sở Al-MCM-41 30 1.6.1 Phương pháp sol-gel 30 1.6.2 Phương pháp lắng đọng hóa học (CVD) 31 1.7 Tình hình nghiên cứu ngồi nước PTC ứng dụng xử lý SCOC nhiên liệu 33 1.7.1 Tình hình nghiên cứu giới 33 1.7.2 Tình hình nghiên cứu nước phản ứng tách loại lưu huỳnh nhiên liệu 39 CHƯƠNG THỰC NGHIỆM VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 42 2.1 Hóa chất dụng cụ 42 2.1.1 Hóa chất 42 2.1.2 Dụng cụ cho q trình tổng hợp đánh giá hoạt tính xúc tác 42 2.2 Các qui trình tổng hợp vật liệu 42 2.2.1 Quy trình tinh chế bentonite 42 2.2.2 Tách nguồn Si/Al từ bentonite phương pháp kiềm chảy 43 2.2.3 Quy trình tổng hợp vật liệu Al-MCM-41 từ bentonite .44 2.2.4 Tổng hợp vật liệu Al-MCM-41 chứa titanium 47 2.2.4.1 Tổng hợp TiO2/Al-MCM-41 phương pháp tẩm 47 2.2.4.2 Tổng hợp Ti-Al-MCM-41 phương pháp trực tiếp 48 2.2.5 Tổng hợp vật liệu Ag-TiO2/Al-MCM-41 .49 2.2.6 Tổng hợp vật liệu Ag-AgBr/Al-MCM-41 50 i 2.3 Các phương pháp đặc trưng vật liệu 51 2.3.1 Nhiễu xạ tia X (XRD) 51 2.3.2 Hấp thụ tử ngoại–khả kiến (UV–Vis) 51 2.3.3 Tán sắc lượng tia X (EDX) 52 2.3.4 Hiển vi điện tử quét (SEM) 53 2.3.5 Hiển vi điện tử truyền qua (TEM) 53 2.3.6 Đẳng nhiệt hấp phụ - giải hấp phụ nitrogen (BET) 53 2.3.8 Quang phổ hấp thụ nguyên tử (AAS) 54 2.3.9 Phổ hồng ngoại FT- IR 55 2.3.10 Phương pháp sắc kí 56 2.3.10.1 Sắc kí khí-khối phổ (GC-MS) 56 2.3.10.2 Sắc kí lỏng hiệu cao (HPLC) 56 2.4 Phương pháp đánh giá hoạt tính PTC 57 2.4.1 Xác định HPLC 57 2.4.2 Xác định phổ hấp thụ UV - Vis 59 CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 61 3.1 Kết tinh chế bentonite thô 61 3.1.1 Giản đồ nhiễu xạ tia X (XRD) bentonite 61 3.1.2 Phổ IR bentonite sau tinh chế 62 3.1.3 Ảnh SEM bentonite sau tinh chế 63 3.2 Tổng hợp Al-MCM-41 từ bentonite 63 3.2.1 Tách tiền chất Si/Al từ bentonite phương pháp kiềm chảy 63 3.2.2 Khảo sát yếu tố ảnh hưởng tới cấu trúc vật liệu Al-MCM-41 sử dụng nguồn alumino-silicate từ bentonite 65 3.2.2.1 Ảnh hưởng tỷ lệ mol CTABr/(Si+Al) 65 3.2.2.2 Ảnh hưởng môi trường pH 66 3.2.2.3 Ảnh hưởng thời gian già hóa gel 67 3.2.2.4 Ảnh hưởng nhiệt độ nung 68 3.2.3 Đặc trưng vật liệu Al-MCM-41 69 3.2.3.1 Giản đồ nhiễu xạ tia X (XRD) 69 3.2.3.2 Ảnh SEM TEM 69 3.2.3.3 Phổ EDX 70 3.2.3.4 Đường đẳng nhiệt hấp phụ - giải hấp phụ N2 71 3.3 Đặc trưng cấu trúc hoạt tính xúc tác vật liệu Al-MCM-41 chứa titanium 72 3.3.1 Đặc trưng vật liệu Al-MCM-41 chứa titanium 72 3.3.1.1 Giản đồ nhiễu xạ tia X (XRD) 72 3.3.1.2 3.3.1.3 3.3.1.4 3.3.1.5 Ảnh SEM 74 Giản đồ EDX 74 Đường đẳng nhiệt hấp phụ-giải hấp phụ N2 75 Phổ UV-Vis 76 ii 3.3.2 Đánh giá hoạt tính xúc tác quang q trình chuyển hóa DBT .77 3.4 Đặc trưng hoạt tính xúc tác quang vật liệu nanocomposite AgTiO2/Al-MCM-41 80 3.4.1 Đặc trưng vật liệu Ag-TiO2/Al-MCM-41 .80 3.4.1.1 Giản đồ nhiễu xạ tia X (XRD) 80 3.4.1.2 Ảnh SEM TEM vật liệu 0,1Ag-TiO2/Al-MCM-41 .82 3.4.1.3 Phổ EDX vật liệu 0,1Ag-TiO2/Al-MCM-41 83 3.4.1.4 Đường đẳng nhiệt hấp phụ-giải hấp phụ N vật liệu 0,1Ag-TiO2/AlMCM-41 84 3.4.1.5 Phổ XPS vật liệu 0,1Ag-TiO2/Al-MCM-41 85 3.4.1.6 Phổ UV-Vis 86 3.4.2 Đánh giá hoạt tính xúc tác quang vật liệu nanocomposite AgTiO2/Al-MCM-41 88 3.5 Đặc trưng hoạt tính xúc tác quang vật liệu nanocomposite AgAgBr/Al-MCM-41 93 3.5.1 Đặc trưng vật liệu Ag-AgBr/Al-MCM-41 93 3.5.1.1 Giản đồ nhiễu xạ tia X (XRD) 93 3.5.1.2 Ảnh SEM TEM vật liệu Ag-AgBr/Al-MCM-41 96 3.5.1.3 Phổ EDX vật liệu 40%Ag-AgBr/Al-MCM-41 98 3.5.1.4 Đường đẳng nhiệt hấp phụ-giải hấp phụ N2 98 3.5.1.5 Phổ XPS 101 3.5.1.6 Phổ UV-Vis vật liệu Ag-AgBr/Al-MCM-41 102 3.5.1.7 Phổ phát quang PL mẫu vật liệu Ag-AgBr/Al-MCM-41 104 3.5.2 Đánh giá hoạt tính xúc tác vật liệu Ag-AgBr/Al-MCM-41 .105 KẾT LUẬN 111 ĐIỂM MỚI CỦA LUẬN ÁN 112 CÁC CƠNG TRÌNH ĐÃ CƠNG BỐ 113 TÀI LIỆU THAM KHẢO 114 PHỤ LỤC 132 iii LỜI CAM ĐOAN Đây kết nghiên cứu riêng không trùng lặp với công trình khoa học khác Kết số liệu trung thực, số có số kết sử dụng kết chung nhóm nghiên cứu hướng dẫn PGS.TS Phạm Xuân Núi, Trường Đại học Mỏ - Địa chất PGS.TS Đặng Tuyết Phương, Viện Hóa học, Viện Hàn lâm Khoa học Công nghệ Việt Nam Hà Nội, ngày 10 tháng 10 năm 2022 Tác giả luận án Trần Thị Hoa iv LỜI CẢM ƠN Lời cho phép gửi lời cảm ơn chân thành cảm phục kính trọng tới PGS.TS Phạm Xuân Núi PGS.TS Đặng Tuyết Phương người thầy, cô tận tâm hướng dẫn, định hướng khoa học để luận án hồn thành, ln ln động viên khích lệ tạo điều kiện thuận lợi cho suốt q trình thực luận án Tơi xin trân trọng cảm ơn Ban lãnh đạo cán Viện Hóa học đặc biệt tập thể cán bộ, nhân viên phịng Hóa học Bề mặt - Viện Hóa học, Viện Hàn lâm Khoa học Công nghệ Việt Nam quan tâm giúp đỡ trình học tập nghiên cứu thực luận án Tôi xin trân trọng cảm ơn Ban Giám đốc cán phòng Đào tạo Học viện Khoa học Công nghệ, Viện Hàn lâm Khoa học Công nghệ Việt Nam giúp đỡ trình học tập hồn thành luận án Tơi xin chân thành cảm ơn tập thể cán bộ, nhân viên, nhóm nghiên cứu- Bộ mơn Lọc-Hóa dầu, Khoa Dầu khí, Trường đại học Mỏ - Địa chất giúp đỡ, ủng hộ tạo điều kiện tốt đóng góp chun mơn cho tơi suốt trình thực bảo vệ luận án Tôi xin chân thành cảm ơn Đảng ủy, Ban Giám hiệu Trường Đại học Cơng nghiệp Việt Trì, lãnh đạo Khoa Cơng nghệ Hóa học-Mơi trường đồng nghiệp Khoa Cơng nghệ Hóa học-Mơi trường tạo điều kiện tốt cho suốt trình học tập nghiên cứu Cuối tơi xin bày tỏ lời cảm ơn sâu sắc đến gia đình, người thân bạn bè ln quan tâm, khích lệ, động viên tạo điều kiện thuận lợi cho suốt thời gian thực luận án Tác giả luận án Trần Thị Hoa v DANH MỤC HÌNH Hình 1.1 Cấu trúc hóa học SCOC dầu thô [4] Hình 1.2 Tiêu chuẩn số SCF giới [43] Hình 1.3 Cấu trúc tinh thể dạng thù hình TiO2 [71] 10 Hình 1.4 Sự loại NO3 − (a) vật liệu TiO2 , (b) Ag/TiO2 , (c) Au/TiO , (d) Pd-Cu/TiO2 [89] 12 Hình 1.5 Biểu diễn sơ đồ nguyên lý xúc tác quang (PTC) vật liệu (a) TiO2 (b) N-TiO2 [81] 13 Hình 1.6 Cơ chế hình thành chế xúc tác xúc tác TiO2/C pha tạp Fe, N [97] 15 Hình 1.7 Sơ đồ minh họa chế vật liệu xúc tác quang (PTC) Ag-TiO2 [98] .16 Hình 1.8 Cơ chế phân hủy chất nhiễm vật liệu Ag-AgBr/Al-MCM41 [31] 18 Hình 1.9 Cơ chế xúc tác quang vật liệu Ag@AgBr/CaTiO3 [34] 18 Hình 1.10 Cấu trúc VLMQTB MCM-41 [102] 19 Hình 1.11 Cơ chế hấp phụ MB vật liệu MCM-41 Fe-MCM-41 [105] 20 Hình 1.12 Cấu trúc 2D lục giác vật liệu MCM-41 [109] 22 Hình 1.13 Cơ chế hình thành MCM-41 [99] 22 Hình 1.14 Sơ đồ trình tổng hợp MCM-41 từ TEOS [105] 24 Hình 1.15 Sơ đồ trình tổng hợp Al- MCM41 từ đất sét tự nhiên [92] 25 Hình 1.16 Cấu trúc tinh thể MMT [132] 29 Hình 1.17 Sơ đồ tổng hợp vât liệu phương pháp lắng đọng pha hóa học [134] 31 Hình 1.18 Những bước vận chuyển quy trình PECVD .32 Hình 1.19 Sơ đồ q trình oxy hóa loại lưu huỳnh 33 Hình 1.20 Hình minh họa trình oxy hóa PTC DBT/BT với chất oxy hóa chiếu tia UV xúc tác TiO2 [15] 34 vi Hình 2.1 Sơ đồ tinh chế bentonite Di Linh [92] 43 vii Hình 2.2 Quy trình điều chế silic từ Bentonite Di Linh 44 Hình 2.3 Hình ảnh mẫu trình điều chế nguồn silic (a) Mẫu bentonite kiềm chảy, (b) Nguồn silicate cho trình tổng hợp Al-MCM-41 44 Hình 2.4 Sơ đồ quy trình tổng hợp Al-MCM-41 45 Hình 2.5 Ảnh mẫu vật liệu Al-MCM-41 sau tổng hợp 45 Hình 2.6 Quy trình tổng hợp vật liệu TiO2/Al-MCM-41 .47 Hình 2.7 Qui trình chuẩn bị sol titanium 48 Hình 2.9 Quy trình tổng hợp vật liệu Ag-TiO2/Al-MCM-41 .50 Hình 2.10 Sơ đồ lị phản ứng cho q trình lắng đọng hóa học 51 Hình 2.11 Sơ đổ bước chuyển lượng electron phân tử 52 Hình 2.12 Mối quan hệ cường độ vạch phổ Aλ nồng độ chất Cx 54 2.3.9 Phổ hồng ngoại FT- IR 55 Hình 2.13 Sơ đồ thiết bị sắc kí lỏng hiệu cao 56 Hình 2.14 Đường chuẩn mẫu nhiên liệu mơ hình, (a) đường chuẩn 0,05–5 ppm, (b) đường chuẩn 5–500 ppm 59 Hình 2.15 Phổ UV-Vis DBT nồng độ 300 ppm, 250 ppm, 200 ppm, 150 ppm, 100 ppm, 50 ppm 59 Hình 2.16 Đường chuẩn xác định nồng độ dibenzothiophene (DBT) 60 Hình 3.1 Giản đồ XRD bentonite trước tinh chế (a) sau tinh chế (b) 62 Hình 3.2 Phổ hồng ngoại IR vật liệu bentonite sau tinh chế 63 Hình 3.3 SEM bentonite sau tinh chế 63 Hình 3.4 XRD mẫu bentonite: (a) Bentonite tinh chế; (b) Bentonite sau kiềm chảy 64 Hình 3.5 Ảnh hưởng tỷ lệ mol CTABr/(Si+Al) đến tạo vật liệu với tỷ lệ khác (a) CTABr/(Si+Al) 0,67; Al- MCM-41 (b) CTABr/(Si+Al) 0,59; (c) CTABr/(Si+Al) 0,59 0,53 65 viii [113] H Yang, Y Deng, C Du, and S Jin, “Novel synthesis of ordered mesoporous materials Al-MCM-41 from bentonite,” Applied Clay Science Journal , 2010, 47(3), 351–355 [114] B Purnawira, H Purwaningsih, Y Ervianto, V M Pratiwi, D Susanti, R.Rochiem, A Purniawan, “Synthesis and characterization of mesoporous silica nanoparticles (MSNp) MCM 41 from natural waste rice husk,” Materials Science and Engineering Journal , 2019, 541, 1–7 [115] Nguyễn Văn Bằng, “Tổng hợp vật liệu mao quản trung bình MCM 41 biến tính làm xúc tác cho phản ừng oxi hóa hồn tồn phenol H 2O2,” Tạp chí hóa học, 2012, 50, 9–13 [116] C Sun, F Zhang, A Wang, S Li, and F Cheng, “Direct synthesis of mesoporous aluminosilicate using natural clay from low-grade potash ores of a salt lake in Qinghai, China, and its use in octadecylamine adsorption,” Applied Clay Science Journal, 2015, 108, 123–127 [117] Weiming Song, Xuesong Liu, Ying Yang, Xuejia Han, “Synthesis of magnetic core-shell structure Fe3O4@MCM-41 nanoparticle by vesicles in aqueous solutions,” Chinese Journal of chemical engineering, 2015, 23(8), 1398– 1402, [118] C Jung-Sik, Y Sang-Soon, J Soo-Hyun, and A Wha-Seung, “Phenol hydroxylation using Fe/Al-MCM-41 catalysts,” Catalysts Today, 2008, 120(1– 2), 56–64 [119] I Fatimah and L Sopia, “preparation of TiO2/MCM 41 photocatalyst using rice husk ash as silica source,” Zurich instruments, 2017, 1823, 010124-1-010124–7 [120] H.-Y Wu and H Bai, “Photocatalytic reduction of CO2 using Ti−MCM-41 photocatalysts in monoethanolamine solution for methane production,” Industrial & Engineering Chemistry Research Journal, 2014, 53, 11221–11227 [121] H Shankar, G Rajasudha, V Narayanan, A Karthikeyan, and A Stephen, “Synthesis, characterization and photocatalytic activity of nanotitania loaded W-MCM-41,” Nanotechnology, 2008, 19, 315711–315717 [122] C D Gomez and J E Rodriguez-Paez, “Photocatalytic properties of Nb/MCM-41 molecular sieves: Effect of the synthesis conditions,” Coatings, 2015, 5(3), 511–526 [123] P P Ghimire, L Zhang, U A Kinga, Q Guo, B Jiang, and M Jaroniec, “Development of nickel-incorporated MCM-41-carbon composites and their application in nitrophenol reduction,” Journal of Materials Chemistry A, 2019, 7(16), 9618–9628 [124] V A Cardozo, R.- Obrego´, H Salgado-Zamora, and R Jime´nez-Jua´rez, “Bentonite clay: an efficient catalyst for the synthesis of 2-substituted benzimidazoles,” Monatshefte Für Chemie - Chem., 2015, 146(8), 1335– 1337 [125] B Vijayakumar, G Nagendrappa, and B S Jai Prakash, “Acid activated indian bentonite, an efficient catalyst for esterification of carboxylic acids,” Catalysis Letters, 2009, 128(1–2), 183–189 [126] R Chaudhary and M Datta, “Silicotungstic acid modified bentonite: An efficient catalyst for synthesis of acetal derivatives of aldehydes and ketones,” Journal of Analytical Sciences, Methods and Instrumentation, 2013, 03(04), 193–201 [127] Than Van Lien, Do Qui Son, Le Thi Kim Dung, “The application of bentonite in the atomic energy field and some research results of the sorption of uranium on Vietnam bentonite,” Science and technology, 2008, 41(34), 685– 690 [128] Quyết định Bộ Công Thương, “Phê duyệt Quy hoạch phân vùng thăm dò khoảng sản,” Quyết định số 41/2008/QĐ-BCT, 2008, 1- 22, Bộ Công Thương [129] Tran Thi Man, Tran Thi Lan, Nguyen Anh Duong, and Phan Luu Anh, “Assessment of the usability of tam bo bentonite (Di Linh-Lam Dong) for peloid,” Vietnam Journal of Earth Sciences, 2020, 42(4), 384–394 [130] Broder J Merkel, TU Bergakademie Freiberg, Britta Planer-Friedrich, Universität Bayreuth “Uranium sorption on clay minerals: Laboratory experiments and surface complexation modeling,” in Uranium sorption and desorption behavior on bentonite, 2008, 1–177, Germany [131] W.-Z Chang and Y.-K Leong, “Ageing and collapse of bentonite gels effects of Li, Na, K and Cs ions Wei-Zhong,” Rheologica Acta, 2013, 53(2), 109–122 [132] Van Ha Nguyen, Hoai Chau Nguyen, Anh Vu Nguyen, Quang Ha Doan, “Effect of application of bentonite from Tam Bo (Lam Dong province) to improve sandy soil for asparagus and maize cultivation,” Khoa học nông nghiệp, 2020, 62(9), 48–52 [133] I Boshnakova, E Lefterova, and E S Acad, “Investigation of montmorillonite as carrier for OER,” International Journal of Hydrogen Energy, 2018, 43(35), 16897–16904 [134] K V Madhuri, “Thermal protection coatings of metal oxide powders,” Metal Oxide Powder Technologies, 2020, 7(3), 209–231 [135] Lê Thiện Trúc, Võ Thị Xuân, Phạm Xuân Núi, Trần Thị Văn Thi, “Nghiên cứu tổng hợp xúc tác MCM 41 chứa wolfram từ nguồn khoáng sét bentonit Việt Nam cho phản ứng desulfur hóa nhiên liệu,” Tạp chí Khoa học Cơng nghệ, 2017, 7, 87–98 [136] M Zarrabi, M H Entezari, and E K Goharshadi, “Photocatalytic oxidative desulfurization of dibenzothiophene by C/TiO2@MCM-41 nanoparticles under visible light and mild conditions,” RSC Advances, 2015, 5(44), 34652– 34662 [137] S Matsuzawa, J Tanaka, S Sato, and T Ibusuki, “Photocatalytic oxidation of dibenzothiophenes in acetonitrile using TiO2: Effect of hydrogen peroxide and ultrasound irradiation,” Journal of Photochemistry Photobiology A: Chemistry, 2002, 149(1–3), 183–189 istry and [138] S Khayyat and L S Roselin, “Photocatalytic degradation of benzothiophene and dibenzothiophene using supported gold nanoparticle,”Journal of Saudi Chemical Society, 2017, 21(3), 349–357 [139] Fa-tang Li, Ying Liu, Zhi-min Sun, Ye Zhao, Rui-hong Liu, Lan-ju Chena and Di-shun Zhao, “Photocatalytic oxidative desulfurization of dibenzothiophene under simulated sunlight irradiation with mixed-phase Fe2O3 prepared by solution combustion,” Catalysis Science & Technology Journal, 2012, 2(17), 1455–1462 [140] Asmaa S Morshedy, Sahar M Tawfik, Karam M Hashem, Dina M Abd ElAty, Ahmed A Galhoum, Mohsen S Mostafa, Eric Guibal “The production of clean diesel fuel by facile sun light photocatalytic desulfurization process using Cd-based diacetate as a novel liquid photocatalyst,” Journal of Cleaner Production, 2021, 279, 123629–12343 [141] E S Aazamn, “Visible light photocatalytic degradation of thiophene using Ag–TiO2/multi-walled carbon nanotubes nanocomposite E.S.,” Ceramics International journal, 2014, 40(5), 6705–6711 [142] Xiao-Ming Gao, Feng Fu, Li-Ping Zhang, Wen-Hong Li, “The preparation of Ag- BiVO4 metal composite oxides and its application in efficient photocatalytic oxidative thiophene,” Physica B: Condensed Matter, 2013, 419, 80–85 [143] FengLin, ZongxuanJiang, NanfangTang, CenZhang, Zhenpanchen, TiefengLiu, BinDong, “Photocatalytic oxidation of thiophene on RuO 2/SO42−TiO2: Insights for cocatalyst and solid-acid,” Applied Catalysis B: Environmental, 2016, 188, 253–258 [144] T Miyagi, M Kamei, T Mitsuhashi, T Ishigaki, and A Yamazaki, “Charge separation at the rutile/anatase interface: A dominant factor of photocatalytic activity,” Chemical Physics Letters, 2004, 390(4), 399–402 [145] R Liu, J Zhang, Z Xu, D Zhao, and S Sun, “Visible light photocatalytic oxidative desulfurization using Ti-MCM-41-loaded iron phthalocyanine combined with ionic liquid extraction,” Journal of Materials Science, 2018, 53(7), 4927–4938 [146] Hoa T Vu, Linh T Tran, Giang H Le, Quang K Nguyen, Tan M Vu and Tuan A Vu, “Synthesis and application of novel Fe-MIL-53/GO nanocomposite for photocatalytic degradation of reactive dye from aqueous solution,” Vietnam Journal of Chemistry, 2019, 57(6), 681–685 [147] Le Thi Thanh Tuyen, Dao Anh Quang, Tran Thanh Tam Toan, Truong Quy Tung, Tran Thai Hoa, Tran Xuan Mau, Dinh Quang Khieu., “Synthesis of CeO2/TiO2 nanotubes and heterogeneous photocatalytic degradation of methylene blue,” Environ Chemical Engineering Journal, 2018, 6, 5999–6011 [148] Vũ Thị Thu, Nguyễn Đình Lâm, Lê Văn Long, Phan Thanh Sơn, “Tổng hợp ứng dụng xúc tác quang hóa sở Titan dioxit (TiO2) cacbon nano dạng ống (Carbon nanotube-CNT) để khử lưu huỳnh sâu diesel,” Tạp chí Hóa học, 2010, 7, 343–350 [149] Phạm Như Phương, Lê Văn Long, Phan Thanh Sơn, Nguyễn Đình Lâm, “Tổng hợp nano TiO2 dạng ống (TiO2 nanotubes) phương pháp thuỷ nhiệt,” Tạp chí Khoa học Công nghệ, Đại học Đà Nẵng, 2011, 1(42), 77– 82 [150] Phạm Tiến Dũng, Phạm Xuân Núi, Hà Minh Tiến, Nguyễn Thị Vương Hoàn, Thới Kim Nhi, “Nghiên cứu tổng hợp xúc tác quang Ag-TiO2/rGO cho phản ứng oxi hóa dibenzothiophene nhiên liệu,” Tạp chí Giao thơng, 2019, 7, 119–122 [151] Trần Đình Linh, Nguyễn Hải Hà, Mai Xuân Thắng, Nguyễn Thị Giang Nguyễn Thị Văn Thi, “Tổng hợp đặc trưng xúc tác nano AgInS2 sử dụng làm chất xúc tác quang cho trình khử lưu huỳnh diesel,” Tạp chí xúc tác hấp phụ Việt Nam, 2015, 4(3), 46–54 [152] Shujiro Otsuki, Takeshi Nonaka, Noriko Takashima, Weihua Qian, Atsushi Ishihara, Tamotsu Imai, and Toshiaki Kabe., “Oxidative desulfurization of light gas oil and vacuum gas oil by oxidation and solvent extraction,” Energy and Fuels, 2000, 14(6), 1232–1239 [153] Tewfik Ali-Dahmane, Lamia Brahmi, Rachida Hamacha, Salih Hacini, Abdelkader Bengueddach, “Comparison of lewis acidity between Al-MCM41 pure chemicals and Al-MCM-41 synthesized from bentonite,” Bulletin of Chemical Reaction Engineering &Catalysis, 2019, 14(2), 358–368 [154] Hà Minh Châu, Từ Vọng Mạc, Từ Vọng Nghi, “Cơ Sở hóa học phân tích,” Nhà xuất khoa học kỹ thuật, 2002, Hà Nội [155] M J Wilson, “Clay Mineralogy : Spectroscopic and Chemical,”, Springer, 2012, 1994, Chapman and Hall (English) [156] Theodore Hanein, Karl-Christian, Thienel Franco, Zunino Alastair, T M Marsh and et al., “Clay calcination technology: state-of-the-art review by the RILEM TC 282-CCL,” Materials and Structures, 2022, 55(3), 1–29 [157] Trương Đình Đức, Hoa Hữu Thu Nguyễn Văn Bằng, “Tổng hợp vật liệu mao quản trung bình MCM -41 biến tính làm xúc tác cho phản ứng chuyển hóa benzyl ancol,” Tạp chí Hóa học, 2010, 48(2), 197- 202 [158] X Xiuling, G Xiuwen, C Xiaoyi, and C Bor-Yann, “A facile synthesis of Ag/Ag2O@TiO2 for toluene degradation under UV-visible light: effect of Ag formation by partial reduction of Ag2O on photocatalyst stability Xiuling,” Journal pre-proofs, 2021, 150(1016), 109799–109808 [159] Mohammed Hachemaoui, AdelMokhtar, AmelMekki, Farouk Zaoui, Soumia Abdelkrim, Salih Hacini, Bouhadjar Boukouss, “Composites beads based on Fe3O4 @ MCM-41 and calcium alginate for enhanced catalytic reduction of organic dyes,” International Journal of Biological Macromolecules, 2020, 164, 468–479 [160] N La-Salvia, J J Lovón-Quintanaa, A S P Lovóna, and G P Valenca, “Influence of aluminum addition in the framework of MCM-41 mesoporous molecular sieve synthesized by non-hydrothermal method in an alkali-free system,” Materials Research, 2017, 20(6), 1461–1469 [161] N Thanabodeekij, W Tanglumlert, E Gulari, and S Wongkasemjit, “Synthesis of Ti-MCM-41 directly from silatrane and titanium glycolate and its catalytic activity,” Materials, Nanoscience and Catalysis, 2005, 19(9), 1047–1054 [162] R.D.Shannon, “Revised effective ionic radii and systematic studies of interatomie distances in halides and chaleogenides,” Acta Crystallographica Section A, 1976, 32(5), 751–767 [163] Vũ Văn Nhượng, Nguyễn Văn Nội, Nguyễn Tiến Thảo, “Tổng hợp, đặc trưng cấu trúc vật liệu xCu-30Ti-SBA-15 ứng dụng làm xúc tác phân hủy phenol mơi trường nước,” Tạp chí Hóa học, 2015, 53(6), 724–730 [164] Y Lan, Y Lu, and Z Ren, “Mini review on photocatalysis of titanium dioxide nanoparticles and their solar applications,” Nano Energy, 2013, 2, 1031–1045 [165] Miguel Pelaez, Nicholas T Nolan, Suresh C Pillai, Michael K Seery, Polycarpos Falaras, Athanassios G Kontos, Patrick S.M Dunlop, Jeremy W.J Hamilton, J.Anthony Byrne, Kevin O’Shea, Mohammad H Entezari, Dionysios D Dionysiou, “A review on the visible light active titanium dioxide photocatalysts for environmental applications,” Applied Catalysis B: Environmental Environ., 2012, 125, 331–349 [166] Y Shiraishi, T Hirai, and I Komasawa, “TiO 2-mediated photocatalytic desulfurization process for light oils using an organic two-phase system,” Chemical Engineering Journal Japan, 2002, 35(5), 489–492 [167] P Selvakannan, K Mantri, J Tardio, and S K Bhargava, “High surface area Au-SBA-15 and Au-MCM-41 materials synthesis: Tryptophan amino acid mediated confinement of gold nanostructures within the mesoporous silica pore walls,” Journal of Colloid and Interface Science, 2013, 394, 475–484 [168] Y Yang and G Zhang, “Preparation and photocatalytic properties of visible light driven AgAgBr/attapulgite nanocomposite,” Applied Clay Science, 2012, 67–68, 11–17 [169] M A Bewernitz, A C Lovett, and L B Gower, “Liquid–solid core-shell microcapsules of calcium carbonate coated emulsions and liposomes,” Applied Sciences (Switzerland), 2020, 10(23), 1–18 [170] Su Pei Lim, Alagarsamy Pandikumar, Nay Ming Huang, Hong Ngee Lim, Guochen Gud and Ting Li Ma, “Promotional effect of silver nanoparticles on the performance of N-doped TiO2 photoanode-based dye-sensitized solar cells† Su.” Royal society of chemistry, 2014,4, 48236–48244 [171] T Hirai, K Ogawa, and I Komasawa, “Desulfurization process for dibenzothiophenes from light oil by photochemistry ical reaction and liquidliquid extraction,” Industrial and Engineering Chemistry Research, 1996, 35(2), 586–589 [172] D Zhao, J Zhang, J Wang, W Liang, and H Li, “Photocatalytic Oxidation Desulfurization of diesel oil using Ti-containing zeolite,” Petroleum Science and Technology, 2009, 27, 1–11 [173] H Misran, R Singh, S Begum, and M A Yarmo, “Processing of mesoporous silica materials (MCM-41) from coal fly ash,” Journal of Materials Processing Technology, 2007, 186(1–3), 8–13 [174] B Marler, U Oberhagemann, S Vortmann, and H Gies, “Influence of the sorbate type on the XRD peak intensities of loaded MCM-41,” Journal of Microporous Materials, 1996, 6(5–6), 375–383 [175] C Min Yang, P Hung Liu, Y Fu Ho, C Yang Chiu, and K Jung Chao, “Highly dispersed metal nanoparticles in functionalized SBA-15,” Chemistry of Materials Journal, 2003, 15, 275–280 [176] P Shah, A V Ramaswamy, K Lazar, and V Ramaswamy, “Direct hydrothermal synthesis of mesoporous Sn-SBA-15 materials under weak acidic conditions,” Journal of Microporous and Mesoporous Materials, 2007, 100(1– 3), 210–226 [177] M.N Timofeeva, S.H Jhung, Y.K Hwang, D.K Kim, V.N Panchenko, M.S Melgunov, Yu A Chesalov, J.-S Chang, “Ce-silica mesoporous SBA-15-type materials for oxidative catalysis: Synthesis, characterization, and catalytic application,” Applied Catalysis A, 2007, 317, 1–10 [178] Changhua An, Jizhuang Wang, Wen Jiang, Meiyu Zhang, Xijuan Ming, Shutao Wang and Qinhui Zhan., “Strongly visible-light responsive plasmonic shaped AgX: Ag(X¼:Cl,Br) nanoparticles for reduction of CO2 to methanol,” Nanoscale, 2012, 4(18), 5646–5650 PHỤ LỤC EDX Ag-TiO2/ Al-MCM-41 Spectrum processing : Standard : O SiO2 1-Jun-2018 12:00 AM Al Al2O3 1-Jun-2018 12:00 AM Si SiO2 1-Jun-2018 12:00 AM Ti Ti 1-Jun-2018 12:00 AM Ag Ag 1-Jun-2018 12:00 AM Element Weight% Atomic% OK 51.78 72.82 Al K 1.75 1.46 ... - TRẦN THỊ HOA NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU QUANG XÚC TÁC TRÊN CƠ SỞ Ag, Ti/Al-MCM-41 ĐIỀU CHẾ TỪ BENTONITE ỨNG DỤNG ĐỂ XỬ LÝ LƯU HUỲNH TRONG NHIÊN LIỆU LUẬN ÁN TIẾN SĨ Chuyên ngành:... tác quang sở Ag, Ti/Al-MCM-41 điều chế từ bentonite ứng dụng để xử lý lưu huỳnh nhiên liệu? ?? Mục tiêu nghiên cứu - Tổng hợp VLMQTB Al-MCM-41 từ nguồn ngun liệu khống bentonite sẵn có Việt Nam - Tổng. .. PTC vật liệu tăng 1.3.2 Vật liệu xúc tác quang Ag-AgBr Vật liệu AgBr vật liệu xúc tác quang truyền thống ứng dụng rộng rãi nhiều lĩnh vực xúc tác, kháng khuẩn,… Vật liệu AgBr có khả 21 chuyển từ