(Luận án tiến sĩ) Nghiên cứu khả năng ứng dụng các hệ oxi hóa đa thành phần được hoạt hóa bởi Fe(0) và UV để xử lý một số kháng sinh trong môi trường nước

(Luận án tiến sĩ) Nghiên cứu khả năng ứng dụng các hệ oxi hóa đa thành phần được hoạt hóa bởi Fe(0) và UV để xử lý một số kháng sinh trong môi trường nước(Luận án tiến sĩ) Nghiên cứu khả năng ứng dụng các hệ oxi hóa đa thành phần được hoạt hóa bởi Fe(0) và UV để xử lý một số kháng sinh trong môi trường nước(Luận án tiến sĩ) Nghiên cứu khả năng ứng dụng các hệ oxi hóa đa thành phần được hoạt hóa bởi Fe(0) và UV để xử lý một số kháng sinh trong môi trường nước(Luận án tiến sĩ) Nghiên cứu khả năng ứng dụng các hệ oxi hóa đa thành phần được hoạt hóa bởi Fe(0) và UV để xử lý một số kháng sinh trong môi trường nước(Luận án tiến sĩ) Nghiên cứu khả năng ứng dụng các hệ oxi hóa đa thành phần được hoạt hóa bởi Fe(0) và UV để xử lý một số kháng sinh trong môi trường nước(Luận án tiến sĩ) Nghiên cứu khả năng ứng dụng các hệ oxi hóa đa thành phần được hoạt hóa bởi Fe(0) và UV để xử lý một số kháng sinh trong môi trường nước(Luận án tiến sĩ) Nghiên cứu khả năng ứng dụng các hệ oxi hóa đa thành phần được hoạt hóa bởi Fe(0) và UV để xử lý một số kháng sinh trong môi trường nước(Luận án tiến sĩ) Nghiên cứu khả năng ứng dụng các hệ oxi hóa đa thành phần được hoạt hóa bởi Fe(0) và UV để xử lý một số kháng sinh trong môi trường nước(Luận án tiến sĩ) Nghiên cứu khả năng ứng dụng các hệ oxi hóa đa thành phần được hoạt hóa bởi Fe(0) và UV để xử lý một số kháng sinh trong môi trường nước(Luận án tiến sĩ) Nghiên cứu khả năng ứng dụng các hệ oxi hóa đa thành phần được hoạt hóa bởi Fe(0) và UV để xử lý một số kháng sinh trong môi trường nước(Luận án tiến sĩ) Nghiên cứu khả năng ứng dụng các hệ oxi hóa đa thành phần được hoạt hóa bởi Fe(0) và UV để xử lý một số kháng sinh trong môi trường nước(Luận án tiến sĩ) Nghiên cứu khả năng ứng dụng các hệ oxi hóa đa thành phần được hoạt hóa bởi Fe(0) và UV để xử lý một số kháng sinh trong môi trường nước(Luận án tiến sĩ) Nghiên cứu khả năng ứng dụng các hệ oxi hóa đa thành phần được hoạt hóa bởi Fe(0) và UV để xử lý một số kháng sinh trong môi trường nước(Luận án tiến sĩ) Nghiên cứu khả năng ứng dụng các hệ oxi hóa đa thành phần được hoạt hóa bởi Fe(0) và UV để xử lý một số kháng sinh trong môi trường nước(Luận án tiến sĩ) Nghiên cứu khả năng ứng dụng các hệ oxi hóa đa thành phần được hoạt hóa bởi Fe(0) và UV để xử lý một số kháng sinh trong môi trường nước(Luận án tiến sĩ) Nghiên cứu khả năng ứng dụng các hệ oxi hóa đa thành phần được hoạt hóa bởi Fe(0) và UV để xử lý một số kháng sinh trong môi trường nước(Luận án tiến sĩ) Nghiên cứu khả năng ứng dụng các hệ oxi hóa đa thành phần được hoạt hóa bởi Fe(0) và UV để xử lý một số kháng sinh trong môi trường nước(Luận án tiến sĩ) Nghiên cứu khả năng ứng dụng các hệ oxi hóa đa thành phần được hoạt hóa bởi Fe(0) và UV để xử lý một số kháng sinh trong môi trường nước(Luận án tiến sĩ) Nghiên cứu khả năng ứng dụng các hệ oxi hóa đa thành phần được hoạt hóa bởi Fe(0) và UV để xử lý một số kháng sinh trong môi trường nước(Luận án tiến sĩ) Nghiên cứu khả năng ứng dụng các hệ oxi hóa đa thành phần được hoạt hóa bởi Fe(0) và UV để xử lý một số kháng sinh trong môi trường nước(Luận án tiến sĩ) Nghiên cứu khả năng ứng dụng các hệ oxi hóa đa thành phần được hoạt hóa bởi Fe(0) và UV để xử lý một số kháng sinh trong môi trường nước(Luận án tiến sĩ) Nghiên cứu khả năng ứng dụng các hệ oxi hóa đa thành phần được hoạt hóa bởi Fe(0) và UV để xử lý một số kháng sinh trong môi trường nước(Luận án tiến sĩ) Nghiên cứu khả năng ứng dụng các hệ oxi hóa đa thành phần được hoạt hóa bởi Fe(0) và UV để xử lý một số kháng sinh trong môi trường nước(Luận án tiến sĩ) Nghiên cứu khả năng ứng dụng các hệ oxi hóa đa thành phần được hoạt hóa bởi Fe(0) và UV để xử lý một số kháng sinh trong môi trường nước(Luận án tiến sĩ) Nghiên cứu khả năng ứng dụng các hệ oxi hóa đa thành phần được hoạt hóa bởi Fe(0) và UV để xử lý một số kháng sinh trong môi trường nước

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ - NGUYỄN THANH HÒA NGHIÊN CỨU KHẢ NĂNG ỨNG DỤNG CÁC HỆ OXI HÓA ĐA THÀNH PHẦN ĐƯỢC HOẠT HÓA BỞI Fe(0) VÀ UV ĐỂ XỬ LÝ MỘT SỐ KHÁNG SINH TRONG MÔI TRƯỜNG NƯỚC LUẬN ÁN TIẾN SĨ KỸ THUẬT MÔI TRƯỜNG Hà Nội – 2022 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ Nguyễn Thanh Hòa NGHIÊN CỨU KHẢ NĂNG ỨNG DỤNG CÁC HỆ OXI HÓA ĐA THÀNH PHẦN ĐƯỢC HOẠT HÓA BỞI Fe(0) VÀ UV ĐỂ XỬ LÝ MỘT SỐ KHÁNG SINH TRONG MƠI TRƯỜNG NƯỚC Chun ngành: Kỹ thuật mơi trường Mã số: 52 03 20 LUẬN ÁN TIẾN SĨ KỸ THUẬT MÔI TRƯỜNG NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: GS.TSKH Đỗ Ngọc Khuê PGS TS Vũ Đức Lợi Hà Nội – 2022 i LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu riêng không trùng lặp với công trình khoa học khác Các số liệu, kết luận án trung thực chưa sử dụng để bảo vệ học vị nào, chưa cơng bố tạp chí ngồi cơng trình tác giả Hà Nội, ngày 28 tháng năm 2022 Tác giả luận án NCS Nguyễn Thanh Hòa ii LỜI CẢM ƠN Lời với lòng kính trọng biết ơn sâu sắc nhất, tơi xin gửi lời cảm ơn tới GS.TSKH Đỗ Ngọc Khuê PGS.TS Vũ Đức Lợi – người tận tâm hướng dẫn khoa học, định hướng nghiên cứu, động viên, giúp đỡ tạo điều kiện thuận lợi cho tơi suốt q trình thực luận án Tôi xin chân thành cảm ơn Quý thầy cô Học Viện Khoa Học Cơng Nghệ, Viện Hóa Học, Viện Công nghệ Môi Trường – Viện Hàn lâm Khoa học Công nghệ Việt Nam giảng dạy, bảo, tạo điều kiện thuận lợi cho suốt q trình học tập nghiên cứu Tơi xin gửi lời cảm ơn chân thành tới thầy Ban giám hiệu; Ban Chủ nhiệm Khoa Hóa Mơi Trường, bạn bè đồng nghiệp Khoa Hóa học Môi Trường – Trường Đại học Thủy Lợi quan tâm, động viên, tạo điều kiện thuận lợi cho sở vật chất thời gian để chuyên tâm nghiên cứu Tôi xin trân trọng cảm ơn Viện Cơng nghệ Mới, Viện Hóa học - Vật liệu - Học Viện Khoa học Công nghệ Quân Sự, Trung tâm nhiệt đới Việt - Nga giúp đỡ tơi máy móc phân tích q trình hồn thành luận án Cuối tơi xin bày tỏ lời cảm ơn sâu sắc tới gia đình, người thân bạn bè ln chia sẻ, động viên tiếp sức cho tơi có thêm nghị lực để vững bước vượt qua khó khăn sống để hồn thành luận án Tác giả NCS Nguyễn Thanh Hòa iii MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN .i LỜI CẢM ƠN ii MỤC LỤC iii DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT vii DANH MỤC CÁC BẢNG viii DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ xi MỞ ĐẦU CHƯƠNG TỔNG QUAN 1.1 Tổng quan hệ oxy hóa nâng cao tăng cường 1.1.1 Quá trình oxy hóa nâng cao (AOP) dựa gốc tự HO* SO4*- 1.1.2 Một số phương pháp hoạt hóa H2O2 persulfate (S2O82-) tạo HO* SO4*- 1.2 Hiện trạng ô nhiễm kháng sinh (Ciprofloxacin Amoxicillin) môi trường nước 11 1.2.1 Giới thiệu kháng sinh Ciprofloxacin (CIP) Amoxicillin (AMO) 11 1.2.2 Ô nhiễm kháng sinh CIP AMO ảnh hưởng kháng sinh tới môi trường 13 1.2.3 Hiện trạng nghiên cứu áp dụng hệ AOP đa thành phần (H2O2 S2O82-) vào xử lý kháng sinh nước 24 CHƯƠNG ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 28 2.1 Đối tượng phạm vi nghiên cứu 28 2.2 Hóa chất thiết bị 28 2.2.1 Hóa chất 28 2.2.2 Thiết bị 29 iv 2.3 Phương pháp phân tích 30 2.3.1 Phương pháp sắc kí lỏng hiệu cao HPLC 30 2.3.2 Phương pháp phân tích LC/MS/MS 33 2.3.3 Phương pháp phân tích đo chất lượng nước 33 2.3.4 Phương pháp xác định thông số đặc trưng vật liệu 34 2.4 Phương pháp thực nghiệm 35 2.4.1 Nghiên cứu khả hoạt hóa persulfate kim loại hóa trị (ZVI, ZVA ZVC) để xử lý Ciprofloxacin nước 35 2.4.2 Nghiên cứu khả xử lý ciprofloxacin hydrochloride (CIP), amoxicillin (AMO) hệ H2O2/ZVI, S2O82-/ZVI, H2O2/S2O82-/ZVI, H2O2/ZVI/UV, S2O82/ZVI/UV H2O2/S2O82-/ZVI/UV 37 2.4.3 Nghiên cứu xử lý NTBV nhiễm CIP AMO hệ AOP H2O2/S2O82- /ZVI/UV 39 CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 45 3.1 Nghiên cứu khả hoạt hóa hệ oxy hóa persulfate kim loại hóa trị (ZVI, ZVA ZVC) để xử lý Ciprofloxacin (CIP) nước 45 3.1.1 Ảnh hưởng pH ban đầu dung dịch 45 3.1.2 Ảnh hưởng nồng độ ban đầu ZVMs (ZVI, ZVA, ZVC) 49 3.1.3 Ảnh hưởng nồng độ persulfate (S2O82-) 51 3.1.4 Ảnh hưởng nồng độ CIP ban đầu 54 3.1.5 Xác định gốc tự hệ oxy hóa persulfate hoạt hóa ZVM 55 3.1.6 Phân tích ion kim loại XRD FTIR 56 3.2 Khả xử lý ciprofloxacin hydrochloride (CIP), amoxicillin (AMO) hệ H2O2/ZVI, S2O82-/ZVI, H2O2/S2O82-/ZVI, H2O2/ZVI/UV, S2O82-/ZVI/UV H2O2/S2O82-/ZVI/UV 60 3.2.1 Khảo sát hiệu xử lý CIP, AMO hệ oxy hóa nâng cao CIP/H2O2/ZVI AMO/H2O2/ZVI 60 v 3.2.2 Nghiên cứu xử lý CIP, AMO hệ persulfate hoạt hoá ZVI (CIP/S2O82-/ZVI, AMO/ S2O82-/ZVI) 62 3.2.3 Nghiên cứu xử lý CIP, AMO hệ oxy hóa nâng cao tăng cường 65 3.2.4 Khảo sát hiệu xử lý CIP, AMO hệ oxy hóa nâng cao CIP/H2O2/ZVI/UV AMO/H2O2/ZVI/UV 69 3.2.5 Nghiên cứu khả xử lý CIP, AMO hệ oxy hóa nâng cao CIP/S2O82- /ZVI/UV AMO/ S2O82-/ZVI/UV 71 3.2.6 Nghiên cứu khả xử lý CIP AMO hệ oxy hóa tăng cường hoạt hóa ZVI tác động tia UV 74 3.2.7 Ảnh hưởng anion đến khả phân hủy CIP AMO hệ oxy hóa tăng cường kết hợp tia UV (CIP/H2O2/S2O82-/ZVI/UV, AMO/H2O2/S2O82-/ZVI/UV) 82 3.2.8 Nghiên cứu xác định sản phẩm phản ứng phân hủy CIP AMO hệ oxy hóa tăng cường kết hợp tia UV (CIP/ H2O2/S2O82-/ZVI/UV, AMO/ H2O2/S2O82-/ZVI/UV) 84 3.3 Nghiên cứu thử nghiệm xử lý kháng sinh (CIP, AMO) mẫu nước thải bệnh viện (NTBV) hệ oxy hóa tăng cường kết hợp tia UV 92 3.3.1 Ảnh hưởng pH đến trình xử lý CIP AMO NTBV hệ AOP H2O2/S2O82-/ZVI/UV 92 3.3.2 Tối ưu yếu tố ảnh hưởng đến xử lý CIP AMO NTBV hệ AOP UV/H2O2/S2O82-/ZVI 94 3.3.3 Đánh giá khả khống hóa NTBV qua tiêu TOC hệ H2O2/S2O82-/ZVI/UV 100 3.3.4 Khảo sát khả tái sử dụng ZVI 102 3.3.5 Đề xuất mơ hình xử lý NTBV nhiễm chất kháng sinh 103 3.3.6 Tính tốn hạng mục cơng trình chủ yếu xử lý NTBV nhiễm kháng sinh CIP AMO 106 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 117 vi DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC ĐÃ CÔNG BỐ 119 TÀI LIỆU THAM KHẢO 120 PHỤ LỤC 135 PHỤ LỤC 139 vii DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT Chữ viết tắt Tiếng Anh Tiếng Việt AMO Amoxcillin Amoxcillin AOP Advanced oxidation process Oxy hóa nâng cao ARB Antibiotics residual bacteria Vi khuẩn kháng kháng sinh ARG Antibiotics residual genetic Gen kháng kháng sinh CIP Ciprofloxacin Ciprofloxacin COD Chemical oxygen demand Nhu cầu oxy hóa học Cs Et al Cộng Đkpư Experimental condition Điều kiện phản ứng IR Infrared Quang phổ hồng ngoại k.t.c not significant Không tin cậy k.x.h Non-detected Không xuất KS Antibiotics Kháng sinh MPN Most probable number Số xác xuất lớn OXH Oxidants Chất oxy hóa PMS Peroxymonosulfate Peroxymonosulfate SEM Scanning Electron Microscope Kính hiển vi điện tử quét TOC Total organic compound Tổng carbon hữu XRD X-Ray Diffraction Nhiễu xạ tia X VSV Microogranims Vi sinh vật ZVA Zero valent alluminium Nhơm hóa trị ZVC Zero valent copper Đồng hóa trị ZVI Zero valent iron Sắt hóa trị ZVM Zero valent metal Kim loại hóa trị viii DANH MỤC CÁC BẢNG Bảng 1.1 Thế khử tiêu chuẩn gốc oxy hóa mơi trường khác [9] Bảng 1.2 Tính chất hóa lý CIP AMO 13 Bảng 1.3.Các kháng sinh NTBV [46][47] 16 Bảng 1.4 Sự xuất CIP AMO vùng nước khác quốc gia khác giới 18 Bảng 1.5 Các nghiên cứu nước áp dụng hệ AOP kết hợp H2O2 S2O82xử lý chất ô nhiễm 25 Bảng 2.1 Sự phụ thuộc diện tích pic (mAu.phút) vào nồng độ CIP (mg/L) 31 Bảng 2.2 Sự phụ thuộc diện tích pic (mAu.phút) vào nồng độ AMO (mg/L) 32 Bảng 2.3 Điều kiện phản ứng nghiên cứu yếu tố ảnh hưởng đến khả xử lý CIP hệ ZVI/S2O82-, ZVA/S2O82- ZVC/S2O82- 36 Bảng 2.4 Chất lượng nước ban đầu NTBV 39 Bảng 2.5 Bảng ma trận thực nghiệm 41 Bảng 2.6 Quy hoạch thực nghiệm yếu tố xử lý CIP AMO NTBV AOP H2O2/S2O82-/ZVI/UV 43 Bảng 3.1 Hằng số tốc độ biểu kiến pH sau phản ứng trình xử lý CIP CIP/S2O82-/ZVI, CIP/S2O82-/ZVA CIP/S2O82-/ZVC thay đổi pH 47 Bảng 3.2 Phần trăm (%) persulfate tiêu thụ xử lý CIP hệ AOP CIP/S2O82-/ZVI, CIP/S2O82-/ZVA CIP/S2O82-/ZVC thay đổi nồng độ chất oxy hóa S2O82- 54 Bảng 3.3 Ảnh hưởng nồng độ CIP ban đầu đến số tốc độ xử lý CIP sử dụng CIP/S2O82-/ZVI, CIP/S2O82-/ZVA CIP/S2O82-/ZVC (Đkpu: tỷ lệ mol CIP/S2O82/ZVI = 1/75/75, tỷ lệ mol CIP/S2O82-/ZVA CIP/S2O82-/ZVC = 1/100/75) 55 ... DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ Nguyễn Thanh Hòa NGHIÊN CỨU KHẢ NĂNG ỨNG DỤNG CÁC HỆ OXI HÓA ĐA THÀNH PHẦN ĐƯỢC HOẠT HÓA BỞI... THÀNH PHẦN ĐƯỢC HOẠT HÓA BỞI Fe(0) VÀ UV ĐỂ XỬ LÝ MỘT SỐ KHÁNG SINH TRONG MÔI TRƯỜNG NƯỚC Chuyên ngành: Kỹ thuật môi trường Mã số: 52 03 20 LUẬN ÁN TIẾN SĨ KỸ THUẬT MÔI TRƯỜNG NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA... Hiện trạng nghiên cứu áp dụng hệ AOP đa thành phần (H2O2 S2O82-) vào xử lý kháng sinh nước 24 CHƯƠNG ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 28 2.1 Đối tượng phạm vi nghiên cứu