Kết luận về ảnh hưởng của template đến cấu trúc và tính chất của

Một phần của tài liệu Nghiên cứu tổng hợp và đặc trưng xúc tác trên cơ sở aluminophotphat (AlPO) (Trang 74 - 75)

phi).

Tuy nhiên, với mẫu FeAlPO-5 khi sử dụng chất tạo cấu trúc MCHA và DPEA, khoảng cách trung bình Fe-O giảm dần khi nhiệt độ trên 4000C. Số phối trí Fe-O trong mẫu FeAlPO-5 khi sử dụng chất tạo cấu trúc TEA là 4,0 ở nhiệt độ trên 2000C; trong khi với các mẫu sử dụng template MCHA và DPEA đạt 4,0 khi nhiệt

độ lên tới 4000C. Từ các kết quả trên cho thấy khi sử dụng các chất tạo cấu trúc khác nhau hầu như không ảnh hưởng tới bản chất của ion Fe trong các mẫu tổng hợp được, tuy nhiên nó lại ảnh hưởng tới tốc độ hoạt tính của ion Fe trong suốt quá trình nung.

Qua việc nghiên cứu XANES / EXAFS của FeAlPO-5 khi sử dụng các chất tạo cấu trúc khác nhau TEAOH, TEA, MCHA và DPEA cho thấy sự có mặt của ion Fe trong các mẫu FeAlPO-5 tổng hợp được là Fe (III) phối trí bát diện với khoảng cách Fe-O trung bình là 1.96Å và số phối trí là 6 (kết quả này phù hợp với kết quả từ

nghiên cứu XANES). Sau khi nung, Fe (III) phối trí bát diện chuyển thành Fe (III) phối trí tứ diện với khoảng cách trung bình Fe-O là 1.85Å.

3.1.4. Kết lun v nh hưởng ca template đến cu trúc và tính cht ca FeAlPO-5 FeAlPO-5

Trong phần này, các mẫu xúc tác FeAlPO-5 độ tinh thể cao được tạo ra từ

những chất tạo cấu trúc, thành phần Fe khác nhau và không có lẫn tạp chất bẩn.

Đểđánh giá tác động template đến tính oxi hóa khử của Fe trong khung mạng, các mẫu xúc tác FeAlPO-5 đều tổng hợp từ nhiều chất tạo cấu trúc và đã được xác

định cấu trúc bên trong. Phương pháp phân tích XANES và EXAFS cho thấy rằng, mặc dù cường độ pic đầu của mẫu FeAlPO-5 với amin hữu cơ tạo cấu trúc khác nhau thì khối tứ diện Fe trong vật liệu nung lại giống nhau. Với chất tạo cấu trúc TEAOH và TEA thì có sự chuyển trực tiếp từ Fe(III) dạng bát diện thành Fe(III) dạng tứ diện ở nhiệt độ khoảng 150-200oC. Trong khi đó với chất tạo cấu trúc MCHA và DPEA thì quá trình chuyển hóa này xảy ra ở 350-400oC. Điều này chứng

Trương Quốc Đạt 74 tỏ template khác nhau không ảnh hưởng đến vị trí sẵn có của Fe trong mỗi khung mạng nhưng nó lại làm ảnh hưởng tới tính ôxi hóa khử của ion Fe.

Một ảnh hưởng khác của chất tạo cấu trúc là tác động đến cơ chế hình thành tinh thể, một số thì tạo điều kiện thích hợp tạo hạt thứ cấp, các chất tạo cấu trúc khác thì không. Điều này dẫn đến sự xuất hiện các hình thái tinh thể và kích cỡ tinh thể khác nhau, cũng như kích thước và thể tích mỗi ô mạng cơ sở. Với chất tạo cấu trúc cỡ nhỏ như TEA có thể tích mỗi cell thấp hơn so với chất tạo cấu trúc cỡ lớn như TEAOH, DPEA.

Dựa vào những kết quả nghiên cứu trên, chúng tôi muốn nghiên cứu thêm ảnh hưởng của một số yếu tố như nguồn đơn kim loại, hàm lượng sắt, các dị kim loại

đến cấu trúc và tính chất của FeAlPO-5. Chúng tôi tạm thời chọn TEA, một chất tạo cấu trúc phù hợp và tạo được tâm kim loại tốt để làm chất tạo cấu trúc cho FeAlPO- 5 cho các nghiên cứu tiếp theo.

Một phần của tài liệu Nghiên cứu tổng hợp và đặc trưng xúc tác trên cơ sở aluminophotphat (AlPO) (Trang 74 - 75)

Tải bản đầy đủ (PDF)

(99 trang)