III. DANH SÁCH CÁC BẢNG
2. Khảo sát các điều kiện để tổng hợp SAPO-5
2.3. Ảnh hưởng của hàm lượng Si đến đặc trưng xúc tác SAPO-5
Để nghiên cứu SAPO-5 với hàm lượng Si khác nhau chúng tôi sử dụng Tri- ethyl-ammine (TEA) làm chất tạo cấu trúc và nguồn Si được sử dụng là TEOS. Thông tin chi tiếtcủa các mẫutổng hợpđượctóm tắt trong bảng 3.5.
Bảng 3.5. Các điều kiện tổng hợp SAPO-5 với hàm lượng Si khác nhau.
Tên mẫu Điều kiện tổng hợp
Phần mol của gel Nhiệt độ
(oC)
Thời gian
(h)
Gel pH
M5 0.05Si :1Al: 1.4H3PO4: 0.8TEA: 25H2O
160oC 15 ∼ 4.0
M2 0.1Si :1Al: 1.4H3PO4: 0.8TEA: 25H2O
160oC 15 ∼ 4.0
M6 0.15Si :1Al: 1.4H3PO4: 0.8TEA: 25H2O 160oC 15 ∼ 4.0 Kí hiệu: Mẫu 2 : 1 % Si Mẫu 5: 0.5 % Si Mẫu 6 : 1.5 % Si
Phổ XRD của mẫu xúc tác SAPO-5 với hàm lượng Si khác nhau được đưa ra trong các hình dưới. Từ các hình đó ta thấy tất cả các mẫu tổng hợp được đều xuất hiện các pic đặc trưng của SAPO-5 và một số mẫu có thể xuất hiện pha lạ.
Mẫu SAPO-5 với1% Si trong gel tổng hợp có nền vô định hình thấp nhất, các pic sắc, nhọn hơn; điều đó chứng tỏ các hạt xúc tác tạo thành có độtinh thể cao hơn ở mẫu này.
Hình 3.10: Phổ XRD của SAPO-5 với Hàm lượng Si là 0.5% (M5).
Hình 3.11: Phổ XRD của SAPO-5 với Hàm lượng Si là 1% (M2).
Quan sát trên phổ đồ XRD ta thấy mẫu với hàm lượng Si chiếm 1% cho thấy pic sắc, nhọn. Nền vô định hình thấp chứng tỏ độ tinh thế cao nhất và mẫu tạo thành có độ tinh khiết tốt nhất.
Bảng 3.6 cho thấy các thông số mạng và thể tích mạng của mẫu tổng hợp và của AlPO-5 tinh khiết (chuẩn) [27]. Theo số liệu trong bảng 3.6 ta thấy: So với mẫu AlPO-5 chuẩn thì cácmẫu tổng hợp được có thông số mạng a lớn hơn còn thông số mạng c lại nhỏ hơn. Hàm lượng Si tăng dẫn đến thể tích ô mạng cơ sở tăng.
Bảng 3.6.Các thông số mạng của SAPO-5
Tên mẫu a(Å) c(Å) Thể tích mạng (Å3)
Mẫu AlPO-5 chuẩn 13.61 8.54 1369.9
1.5%Si 13.81 8.44 1394.3
1%Si 13.71 8.45 1376.9
0.5%Si 13.68 8.47 1372.9
Tuy nhiên nếu hàm lượng Si mà tăng quá dẫn đến biến dạng khung ô mạng, và đến một giới hạn nhất định có thể gây sập hoặc chuyển pha tinh thể [28]. Trong nghiên cứu này chúng tôi tập trung nghiên cứu hàm lượng Si từ 0.5-1.5 % để cho phù hợp với một số phản ứng hóa học.
Kết quả bước đầu từ phổ XRD cho thấy hàm lượng Si trong gel ban đầu đã ảnh hưởng đến kích thước tinh thể, hàm lượng Si là 1% sẽ cho kết quả tốt nhất, cho độ tinh thể cao.