III. DANH SÁCH CÁC BẢNG
2. Khảo sát các điều kiện để tổng hợp SAPO-5
2.1. Ảnh hưởng của nguồn Si đến đặc trưng của xúc tác SAPO-5
Để nghiên cứu ảnh hưởng của nguồn Si đến đặc trưng xúc tác SAPO-5 chúng tôi sử dụng 2 nguồn Si đó là các nguồn: SiO2 (dạng tinh thể), TEOS 10% (Tetra- ethyl-Ortho-silicate dạng dung dịch) (C2H5O)4Si. Điều kiện tổng hợp được tóm tắt trong bảng 3.3.
Bảng 3.3.Tổng hợp SAPO-5 với nguồn Si khác nhau.
Tên mẫu Điều kiện tổng hợp
Thành phần gel (mol) Nhiệt độ kết tinh (oC) Thời gian kết tinh (h) Gel pH
M2/TEOS 0.1Si :1Al: 1.4H3PO4: 0.8TEA: 25H2O 160oC 15 ∼ 4.0 M4/ SiO2 0.1Si :1Al: 1.4H3PO4: 0.8TEA: 25H2O 160oC 15 ∼ 4.0 Để đánh giá sự xuất hiện pha tinh thể SAPO-5 trong xúc tác thu được ta dùngiản đồ nhiễu xạ tia X (XRD) với góc quét 2θ = 50÷450. Phổ XRD của mẫu SAPO-5 với nguồn Si khác nhau được đưa ra trong hình 3.7 và 3.8.
.
Hình 3.7: Phổ XRD của SAPO-5 với nguồn Si là TEOS (M2).
Quan sát trên phổ đồ XRD của các mẫu tổng hợp được cho thấy: phổ XRD của các mẫu xúc tác đã tổng hợp được có các pic đặc trưng trùng với các pic đặc trưng của mẫu SAPO-5 chuẩn, với cường độ mạnh ở vị trí góc nhiễu xạ 2-theta là 7.43 o, 19.74o, 20.97o, 22.27o , chứng tỏ các mẫu tổng hợp được đều là SAPO-5.
Phổ đồ XRD mẫu 2 có các pic sắc nét, đường nền vô định hình thấp và hầu như không xuất hiện pic đặc trưng của hợp chất nào khác chứng tỏ các mẫu tổng hợp được có độ tinh tinh khiết cao. Trong khi đó mẫu 4 xuất nền vô định hình cao, xuất hiện pic lạ của ALPO-34.
Từ bảng 3.4 ta có thể thấy được các thông số mạng của 2 mẫu như nhau nhưng cao hơn so với của AlPO-5 chuẩn điều đó đã chứng tỏ có sự thay thế của Si vào khung mạng AlPO-5.
Bảng 3.4: Các thông số mạng của SAPO-5 thu được từ phổ XRD bằng phần mềm CELREF
Tên mẫu a(Å) c(Å) Cell volume (Å3)
Mẫu AlPO-5 chuẩn (*) 13.610 8.540 1369.9
M2 13.7104 8.4616 1377.5
M4 13.7104 8.4616 1377.5
(*) : Nguồn Database of Zeolites
Các thông số mạng của 2 mẫu SAPO-5 đã tổng hợp được có trong ảnh chụp phổ XRD.
Quan sát kỹ 2 phổ XRD của 2 mẫu xúc tác tổng hợp được ta thấy sự khác nhau của 2 mẫu xúc tác này là ở nguồn Si (cụ thể là dạng tinh thể và dạng dung dịch), nguồn Si khác nhau gây ảnh hưởng tới đặc trưng xúc tác. Với Si ở dạng dung dịch sẽ cho kết quả tốt hơn.Để nghiên cứu kĩ hơn ảnh hưởng của nguồn Si tới vật
liệu SAPO-5 tổng hợp được chúng tôi tiến hành nghiên cứu ảnh hiển vi điện tử quét của cả hai mẫu xúc tác tổng hợp được.
Ảnh hiển vi điện tử quét SEM của 2 mẫu xúc tác được đưa ra trong hình 3.9.
M2 (TEOS)
M4(SiO2)
Hình 3.9: Ảnh SEM của SAPO-5 được tổng hợp từ 2 nguồn Si khác nhau. Quan sát ảnh SEM của mẫu 2 được tổng hợp với nguồn Si là TEOS thì độ tinh thể cao hơn, hạt tinh thể hình cầu còn với mẫu 4 được tổng hợp từ nguồn SiO2 vẫn còn pha vô định hình, các hạt tinh thể gần giống dạng hình cầu nhưng chưa hoàn thiện.
Từ việc phân tích phổ XRD và ảnh hiển vi điện tử quét SEM cho thấy sử dụng nguồn Si từ TEOS sử dụng để tổng hợp SAPO-5 là thích hợp hơn vì mẫu có độ tinh thể cao, không có sự cạnh trạnh giữa SAPO-5 và SAPO-34. Từ đây, chúng
tôi sử dụng nguồn Si này để nghiên cứu và tổng hợp SAPO-5. Kết quả này phù hợp với các nghiên cứu trước đây.