Khảo sát cường độ tán xạ raman cưỡng bức trong gần đúng một chiều

Tr-ờng đại học vinh Khoa: Vật lý Lê thị H-ờng tán xạ Raman c-ỡng gần chiều Luận văn tốt nghiệp đại học Giáo viên h-ớng dẫn THs Chu văn Lanh Vinh, 5.2008 Lời cảm ơn Bản luận văn đ-ợc thực hoàn thành khoa Vật lý -Tr-ờng Đại học Vinh d-ới h-ớng dẫn thầy giáo, Thạc sỹ Chu Văn Lanh Với tình cảm trân trọng, xin cảm ơn thầy, cô khoa Vật lý bạn sinh viên đà tạo điều kiện thuận lợi giúp đỡ hoàn thành luận văn Đặc biệt, xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới thầy giáo, Thạc sỹ Chu Văn Lanh, ng-ời đà tận tình h-ớng dẫn tạo cho điều kiện thuận lợi để học tập làm việc Mục lục Mở đầu Ch-ơng Tán xạ ánh sáng tự phát Đ.1.1 Mở đầu Đ.1.2 Tán xạ ánh sáng tự phát Đ.1.3 Lý thuyết vĩ mô tán xạ ánh sáng Ch-ơng Tán xạ raman tự phát Đ.2.1 Mở đầu Đ.2.2 Tán xạ Raman tự phát theo quan điểm vật lý cổ điển Đ.2.3 Tán xạ Raman tự phát theo quan điểm vật lý l-ợng tử Ch-ơng Tán xạ raman c-ỡng gần Trang 3 13 13 14 16 19 chiều Đ.3.1 Đ.3.2 3.2.1 3.2.2 3.2.3 3.2.4 Mở đầu Tán xạ Raman c-ỡng gần chiều Hệ ph-ơng trình Maweell-Block chiều Lời giải hệ ph-ơng trình Mawell-Block chiều C-ờng độ tán xạ Raman c-ỡng gần chiều Phổ tán xạ Raman c-ỡng giới hạn thời gian dµi 19 19 20 21 KÕt luËn 24 29 32 Tài liệu tham khảo 33 Mở đầu Hiện t-ợng tán xạ Raman đ-ợc Raman phát năm 1928 Khi chiếu chùm ánh sáng đơn sắc vào môi tr-ờng hoạt chất chùm sáng tán xạ, xạ có tần số tần số xạ kích thích ban đầu, có xạ có tần số lớn nhỏ Khi chiếu chùm xạ vào kính ảnh nhận đ-ợc dải vạch khác gọi phổ Raman Vạch có tần số nhỏ gọi vạch Stokes, vạch có tần số lớn gọi vạch ®èi Stokes Nh-ng hiƯu st cđa nã qu¸ thÊp nên việc tiến hành quan sát nghiên cứu gặp phải nhiều khó khăn Vào năm sáu m-ơi, giai đoạn đánh dấu đời phát triển laser, thành tựu quan trọng nhÊt cđa thÕ kØ XX, sù ph¸t triĨn cđa nã đà có ảnh h-ởng to lớn trực tiếp lên lĩnh vực khoa học, công nghệ sống Chính vào thời điểm này, nhà khoa học đà dùng nguồn sáng laser để nghiên cứu hoạt chất Raman đà phát tán xạ Raman c-ỡng Điều đà đ-a trình nghiên cứu tán xạ Raman phát triển lên giai đoạn mới, khả quan thật đ-ợc nhà khoa học quan tâm đặc biệt Tán xạ Raman c-ỡng với nguồn laser có c-ờng độ mạnh, cho ta hiệu suất tán xạ cao Vì việc tiến hành quan sát nghiên cứu dễ dàng Những kết nghiên cứu thực nghiệm cho thấy khả ứng dụng tán xạ Raman khoa học sống to lớn Đặc biệt quang phổ Raman công cụ quan trọng để nghiên cứu cấu tạo vật chất Ng-ời ta đà sử dụng quang phổ Raman để nghiên cứu hợp chất hữu cơ, vô cơ, hoá lí, hoá sinh Hiện nay, n-ớc ta trung tâm quốc gia có phòng nghiên cứu, ứng dụng tán xạ Raman đà thu đ-ợc số kết khả quan Song song với công trình nghiên cứu thực nghiệm, có nhiều công trình lí thuyết nghiên cứu tán xạ Raman Các nhà nghiên cứu lý thuyết đà đ-a mô hình vật lí mô tả trình tán xạ Raman c-ỡng Luận văn nằm tiến trình trình nghiên cứu Luận văn bao gồm ch-ơng: Ch-ơng : Trình bày tán xạ ánh sáng tự phát có phân loại tán xạ ánh sáng tự phát Chỉ đại l-ợng đặc tr-ng cuả Đặc biệt thông qua việc trình bày lý thuyết vĩ mô tán xạ ánh sáng áp dụng kết thu đ-ợc cho tr-ờng hợp độ phân cực phân tử có dạng Lorentz Ch-ơng : Trình bày tán xạ Raman tự phát Giải thích t-ợng theo quan điểm vật lý cổ điển vật lý l-ợng tử Ch-ơng : Tán xạ Raman c-ỡng gần chiều nghiên cứu vấn đề dựa mô hình : Dựa theo mô hình Raymer Mostowski , giải chi tiết hệ ph-ơng trình Maxwelk - Block toán tử biên độ tr-ờng Stokes, toán tử biên độ tr-ờng laser, toán tử phân cực môi tr-ờng, toán tử Langevin phép biến đổi Laplace Từ xác định đ-ợc biên độ tr-ờng Stokes Tìm đ-ợc giá trị c-ờng độ tán xạ Raman Xét giá trị c-ờng độ giới hạn khác nhau: Giới hạn tự phát, giới hạn thời gian ngắn, giới hạn thời gian dài Đặc biệt quan trọng, tính đ-ợc phổ công suất tán xạ Raman tự phát vẽ đ-ợc đồ thị Trong trình học tập nghiên cứu, đà cố gắng, song điều kiện hạn chế khách quan chủ quan, nên luận văn chắn tồn nhiều khiếm khuyết, mong nhận đ-ợc ý kiến đóng góp giúp đỡ cán khoa học, thầy cô bạn bè Vinh, tháng 05 năm 2008 Sinh viên thực Lê Thị H-ờng Ch-ơng Tán xạ ánh sáng tự phát Đ 1.1 Mở đầu Tán xạ ánh sáng tự phát thay đổi đặc tr-ng ánh sáng tới t-ơng tác với vật chất, nh-ng không làm thay đổi tính chất quang học hệ Tán xạ ánh sáng tự phát th-ờng xẩy chùm sáng có c-ờng độ đủ nhỏ Hình 1.1 mô tả trình tán xạ ánh sáng tự phát Hiện t-ợng tán xạ ánh sáng đ-ợc Newton phát đà đ-ợc giải thích lý thuyết cổ điển Sau đà đ-ợc giải thích học l-ợng tử Kết cho thấy lý thuyết mang nặng tính toán học ch-a đ-ợc cụ thể hoá tr-ờng hợp đặc biệt Năm 1978, I L Fabelinski , đà trình bày mô hình lý thuyết tán xạ ánh sáng tự phát Kết thu đ-ợc phù hợp với quan điểm học l-ợng tử Tác giả đà đ-a kết tổng quát mà ch-a xét đến tr-ờng hợp đặc biệt để làm bật tính -u việt mô hình Trong ch-ơng giới thiệu mô hình Fabelinski vận dụng vào tr-ờng hợp giới hạn Đặc biệt đà mạnh dạn áp dụng kết cho tr-ờng hợp xem nguyên tử nh- dao động tử điều hoà độ phân cực đ-ợc mô tả kiểu Lorenzt ánh sáng tới Môi tr-ờng tán xạ Tần số ánh sáng tán xạ Hình 1.1: Mô hình tán xạ ánh sáng Đ1.2 Tán xạ ánh sáng tự phát 1.2.1 Phân loại tán xạ ánh sáng tự phát Khi chiếu chùm sáng vào môi tr-ờng chất xẩy kiểu tán xạ sau đây: - Tán xạ Raman tự phát tán xạ ánh sáng bên cạnh tần số xạ nguồn sáng, quan sát đ-ợc tần số dịch chuyển Tán xạ Raman tự phát kết t-ơng tác ánh sáng tới với kiểu dao động phân tử môi tr-ờng tán xạ Nó gồm hai thành phần: Stokes đối Stokes Thành phần Stokes ứng với tần số dịch chuyển nhỏ tần số ánh sáng tới, thành phần đối Stokes có tần số lớn tần số ánh sáng tới - Tán xạ Brillouin hay tán xạ âm hiệu ứng tán xạ ánh sáng, nguyên nhân dao động âm môi tr-ờng Trong số môi tr-ờng quang luôn có chuyển động nhiệt tự phát mà nhìn thấy nh- dÃy sóng âm đàn hồi với tần số h-ớng lan truyền khác Các sóng âm gây điều biến tuần hoàn mật độ theo không gian thời gian môi tr-ờng làm xuất tần số dịch chuyển tán xạ ¸nh s¸ng       2 n0  sin c (1.1) tần số dịch chuyển phụ thuộc vào góc tán xạ , tần số ánh sáng tới ánh sáng tán xạ n0 chiết suất tuyến tính môi tr-ờng c vận tốc ánh sáng chân không góc tán xạ góc chùm sáng tới h-ớng lan truyền ¸nh s¸ng t¸n x¹ - T¸n x¹ Rayleigh hay t¸n xạ trung tâm Rayleigh tán xạ ánh sáng không làm thay đổi thăng giáng mật độ Nó tán xạ chuẩn đàn hồi tần số không bị dịch chuyển.C-ờng độ ánh sáng tán xạ tỉ lệ nghịch víi lịy thõa bËc cđa b-íc sãng ¸nh s¸ng tíi : I s    I  (1.2) 4 - Tán xạ cánh- Ray leigh (tán xạ cánh vạch Rayleigh) tán xạ từ thăng giáng bất định h-ớng hạt phân tử không đẳng h-ớng Hình 1.2, mô tả phổ kiểu tán xạ đà đ-ợc trình bày IS Rayleigh Brillouin Cánh Rayleigh Raman đối Stokes Raman Stokes Hình1.2 : Phổ đặc tr-ng quan sát tán xạ ánh sáng tự phát 1.2.2 Hệ số tán xạ ánh sáng Hệ số tán xạ ánh sáng đại l-ợng đ-ợc dùng để mô tả hiệu suất tán xạ ánh sáng, đ-ợc kí hiệu R Xác định hệ số tán xạ R : Chiếu chùm sáng tới có c-ờng độ I0 vào môi tr-ờng tán xạ tích V Gọi Is c-ờng độ ánh sáng tán xạ khoảng cách L từ môi tr-ờng tán xạ đến điểm quan sát (Hình 1.3) đây, ta giả thiết rằng: C-ờng độ ánh sáng tán xạ I s phụ thuộc vào c-ờng độ I0 ánh sáng tới, tØ lƯ thn víi thĨ tÝch V cđa m«i tr-êng tỉ lệ nghịch với bình ph-ơng khoảng cách L từ môi tr-ờng tới điểm quan sát Từ đó: Is I RV (1.3) L2 Giả sử ánh sáng tán xạ đ-ợc h-ớng vào detector nhỏ diện tích dA Thể tích tán xạ V I0 Góc tán xạ d dA Khoảng cách L Hình 1.3 Mô hình xác định hệ số tán xạ Công suất va chạm detector đ-ợc xác định: dP = IsdA (1.4) Góc khối d miền tán xạ đối diện với detector đ-ợc xác định: d dA L2 (1.5) Chia vế với vế (1.4) (1.5), thu đ-ợc công suất tán xạ đơn vị góc khối là: dP  I s L2 d (1.6) dP  I RV d (1.7) dP I 0V d (1.8) Thay (1.3) vào (1.6) thu đ-ợc: Từ (1.7) suy ra: R Ph-ơng trình (1.8) cho phép ta xác định đ-ợc hệ số tán xạ ánh sáng 1.2.3 Tiết diện tán xạ Để xác định đ-ợc ánh sáng tới sau qua môi tr-ờng tán xạ theo h-ớng nào, phải xác định đ-ợc tiết diện tán xạ Muốn vậy: Xét chùm sáng có c-ờng độ I0, chiếu vào phân tử riêng biệt (hình 1.4) Gọi P tổng công suất xạ tán xạ gây phân tử giả thiết P tăng bậc với I0 Khi đó: P = I0 (1.9) I0 Hình 1.4 Tán xạ ánh sáng phân tử Đại l-ợng tiết diện tán xạ mô tả công suất tán xạ theo góc khối d (Hình 1.3) Lấy đạo hàm hai vế (1.9) theo góc khối d, thu đ-ợc: dP d I0 d d đây: + + (1.10) dP : Công suất tán xạ đơn vị góc khối d d : Vi phân tiết diện tán xạ đơn vị góc khối d Từ (1.10) thu đ-ợc: d d (1.11)  d d (1.12) P  I  d So sánh (1.9) (1.11) thu đ-ợc: d Do hệ số tán xạ đặc tr-ng cho hiệu suất, tiết diện tán xạ đặc tr-ng cho công suất Vì điều quan trọng phải thiết lập đ-ợc mối quan hệ tiết diện tán xạ hệ số tán xạ Công thức (1.10) xét cho phân tử riêng biệt, thể tích V có N phân tử ta có: dP d NI d d (1.13) Thay (1.13) vµo (1.8) thu đ-ợc: Ch-ơng 3: tán xạ Raman c-ỡng gần chiều Đ 3.1 Mở đầu Tán xạ Raman tự phát đ-ợc trình bày ch-ơng 2, tiêu biểu cho trình yếu Thậm chí chất ng-ng tụ, tiết diện tán xạ đơn vị thể tích tán xạ Raman Stokes khoảng 10-6 cm-1 Nghĩa có 106 hạt qua cm môi tr-ờng tán xạ có hạt đ-ợc tán xạ Do hiệu suất tán xạ Raman tự phát nhỏ, nên việc khảo sát ch-a đ-ợc đầy đủ hầu nh- không đ-ợc nhà khoa học quan tâm đến Vào năm sáu m-ơi, kỹ thuật laser đà đời ng-ời ta bắt đầu sử dụng để nghiên cứu t-ơng tác tr-êng ¸nh s¸ng víi vËt chÊt D-íi sù kÝch thÝch c-ờng độ laser , thu đ-ợc hiệu suất tán xạ cao từ 20% - 30% Nh- tán xạ Raman c-ỡng tiêu biểu cho trình tán xạ mạnh d-ới tác dụng tr-ờng laser với vật chất cần ý rằng, tán xạ Raman c-ỡng gồm hai trình: Tự phát (khi c-ờng độ laser nhỏ) c-ỡng (khi c-ờng độ laser lớn) Tán xạ Raman c-ỡng đ-ợc quan tâm đặc biệt nhà khoa học Bởi nã cã rÊt nhiỊu øng dơng viƯc nghiªn cøu phổ để từ xác định cấu tạo vật chất Trong luận văn tập trung nghiên cứu trình tán xạ Raman c-ỡng gần chiều sở dựa theo quan điểm quang l-ợng tử, xem trình tán xạ Raman c-ỡng thực chất trình truyền hai sóng: Sóng laser sóng Stokes Trên sở giải hệ ph-ơng trình Maxwell- Block xác định đ-ợc biên độ tr-ờng Stokes, tìm đ-ợc c-ờng độ tr-ờng Stokes, tính đ-ợc phổ công suất tán xạ Raman c-ỡng vẽ đồ thị Đ.3.2 tán xạ raman c-ỡng gần dúng chiều Trong phần sử dụng mô hình Raymer Mostowski quan điểm quang l-ợng tử, xem trình tán xạ Raman c-ỡng trình t-ơng tác hai sóng: Sóng laser sóng Stokes Từ sử dụng hệ 19 ph-ơng trình Maxwell- Block toán tử tr-ờng Stokes, tr-ờng laser, toán tử phân cực toán tử Langevin, xác định đ-ợc biên độ Stokes Tìm đ-ợc c-ờng độ tr-ờng Stokes, xem xét giá trị c-ờng độ giới hạn khác Tiếp theo xác định đ-ợc phổ công suất tr-ờng Stokes giới hạn thời gian dài vẽ đ-ợc đồ thị phổ công suất tr-ờng hợp 3.2.1 Hệ ph-ơng trình Maxwell-Block chiều Khi nghiên cứu tán xạ Raman c-ỡng bức, Raymer Mostowski đà đ-a mô hình vật lý hệ ph-ơng trình Maxwell- Block áp dụng cho tr-ờng Stokes tr-ờng laser tác giả đà xem trình truyền sóng Stokes sóng laser theo chiều Hệ ph-ơng trình Maxwell- Block có dạng:   ˆ    E z, t   ik Qˆ z.t  Eˆ L z, t   z c t  (3.1a)  ˆ Q  z, t   ik1Eˆ L z, t Eˆ *  z, t   Qˆ  z, t   Fˆ z, t  t (3.1b) Trong đó: E z, t : Toán tử biên ®é tr-êng Stokes  Eˆ L z, t  : Toán tử biên độ tr-ờng laser Q z, t : Toán tử phân cực môi tr-ờng F z, t : Toán tử Langevin, mô tả thăng giáng môi tr-ờng : Hệ số hồi phục phân tử Nó độ rộng phổ Raman k1, k2 :là véctơ sóng laser, sóng Stokes thoả mÃn: k1 Ac k 2* 2 S  víi A: TiÕt diƯn h×nh trơ khối chất; = NA mật độ dòng nguyên tử; N số nguyên tử; S tần số Stokes; c vận tốc ánh sáng Các toán tử thoả mÃn điều kiện: Q z, t    ˆ  z,0 Q ˆ z 0   z  z  Q   Fˆ  z,  Fˆ z     20 2 z  z       (3.2a) (3.2b) (3.2c)  Eˆ  0,  Eˆ  0,    (3.2d)  Fˆ  z,    (3.2e) 3.2.2 Lêi giải hệ ph-ơng trình Maxwell-Block Chúng tiến hành giải hệ ph-ơng trình Maxwell- Block phép biến đổi Laplace = t z/c , giả sử E L z, t  chØ phơ Sư dơng phÐp ®ỉi biến thuộc vào , hệ ph-ơng trình (3.1) trë thµnh:  E  z,   ik 2Q z, EL  z  (3.3a)  Q z,    Q z,    ik E L*  E z,    F z, (3.3b) Gọi a(s, ) ảnh Laplace cđa A(z,) th× ta cã:  a s,    e  Sz A z,  dz Ký hiệu L(f) ảnh Laplace f Ta có :   L A n z,    S n a s,    S n1 A o,    S n2 A o,     A n1 o,   ¸p dơng kết ta có: LE z, es,    e  sz E z, dz (3.4a)   L  E z,    se s,    E 0,    z  (3.4b) LQ z,     q s,   (3.4c) LF z,     f s,   (3.4d) Thay (3.4) vµo hƯ ph-ơng trình (3.3) thu đ-ợc: se s, E 0,    ik q s,  E L   (3.5a)  q s,    q s,    ik E L*   e s,    f s,    (3.5b) Tõ (3.5a) suy ra: e s,    S 1 E o,    ik q s,   E L    (3.5c) Thay (3.5c) vào (3.5b) thu đ-ợc: q s,      S 1 k1 k E L     q s,   iS 21 1 k1 E L*   E o,  o,    f s,  (3.6) Ph-ơng trình (3.6) ph-ơng trình vi phân tuyến tính cấp I Nghiệm ph-ơng trình là:    qs,   exp     S 1 k1 k E L        d   q s, o    is k1 E   E o,   f s,  exp -1 * L o  - S k k   E L   -1 2 d d (3.7) o Chúng biểu diễn ph-ơng trình (3.7) d-ới dạng gọn hơn: qs, q s, o  e  e s     1    d e      e s  iS k1 E   E o,    f s,   1 * L 1        (3.8)  Trong ®ã:   qs, o   L Q z , o      d       k k   E L          k1 k  E L   d   o (3.9) Thay ph-ơng trình (3.8) vào ph-ơng trình (3.5c) thu đ-ợc:    1 - S 1   es,   S  E o,   ik E L   qs, o  e e   d e     e s        o  1  is k1 E L  E o,   f s, Ph-ơng trình (3.10) đ-ợc biến đổi thành dạng: e s, E o,  S 1  ik E L   e   q s, o  s 1e s  k1 k E L   d e     E *L   E o,  s 2 e s  o     1    ik E L   d e      f s,  S -1 e S -1 1         (3.10)          (3.11)  o Chóng sử dụng phép biến đổi Laplace ng-ợc để tìm biên độ tr-ờng Stokes E(z, ) từ ảnh e(S, ) Muốn sử dụng công thức biến ®ỉi sau:  C«ng thøc biÕn ®ỉi Laplace cđa tÝch chập: a(s), b(s) ảnh A(z), B(z) thì: z L1  as  bs     A z  Bz  z  dz  o 22 (3.12a) Công thức biến đổi Laplace hàm Bessel : 1 L S  n 1 s 1 e  n  z 2    In     z   1/ (3.12b) Trong In hàm Bessel đà hiệu chỉnh cã d¹ng: x 2m n 2mn m!m  n  ! m 0  I n ( x)  Với x = (4z)1/2: áp dụng công thức (3.12), biến đổi ng-ợc biểu thức ngoặc (3.11) thu đ-ợc: L1 s      1/ 1 1 s      I o 4 z    L S e  1  L  qs, o    Q z, o  1   L1 qs, o  s 1e s    1     Q z , o I  4 z  z     dz  z 1/ o o   L S e 1  2 s 1           z                L1 f z,   e s 1       I1  4z          1/ 4z          1 1 s         Io L S e  1  L  f s,   F z,  1 1/ 1/   F z ,  I  4 z  z            dz  z 1/ o o Sử dụng kết thực phép biến đổi ng-ợc ph-ơng trình (3.11) thu đ-ợc biên độ tr-ờng Stokes: E z,   E o,   ik E L   e    Q z , oI  4 z  z    z 1/ o o   k k Z / E L    d e      E L*   E o o,  o  z  I1 4 z           1/         1 / - ik E L    d e       F  z , I o 4 z  z          o dz 1/ (3.13) dz o đà xét trình truyền sóng Stokes sóng laser theo ph-ơng z, dọc theo khối chất hình trụ Khi kết xác định biên độ tr-ờng Stokes ph-ơng trình (3.13) có ý nghĩa nh- sau: 23 Số hạng thứ mô tả sóng Stokes đầu vào miền hình trụ Số hạng thứ hai mô tả ảnh h-ởng phân cực môi tr-ờng lên sóng Stokes Số hạng thứ ba mô tả t-ơng tác sóng laser với sóng Stokes đầu vào miền hình trụ Số hạng thứ t- mô tả ảnh h-ởng thăng giáng môi tr-ờng lên sóng Stokes Sử dụng kết (3.13), xác định c-ờng độ tán xạ Raman c-ỡng Tính phổ công suất vẽ đồ thị công suất phổ 3.2.3.C-ờng độ tán xạ Raman c-ỡng gần chiều C-ờng độ tán xạ Raman đ-ợc tính theo công thức: I s z, hệ số Ac E s z,  Eˆ s z,   2 s (3.14) Ac đ-ợc đ-a vào cho phù hợp với kết thực s nghiệm, đó: A tiết diện hình trụ, c vận tốc ánh sáng, số plank, s tần số Stokes Sử dụng kÕt qu¶ (3.13), ta cã:  z   1/ Eˆ   z,   Eˆ s o,   ik Eˆ L   e   dz Qˆ  z , o  I o 4k1 k z  z  P     o  k 1k z 1/   I 4k1 k z P    P   ˆ E L   d e      Eˆ L*   Eˆ s o,  P   - P   1 / o   - ik E L    d   dz e      Fˆ * z ,   I o o  4k k 1/ z  z P    P   1 /  o z ˆ z , o  I Eˆ  z,   Eˆ s o,   ik *2 Eˆ *L  e    dz Q o o  k 1k z  1/ I Eˆ *L   d e       Eˆ L   Eˆ  o,   o  ik * 2EL (3.15a)  4k k z  z  P  4k k z P   P   1/ 2 1/ 2 P  - P   1 /   d  dz e    Fˆ z ,   I o  4k k z  z  P   P   /   Z o o (3.15b) ®ã: 24  P      / k k   E   d o điều kiện ban đầu:  z ,     F ˆ  z, o    Q z  z        ˆ  z,  F ˆ z ,     2  z  z      F  ˆ  o,   E ˆ  o,     E ˆ  z, o  Q ˆ z , o   Q Chúng tính đ-ợc c-ờng độ tán xạ Raman lµ: Ac I s z,   k E L   2 s    2  d e       o e    dz I   4k k z  z  P    z o 1/ 2 o  dz I  4k k z  z  P   P     z o (3.16) 1/ 2 o có số hạng thứ hai thứ t- (3.15a) (3.15b) tham gia vào giá trị c-ờng độ tán xạ Raman c-ỡng Kết (3.16) đ-ợc đơn giản thực tích phân theo Z' , thu đ-ợc: Ac 1/ 1/ Is z,   k 2E L  z e 2 Io2  4k1k 2zP    I12  4k1k 2zP     2s        2  de 2     Io2 4k1k 2z  P   P    1/   I   4k k z  P   P      1/ 2 o (3.17) Ph-¬ng trình (3.17) biểu thức tổng quát để tính giá trị c-ờng độ tán xạ Raman tr-ờng hợp khác Để thấy đ-ợc ý nghĩa kết (3.17), xét tr-ờng hợp giới hạn khác c-ờng độ laser thời gian hồi phục phân tử 3.2.3.1.Giới hạn tán xạ Raman tự phát Tán xạ Raman tự phát xuất c-ờng độ tr-ờng laser đủ nhỏ thời gian hồi phục phân tử lớn Điều xẩy thoả mÃn điều kiện: 25 4k1k zP     (3.18) vµ  gần ', tức P()- P(') dần tới không hay 4k1k2z[P()- P(')] dần tới không Theo công thức gần ®óng cđa hµm Bessel víi x  ta cã: I0(x)  I1(x)  x/2  Trong ®ã: x = 4k1k2z[P()- P(')] 1, dÉn tíi:   4k k z  P    P         4k k z  P    P       1/ I o2 (3.19) 1/ I 12 áp dụng kết (3.19), thu đ-ợc c-ờng độ tán xạ Raman tự phát lµ: I s z,        Ac 1/ 1/2 k EL   z e  2 I o2 4k1k z P    I12 4k1k zP  2 s    2  d e         (3.20) o Do:  2  e        d   2e    e 2  d  o o  2e     e 2    o  e   e        e Khi kết (3.20) trở thành: I s z,       Ac 1/ 1/ k E L   z  e 2 I o2 4k1k zp   I 12 4k1k zp  1 2 s  (3.21) Sư dơng ®iỊu kiƯn (3.21), suy  rÊt lín () dÉn tíi: e-20, Khi ®ã kết (3.21) trở thành: I s z, Ac k2 EL   2 s   2z (3.22) Kết (3.22) cho thấy c-ờng độ laser đủ nhỏ, c-ờng độ tán xạ Raman tự phát tỉ lệ với khoảng cách truyền z với bình ph-ơng modul biên độ tr-ờng laser 26 3.2.3.2.Giới hạn tán xạ Raman c-ỡng Tán xạ Raman c-ỡng xảy c-ờng độ laser đủ lớn Nghĩa xem c-ờng độ laser ổn định, tức biên ®é tr-êng  laser lµ mét h»ng sè Khi ®ã: P    E L   d  E L Dẫn tới c-ờng độ tán 2 o xạ Raman từ ph-ơng trình (3.17) đ-ợc biểu diễn đơn giản hơn: I s z,    2 gz    I  2 gz      gz e  2 I o2  2  d e    1/ I 2 gz  o  I 2 gz  1/ 2 1/ 2 1/ (3.23)   o đây: g= 2k1k2EL 2/ đ-ợc gọi hệ sè Raman vµ k1  AC k 2* 2  S Chúng xét tán xạ Raman c-ỡng hai tr-ờng hợp đặc biệt: Giới hạn thời gian ngắn giới hạn thời gian dài Giới hạn thời gian ngắn Giới hạn thời gian ngắn xảy c-ờng độ laser đủ lớn thời gian hồi phục phân tử nhỏ (0) Khi có số hạng thứ ph-ơng trình (3.23) tham gia vào c-ờng độ tán xạ Raman c-ỡng bức: I sng z,       2gz    I   2gz    gz I o2 1/ 2 1/ (3.24) do: 2gz  2.2k1k EL z.. /   4k1k EL z  2 Khi áp dụng dạng tiệm cận hàm Bessel : I n ( x)  ex 2x 1 /  4n   1    8x   ta cã: I o x   I x   ex  2x  1/ ex  2x  1/ 1  1    8x  3  1    8x  suy ra: 27 , x1 (3.25) 2 e x    3  I x   I x   1    1    2x  x   x   o  e 2x   e 2x     2x  x  x 2x với x = (2gz)1/2 thu đ-ợc: I o  gz  1/ I  gz  1/ e 22 gz   4gz 1/ (3.26) Thay (3.25) vµo (3.24) thu đ-ợc : e22 gz I z ,   8 1/ ng S (3.27) Giới hạn thời gian dài Giới hạn thời gian dài xảy c-ờng độ laser đủ lớn thời gian hồi phục phân tử lớn Giới hạn đ-ợc gọi giới hạn ổn định Khi có số hạng thứ hai (3.23) tham gia vào giá trị c-ờng độ tán xạ Raman c-ỡng thu đ-ợc: 2gz    I   2gz      I Sd z,     gz  d e  2 I o2 1/ 2 1/ (3.28) o TÝnh tÝch ph©n , thu đ-ợc: I Sd z, gz  I o gz / 2  I gz / 2  e gz / 2 (3.29)  gz Khi áp dụng công thức gần hàm Bessel ta có: I o gz / 2  I1 gz / 2  vµ e gz /  DÉn tíi (3.29) trë thµnh: I Sd z,    gz (3.30) KÕt qu¶ (3.29) trë vỊ víi kÕt qu¶ tán xạ Raman tự phát Nếu gz Khi sử dụng công thức gần hàm Bessel (3.25) thu đ-ợc: I Sd z,  gz  1/ e gz 28 (3.31) Kết cho thấy c-ờng độ tán xạ Raman c-ỡng trạng thái ổn định tăng nhanh theo hàm e mũ với khoảng cách z 3.2.4 Phổ tán xạ giới hạn thời gian dài Phổ công suất tán xạ Raman phụ thuộc mạnh vào chất thống kê l-ợng tử xạ Stokes sinh ra, nh- vào tính chất thống kê tr-ờng laser tới Phổ công suất tán xạ Raman cho biết l-ợng tr-ờng xạ Stokes nằm phạm vi giải tần số Stokes đ-ợc xác định theo công thức: Ps    Re  e is  Eˆ s z,  s  Eˆ s z,   dz (3.32) đây: E s z, s E s z, hàm t-ơng quan tr-ờng Stokes tần số đ-ợc đo từ tần số tr-ờng Stokes Trong giới hạn thời gian dài, phổ công suất tán xạ Raman đ-ợc Raymer, Mostowski tác giả tính đ-ợc là:   s  Ps      Re  dse i  L    dte 2t  S   0   z t  s   1/  I z t  s   1/  I  zt    zt  1/ 1/ o (3.33)  I zt  1/ I  t t  s    1/ o ®ã:  = 4k1k2 EL2 = 2g; t = - ' tính phổ công suất tán xạ Raman giới hạn thời gian dài bị suy giảm tán xạ Raman tự phát Giới hạn nh- ®· biÕt xt hiƯn khi: gz = z/2 ¸p dụng công thức gần hàm số Bessel cho tr-êng hỵp x  1, ta cã: I o x   I x   x Khi ph-ơng trình (3.33) trở thành: Ps      Re  dse i    L S   dte  2t  0  / z t  S    z t  S         0 1/   zt  Re  dse i    L S  dte  2t 29 S 1/ zt 1 /    z t  s  zt     S 2      Re  dse  i    L S   dte  t   zs z  Re  ds.e i    L S  dt.e  2t S 2 0   z z   2t i     S  Re  ds.e i      Re  ds.e    e   4 2  2  0 L L z   Re  e i     4  i    L L  S      S  z  Re   4  i    L    L  /    L z    L  i  z   gz Re  2  4     L 2     L   4  L Nh- đà tính đ-ợc phổ công suất tán xạ Raman giới hạn thời gian dài bị suy giảm thành tán xạ Raman tự phát là: Ps  L  /  gz 2     L 2 (3.34) KÕt qu¶ (3.34) cho thấy phổ công suất tán xạ Raman giới hạn thời gian dài suy giảm thành tán xạ Raman tự phát phụ thuộc vào tổng độ rộng vạch phổ Raman độ rộng vạch phổ laser Tỷ lệ thuận với hệ số Raman tăng bậc theo khoảng cách z Để vẽ đồ thị phổ Ps(), chọn = 500 cm-1; L= 500 cm-1 gz = 0,01  4 mw; gz = 0,02 4 mw; gz = 0,04  4 mw gz =0,01.4 (mw) gz=0,02 4(mw) gz=0,04 4(mw) H×nh 3.4: Phỉ công suất tán xạ Raman giới hạn thời gian dài suy giảm thành tán xạ Raman tự phát 30 Từ đồ thị công suất phổ Hình 3.4 cho thấy công suất tán xạ Raman giới hạn thời gian dài suy giảm thành tán xạ Raman tự phát đ-ợc xạ trải rộng dải định nên tần số xạ Stokes giá trị định mà trải rộng có dạng hình chuông Mỗi đồ thị có đỉnh cực đại, độ cao đỉnh tăng nhanh tích số gz tăng Tóm lại: Bằng việc giải hệ ph-ơng trình Maxwell- Block toán tử biên độ tr-ờng Stokes, biên độ tr-ờng laser, toán tử phân cực toán tử Langevin, đà xác định đ-ợc biên độ tr-ờng Stokes mô tả trình xạ tán xạ Raman c-ỡng bức, tính đ-ợc c-ờng độ tán xạ Raman Từ xét giá trị c-ờng độ giới hạn khác Đặc biệt đà tính đ-ợc công suất phổ tán xạ Raman giới hạn thời gian dài suy giảm tán xạ Raman tự phát, đồng thời vẽ đ-ợc đồ thị phổ công suất 31 Kết luận Từ kết nghiên cứu khảo sát c-ờng độ tán xạ Raman c-ỡng gần chiều rút kết luận sau: Tán xạ Raman bao gồm hai vạch: vạch Stokes vạch đối Stokes Vạch Stokes có tần số hiệu i có c-ờng độ lớn dễ quan sát ; vạch đối Stokes có tần số tổng i có c-ờng độ yếu nên khó quan sát Sử dụng hệ ph-ơng trình Maxwell- Block toán tử tr-ờng Stokes, tr-ờng laser, toán tử phân cực môi tr-ờng, toán tử Langevin xác định đ-ợc trình truyền sóng Stokes Kết cho thấy trình truyền sóng Stokes bao gồm sóng Stokes đầu vào khối chất, có ảnh h-ởng trình truyền sóng Stokes phân cực môi tr-ờng, t-ơng tác sóng laser với sóng Stokes đầu vào miền hình trụ ảnh h-ởng sóng Stokes thăng giáng môi tr-ờng gây C-ờng độ tán xạ Raman bao gồm trình tán xạ tự phát (khi c-ờng độ laser đủ nhỏ) trình tán xạ c-ỡng (khi c-ờng độ laser lớn) Công suất phổ tán xạ Raman giới hạn thời gian dài suy giảm thành tán xạ Raman tự phát đ-ợc xạ trải rộng dải định nên tần số xạ Stokes giá trị cố định mà trải rộng có dạng hình chuông 32 Tài liệu tham khảo [1] Hồ Thị Hồng (2007), Khảo sát trình tán xạ Raman c-ỡng , Luận văn đại học Vinh [2] Hồ Quang Quý(2006), Laser rắn công nghệ ứng dụng , NXB ĐHQG HN [3] Đặng Đình áng-Trần L-u C-ờng(2001), Biến đổi tích phân , NXBGD [4] Nguyễn Kim Đính(2003), Phép biễn đổi Laplace , NXB §HQG TPHCM [5] Hå Quang Quý (2007), “ Quang phi tuyến ứng dụng , NXB ĐHQG HN [6] Phan Bá Ngọc(1996), Hàm biến phức phép biến đổi Laplaxơ , NXBGD 33 ... C-ờng độ tán xạ Raman bao gồm trình tán xạ tự phát (khi c-ờng độ laser đủ nhỏ) trình tán xạ c-ỡng (khi c-ờng độ laser lớn) Công suất phổ tán xạ Raman giới hạn thời gian dài suy giảm thành tán xạ Raman. .. Sử dụng kết (3.13), xác định c-ờng độ tán xạ Raman c-ỡng Tính phổ công suất vẽ đồ thị công suất phổ 3.2.3.C-ờng độ tán xạ Raman c-ỡng gần chiều C-ờng độ tán xạ Raman đ-ợc tÝnh theo c«ng thøc: I... 2.2 Tán xạ Raman tự phát theo quan điểm vật lý cổ điển Trong phần này, tán xạ Raman tự phát đ-ợc khảo sát quan ®iĨm cđa thut ®éng lùc häc cỉ ®iĨn Tõ tán xạ Raman tự phát xẩy thành phần tán xạ