Đánh giá sự thay đổi nồng độ kim loại trong bụi PM2.5 theo ngày và đêm tại quận Cầu Giấy, Hà Nội

Đánh giá sự thay đổi nồng độ kim loại trong bụi PM2.5 theo ngày và đêm tại quận Cầu Giấy, Hà Nội.Đánh giá sự thay đổi nồng độ kim loại trong bụi PM2.5 theo ngày và đêm tại quận Cầu Giấy, Hà Nội.Đánh giá sự thay đổi nồng độ kim loại trong bụi PM2.5 theo ngày và đêm tại quận Cầu Giấy, Hà Nội.Đánh giá sự thay đổi nồng độ kim loại trong bụi PM2.5 theo ngày và đêm tại quận Cầu Giấy, Hà Nội.Đánh giá sự thay đổi nồng độ kim loại trong bụi PM2.5 theo ngày và đêm tại quận Cầu Giấy, Hà Nội.Đánh giá sự thay đổi nồng độ kim loại trong bụi PM2.5 theo ngày và đêm tại quận Cầu Giấy, Hà Nội.Đánh giá sự thay đổi nồng độ kim loại trong bụi PM2.5 theo ngày và đêm tại quận Cầu Giấy, Hà Nội.Đánh giá sự thay đổi nồng độ kim loại trong bụi PM2.5 theo ngày và đêm tại quận Cầu Giấy, Hà Nội.Đánh giá sự thay đổi nồng độ kim loại trong bụi PM2.5 theo ngày và đêm tại quận Cầu Giấy, Hà Nội.

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ - Trịnh Thị Thủy ĐÁNH GIÁ SỰ THAY ĐỔI NỒNG ĐỘ KIM LOẠI TRONG BỤI PM2.5 THEO NGÀY VÀ ĐÊM TẠI QUẬN CẦU GIẤY, HÀ NỘI LUẬN VĂN THẠC SĨ CÔNG NGHỆ MÔI TRƯỜNG Hà Nội - 2022 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ - Trịnh Thị Thủy ĐÁNH GIÁ SỰ THAY ĐỔI NỒNG ĐỘ KIM LOẠI TRONG BỤI PM2.5 THEO NGÀY VÀ ĐÊM TẠI QUẬN CẦU GIẤY, HÀ NỘI Chuyên ngành: Kỹ thuật môi trường Mã số: ENT 52 03 20 LUẬN VĂN THẠC SĨ CÔNG NGHỆ MÔI TRƯỜNG NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: TS PHAN QUANG THĂNG Hà Nội – 2022 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan đề tài nghiên cứu luận văn cơng trình nghiên cứu dựa tài liệu, số liệu tơi tự tìm hiểu nghiên cứu Chính vậy, kết nghiên cứu đảm bảo trung thực khách quan Đồng thời, kết chưa xuất nghiên cứu Các số liệu, kết nêu luận văn trung thực sai tơi hồn chịu trách nhiệm Hà Nội, ngày tháng năm 2022 Tác giả Trịnh Thị Thủy LỜI CẢM ƠN Với lịng kính trọng biết ơn sâu sắc, xin gửi lời cảm ơn chân thành tới TS Phan Quang Thăng giao đề tài, trực tiếp hướng dẫn, đóng góp ý kiến tạo điều kiện tốt sở vật chất suốt trình học tập, nghiên cứu hồn thành luận văn Tơi xin chân thành cảm ơn thầy cô Khoa Môi trường – Học viện Khoa học Công nghệ, giảng dạy, truyền đạt kiến thức, giúp tơi hồn thành chương trình học tập tạo điều kiện thuận lợi để tơi hồn thành luận văn Xin gửi lời cảm ơn tới phòng Phân tích Độc chất Mơi trường - Viện Cơng nghệ Mơi trường tạo điều kiện giúp tơi q trình thực đề tài Tơi xin bày tỏ lịng biết ơn chân thành tới gia đình, bạn bè người ln động viện, khích lệ tơi q trình hồn thiện luận văn Hà Nội, ngày tháng năm 2022 Học viên Trịnh Thị Thủy MỤC LỤC DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT i DANH MỤC HÌNH ii DANH MỤC BẢNG iii CHƯƠNG TỔNG QUAN 1.1 Tổng quan ô nhiễm bụi PM2.5 1.1.1 Tổng quan bụi PM2.5 vấn đề ô nhiễm kim loại bụi PM2.5 1.1.2 Nghiên cứu nước nước 1.2 Các phương pháp phân tích thành phần kim loại bụi 10 1.2.1 Phương pháp quang phổ huỳnh quang tia X (XRF) 10 1.2.2 Phương pháp quang phổ hấp thụ nguyên tử (AAS) 10 1.2.3 Phương pháp Von-ampe hòa tan 11 1.2.4 Phương pháp phân tích quang phổ nguồn plasma cảm ứng cao tần ghép nối khối phổ (ICP-MS) 12 1.3 Xác định nguồn gốc kim loại bụi PM2.5 13 1.3.1 Mơ hình nguồn tiếp nhận PMF 13 1.3.2 Mô hình HYSPLIT ứng dụng 16 1.4 Phương pháp đánh giá rủi ro 17 CHƯƠNG ĐỐI TƯỢNG, PHẠM VI, PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 19 2.1 Đối tượng, phạm vi nghiên cứu 19 2.2 Thiết bị hóa chất 19 2.2.1 Thiết bị 19 2.2.2 Hóa chất 19 2.3 Phương pháp lấy mẫu 20 2.4 Phương pháp xử lý mẫu 22 2.5 Phương pháp phân tích quang phổ nguồn plasma cảm ứng cao tần ghép nối khối phổ (ICP-MS) 23 2.5.1 Giới thiệu hệ thống quang phổ nguồn plasma cảm ứng cao tần kết nối khối phổ ICP-MS 23 2.5.2 Nguyên tắc phương pháp 23 2.5.3 Chuẩn bị phân tích 23 2.5.4 Đảm bảo kiểm sốt chất lượng phép phân tích 25 2.6 Đánh giá xác định nguồn gốc kim loại bụi PM2.5 28 2.6.1 Chuẩn bị liệu quan trắc cho phân tích PMF 28 2.6.2 Xác định số nhân tố 29 2.6.3 Xác định ma trận trọng số nhân tố ma trận điểm nhân tố 30 2.6.4 Dữ liệu HYSPLIT 30 2.7 Phương pháp đánh giá rủi ro 30 CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 33 3.1 Kết nồng độ kim loại bụi PM2.5 33 3.2 Xu hướng biến thiên hàm lượng kim loại bụi (PM 2.5) theo ngày đêm 36 3.2.1 Thành phần kim loại bụi PM2.5 36 3.2.2 Sự biến thiên hàm lượng kim loại bụi theo ngày đêm 36 3.2.3 So sánh với nghiên cứu khác nước 41 3.3 Xác định nguồn gốc kim loại bụi PM2.5 43 3.3.1 Dựa vào tỉ lệ thành phần kim loại 43 3.3.2 Kết Sử dụng mơ hình PMF 45 3.3.3 Kết Sử dụng mơ hình lan truyền chất ô nhiễm Hysplist nhận dạng nguồn thải 49 3.4 Đánh giá rủi ro kim loại có bụi PM2.5 tác động tới mơi trường sức khỏe người 51 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 54 KẾT LUẬN 54 KIẾN NGHỊ 54 TÀI LIỆUTHAM KHẢO 56 i DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT Từ viết tắt AAS Tiếng Anh Atomic Absorbtion Spectrometric BTNMT ELCR IRIS IET ICP-MS NIOSH PM Excess Lifetime Cancer Risk Integrated Risk Information System Institute of Environmental Technology Inductively coupled plasma mass spectrometry National Institue for Occupational Safety and Health Particulate Matter Tiếng Việt Máy Quang phổ hấp thụ nguyên tử Bộ Tài Nguyên Môi Trường Nguy ung thư vượt mức suốt đời Hệ thống thông tin rủi ro tích hợp Viện Cơng nghệ mơi trường Quang phổ nguồn plasma cảm ứng cao tần ghép nối khối phổ Viện quốc gia an toàn sức khỏe nghề nghiệp Bụi QCVN Quy chuẩn Việt Nam TCVN Tiêu chuẩn Việt Nam Cơ quan Bảo vệ Môi Trường Hoa Kỳ BDL United State Environmental Protection Agency Volatile organic compounds World Health Organization Below Detection Level MV Missing Values Giá trị khuyết HQ Hazard quotient HI Hazard Index Rủi ro không gây ung thư Chỉ số nguy hại US-EPA VOCs WHO Các hợp chất hữu dễ bay Tổ chức y tế Thế giới Dưới giới hạn phát ii DANH MỤC HÌNH Hình 1.1 Kích thước tượng trưng bụi PM2.5 so với tóc người hạt cát Hình 2.1 Vị trí lấy mẫu 20 Hình 2.2 Thiết bị lấy mẫu Sibata HV-500R 21 Hình 2.3 Lị vi sóng phá mẫu 22 Hình 2.4 Sơ đồ cấu tạo hệ thống thiết bị ICP MS Agilent 7700x 23 Hình 3.1 Sự biến thiên nồng độ bụi PM2.5 theo ngày đêm 33 Hình 3.2 Tương quan nồng độ kim loại bụi PM2.5 vào ban ngày 35 Hình 3.3 Tương quan nồng độ kim loại bụi PM2.5 vào ban đêm 35 Hình 3.4 Sự biến thiên nồng độ Na theo ngày đêm 37 Hình 3.5 Sự biến thiên nồng độ K theo ngày đêm 37 Hình 3.6 Sự biến thiên nồng độ Ba theo ngày đêm 38 Hình 3.7 Sự biến thiên nồng độ Zn theo ngày đêm 38 Hình 3.8 Sự biến thiên nồng độ Al theo ngày đêm 39 Hình 3.9 Sự biến thiên nồng độ Mg theo ngày đêm 39 Hình 3.10 Sự biến thiên nồng độ Fe theo ngày đêm 40 Hình 3.11 Sự biến thiên nồng độ As theo ngày đêm 40 Hình 3.12 Phân tích nguồn nhiễm kim loại thành phần bụi PM2.5 từ mơ hình PMF 47 Hình 3.13 Hướng quỹ đạo khối khí thời gian từ 4/5-1/6/2021 50 iii DANH MỤC BẢNG Bảng 2.1 Chương trình nhiệt độ lị vi sóng phá mẫu……………………….22 Bảng 2.2 Khoảng giá trị cho phép thông số máy 7700x Standby Mode……………………………………………………………….24 Bảng 2.3 Khoảng giá trị cho phép thông số máy 7700x Analysis Mode………………………………………………………………24 Bảng 2.4 Các giá trị LOD, LOQ nguyên tố…………………………27 Bảng 3.1 Kết trung bình nồng độ kim loại bụi PM2.5……… 34 Bảng 3.2 So sánh với số nghiên cứu hàm lượng kim loại bụi PM2.5 Hà Nội…………………………………………………………………….42 Bảng 3.3 Giá trị hệ số rủi ro ung thư kim loại………………………51 Bảng 3.4 Lượng chất nhiễm hít vào ngày………………………52 Bảng 3.5 Nguy ảnh hưởng gây ung thư số kim loại bụi PM2.5…………………………………………………………………………52 Bảng 3.6 Đánh giá rủi ro không gây ung thư thương số HQ (Hazard Quotient) số nguy hại HI…………………………………………… 53 MỞ ĐẦU Tại Việt Nam, bên cạnh khí thải độc hại SO2, NO2, CO, bụi mịn bụi siêu mịn tác nhân gây nhiễm khơng khí hàng đầu Điển hình tháng cuối năm 2019, tình trạng bụi mịn PM2.5 khơng khí vượt ngưỡng an toàn nhiều lần Theo nghiên cứu Hà Nội, nồng độ bụi PM2.5 cao gấp lần so với ngưỡng trung bình giới Vấn đề nhiễm khơng khí, đặc biệt bụi mịn PM2.5 thành phố lớn ngày đáng báo động Bụi PM2.5 tác nhân gây nên nhiều loại bệnh làm suy giảm sức khỏe người, đối tượng nghiên cứu liên quan đến tỷ lệ chết trẻ em, người già nhiều thành phố giới [1] Bên cạnh việc đánh giá nồng độ bụi việc phân tích thành phần bụi để xác định nguồn phát sinh có ý nghĩa quan trọng nghiên cứu đánh giá chất lượng khơng khí Ngun nhân trực tiếp tạo bụi PM2.5 từ chất hữu cơ, khí thải từ hoạt động sản xuất công nghiệp, phương tiện giao thông Thành phần chất ô nhiễm bụi PM2.5 năm gần quan tâm nghiên cứu, bụi mịn PM2.5 có kích thước nhỏ nên chúng dễ dàng hấp thụ chất độc hại khác khơng khí gây nguy hại gấp nhiều lần so với bụi PM 10 Một thành phần bụi PM2.5 gây hại tới sức khỏe người kim loại Các kim loại bụi hấp thụ Cr, Cd, Ni, As… chất aldehyde gây cản trở chế sửa lỗi DNA gây nên bệnh ung thư phổi Các kim loại nặng Cu, Pb, Zn bụi ảnh hưởng đến sức khỏe cách làm gián đoạn hoạt động nội tiết Việc nghiên cứu nhiễm mơi trường nói chung ô nhiễm bụi, kim loại bụi cơng việc cần thiết tính độc, tính bền tích tụ sinh học chúng Vì cần xây dựng phương pháp phân tích hàm lượng kim loại có bụi PM2.5 để đánh giá, dự báo mức độ phơi nhiễm nguồn gốc phát tán phân bố di chuyển chúng mơi trường khơng khí, từ đưa kết luận kiến nghị hướng nghiên cứu Khi mạng lưới quan trắc ô nhiễm khơng khí Việt Nam cịn hạn chế việc sử dụng mơ hình tính tốn để xác định nguồn gốc phát thải, kiểm sốt chất lượng khơng khí cho kết nhanh chóng có hiệu cần thiết Hiện nay, mơ hình để tính tốn phát tán chất nhiễm khơng khí phát 51 mịn thường mưa (lắng đọng ướt), nên thời gian lưu chúng khơng khí lên tới mười ngày 3.4 Đánh giá rủi ro kim loại có bụi PM2.5 tác động tới mơi trường sức khỏe người Chất ô nhiễm vào thể người chủ yếu qua đường: ăn uống, hít thở hấp thụ qua da Cả ba đường gây tác hại sức khỏe người, nhiên phạm vi nghiên cứu luận văn tập trung đánh giá phơi nhiễm đánh giá rủi ro qua đường hít thở Để tính CDI, giá trị IR, ED, EF, BW AT phương trình 2.7 tìm Miri cộng [39] với giá trị là: 0.75 m3.giờ−1, 70 năm, 350 ngày.năm−1, 70 kg, 25.500 ngày Cụ thể, theo USEPA, giá trị tiêu chuẩn tốc độ hít vào (m3.giờ-1) 0,75 m3 khơng khí Ở Việt Nam, giả sử thời gian làm ngày/tuần 50 tuần/năm, tần suất phơi nhiễm 250 (ngày.năm-1) Trọng lượng thể (BW) 70 kg(theo USEPA) [40] Thời gian trung bình (AT) 12960 ngày (tương đương với 45 năm làm việc) có 288 ngày/năm Theo IRIS[41] giá trị RfC CSF As, Be, Cd, Ni mô tả Bảng 3.3 Bảng 3.3 Giá trị hệ số rủi ro ung thư kim loại Chất ô nhiễm Ảnh hưởng gây ung thư CSF - Hệ số rủi ro ung thư theo đường hô hấp (Inhalation slope factor) (mg.kg-1ngày-1) As 15,1 Cd 6,3 Be 8,4 Ni 0,84 Để đánh giá rủi ro chất gây ung thư không gây ung thư cần có số CSF RfC Hiện nay, theo USEPA có liệu CSF kim loại Cd, Ni, As, Be Do việc đánh giá rủi ro gây ung thư luận văn dừng lại bốn kim loại Sử dụng công thức 2.7 với giá trị tương ứng nêu Chúng tơi tính tốn lượng hấp thụ (hít vào) vào thể ngày, kết thể Bảng 3.4 52 Bảng 3.4 Lượng chất ô nhiễm hít vào ngày Chỉ tiêu CDI (mg.m-3.ngày-1) Ngày Đêm -06 0,94.10 6,3.10-07 0,015.10-06 1,5.10-08 30,6.10-06 2,2.10-05 60.10-06 3,8.10-05 3.10-04 0,00018 -06 33,8.10 2,4.10-05 0,8.10-06 5,8.10-07 -06 1,94.10 1,3.10-06 1,7.10-06 1,6.10-06 61,3.10-06 4,1.10-05 0,097.10-06 6,7.10-08 0,63.10-6 4,5.10-07 1,18.10-06 1,1.10-06 46,5.10-06 3,5.10-05 -06 0,19.10 1,6.10-07 7,44.10-08 7,4.10-08 33,6.10-06 2,4.10-05 1,03.10-06 1,9.10-06 0,9.10-06 3,3.10-07 5,21.10-08 5,2.10-08 9,0.10-06 6,6.10-06 0,2.10-06 7,4.10-08 -06 55,3.10 4,3.10-05 7,44.10-09 7,4.10-09 1,18.10-06 1,4.10-06 4.10-04 3.10-04 2.10-04 1.10-04 Li Be B Mg Al Ti V Cr Mn Fe Co Ni Cu Zn As Se Sr Mo Ag Cd Sn Sb Ba Tl Pb Na K Sử dụng công thức 2.8 với giá trị tương ứng nêu để tính tốn nguy ảnh hưởng tới sức khỏe người, thể Bảng 3.5 Bảng 3.5 Nguy ảnh hưởng gây ung thư số kim loại bụi PM2.5 Kim loại Ảnh hưởng gây ung thư (LCR) As 3.10-06 Be 1.10-07 Cd 3.10-07 Ni 5.10-07 53 Cũng theo USEPA giá trị LCR cao phần triệu (1x10-6) xem có rủi ro gây ung thư Tuy quốc gia mức giá trị lại có khác thường phải cao 10 -4 Theo tổ chức y tế giới WHO, giá trị LCR chấp nhận mức giới hạn cho người từ 1x10 -5 đến 1x10-6 Trong nghiên cứu có hệ số mức độ nguy hại bốn nguyên tố As, Be, Cd, Ni Theo USEPA giá trị cao 10-6 xem có rủi ro ung thư Từ thông số ta xác định rủi ro ung thư người làm việc khu vực Từ kết tính tốn được, rủi ro ung thư kim loại As, Cd, Ni mẫu bụi thấp so với giới hạn cho phép (>1x10-6) theo khuyến cáo WHO trừ As Như vậy, có nguy gây rủi ro ung thư As tiếp xúc lâu dài với khơng khí khu vực khảo sát Đặc biệt hít phải bụi PM2.5, với rủi ro gây ung thư As PM2.5 xung quanh cao gấp lần giới hạn chấp nhận WHO Bảng 3.6 Đánh giá rủi ro không gây ung thư thương số HQ (Hazard Quotient) số nguy hại HI Chất ô nhiễm Liều lượng tham chiếu RfC tiếp xúc với đường hô hấp mg/m3 Ag 5.10-3 0,0002 Sb 4.10-4 0,0007 Ba 2.10-1 0,0003 Be 2.10-5 0,0007 Cd 2.10-1 3,0.10-7 Mn 5.10-5 0,0339 HI HQ 0,0358 Chỉ số HQ, HI cho thấy khả ảnh hưởng chất ô nhiễm tới sức khỏe người Đối với kim loại khảo sát số HQ HI nhỏ, mức độ chất không gây nguy hại cho sức khỏe Với liệu cơng thức tính mức độ rủi ro vượt ngưỡng gây ung thư (LCR) hệ số rủi ro chất không gây ung thư (HQ), số nguy hại (HI) trên, kết luận khả gây ung thư chất ô nhiễm thấp 54 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ KẾT LUẬN Nghiên cứu thực quận Cầu Giấy, thành phố Hà Nội với mục đích: 1) đánh giá chất lượng khơng khí qua thơng số bụi PM2.5; 2) xác định nguồn phát thải hạt bụi kim loại nặng bụi, 3) đánh giá ảnh kim loại nặng đến sức khỏe Một số kết luận thu sau: Phân tích, xác định nồng độ kim loại có bụi PM2.5 theo ngày đêm Các nguyên tố Na, K, Mg, Al, Ba, Zn, Ti, Fe, B có hàm lượng cao hẳn, Na phong phú dao động từ 1,32 µg /m3 -10,2 µg/m3 Có chênh lệch nồng độ kim loại ngày đêm với xu hướng chung ban ngày cao đêm Đã áp dụng thành công mơ hình nơi tiếp nhận dạng đa biến PMF mơ hình Hysplit để nhận dạng, xác định phần đóng góp dạng nguồn thải kim loại bụi PM2.5 khu vực Cầu Giấy, Hà Nội Nhận biết nguồn gây ô nhiễm chủ yếu nguồn địa phương, dạng nguồn thải là: - Nguồn giao thông, - Nguồn đốt sinh khối đun nấu, - Nguồn công nghiệp, - Nguồn xây dựng bụi đường, - Nguồn thứ cấp Đánh giá rủi ro mắc ung thư tiếp xúc với As, Be, Cd, Ni kết luận sơ chất lượng khơng khí: - As bụi PM2.5 có nguy gây ung thư hít phải thời gian dài - Các kim loại khác As, Sb, Ba, Be, Ag, Cd, Mn đánh gia thông qua số nguy hại, kết cho thấy kim loại mức an tồn khơng gây nguy hại cho sức khoẻ người KIẾN NGHỊ Do điều kiện thời gian phạm vi nghiên cứu hạn hẹp nên số chất B, Sn chưa thể xác định rõ nguồn gốc, cần theo dõi đánh giá 55 thời gian dài để xác định xu hướng tìm nguồn gốc chúng bụi PM2.5 Về đánh giá rủi ro mắc ung thư tiếp xúc với As, Be, Cd, Ni, cịn mức đơn giản, để có đánh giá chi tiết xác rủi ro phơi nhiễm chất cần phải đánh giá tất đường phơi nhiễm Bên cạnh cần phải đánh giá thêm nhiều địa điểm khoanh vùng, lập phiếu điều tra để có số liệu đánh giá xác Đây liệu có tháng, biến thiên theo mùa thành phần bụi PM2.5 Hà Nội cần phải nghiên cứu sâu thêm nghiên cứu đề xuất tiếp theo, giảm nguy rủi ro ảnh hưởng tới sức khỏe người 56 TÀI LIỆUTHAM KHẢO 10 Vũ Xuân Đán, T.T.C., 2017, Đánh giá phơi nhiễm bụi cá nhân PM2,5 nguồn phát sinh người dân sống gần trạm quan trắc môi trường TPHCM Scıence & Technology Development, Vol 20, No.M1 Đặng Đình Bạch, N.V.H., 2006, Giáo trình hóa học môi trường, NXB Khoa học Kỹ Thuật Anh, N.T.P., 2007, Giáo trình Hố độc học mơi trường, Phạm Ngọc Hồ, Đ.K.L., Trịnh Thị Thanh, 2009, Giáo trình sở mơi trường khơng khí NXB Giáo dục Việt Nam, p pp78-79 Mainka, A., E Zajusz-Zubek, and K Kaczmarek, 2015, PM2.5 in Urban and Rural Nursery Schools in Upper Silesia, Poland: Trace Elements Analysis Int J Environ Res Public Health, 12(7): p 79908008 Kamkar, A., et al., 2010, Monitoring of Heavy Metals in Raw Milk of Vet Husbandries in Industrial Regions of Isfahan Province of Iran Asian Journal of Chemistry, 22: p 7927-7931 Gaudry, A., et al., 2008, Inorganic Pollution in PM10 Particles Collected Over Three French Sites Under Various Influences: Rural Conditions, Traffic and Industry, Water, Air, and Soil Pollution, 193(1): p 91-106 Kulshrestha, A., et al., 2014, Source Characterization of Trace Elements in Indoor Environments at Urban, Rural and Roadside Sites in a Semi Arid Region of India Aerosol and Air Quality Research, 14(6): p 1738-1751 Jan, A.T., et al., 2015, Heavy Metals and Human Health: Mechanistic Insight into Toxicity and Counter Defense System of Antioxidants International journal of molecular sciences, 16(12): p 29592-29630 Braniš, M., P Řezáčová, and M Domasová, 2005, The effect of outdoor air and indoor human activity on mass concentrations of PM10, PM2.5, and PM1 in a classroom Environmental Research, 99(2): p 143-149 57 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 Butte, W and B Heinzow, 2002, Pollutants in house dust as indicators of indoor contamination, Rev Environ Contam Toxicol, 175: p 1-46 Tran, D.T., et al., 2012, Elemental characterization and source identification of size resolved atmospheric particles in French classrooms Atmospheric Environment, 54: p 250-259 Khiem, L., et al., 2020, Assessment of atmospheric deposition of metals in Ha Noi using the moss bio-monitoring technique and proton induced X-ray emission, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 324 Lương Mai Ly, N.T.H.V.V.A., et al., 2015, Nghiên cứu áp dụng phương pháp đo nhanh hàm lượng kim loại nặng bụi đường Việt Nam thiết bị huỳnh quang tia X cầm tay, Bản B Tạp chí Khoa học Công nghệ Việt Nam, 57(7) Hien, P.D., V.T Bac, and N.T.H Thinh, 2004, PMF receptor modelling of fine and coarse PM10 in air masses governing monsoon conditions in Hanoi, northern Vietnam, Atmospheric Environment, 38(2): p 189-201 Cohen, D.D., et al., 2010, Characterisation and source apportionment of fine particulate sources at Hanoi from 2001 to 2008 Atmospheric Environment, 44(3): p 320-328 Bac, V.T.e.a., 2006, Monitoring and Studying PM 2.5 and PM 2.5-10 Air Dust Pollution at the Lang Meteorological Station, Hanoi Kurt-Karakus, P.B., 2012, Determination of heavy metals in indoor dust from Istanbul, Turkey: Estimation of the health risk, Environment International, 50: p 47-55 Yongming, H., et al., 2006, Multivariate analysis of heavy metal contamination in urban dusts of Xi'an, Central China, Science of The Total Environment, 355(1): p 176-186 Yeung, Z.L.L., R.C.W Kwok, and K.N Yu, 2003, Determination of multi-element profiles of street dust using energy dispersive X-ray fluorescence (EDXRF), Applied Radiation and Isotopes, 58(3): p 339346 Oanh, N.T.K., et.al 2012, Intergrated Air Quality Management Asian Case Study, CRC Press 58 22 23 24 25 26 27 28 29 30 31 32 Nghiem, D., et al., 2020, Chemical characterization and source apportionment of ambient nanoparticles: a case study in Hanoi, Vietnam, Environmental Science and Pollution Research, 27 Hai, C.D and N.T Kim Oanh, 2013, Effects of local, regional meteorology and emission sources on mass and compositions of particulate matter in Hanoi, Atmospheric Environment, 78: p 105-112 Nguyen, H and N.T Oanh, 2014, Chemical characterization and sources apportionment of fine particulate pollution in a mining town of Vietnam, Atmospheric Research, s145–146: p 214–225 Hopke, P., 2000, A Guide To Positive Matrix Factorization Bae, M.-S., et al., 2018, Assessment of Forest Fire impacts on carbonaceous aerosols using complementary molecular marker receptor models at two urban locations in California's San Joaquin valley, Environmental Pollution, 246 Jeong, J.-H., et al., 2017, Comparison of source apportionment of PM2.5 using receptor models in the main hub port city of East Asia: Busan, Atmospheric Environment, 148: p 115-127 Jain, S., et al., 2018, Source apportionment of PM10 in Delhi, India using PCA/APCS, UNMIX and PMF Particuology, 37: p 107-118 Ngan, F., et al., 2018, Dispersion simulations using HYSPLIT for the Sagebrush Tracer Experiment, Atmospheric Environment, 186: p 1831 Co, H., et al., 2014, Levels and Composition of Ambient Particulate Matter at a Mountainous Rural Site in Northern Vietnam, Aerosol and Air Quality Research, 14 Popovicheva, O., et al., 2016, Impact of Smoke Intensity on SizeResolved Aerosol Composition and Microstructure during the Biomass Burning Season in Northwest Vietnam, Aerosol and Air Quality Research, 16: p 2635–2654 Lee, C.-T., et al., 2015, Aerosol Chemical Profile of Near-Source Biomass Burning Smoke in Sonla, Vietnam during 7-SEAS Campaigns in 2012 and 2013, Aerosol and Air Quality Research, 16 59 33 34 35 36 37 38 39 40 41 Polissar, A., et al., 1998, Atmospheric aerosol over Alaska: Elemental composition and sources, Journal of Geophysical Research, 103: p 19045 Crilley, L., et al., 2016, Source apportionment of fine and coarse particles at a roadside and urban background site in London during the 2012 summer ClearfLo campaign, Environmental pollution, 220 Hằng, N.T., 2018, Nghiên cứu xác định bụi PM2,5 khơng khí thành phố Thái Ngun Ofosu, F.G., et al., 2012, Characterization of fine particulate sources at Ashaiman in Greater Accra, Ghana, Atmospheric Pollution Research, 3(3): p 301-310 Thang, P.Q., et al., 2019, Seasonal characteristics of particulate polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in a petrochemical and oil refinery industrial area on the west coast of South Korea, Atmospheric Environment, 198: p 398-406 Thang, P.Q., et al., 2020, Monitoring of polycyclic aromatic hydrocarbons using passive air samplers in Seoul, South Korea: Spatial distribution, seasonal variation, and source identification, Atmospheric Environment, 229: p 117460 Miri, M., et al., 2016, Investigation of outdoor BTEX: Concentration, variations, sources, spatial distribution, and risk assessment, Chemosphere, 163: p 601-609 USEPA, 2011, Highlights of the Exposure Factors Handbook EPA/600/R-10/030 USEPA, 2009, Integrated Risk Information System (IRIS) Online Database 60 PHỤ LỤC A Phụ lục A1: Hình ảnh lấy mẫu phân tích Lấy mẫu sân mái tầng – Viện Công nghệ môi trường Mẫu bụi PM2.5 cắt Cân phân tích 61 Xử lý phân tích mẫu Thiết bị phân tích ICP-MS 62 PHỤ LỤC B Dữ liệu đầu vào cho mơ hình PMF Ngày Li Be B Mg Al Ti V Cr Mn Fe Co Ni Cu Zn 4/5/2021 7:00 0.00199 0.00008 0.07349 1.21129 0.24062 0.01286 0.00122 0.02133 0.03696 0.41675 0.00083 0.00661 0.0287 0.305 4/5/2021 19:00 0.00165 0.00007 0.05565 0.82658 0.13973 0.01017 0.0009 0.01207 0.01338 0.28372 0.00053 0.00255 0.02009 0.10443 5/5/2021 7:00 0.00261 0.00009 0.08608 1.42478 0.24013 0.01583 0.00176 0.01598 0.02262 0.42863 0.00082 0.00491 0.07814 0.28319 5/5/2021 19:00 0.00117 0.00006 0.03562 0.585 0.10349 0.00514 0.0007 0.00762 0.00631 0.1623 0.00035 0.00176 0.01056 0.18776 6/5/2021 7:00 0.00161 0.00009 0.04336 0.75252 0.16959 0.01187 0.001 0.01576 0.03488 0.2923 0.00082 0.00949 0.02036 0.16789 6/5/2021 19:00 0.00116 0.00008 0.04047 0.61139 0.11072 0.00658 0.00069 0.007 0.01104 0.20499 0.00037 0.00132 0.028 0.22443 7/5/2021 7:00 0.00291 0.00014 0.10457 1.67328 0.28461 0.01877 0.00184 0.01817 0.02074 0.42532 0.00087 0.00397 0.02265 0.22074 7/5/2021 19:00 0.00124 0.00011 0.03735 0.63397 0.11229 0.00656 0.00132 0.00485 0.00668 0.09991 0.0002 0.00127 0.00594 0.10747 8/5/2021 7:00 0.00186 0.00009 0.06053 1.00015 0.16148 0.00891 0.00117 0.00711 0.00838 0.14199 0.0003 0.00169 0.02272 0.08486 8/5/2021 19:00 0.00118 0.00004 0.03647 0.63246 0.11392 0.00745 0.00102 0.00539 0.00536 0.11143 0.00022 0.00166 0.00818 0.06429 9/5/2021 7:00 0.00193 0.00008 0.06047 0.99075 0.18324 0.01052 0.00109 0.01017 0.01082 0.25335 0.00052 0.00248 0.01196 0.08891 9/5/2021 19:00 0.00132 0.00003 0.03039 0.63372 0.14117 0.00785 0.00129 0.01032 0.00895 0.24924 0.00056 0.00541 0.00712 0.09965 0.13544 10/5/2021 7:00 0.00296 0.00009 0.08614 1.44859 0.27519 0.01812 0.00225 0.01555 0.01576 0.42793 0.00104 0.0049 0.01613 10/5/2021 19:00 0.00168 0.00005 0.05101 0.89292 0.16639 0.00997 0.00166 0.01041 0.00879 0.25294 0.00053 0.00322 0.04078 0.0883 11/5/2021 7:00 0.00305 0.00015 0.09031 1.56684 0.29159 0.01886 0.00237 0.01747 0.0178 0.45049 0.00088 0.00583 0.01398 0.12125 11/5/2021 19:00 0.00134 0.00006 0.03839 0.69735 0.13013 0.00818 0.00179 0.01145 0.00921 0.22832 0.00057 0.00898 0.0278 0.08973 12/5/2021 7:00 0.00244 0.00011 0.07045 1.24903 0.24666 0.01838 0.00225 0.01717 0.01793 0.45297 0.00076 0.00308 0.02889 0.14656 12/5/2021 19:00 0.00227 0.00011 0.08311 1.33855 0.198 0.01105 0.00171 0.01209 0.01146 0.25044 0.00054 0.00501 0.01441 0.18587 13/5/2021 7:00 0.00375 0.00017 0.16136 2.43074 0.31549 0.018 0.0029 0.0749 0.02777 0.50791 0.00183 0.04013 0.0111 0.17581 13/5/2021 19:00 0.00177 0.00006 0.06328 1.05819 0.1623 0.00956 0.00139 0.01257 0.01173 0.23206 0.00052 0.00451 0.00982 0.15295 14/5/2021 7:00 0.00391 0.00016 0.15166 2.38431 0.34778 0.02029 0.00264 0.02554 0.02466 0.46413 0.00115 0.01139 0.01506 0.35878 14/5/2021 19:00 0.00251 0.00009 0.09859 1.47891 0.20954 0.01135 0.00159 0.01519 0.013 0.25928 0.00067 0.00618 0.01427 0.15732 15/5/2021 7:00 0.03486 0.00047 0.30912 0.56546 1.89176 0.68284 0.01635 0.02461 0.02084 0.39896 0.00144 0.0064 0.00706 0.95266 15/5/2021 19:00 0.04193 0.00069 0.45385 0.83116 2.54464 0.99928 0.02051 0.03259 0.02631 0.47745 0.00173 0.01007 0.0086 1.47805 16/5/2021 7:00 0.04476 0.00053 0.34394 0.64787 2.37248 0.91543 0.02135 0.03138 0.0228 0.47534 0.00172 0.00695 0.01987 1.00971 16/5/2021 19:00 0.01529 0.00029 0.75266 0.49937 1.98801 0.39503 0.01591 0.02413 0.02055 0.47246 0.00159 0.00683 0.0472 1.08203 63 Dữ liệu đầu vào cho mơ hình PMF (Tiếp) Ngày Li Be B Mg Al Ti V Cr Mn Fe Co Ni Cu Zn 17/5/2021 7:00 0.01405 0.00016 0.6866 0.44303 1.89005 0.40331 0.01436 0.02425 0.01975 0.46944 0.00155 0.00538 0.00999 1.01702 17/5/2021 19:00 0.01351 0.00029 0.73679 0.45599 1.84856 0.49177 0.01304 0.0205 0.01599 0.38524 0.00128 0.00459 0.00752 1.07877 18/5/2021 7:00 0.01848 0.00021 0.98808 0.55967 2.41507 0.57179 0.01746 0.0313 0.02786 0.53975 0.00187 0.01045 0.00963 1.45521 18/5/2021 19:00 0.01258 0.0003 0.68012 0.39759 1.73829 0.45309 0.0131 0.03055 0.01973 0.39612 0.00189 0.0204 0.0104 1.01823 19/5/2021 7:00 0.01223 0.00013 0.7501 0.41965 1.66074 0.48445 0.01103 0.02164 0.01939 0.38648 0.00131 0.01198 0.01067 1.16339 19/5/2021 19:00 0.00648 0.00009 0.34526 0.19447 0.80502 0.1734 0.00573 0.01149 0.0105 0.18105 0.00085 0.01085 0.0043 0.56059 20/5/2021 7:00 0.02145 0.00031 1.1382 0.65455 2.8503 0.72297 0.0203 0.03719 0.03367 0.65076 0.00232 0.01195 0.01597 1.73414 20/5/2021 19:00 0.00724 0.00013 0.163 0.12745 0.71939 0.08007 0.00652 0.01755 0.01072 0.29649 0.0009 0.00286 0.00445 0.20182 21/5/2021 7:00 0.01196 0.00014 0.24395 0.20384 1.37852 0.26227 0.01274 0.02144 0.01474 0.34412 0.00119 0.00579 0.01809 0.20311 21/5/2021 19:00 0.01206 0.00011 0.21281 0.18369 1.2805 0.61755 0.01223 0.02101 0.01182 0.28426 0.00102 0.0077 0.04574 0.1652 22/5/2021 7:00 0.01259 0.00003 0.30239 0.22057 1.53049 0.34723 0.01378 0.02647 0.01611 0.40852 0.00138 0.00601 0.00658 0.33049 22/5/2021 19:00 0.00773 0.00016 0.36926 0.20271 0.99673 0.39096 0.00769 0.01546 0.00972 0.18925 0.00064 0.00382 0.00198 0.53087 23/5/2021 7:00 0.01681 0.00038 0.89584 0.46814 2.31462 0.94654 0.01688 0.0329 0.02215 0.43605 0.0015 0.011 0.00971 1.27666 23/5/2021 19:00 0.01312 0.0001 0.37993 0.22785 1.58042 0.42269 0.0131 0.03238 0.1068 0.37133 0.00134 0.01448 0.00892 0.4981 24/5/2021 7:00 0.01996 0.00038 0.54447 0.34058 2.55731 1.28487 0.02203 0.03892 0.03248 0.50258 0.00188 0.00938 0.01087 0.58918 24/5/2021 19:00 0.00988 0.00018 0.41542 0.23832 1.36019 0.28062 0.01037 0.01796 0.0126 0.26874 0.00092 0.00463 0.00418 0.5609 25/5/2021 7:00 0.02294 0.00034 1.26247 0.63553 2.6648 0.96627 0.0176 0.03082 0.02635 0.45812 0.00151 0.00727 0.00497 1.93428 25/5/2021 19:00 0.01137 0.00021 0.59705 0.31079 1.54769 0.66678 0.01166 0.02171 0.01408 0.28378 0.00098 0.00537 0.00401 0.84468 26/5/2021 7:00 0.01615 0.00022 0.36032 0.22148 1.67827 0.76162 0.01408 0.02366 0.02347 0.33932 0.0012 0.00629 0.00469 0.37937 26/5/2021 19:00 0.01271 0.00026 0.64986 0.33794 1.63599 0.70216 0.01218 0.02447 0.11534 0.34664 0.00111 0.00885 0.01289 0.98342 27/5/2021 7:00 0.02125 0.00007 1.27338 0.68907 3.16748 1.05993 0.02107 0.03634 0.04778 0.58762 0.00194 0.01169 0.01983 1.9196 27/5/2021 19:00 0.01024 0.00026 0.3926 0.22366 1.31741 0.58456 0.01055 0.0157 0.01438 0.2415 0.00086 0.00432 0.00866 0.49188 28/5/2021 7:00 0.01847 0.00008 0.58165 0.35556 2.26339 0.93232 0.01853 0.0435 0.02213 0.45211 0.0016 0.00861 0.00797 0.71725 28/5/2021 19:00 0.01078 0.00009 0.51512 0.28642 1.41633 0.62244 0.01164 0.01956 0.03639 0.30195 0.001 0.00617 0.05012 0.72574 29/5/2021 7:00 0.01126 0.00006 0.2598 0.1853 1.40118 0.69005 0.01241 0.0218 0.01285 0.28514 0.00107 0.0053 0.0206 0.24412 29/5/2021 19:00 0.01166 0.00005 0.35817 0.24539 1.44832 0.63519 0.01297 0.01981 0.04044 0.30866 0.00105 0.00464 0.00912 0.46119 30/5/2021 7:00 0.01639 0.00007 0.36019 0.26646 1.75484 0.55478 0.01516 0.02887 0.02777 0.39544 0.00152 0.01199 0.00323 0.39889 30/5/2021 19:00 0.01213 0.00017 0.5974 0.33575 1.67825 0.67853 0.01331 0.02583 0.03249 0.38575 0.0013 0.00797 0.00432 0.85232 31/5/2021 7:00 0.00989 0.00028 0.37344 0.26632 1.66283 0.67053 0.0138 0.02139 0.01555 0.34906 0.00127 0.00487 0.00262 0.47036 31/5/2021 19:00 0.01201 0.00028 0.34699 0.25915 1.54757 0.77676 0.01375 0.02303 0.02507 0.22525 0.00112 0.006 0.02049 0.4228 1/6/2021 7:00 0.01296 0.00022 0.26589 0.20387 1.48985 0.74405 0.01382 0.02018 0.0184 0.20616 0.00099 0.00649 0.00662 0.23195 1/6/2021 19:00 0.00737 0.0001 0.17185 0.13928 0.87896 0.45948 0.00877 0.01237 0.01097 0.14268 0.00057 0.0037 0.00439 0.18174 64 Dữ liệu đầu vào cho mơ hình PMF (Tiếp) Ngày As Se Sr Mo Ag Cd Sn Sb Ba Pb Na K 4/5/2021 7:00 0.00204 0.00044 0.01156 0.03384 0.0128 0.00092 0.09407 0.00116 0.05362 0.01485 7.19207 2.52556 4/5/2021 19:00 0.00144 0.00067 0.00908 0.00413 0.01803 0.00037 0.07051 0.00042 0.04222 0.01126 4.78566 1.90078 5/5/2021 7:00 0.00216 0.00082 0.01362 0.00698 0.0122 0.00042 0.06952 0.00038 0.04931 0.01412 8.28158 3.28667 5/5/2021 19:00 0.00077 0.00013 0.00449 0.01101 0.00118 0.00021 0.02259 0.00062 0.01768 0.00564 4.91253 1.6381 6/5/2021 7:00 0.00148 0.00069 0.00584 0.01154 0.00392 0.00056 0.05918 0.00032 0.0237 0.0136 7.06506 2.10666 6/5/2021 19:00 0.00097 0.00012 0.00462 0.00351 0.00349 0.00021 0.02066 0.00015 0.02155 0.01084 4.78916 1.59634 7/5/2021 7:00 0.00252 0.0005 0.01702 0.00554 0.01024 0.00047 0.12624 0.00098 0.06957 0.02439 8.91746 2.679 7/5/2021 19:00 0.00126 0.00073 0.00555 0.00146 0.00267 0.0002 0.02824 0.00022 0.0209 0.00738 2.64341 0.56751 8/5/2021 7:00 0.00125 0.00023 0.00783 0.00468 0.03745 0.0002 0.03635 0.00009 0.02992 0.00555 3.62006 0.9315 8/5/2021 19:00 0.00089 0.00041 0.00535 0.00152 0.00074 0.00011 0.03207 0.00011 0.01825 0.00476 2.32888 0.89243 9/5/2021 7:00 0.00134 0.00013 0.00774 0.00336 0.00598 0.0002 0.06021 0.00022 0.03293 0.00799 7.19446 2.73187 9/5/2021 19:00 0.00109 0.00056 0.00523 0.00325 0.0039 0.00027 0.04127 0.00022 0.01479 0.00917 5.67954 2.45146 10/5/2021 7:00 0.00257 0.00141 0.01221 0.01856 0.00836 0.00039 0.12986 0.00147 0.04553 0.01736 8.21692 2.47598 10/5/2021 19:00 0.00126 0.00075 0.0069 0.00374 0.00338 0.00023 0.06069 0.00055 0.02792 0.008 5.68584 1.09756 11/5/2021 7:00 0.00273 0.00143 0.01307 0.01496 0.00277 0.00044 0.09493 0.0004 0.05054 0.01599 8.72794 2.53987 11/5/2021 19:00 0.00199 0.00103 0.00594 0.00202 0.00089 0.00028 0.03336 0.00012 0.02108 0.00797 3.98432 1.2839 12/5/2021 7:00 0.00325 0.00132 0.01097 0.01597 0.01335 0.00042 0.08339 0.0003 0.03823 0.01518 6.56283 2.19049 12/5/2021 19:00 0.00241 0.00081 0.01128 0.00779 0.00492 0.00031 0.06214 0.00039 0.0446 0.01021 5.07739 1.66302 13/5/2021 7:00 0.00315 0.00063 0.01763 0.00989 0.00787 0.00033 0.08615 0.00083 0.07266 0.0135 6.73955 3.16402 13/5/2021 19:00 0.0016 0.00131 0.00731 0.00172 0.00689 0.00032 0.05063 0.00025 0.03136 0.00948 5.54248 1.14681 14/5/2021 7:00 0.00326 0.0007 0.01755 0.02153 0.01807 0.0012 0.12376 0.00113 0.07671 0.0279 8.18234 4.01886 14/5/2021 19:00 0.00238 0.00079 0.01178 0.00338 0.00868 0.00034 0.06687 0.00074 0.04795 0.01126 6.59692 1.68483 15/5/2021 7:00 0.00291 0.0005 0.67965 0.00209 0.00436 0.00082 0.13102 0.00094 1.4689 0.01374 5.2311 2.36762 15/5/2021 19:00 0.00394 0.00243 0.91906 0.00245 0.00304 0.00121 0.21921 0.00059 2.34606 0.01889 6.30497 1.29626 16/5/2021 7:00 0.003 0.00132 0.83913 0.00676 0.10231 0.00076 0.15897 0.00219 1.58793 0.01434 5.30939 1.53001 16/5/2021 19:00 0.00398 0.002 0.73636 0.0016 0.00496 0.00086 0.12218 0.0013 1.4546 0.01733 6.79846 2.3226 65 Dữ liệu đầu vào cho mơ hình PMF (Tiếp) Ngày As Se Sr Mo Ag Cd Sn Sb Ba Pb Na K 17/5/2021 7:00 0.0027 0.00182 0.67916 0.00253 0.01763 0.00072 0.11303 0.0005 1.1917 0.01333 6.12372 2.14357 17/5/2021 19:00 0.00255 0.00121 0.67612 0.01033 0.00336 0.00079 0.1456 0.00066 1.47581 0.01202 6.31193 2.25168 18/5/2021 7:00 0.00354 0.00101 0.91173 0.00663 0.02109 0.00094 0.16177 0.00259 1.8639 0.01971 8.46958 2.96447 18/5/2021 19:00 0.00232 0.00084 0.64896 0.00475 0.00629 0.00079 0.13453 0.0006 1.29008 0.01248 5.78391 2.06031 19/5/2021 7:00 0.00259 0.00065 0.55356 0.00267 0.00387 0.00087 0.09443 0.00128 1.30002 0.01254 6.3997 2.42109 19/5/2021 19:00 0.00125 0.00051 0.22895 0.01112 0.00881 0.00041 0.01644 0.00021 0.46264 0.006 3.02628 1.05628 20/5/2021 7:00 0.00456 0.00178 0.84546 0.01911 0.00392 0.00131 0.1425 0.00085 1.59669 0.01832 9.61051 3.43912 20/5/2021 19:00 0.00173 0.0016 0.2462 0.00201 0.00304 0.0004 0.07152 0.00081 0.26286 0.00875 1.43092 0.48247 21/5/2021 7:00 0.00161 0.00143 0.45628 0.0111 0.00277 0.00037 0.09088 0.00062 0.26067 0.01143 1.59369 0.51989 21/5/2021 19:00 0.0013 0.00178 0.4135 0.00676 0.00116 0.0003 0.11865 0.00265 0.21442 0.00826 1.36285 0.42764 22/5/2021 7:00 0.0019 0.00139 0.51384 0.02404 0.00314 0.00046 0.13338 0.001 0.42903 0.01264 2.29285 0.76068 22/5/2021 19:00 0.00136 0.00055 0.36467 0.00677 0.00123 0.00076 0.08842 0.00061 0.74357 0.00731 2.90254 1.02749 23/5/2021 7:00 0.00239 0.00123 0.86351 0.01505 0.01096 0.00205 0.23717 0.08473 1.77802 0.01562 6.81812 2.43555 23/5/2021 19:00 0.00302 0.00095 0.55199 0.01565 0.00208 0.00126 0.09733 0.003 0.62222 0.04889 2.76389 0.96771 24/5/2021 7:00 0.00251 0.00214 0.87994 0.01384 0.00954 0.00059 0.21924 0.00168 0.79874 0.01859 3.71438 1.26024 24/5/2021 19:00 0.00175 0.00077 0.4844 0.00355 0.00352 0.0005 0.0603 0.00206 0.7682 0.00915 3.0922 1.0926 25/5/2021 7:00 0.00377 0.00098 1.04952 0.00637 0.01129 0.00136 0.15163 0.0005 2.72534 0.02268 10.0572 3.63716 25/5/2021 19:00 0.00197 0.00142 0.57812 0.00589 0.00415 0.00067 0.15997 0.00031 1.20549 0.01111 4.57153 1.63717 26/5/2021 7:00 0.00235 0.00106 0.57118 0.00792 0.00289 0.00054 0.14247 0.00093 0.52054 0.01668 2.4422 0.81452 26/5/2021 19:00 0.00423 0.00149 0.62244 0.00825 0.00193 0.00172 0.18418 0.00121 1.3451 0.05238 5.07829 1.84878 27/5/2021 7:00 0.00471 0.00135 1.16675 0.02248 0.00812 0.00164 0.1551 0.00178 2.69216 0.03624 10.2417 3.61244 27/5/2021 19:00 0.0016 0.00043 0.46937 0.00368 0.00549 0.00056 0.09018 0.00078 0.68265 0.01726 2.83646 0.99718 28/5/2021 7:00 0.00221 0.00082 0.77844 0.01119 0.00637 0.00064 0.15591 0.0005 1.00016 0.01362 4.47965 1.48519 28/5/2021 19:00 0.00286 0.00112 0.5322 0.00629 0.00274 0.00154 0.1519 0.00095 1.00158 0.07754 4.11812 1.44795 29/5/2021 7:00 0.00143 0.00068 0.46824 0.00494 0.00515 0.00028 0.13168 0.00069 0.32374 0.00858 1.75488 0.56588 29/5/2021 19:00 0.0022 0.00153 0.51848 0.0057 0.00296 0.00057 0.12394 0.00089 0.62583 0.0106 2.8751 1.02115 30/5/2021 7:00 0.00182 0.00076 0.60816 0.00613 0.00221 0.00033 0.10263 0.00162 0.53564 0.00891 2.71083 0.93784 30/5/2021 19:00 0.00215 0.00047 0.62263 0.00322 0.01427 0.00069 0.15688 0.00063 1.06939 0.01237 5.278 1.79345 31/5/2021 7:00 0.00203 0.0007 0.58129 0.0042 0.00272 0.00043 0.12391 0.0006 0.63226 0.01268 3.07639 1.0711 31/5/2021 19:00 0.00366 0.00099 0.54272 0.59719 0.00324 0.00414 0.08052 0.00781 0.55751 0.11537 2.78313 1.051 1/6/2021 7:00 0.00159 0.00145 0.51802 0.08878 0.00239 0.00075 0.09952 0.00123 0.30199 0.02177 1.89764 0.60577 1/6/2021 19:00 0.00201 0.00119 0.30579 0.00457 0.00045 0.00031 0.06447 0.00051 0.23868 0.00663 1.32565 0.51764