1. Trang chủ
  2. » Luận Văn - Báo Cáo

Tổng hợp xúc tác một chiều nano thiếc palladium cho phản ứng oxy hóa điện hóa ethanol trong môi trường kiềm

84 7 0

Đang tải... (xem toàn văn)

Tài liệu hạn chế xem trước, để xem đầy đủ mời bạn chọn Tải xuống

THÔNG TIN TÀI LIỆU

Thông tin cơ bản

Tiêu đề Tổng Hợp Xúc Tác Một Chiều Nano Thiếc Palladium Cho Phản Ứng Oxy Hóa Điện Hóa Ethanol Trong Môi Trường Kiềm
Tác giả Võ Chí Cường
Người hướng dẫn PGS. TS. Nguyễn Trọng Sơn, TS. Nguyễn Quốc Thiết, TS. Trần Thảo Quyên Ngân
Trường học Đại Học Bách Khoa - ĐHQG TP.HCM
Chuyên ngành Kỹ Thuật Hóa Học
Thể loại luận văn
Năm xuất bản 2022
Thành phố TP. HCM
Định dạng
Số trang 84
Dung lượng 2,42 MB

Cấu trúc

  • 1.1 Gi i thi u (18)
  • 1.2 M c đích c a nghiên c u (0)
  • 2.1 Pin nhiên li u (21)
    • 2.1.1 T ng quan v pin nhiên li u (21)
    • 2.1.2 Pin nhiên li u dùng ethanol tr c ti p (22)
    • 2.1.3 ng d ng c a pin nhiên li u (23)
  • 2.2 V t li u xúc tác anode cho pin nhiên li u oxy hóa c n tr c ti p (25)
    • 2.2.1 Xúc tác anode cho pin nhiên li u oxy hóa c n tr c ti p (25)
    • 2.2.2 Xúc tác trên c s palladium cho pin nhiên li u c n tr c ti p (26)
  • 2.3 Ph ng pháp t ng h p v t li u nano kim lo i (0)
    • 2.3.1 Ph ng pháp kh hóa h c (28)
    • 2.3.2 Ph ng pháp th Galvanic (29)
    • 2.3.3 Ph ng pháp th Galvanic k t h p vi sóng (30)
  • 2.4 Ch t mang (31)
  • 2.5 Nh ng nghiên c u liên quan (34)
  • 3.1 Hóa ch t và thi t b (37)
    • 3.1.1 Hóa ch t (37)
    • 3.1.2 Thi t b (37)
  • 3.2 Quy trình t ng h p v t li u (38)
    • 3.2.1 C u trúc 1-D thi c (38)
    • 3.2.2 C u trúc 1-D trang trí/v -lõi palladium-thi c (39)
    • 3.2.3 Quy trình phân tán v t li u lên ch t mang carbon đen Vulcan XC -72 (40)
    • 3.2.4 Quy trình t ng h p h t nano palladium (PdNPs) làm m u so sánh (41)
  • 3.3 Ph ng pháp xác đ nh các đ c tr ng c u trúc c a v t li u (0)
    • 3.3.1 Xác đ nh hình thái b ng kính hi n vi đi n t truy n qua (42)
    • 3.3.2 Xác đ nh c u trúc và thành ph n pha b ng ph ng pháp nhi u x tia (42)
    • 3.3.3 Xác đ nh thành ph n nguyên t b ng ph ng pháp ph tán x n ng l ng (42)
  • tia X (42)
    • 3.4 Kh o sát các tính ch t đi n hóa c a v t li u (43)
      • 3.4.1 H đi n hóa ba đi n c c (43)
      • 3.4.2 Kh o sát kh n ng xúc tác cho EOR b ng ph ng pháp quỨt th vòng tu n hoàn (43)
      • 3.4.3 Kh o sát đ b n theo th i gian b ng ph ng pháp đo dòng – th i (44)
      • 3.4.4 Kh o sát kh n ng ch u đ u đ c b i khí CO b ng ph ng pháp CO (44)
      • 3.4.5 Kh o sát kh n ng truy n đi n tích b ng ph t ng tr đi n hóa EIS (44)
    • 3.5 Kh o sát nh h ng c a các y u t đ n quá trình t ng h p c u trúc 1-D (0)
      • 3.5.1 M c đích kh o sát (45)
      • 3.5.2 Y u t kh o sát (45)
    • 3.6 Kh o sát nh h ng c a các y u t đ n quá trình t ng h p c u trúc 1-D trang trí/v -lõi PdSn (0)
      • 3.6.1 M c đích kh o sát (46)
      • 3.6.2 Y u t kh o sát (46)
    • 3.7 Kh o sát ho t tính xúc tác đi n hóa c a c u trúc 1-D PdSn dùng làm xúc tác (47)
      • 3.7.1 M c đích kh o sát (47)
      • 3.7.2 Ph ng pháp ph t ng tr đi n hóa (47)
    • 4.1 nh h ng c a nhi t đ ph n ng (0)
    • 4.2 nh h ng c a n ng đ ch t ho t đ ng b m t (0)
    • 4.3 nh h ng c a giá tr pH (0)
      • 4.3.1 Phân tích hình thái b m t v t li u b ng ph ng pháp ch p nh (52)
      • 4.3.2 Phân tích c u trúc v t li u b ng ph ng pháp XRD (54)
    • 5.1 Kh o sát t l Pd:Sn (55)
      • 5.1.1 Phân tích c u trúc v t li u b ng ph ng pháp XRD (55)
      • 5.1.2 Phân tích thành ph n nguyên t c a v t li u b ng ph ng pháp EDS (56)
      • 5.1.3 Phân tích hình thái b m t v t li u b ng ph ng pháp ch p nh TEM (57)
      • 5.1.4 Kh o sát kh n ng xúc tác đi n hóa cho EOR trong môi tr ng ki m (58)
    • 5.2 Kh o sát th i gian vi sóng (62)
      • 5.2.1 Phân tích hình thái b m t v t li u b ng ph ng pháp ch p nh TEM (62)
      • 5.2.2 Kh o sát kh n ng xúc tác đi n hóa cho EOR trong môi tr ng ki m (63)
      • 5.2.3 Kh o sát đ b n theo th i gian (64)
    • 5.3 Kh o sát s chu kì b t-t t (66)
      • 5.3.1 Phân tích hình thái b m t v t li u b ng ph ng pháp ch p nh (66)
      • 5.3.2 Kh o sát kh n ng xúc tác đi n hóa cho EOR trong môi tr ng ki m (67)
    • 6.1 Kh o sát kh n ng truy n đi n tích b ng ph ng pháp ph t ng tr (0)
    • 6.2 Kh o sát nh h ng c a nhi t đ đ n k t qu ph t ng tr (0)
    • 6.3 Kh o sát nh h ng c a đi n th đ n k t qu ph t ng tr (0)
    • 6.4 Ki m tra đ b n xúc tác b ng ph ng pháp CO stripping (0)

Nội dung

Gi i thi u

Sự phát triển của xã hội và công nghiệp đã làm tăng nhu cầu tiêu thụ năng lượng Hiện nay, nguồn năng lượng được cung cấp chủ yếu từ nhiên liệu hóa thạch, dẫn đến tình trạng ô nhiễm không khí và ảnh hưởng xấu đến sức khỏe cộng đồng Các hoạt động công nghiệp thải ra khí CO2, gây hiệu ứng nhà kính và làm trái đất nóng lên Hơn nữa, nhiên liệu hóa thạch đang dần cạn kiệt Do đó, nhu cầu tìm kiếm các công nghệ chuyển đổi và tạo ra năng lượng mới là rất cấp thiết.

Hiện nay, pin nhiên liệu được xem là công nghệ chuyển đổi năng lượng tiên tiến và hiệu quả Pin nhiên liệu thải ra rất ít chất thải, chủ yếu là nước và không khí, trong khi đó, chúng phát thải ít CO2 hơn nhiều so với các công nghệ chuyển đổi năng lượng truyền thống Ngoài ra, pin nhiên liệu còn có nhiều ưu điểm như sử dụng nguồn năng lượng sạch, hiệu suất cao, mật độ năng lượng lớn, thiết kế gọn nhẹ và không gây ô nhiễm, mang lại nhiều lợi ích cho môi trường.

Trong thời gian gần đây, quá trình oxy hóa methanol đã thu hút sự quan tâm lớn trong pin nhiên liệu methanol trực tiếp (DMFC), nhờ vào hiệu suất cao và ít phát thải Tuy nhiên, methanol không được ưa chuộng như ethanol do tính độc hại cao, có thể gây tổn thương hệ thần kinh trung ương và dẫn đến mù lòa Ngược lại, ethanol có nhiều lợi ích hơn, như khả năng tạo ra nguồn điện sạch và hiệu suất cao, đồng thời có thể sử dụng rộng rãi Hơn nữa, ngành nông nghiệp hiện đại có thể sản xuất một lượng lớn ethanol, đảm bảo nguồn cung ổn định và chi phí thấp Do sự khác biệt về tính an toàn giữa ethanol và methanol, pin nhiên liệu ethanol trực tiếp (DEFC) được đánh giá có khả năng cung cấp năng lượng bền vững hơn so với DMFCs.

Quá trình oxy hóa methanol trong dung dịch axit đã được nghiên cứu rộng rãi với chất xúc tác điện hóa trên bề mặt platinum (Pt) Tuy nhiên, việc cải tiến các pin nhiên liệu này gặp phải vấn đề về chi phí cao và nguồn cung hạn chế, khiến cho việc sử dụng Pt không khả thi Hơn nữa, chất xúc tác điện hóa dựa trên Pt thường trải qua quá trình khử hoạt tính do sự hình thành các chất trung gian, đặc biệt là CO trong môi trường axit Do đó, các chất xúc tác palladium (Pd) và Pd/C có thể cải thiện hiệu suất trong quá trình này.

CO [5] Do đó, nhi u nhà nghiên c u đư chuy n h ng nghiên c u c a h đ n Pd

Nó là một kim loại quý hiếm trong nhóm kim loại với platinum Một số nghiên cứu đã phát hiện ra rằng Pd được coi là sự thay thế phù hợp cho Pt trong DAFCs Dù Pd là chất xúc tác ít phản ứng trong môi trường axit, nhưng Pd thể hiện hiệu suất vượt trội trong môi trường kiềm so với Pt Việc bổ sung chất xúc tác kim loại hoặc oxit kim loại có thể giúp tăng cường hoạt tính xúc tác của Pd Do đó, một số nghiên cứu gần đây đã tập trung vào việc lựa chọn các xúc tác kim loại dựa trên Pd vì nó có hoạt tính nổi bật trong quá trình oxy hóa methanol và ethanol trong môi trường kiềm Cấu trúc nano lõi-vỏ là một cách hữu ích để cải thiện hiệu suất sử dụng của các chất xúc tác điện hóa kim loại quý Thay thế lõi của chất xúc tác quý bằng các kim loại ít giá trị hơn thông qua việc tạo ra lớp vỏ Pd bao bọc bên ngoài với diện tích bề mặt cao, hoạt tính xúc tác cao và hiệu suất sử dụng của chất xúc tác điện hóa Pd cũng được nâng cao hơn.

Nghiên cứu này nhằm mục đích tổng hợp thành công cấu trúc 1-D nano trang trí/v-lõi PdSn trên chất mang carbon đen Chúng tôi tiến hành khảo sát các yếu tố ảnh hưởng đến sự hình thành cấu trúc 1-D thiếc và cấu trúc 1-D trang trí/v-lõi PdSn, nhằm tìm ra thông số phân ngữ tối ưu cho quá trình tổng hợp.

Nghiên c u này bao g m 2 ph n sau:

Ph n 1: T ng h p xúc tác Sn 1-D b ng ph ng pháp kh hóa h c

 Kh o sát nh h ng c a nhi t đ đ n quá trình t ng h p

 Kh o sát nh h ng c a giá tr pH đ n quá trình t ng h p

 Kh o sát nh h ng c a ch t ho t đ ng b m t đ n quá trình t ng h p

- T ng h p xúc tác 1-D PdSn b ng ph ng pháp Galvanic k t h p vi sóng

 Kh o sát nh h ng c a t l Pd:Sn đ n quá trình t ng h p

 Kh o sát nh h ng c a th i gian vi sóng đ n quá trình t ng h p

 Kh o sát nh h ng c a chu kì vi sóng đ n quá trình t ng h p

- ánh giá ho t tính đi n hóa c a v t li u cho quá trình oxy hóa ethanol trong môi tr ng ki m

 ánh giá kh n ng đi n hóa c a v t li u c u trúc 1-D PdSn

 ánh giá kh n ng ch ng đ u đ c b i CO

2.1.1 T ng quan v pin nhiên li u

Pin nhiên liệu là thiết bị chuyển đổi năng lượng trực tiếp từ nhiên liệu thông qua các quá trình điện hóa Hoạt động này khác với pin thông thường, vì nó không lưu trữ các chất phản ứng bên trong viên pin Hiệu suất của thiết bị phụ thuộc vào nguồn nhiên liệu và nguồn cung cấp oxy, thay vì chỉ dựa vào thiết kế của thiết bị.

Pin nhiên li u là m t phát minh v đ i c a Wiliam Grove vào n m 1838 Có r t nhi u lo i pin nhiên li u khác nhau nh ng t t c chúng đ u đ c v n hành b i 3 y u t chính là anode (+), cathode (-) và ch t đi n phân

Pin nhiên liệu đang đối mặt với nhiều thách thức cần được giải quyết Trong số đó, chi phí sản xuất và nguyên liệu là hai vấn đề quan trọng nhất mà pin nhiên liệu cần chú ý hiện nay.

• T c đ ph n ng ch m c bi t là đ i v i các ph n ng oxy hóa kh , d n đ n dòng đi n và công su t th p

Trên thực tế, hydro không chỉ là một loại nhiên liệu có sẵn mà còn là giải pháp cho nhiều vấn đề năng lượng hiện nay Nhiều loại pin nhiên liệu đang được nghiên cứu và phát triển để đáp ứng nhu cầu này Tất cả các loại pin nhiên liệu đều được phân biệt bởi chất điện phân được sử dụng và nhiệt độ hoạt động, mặc dù có những yếu tố phân biệt khác Một số pin nhiên liệu được phân loại theo chất điện phân được sử dụng.

 Pin nhiên li u ki m - Alkaline Fuel Cell (AFC)

 Pin nhiên li u màng trao đ i proton - Proton Exchange Fuel Cell (PEFMC)

 Pin nhiên li u axit photphoric - Phosphoric Acid Fuel Cell (PAFC)

 Pin nhiên li u carbonat nóng ch y - Molten Carbonate Fuel Cell (MCFC)

 Pin nhiên li u oxit r n - Solid Oxyde Fuel Cell (SOFC)

 Pin nhiên li u c n tr c ti p - Direct Alcohol Fuel Cell (DAFC)

2.1.2 Pin nhiên li u dùng ethanol tr c ti p

DEFC (Direct Ethanol Fuel Cell) là một thiết bị chuyển đổi trực tiếp năng lượng hóa học trong ethanol thành điện năng Có hai loại DEFC, bao gồm DEFC trong môi trường axit và DEFC trong môi trường kiềm Sự khác biệt giữa DEFC axit và kiềm mang lại những ưu điểm và nhược điểm riêng, ảnh hưởng đến hiệu suất và ứng dụng của từng loại.

Nghiên cứu về DEFC trong môi trường axit đã chỉ ra hiệu suất hoạt động khá tốt, nhưng vấn đề mài mòn cao do hoạt động trong điều kiện này là một thách thức lớn Việc sử dụng các chất xúc tác dựa trên Pt là phổ biến trong các DEFC có tính axit, tuy nhiên, Pt cũng là một vật liệu đắt tiền và hiếm.

Vì th , vi c s d ng DEFC trong môi tr ng ki m có th thay th b ng ch t xúc tác

Nguyên t c v n hành c a pin nhiên li u trong môi tr ng ki m

DEFC là công nghệ sử dụng các loại pin cần trực tiếp khác, bao gồm ba thành phần chính: cực dương, cực âm và chất điện phân Ngoài ra, DEFC còn có một màng điện phân polymer giúp ngăn chặn các điện tử đi qua.

Trong DEFC, ethanol có th t n t i d ng khan, đ c pha loãng v i n c ho c d ng h i đ đ a tr c ti p vào anode Và không khí s đ c cung c p cho cathode

Quá trình t ng th có th đ c th hi n nh sau [9]

Hình 2.1 Nguyên t c v n hành pin nhiên li u trong môi tr ng ki m

Tóm t t các quá trình x y ra trong pin ki m ethanol tr c ti p nh sau:

 Quá trình oxy hóa ethanol x y ra anode:

 Quá trình kh x y ra cathode:

2.1.3 ng d ng c a pin nhiên li u

Ethanol là một loại nhiên liệu có mật độ năng lượng cao, được sản xuất từ các nguồn như mía, lúa mì, ngô và sinh khối Hệ thống giao thông vận tải và kho bãi của ethanol có thể được xây dựng nhanh chóng, giúp nó trở thành lựa chọn hấp dẫn so với các loại pin nhiên liệu khác DEFC phù hợp với nhiều ứng dụng, bao gồm nguồn năng lượng di động và cung cấp điện cho các khu vực xa xôi, đáp ứng nhu cầu giao thông vận tải và sản xuất điện.

H n n a, ethanol g n nh d bi n đ i h n do c u trúc phân t đ n gi n h n, và kh n ng t ng thích c a nó v i công ngh s d ng x ng hi n nay Mặc dù công nghệ này đang trong giai đoạn phát triển ban đầu, các nghiên cứu vẫn chỉ được thực hiện trên quy mô nhỏ trong các phòng thí nghiệm, và việc tối ưu hóa vẫn còn là một thách thức xa vời.

Công ty H2Fly, tách ra từ Viện Kỹ thuật Nhiệt đới DLR, đã phát triển máy bay hydro HY4, một mẫu máy bay thân kép từng giành chiến thắng trong cuộc thi Green Flight Challenge của NASA năm 2011 HY4 có khả năng bay xa từ 750 đến 1,500 km với 21 kg hydro Gần đây, H2Fly và Deutsche Aircraft đã hợp tác để phát triển máy bay hydro có sức chở 40 hành khách, với tầm bay lên đến 1,850 km Phiên bản thử nghiệm dự kiến sẽ cất cánh vào năm 2025.

Pin nhiên li u

V t li u xúc tác anode cho pin nhiên li u oxy hóa c n tr c ti p

Ph ng pháp t ng h p v t li u nano kim lo i

Hóa ch t và thi t b

Quy trình t ng h p v t li u

Ph ng pháp xác đ nh các đ c tr ng c u trúc c a v t li u

Ngày đăng: 13/10/2022, 08:24

HÌNH ẢNH LIÊN QUAN

Hình 2.1 Nguyên vn hành pin nhiên l iu trong môi tr ng kim - Tổng hợp xúc tác một chiều nano thiếc palladium cho phản ứng oxy hóa điện hóa ethanol trong môi trường kiềm
Hình 2.1 Nguyên vn hành pin nhiên l iu trong môi tr ng kim (Trang 23)
Hình 2.2 Sđ ca quá trình d ch chu yn Galvanic - Tổng hợp xúc tác một chiều nano thiếc palladium cho phản ứng oxy hóa điện hóa ethanol trong môi trường kiềm
Hình 2.2 Sđ ca quá trình d ch chu yn Galvanic (Trang 29)
nhau đ nghiên cu nh h ng ca chúng lên cu trú cc ng nh hình thái mt ca - Tổng hợp xúc tác một chiều nano thiếc palladium cho phản ứng oxy hóa điện hóa ethanol trong môi trường kiềm
nhau đ nghiên cu nh h ng ca chúng lên cu trú cc ng nh hình thái mt ca (Trang 35)
Hình 3.1 đt ngh p cu trúc th ic 1-D - Tổng hợp xúc tác một chiều nano thiếc palladium cho phản ứng oxy hóa điện hóa ethanol trong môi trường kiềm
Hình 3.1 đt ngh p cu trúc th ic 1-D (Trang 38)
Hình 3.2 đt ngh p cu trúc 1-D trang trí/v -lõi palladium-th ic - Tổng hợp xúc tác một chiều nano thiếc palladium cho phản ứng oxy hóa điện hóa ethanol trong môi trường kiềm
Hình 3.2 đt ngh p cu trúc 1-D trang trí/v -lõi palladium-th ic (Trang 39)
Hình 3.3 Sđ phân tán vt l iu lên cht mang carbon đen Vulcan XC-72 - Tổng hợp xúc tác một chiều nano thiếc palladium cho phản ứng oxy hóa điện hóa ethanol trong môi trường kiềm
Hình 3.3 Sđ phân tán vt l iu lên cht mang carbon đen Vulcan XC-72 (Trang 40)
Hình 3.4 Mơ hình h ba đi nc ck tn ivi máy đo đ in hóa Quy trình chu n b   đin c c làm vi c: - Tổng hợp xúc tác một chiều nano thiếc palladium cho phản ứng oxy hóa điện hóa ethanol trong môi trường kiềm
Hình 3.4 Mơ hình h ba đi nc ck tn ivi máy đo đ in hóa Quy trình chu n b đin c c làm vi c: (Trang 43)
 ↓á cđ nh các y ut nh h ng đn quá trình hình thành cu trúc th ic - Tổng hợp xúc tác một chiều nano thiếc palladium cho phản ứng oxy hóa điện hóa ethanol trong môi trường kiềm
c đ nh các y ut nh h ng đn quá trình hình thành cu trúc th ic (Trang 45)
 Hình thái, cu trúc và kích th vt li đc đ ob ng kính hin vi đi nt truy n truy n qua (TEM) và nhi u x  tia X (XRD), ph  tán s c n ng lng tia  X (EDS) - Tổng hợp xúc tác một chiều nano thiếc palladium cho phản ứng oxy hóa điện hóa ethanol trong môi trường kiềm
Hình th ái, cu trúc và kích th vt li đc đ ob ng kính hin vi đi nt truy n truy n qua (TEM) và nhi u x tia X (XRD), ph tán s c n ng lng tia X (EDS) (Trang 46)
 ↓á cđ nh các y ut nh h ng đn quá trình hình thành cu trúc 1-D trang - Tổng hợp xúc tác một chiều nano thiếc palladium cho phản ứng oxy hóa điện hóa ethanol trong môi trường kiềm
c đ nh các y ut nh h ng đn quá trình hình thành cu trúc 1-D trang (Trang 46)
Hình 4. 1S thay đi màu ca dung d ch sau khi thêm NaBH4 ti 0o C: (a) ban đ u, (b) sau 1 phút, (c) sau 2 phút, (d) sau 3 phút - Tổng hợp xúc tác một chiều nano thiếc palladium cho phản ứng oxy hóa điện hóa ethanol trong môi trường kiềm
Hình 4. 1S thay đi màu ca dung d ch sau khi thêm NaBH4 ti 0o C: (a) ban đ u, (b) sau 1 phút, (c) sau 2 phút, (d) sau 3 phút (Trang 49)
Hình 4.2 Kt qu TEM m ut ngh p các nhi tđ khác nhau, thang đo 100 - Tổng hợp xúc tác một chiều nano thiếc palladium cho phản ứng oxy hóa điện hóa ethanol trong môi trường kiềm
Hình 4.2 Kt qu TEM m ut ngh p các nhi tđ khác nhau, thang đo 100 (Trang 50)
Hình 4.3 Kt qu TEM m ut ngh p các n ng đ SDS khác nhau, thang đo - Tổng hợp xúc tác một chiều nano thiếc palladium cho phản ứng oxy hóa điện hóa ethanol trong môi trường kiềm
Hình 4.3 Kt qu TEM m ut ngh p các n ng đ SDS khác nhau, thang đo (Trang 51)
4) đ thu đ ck t qu ↓RD nh trong Hình 4.5. Tt c cá cđ nh nhi ux ↓RD đu - Tổng hợp xúc tác một chiều nano thiếc palladium cho phản ứng oxy hóa điện hóa ethanol trong môi trường kiềm
4 đ thu đ ck t qu ↓RD nh trong Hình 4.5. Tt c cá cđ nh nhi ux ↓RD đu (Trang 54)
Hình 5.1 Kt qu XRD ca mu Pd:S nt ngh p các tl 1:4 và 1:1 - Tổng hợp xúc tác một chiều nano thiếc palladium cho phản ứng oxy hóa điện hóa ethanol trong môi trường kiềm
Hình 5.1 Kt qu XRD ca mu Pd:S nt ngh p các tl 1:4 và 1:1 (Trang 55)

TRÍCH ĐOẠN

TÀI LIỆU CÙNG NGƯỜI DÙNG

TÀI LIỆU LIÊN QUAN

w