18
3.1.1.3. Ảnh hưởng của tỉ lệ muối ban đầu tới cấu trúc pha của vật liệu
Vì nhiệt độ phòng pha HT/CO3 đƣợc hình thành tốt nên khi nghiên cứu ảnh hƣởng của tỉ lệ muối ban đầu tới cấu trúc pha của vật liệu chúng tôi thực hiện phản ứng ở nhiệt độ này.
Giản đồ XRD của các mẫu đƣợc tổng hợp tại nhiệt độ phòng trong 4 giờ với các tỉ lệ muối ban đầu khác nhau đƣợc thể hiện ở hình 3.7.
Hình 3.7: Giản đồ XRD của các mẫu HT/CO3 chưa nung với tỉ lệ muối ban đầu khác nhau (a- HT1/CO3, b- HT4/CO3, c- HT5/CO3, d- HT6/CO3)
(#) pha hydrotalcite, (*) pha của Al(OH)3
Đối với các mẫu không nung, từ giản đồ ở hình 3.7 ta thấy hai mẫu HT4/CO3
(x = 0,3), HT1/CO3 (x = 0,15) có lƣợng Al thấp, x ≤ 0,33 thì chỉ tạo ra pha HT. Mẫu HT5/CO3 (x = 0,5) và HT6/CO3 (x = 0,7) với thành phần Al lớn, x>>0,33, thì ngoài
pha HT còn có thêm pha Al(OH)3. Trong tất cả các mẫu đều không thấy xuất hiện pha Cu(OH)2 và Mg(OH)2. Với mẫu HT4/CO3,cácvạch nhiễu xạ có cƣờng độ lớn và sắc nét hơn chứng tỏ pha tinh thể HT hình thành tốt hơn.
Đối với các mẫu sau nung (hình 3.8):
Mẫu HT1/CO3-500 và mẫu HT4/CO3-500; thể hiện các vạch đặc trƣng của MgO tại 2θ = 37; 43; 62,2 và CuO tại 2θ = 35,3; 38,9.
Mẫu HT5/CO3-500, bên cạnh MgO, bắt đầu xuất hiện các vạch đặc trƣng cho spinel MgAl2O4 tại 2θ = 31,2; 37,0; 44,9; 59,5; 65,2.
Mẫu HT6/CO3-500 chỉ xuất hiện pha MgAl2O4.
Kết quả này có thể giải thích do các mẫu HT5/CO3-500 và HT6/CO3-500 có hàm lƣợng Al lớn tạo điều kiện cho sự hình thành pha spinel ở nhiệt độ cao. Tuy nhiên pha CuAl2O3 có thể do hàm lƣợng nhỏ nên không phát hiện đƣợc trên giản đồ XRD.
Hình 3.8: Giản đồ XRD của các mẫu HT/CO3 sau nung với tỉ lệ muối ban đầu khác nhau
(a- HT1/CO3-500, b- HT4/CO3-500, c- HT5/CO3-500, d- HT6/CO3-500)
Nhƣ vậy, với hàm lƣợng Al trong mẫu quá cao sẽ không hình thành đơn pha hydrotalcite.