Sản phẩm sau khi tổng hợp cần được đánh giá độ ổn định về mặt hoạt tính xúc tác trong điều kiện sử dụng. Trong các mẫu xúc tác tổng hợp được, chúng tôi chọn mẫu tối ưu được tổng hợp bằng phương pháp đồng kết tủa làm mẫu đại diện để đánh giá độ bền hoạt tính quang xúc tác của sản phẩm.
Để khảo sát độ bền hoạt tính của xúc tác hệ TiO2-CeO2, xúc tác được thu hồi sau mỗi lần thí nghiệm thử hoạt tính (sau khi tiếp tục được kéo dài thời gian chiếu sáng để phân hủy hoàn toàn lượng MB còn sót lại trên xúc tác), sấy khô trong tủ sấy chân không và thử lại hoạt tính quang xúc tác (sử dụng mẫu xúc tác ban đầu làm đối chứng).
Bảng 3.29. Sự phụ thuộc của hiệu suất xúc tác vào số lần sử dụng xúc tác
Số lần sử dụng xúc tác 1 2 3 4 Hiệu suất xúc tác (%) 100 99,1 97,3 95,5 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 70 2 theta C ư ờ n g đ ộ Anata (101) (004) (200) (105) (211) (204) (a) (b)
Kết quả xúc tác sau 4 lần làm thí nghiệm (Bảng 3.29) cho thấy, hiệu suất quang xúc tác của oxit TiO2-CeO2 thay đổi không nhiều. Sự giảm hoạt tính xúc tác có thể do các hạt sản phẩm bị kết tụ, các tâm hoạt động trên bề mặt xúc tác bị suy giảm trong quá trình làm việc. Độ bền của xúc tác cũng có thể được khẳng định qua giản đồ XRD (Hình 3.78). Sau 4 lần thí nghiệm thử hoạt tính quang xúc tác, mẫu xúc tác vẫn có cấu trúc, thành phần pha không thay đổi.
3.4.5. Kết luận
Đã nghiên cứu so sánh các tính chất đặc trưng của các mẫu sản phẩm tối ưu tổng hợp theo 3 phương pháp: tẩm, sol-gel, đồng kết tủa bằng các phương pháp vật lý hiện đại: XRD, SEM, BET và đánh giá hoạt tính quang xúc tác của các mẫu sản phẩm. Kết quả cho thấy, với phương pháp tổng hợp khác nhau có thể tạo ra xúc tác có cơ chế pha tạp khác nhau: phương pháp tẩm tạo ra sự pha tạp bề mặt và hình thành cặp bán dẫn TiO2/CeO2, phương pháp sol-gel và đồng kết tủa tạo sản phẩm theo kiểu pha tạp cấu trúc. Sự có mặt của CeO2 làm kìm hãm quá trình chuyển pha từ anata sang rutin của TiO2, tuy nhiên quá trình này còn phụ thuộc vào phương pháp tổng hợp mẫu và tốt nhất là phương pháp đồng kết tủa. Mẫu đồng kết tủa, các hạt sản phẩm có độ phân tán cao, diện tích bề mặt riêng lớn nhất (35,55 m2/g) và có hoạt tính quang xúc tác cao nhất. Hoạt tính quang xúc tác vượt trội ở mẫu đồng kết tủa còn có sự góp phần của N có mặt trong sản phẩm (do phương pháp đồng kết tủa sử dụng một lượng khá lớn NH3 làm chất điều chỉnh pH), trong khi các mẫu được tổng hợp theo phương pháp tẩm và sol-gel đều không phát hiện sự có mặt của N. Sự có mặt của tạp Nđã làm tăng khả năng hấp thụ ánh sáng trong vùng nhìn thấy của sản phẩm cũng như quá trình phân tách cặp e- - h+ quang sinh.