Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng cấu trúc và ứng dụng hấp phụ một số kháng sinh của vật liệu carbon trên cơ sở khung cơ kim hkust 1

NTTU-NCKH-05 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC NGUYỄN TẤT THÀNH Đơn vị chủ trì: Trường Đại học Nguyễn Tất Thành BÁO CÁO TỔNG KẾT ĐỀ TÀI NCKH DÀNH CHO CÁN BỘ - GIẢNG VIÊN NĂM 2020 TÊN ĐỀ TÀI Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng cấu trúc ứng dụng hấp phụ số kháng sinh vật liệu carbon sở khung kim HKUST-1 Số hợp đồng : 2020.01.44/HĐ-KHCN Chủ nhiệm đề tài: ThS Trần Văn Thuận Đơn vị công tác: Viện Kĩ thuật Công nghệ cao NTT Thời gian thực : 06 tháng (Từ tháng 1/2020 đến tháng 6/2020) TP Hồ Chí Minh, tháng năm 2020 TP HỒ CHÍ MINH, 2017 BỘ GIÁO VÀƠN ĐÀO TẠO LỜIDỤC CẢM TRƯỜNG ĐẠI HỌC NGUYỄN TẤT THÀNH Đầu tiên, nhóm nghiên cứu xin gửi lời cảm ơn chân thành sâu sắc đến Trường Đại Đơn vị chủ trì: Trường Đại học Nguyễn Tất Thành học Nguyễn Tất Thành hỗ trợ cấp kinh phí tạo điều kiện thuận lợi cho nhóm nghiên cứu thực đề tài nghiên cứu khoa học BÁO CÁO TỔNG KẾT ĐỀ TÀI NCKH Nhóm nghiên cứu xin gửi lời cảm ơn đến đơn vị phối hợp thực đề tài nghiên DÀNH CHO CÁN BỘ - GIẢNG VIÊN 2018-2019 cứu, tổng hợp vật liệu, phân tích tính chất vật liệu Viện Khoa học Vật liệu, Viện Khoa học Vật liệu Ứng dụng, Viện Hóa học - Viện Hàm lâm Khoa học Công nghệ Việt Nam; Viện Kỹ thuật Công nghệ cao NTT, Trường học Nguyễn Tất Thành, Trường Đại học Bách TÊNĐại ĐỀ TÀI Khoa Tp HCM, Đại học Tài nguyên Môi trường Tp HCM đơn vị phân tích mẫu Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng cấu trúc ứng dụng hấp phụ Và đặc biệt, Nhóm nghiên cứu xin cảm ơn sự hỗ trợ tích cực thành viên kháng vậtcác liệu nghiênsố cứu, đóngsinh góp ýcủa kiến nhàcarbon khoa họctrên lĩnhsở vựckhung khoa họccơ vật kim liệu, cơng nghệ hóa học, kỹ thuật mơi trường HKUST-1 Số hợp đồng : 2020.01.44/HĐ-KHCN Nhóm tác giả Chủ nhiệm đề tài: ThS Trần Văn Thuận Đơn vị công tác: Viện Kĩ thuật Công nghệ cao NTT Thời gian thực : 06 tháng (Từ tháng 1/2020 đến tháng 6/2020) Các thành viên phối hợp cộng tác: STT Họ tên Chuyên ngành TS Nguyễn Công nghệ vật Duy Trinh liệu polymer ThS Nguyễn Công nghệ vật Hữu Vinh liệu ThS Nguyễn Thị Thương Hóa lý Cơ quan cơng tác Đại học Nguyễn Tất Thành Đại học Nguyễn Tất Thành Đại học Nguyễn Tất Thành Ký tên TÓM TẮT KẾT QUẢ ĐỀ TÀI Sản phẩn đăng ký thuyết minh Sản phẩm thực đạt 01 đăng tạp chí ISI 01 tạp chí ISI uy tín Journal of Water Process Engineering (IF = 3.1, Q1) Vật liệu đạt khả hấp phụ số Vật liệu đạt khả hấp phụ CIP kháng sinh (CIP, TTC,…) đạt 90 % TTC 90 % Vật liệu carbon đạt tiêu chuẩn có khối Vật liệu carbon đạt tiêu chuẩn có khối lượng 100 mg lượng 100 mg 01 quy trình cơng nghệ chế tạo vật liệu 01 quy trình cơng nghệ chế tạo vật liệu hấp phụ nanocomposite Cu/Cu2O/CuO@C hấp phụ nanocomposite Cu/Cu2O/CuO@C 01 báo cáo đánh giá hiệu khả hấp 01 báo cáo đánh giá hiệu khả hấp phụ vật liệu thu kháng phụ vật liệu thu kháng sinh sinh 01 quy trình đánh giá khảo sát động học, 01 quy trình đánh giá khảo sát động học, nhiệt động học, đẳng nhiệt hấp phụ, chế nhiệt động học, đẳng nhiệt hấp phụ, chế hấp phụ hấp phụ Thời gian đăng ký: từ ngày ………… đến ngày …………… Thời gian nộp báo cáo: ngày ……………… MỤC LỤC DANH MỤC VIẾT TẮT iv DANH MỤC HÌNH v ĐẶT VẤN ĐỀ viii CHƯƠNG I TỔNG QUAN VÀ QUY TRÌNH TỔNG HỢP VẬT LIỆU 1.1 Hiện trạng ô nhiễm chất kháng sinh 1.1.1 Hiện trạng ô nhiễm chất kháng sinh Việt Nam 1.1.2 Hiện trạng ô nhiễm chất kháng sinh giới 1.2 Tổng quan phương pháp xử lý ô nhiễm chất kháng sinh 1.2.1 Hấp phụ (adsorption) 1.2.2 Sinh học (biodegradation) 1.2.3 Quang hóa (photodegradation) 1.2.4 Oxy hóa bậc cao (advanced oxidation processes) 1.2 Giới thiệu vật liệu khung kim vật liệu composite 1.2.1 Vật liệu khung kim (MOFs) 1.2.2 Vật liệu khung kim HKUST-1 12 1.2.3 Vật liệu Cu/Cu2O/CuO@C từ khung kim HKUST-1 13 1.2.4 Ứng dụng vật liệu nanocomposite xử lý ô nhiễm chất kháng sinh 14 CHƯƠNG II NỘI DUNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 19 2.1 Nội dung nghiên cứu 19 2.1.1 Hóa chất thiết bị thí nghiệm 19 2.1.2 Quy trình tổng hợp vật liệu khung kim HKUST-1 21 2.1.3 Quy trình tổng hợp vật liệu nanocomposite Cu/Cu2O/CuO@C từ HKUST-1 21 2.1.4 Nghiên cứu khảo sát yếu tố ảnh hưởng đến khả hấp phụ ibuprofen 21 2.1.5 Quy trình pha mẫu tiến hành thí nghiệm 21 2.1.6 Các cơng thức tính 22 2.2 Phương pháp nghiên cứu 22 2.2.1 Phương pháp thu thập số liệu 22 i 2.2.2 Phương pháp đánh giá tính chất vật lý vật liệu 23 2.2.3 Phương pháp xác định số động học, đẳng nhiệt hấp phụ nhiệt động học 23 2.2.4 Phương pháp phân tích sai số 26 2.3 Địa điểm nghiên cứu 26 2.4 Mục tiêu nghiên cứu 27 2.4.1 Mục tiêu tổng quát đề tài 27 2.4.2 Mục tiêu cụ thể đề tài 27 2.5 Tính mới, tính độc đáo tính sáng tạo 27 CHƯƠNG III KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU VÀ THẢO LUẬN 30 3.1 Đặc trưng cấu trúc vật liệu HKUST-1 Cu/Cu2O/CuO@C 30 3.1.1 Phân tích phổ nhiễu xạ tia X 30 3.1.2 Phân tích phổ hồng ngoại 31 3.1.3 Phân tích phổ Raman 32 3.1.4 Phân tích phổ quang điện tử tia X 32 3.1.5 Phân tích ảnh hiển vi điện tử 33 3.1.6 Phân tích đường cong hấp phụ giải hấp phụ nitrogen 34 3.1.7 Phân tích phân bố kích thước lỗ xốp 35 3.1.8 Phân tích định lượng nhóm chức chuẩn độ Boehm 36 3.2 Khảo sát yếu tố ảnh hưởng tới khả hấp phụ CIP TTC 37 3.2.1 Ảnh hưởng pH đến khả hấp phụ CIP TTC Cu/Cu2O/CuO@C 37 3.2.2 Ảnh hưởng cường độ ion Na+ đến khả hấp phụ CIP TTC Cu/Cu2O/CuO@C 38 3.2.3 Ảnh hưởng thời gian tiếp xúc đến khả hấp phụ CIP TTC Cu/Cu2O/CuO@C 39 3.2.4 Ảnh hưởng nồng độ ban đầu đến khả hấp phụ CIP TTC Cu/Cu2O/CuO@C 40 ii 3.2.5 Ảnh hưởng lượng chất hấp phụ đến khả hấp phụ CIP TTC Cu/Cu2O/CuO@C 40 3.2.6 Ảnh hưởng nhiệt độ hấp phụ đến khả hấp phụ CIP TTC Cu/Cu2O/CuO@C 42 3.3 Các mơ hình hấp phụ 42 3.3.1 Mơ hình động học hấp phụ CIP TTC Cu/Cu2O/CuO@C 42 3.3.2 Mơ hình đẳng nhiệt hấp phụ CIP TTC Cu/Cu2O/CuO@C 44 3.2.3 Nhiệt động học hấp phụ CIP TTC Cu/Cu2O/CuO@C 45 3.2.4 Mơ hình khuếch tán hạt (intraparticle diffusion) 46 3.3 Nghiên cứu khả tái sử dụng vật liệu 47 3.4 Nghiên cứu chế hấp phụ 48 3.5 So sánh kết đề tài với nghiên cứu khác 50 CHƯƠNG KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 52 4.1 Kết luận 52 4.2 Kiến nghị 52 TÀI LIỆU THAM KHẢO 53 PHỤ LỤC 4: SẢN PHẨM ĐỀ TÀI 62 PHỤ LỤC 5: HỢP ĐỒNG VÀ THUYẾT MINH ĐỀ CƯƠNG 62 iii DANH MỤC VIẾT TẮT Ký hiệu Chữ viết tắt đầy đủ/tiếng Anh Ý nghĩa tương ứng (nếu có) TGA Thermal gravimetric analysis phân tích nhiệt trọng lượng FT- IR Fourier transformation infrared Phổ Hấp thụ Hồng Ngoại AAS Atomic Absorption Phổ hấp thụ nguyên tử Spectrophotometric SEM Scanning electron microscope Kính hiển vi điện tử quét XRD X-ray diffraction Phổ nhiễu xạ tia X WWTPs Wastewater treatment plants Nhà máy xử lý nước thải PPCPs Pharmaceuticals and Personal-Care Dược phẩm sản phẩm chăm Products sóc cá nhân MPC Magnetic mesoporous carbon Carbon xốp SBUs Secondary building units Đơn vị cấu trúc thứ cấp iv DANH MỤC HÌNH Hình Nội dung Hình 1.1 Một số loại kháng sinh sử dụng phổ biến chăn ni Trang Nguồn: BioSpring Vietnam 2016 Hình 1.2 Cấu trúc hóa học số chất kháng sinh phổ biến nơng lâm nghiệp, thủy hải sản Hình 1.3 Tiềm hấp phụ kháng sinh cephalexin carbon gắn từ tính tổng hợp từ nhựa PET Hình 1.4 Sơ đồ sử dụng xúc tác quang phân hủy chất kháng sinh Hình 1.5 MOFs có vị trí kim loại mở: a) Fe (II) carboxylate, b) H2O vị trí 10 trục loại bỏ, c) MOF-199 xốp Hình 1.6 Khung cluster kim loại-carboxylate ligand 11 Hình 1.7 Một số dạng cấu trúc hình học thường gặp HKUST-1: (a) 13 HKUST-1 nguyên mẫu (tbo-MOF prototype), (b) HKUST-1 dạng mạng lưới (tbo-MOF net), (c) HKUST-1 dạng lớp (sql-MOF layer), (d) HKUST-1 dạng trụ lưới (pillared tbo-MOF net), (e) HKUST-1 dạng trụ tứ giác (quadrangular pillar tbo-MOFs) Hình 1.8 Sơ đồ chế tạo vật liệu nanocomposite Cu/Cu2O/CuO@C từ vật liệu 14 HKUST-1 thông qua đường nhiệt phân mơi trường khí nitrogen Hình 1.9 Cấu trúc chất kháng sinh (a) ciprofloxacin (b) tetracycline 15 (mơ chương trình Chem3D) Hình 1.10 Ứng dụng rộng rãi vật liệu MOFs nhiều lĩnh vực khác 16 Hình 1.1 Cơ chế hấp phụ đề nghị nghiên cứu hấp phụ 18 Hình Sơ đồ minh họa ứng dụng vật liệu nanocomposite 29 Cu/Cu2O/CuO@C xử lý kháng sinh CIP TTC v Hình 3.1 Phổ nhiễu xạ tia X HKUST-1 Cu/Cu2O/CuO@C 30 Hình 3.2 Phổ hồng ngoại HKUST-1 Cu/Cu2O/CuO@C 31 Hình 3.3 Phổ Raman Cu/Cu2O/CuO@C 32 Hình 3.4 Phổ XPS Cu/Cu2O/CuO@C: Full survey (a), C 1s (b), O 1s (c), 33 Cu 2p (d) Hình 3.5 Ảnh SEM (a-c) TEM (d-f) vật liệu HKUST-1 (a, b) 34 Cu/Cu2O/CuO@C (c-f) Hình 3.6 Đường cong hấp phụ/giải hấp phụ nitrogen HKUST-1 35 Cu/Cu2O/CuO@C Hình 3.7 Giản đồ phân bố kích thước hạt HKUST-1 Cu/Cu2O/CuO@C 36 Hình 3.8 Ảnh hưởng pH đến khả hấp phụ CIP TTC 37 Cu/Cu2O/CuO@C Hình 3.9 Ảnh hưởng cường độ ion Na+ đến khả hấp phụ CIP 38 TTC Cu/Cu2O/CuO@C Hình 3.10 Ảnh hưởng thời gian tiếp xúc đến khả hấp phụ CIP 39 TTC Cu/Cu2O/CuO@C Hình 3.11 Ảnh hưởng nồng độ ban đầu đến khả hấp phụ CIP TTC 40 Cu/Cu2O/CuO@C Hình 3.12 Ảnh hưởng lượng chất hấp phụ đến khả hấp phụ CIP (a) 41 TTC (b) Cu/Cu2O/CuO@C Hình 3.13 Ảnh hưởng nhiệt độ đến khả hấp phụ CIP (a) TTC (b) 42 Cu/Cu2O/CuO@C Hình 3.14 Mơ hình khuếch tán hạt (intraparticle diffusion) 46 Hình 3.15 Nghiên cứu tái sử dụng vật liệu Cu/Cu2O/CuO@C 47 Hình 3.16 Cơ chế đề nghị hấp phụ CIP TTC lên vật liệu Cu/Cu2O/CuO@C 50 vi DANH MỤC BẢNG Bảng Nội dung Bảng 1.1 Một số SBUs thường gặp 12 Bảng 1.2 Một số tính chất hóa lý kháng sinh ciprofloxacin 16 Trang tetracycline Bảng 2.1 Danh mục hóa chất sử dụng nghiên cứu 19 Bảng 2.2 Danh mục dụng cụ thí nghiệm 19 Bảng 2.3 Danh mục thiết bị thí nghiệm 20 Bảng 3.1 Định lượng nhóm chức vật liệu HKUST-1 36 Cu/Cu2O/CuO@C Bảng 3.2 Các số động học hấp phụ 43 Bảng 3.3 Các số đẳng nhiệt hấp phụ 44 Bảng 3.4 Các số nhiệt động học hấp phụ 45 Bảng 3.5 Các thơng số mơ hình khuếch tán hạt cho hấp phụ CIP 47 TTC lên vật liệu Cu/Cu2O/CuO@C nanocomposite Bảng 3.6 So sánh giá trị diện tích bề mặt dung lượng hấp phụ vật liệu vii 50 10.2 Luận giải việc đặt mục tiêu nội dung, phạm vi/đối tượng cần nghiên cứu đề tài Bước đầu nhóm nghiên cứu tổng quan cơng trình cơng bố nghiên cứu tổng hợp vật liệu HKUST-1 tổng hợp phương pháp khác (Hình 6) Tiếp theo nhóm tiến hành tối ưu hóa báo cáo quy trình tổng hợp vật liệu điều kiện phịng thí nghiệm Việt Nam phân tích đặc trưng cấu trúc vật liệu XRD, FT-IR, SEM, Sau tổng hợp, vật liệu sừ dụng để tiến hành trình hấp phụ xử lý chloramphenicol, tetracylcine 11 Liệt kê danh mục công trình nghiên cứu, tài liệu có liên quan đến đề tài trích dẫn đánh giá tổng quan [1] [2] [3] [4] [5] [6] [7] [8] [9] [10] [11] [12] [13] V.S Tran, H.H Ngo, W Guo, C Ton-That, J Li, J Li, Y Liu, Removal of antibiotics (sulfamethazine, tetracycline and chloramphenicol) from aqueous solution by raw and nitrogen plasma modified steel shavings, Sci Total Environ 601–602 (2017) 845–856 doi:https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2017.05.164 M Ben Maamar, L Lesné, K Hennig, C Desdoits-Lethimonier, K.R Kilcoyne, I Coiffec, A.D Rolland, C Chevrier, D.M Kristensen, V Lavoué, Ibuprofen results in alterations of human fetal testis development, Sci Rep (2017) 44184 S Saeid, P Tolvanen, N Kumar, K Eränen, J Peltonen, M Peurla, J.-P Mikkola, A Franz, T Salmi, Advanced oxidation process for the removal of ibuprofen from aqueous solution: A non-catalytic and catalytic ozonation study in a semi-batch reactor, Appl Catal B Environ 230 (2018) 77–90 doi:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2018.02.021 M Di Foggia, S Bonora, A Tinti, V Tugnoli, DSC and Raman study of DMPC liposomes in presence of Ibuprofen at different pH, J Therm Anal Calorim 127 (2017) 1407–1417 doi:10.1007/s10973-016-5408-8 B.N Bhadra, I Ahmed, S Kim, S.H Jhung, Adsorptive removal of ibuprofen and diclofenac from water using metal-organic framework-derived porous carbon, Chem Eng J 314 (2017) 50–58 doi:https://doi.org/10.1016/j.cej.2016.12.127 H.-C Zhou, J.R Long, O.M Yaghi, Introduction to metal–organic frameworks, (2012) S Qiu, G Zhu, Molecular engineering for synthesizing novel structures of metal–organic frameworks with multifunctional properties, Coord Chem Rev 253 (2009) 2891–2911 O Delgado-Friedrichs, M O’Keeffe, O.M Yaghi, Taxonomy of periodic nets and the design of materials, Phys Chem Chem Phys (2007) 1035–1043 H.T.N Le, T V Tran, N.T.S Phan, T Truong, Efficient and recyclable Cu2(BDC)2(BPY)catalyzed oxidative amidation of terminal alkynes: role of bipyridine ligand, Catal Sci Technol (2015) 851–859 doi:10.1039/C4CY01074D B Wang, X.-L Lv, D Feng, L.-H Xie, J Zhang, M Li, Y Xie, J.-R Li, H.-C Zhou, Highly stable Zr (IV)-based metal–organic frameworks for the detection and removal of antibiotics and organic explosives in water, J Am Chem Soc 138 (2016) 6204–6216 M.R Azhar, H.R Abid, H Sun, V Periasamy, M.O Tadé, S Wang, Excellent performance of copper based metal organic framework in adsorptive removal of toxic sulfonamide antibiotics from wastewater, J Colloid Interface Sci 478 (2016) 344–352 I Ahmed, B.N Bhadra, H.J Lee, S.H Jhung, Metal-organic framework-derived carbons: Preparation from ZIF-8 and application in the adsorptive removal of sulfamethoxazole from water, Catal Today 301 (2018) 90–97 doi:https://doi.org/10.1016/j.cattod.2017.02.011 T V Tran, H.T.N Le, H.Q Ha, X.N.T Duong, L.H.-T Nguyen, T.L.H Doan, H.L Nguyen, T Truong, A five coordination Cu( ii ) cluster-based MOF and its application in the synthesis of pharmaceuticals via sp C–H/N–H oxidative coupling, Catal Sci Technol (2017) 3453–3458 doi:10.1039/C7CY00882A [14] H.T.N Le, T V Tran, N.T.S Phan, T Truong, Efficient and recyclable Cu (BDC) (BPY)-catalyzed oxidative amidation of terminal alkynes: role of bipyridine ligand, Catal Sci Technol (2015) 851–859 doi:10.1039/C4CY01074D 11 Nội dung nghiên cứu khoa học, triển khai thực nghiệm phương án thực (Liệt kê mô tả chi tiết nội dung nghiên cứu triển khai thực nghiệm phù hợp cần thực để giải vấn đề đặt kèm theo nhu cầu nhân lực, tài ngun vật liệu r õ nội dung , nội dung kế thừa kết nghiên cứu đề tài trước đó; dự kiến nội dung có tính rủi ro gải pháp khắc phục – có) Nội dung 1: Tổng quan quy trình cơng nghệ tổng hợp vật liệu HKUST-1 vật liệu carbon Nội dung 2: Tổng hợp, phân tích cấu trúc vật liệu vật liệu HKUST-1 vật liệu carbon Nội dung 3: Tối ưu hóa điểu kiện hấp phụ chloramphenicol…và khảo sát khả tái sử dụng vật liệu Nội dung 4: Xây dựng đề cương, thuyết minh hoàn thiện báo cáo 12 Cách tiếp cận, phương pháp nghiên cứu, kỹ thuật sử dụng (Luận tiếp cận vấn đề nghiên cứu, thiết kế nghiên cứu, phương pháp nghiên cứu, kỹ thuật sử dụng gắn với nội dung đề tài; so sánh với phương pháp giải tương tự khác phân tích để làm rõ tính mới, tính độc đáo, tính sáng tạo đề tài) Cách tiếp cận: Thu thập tài liệu, khảo sát điều kiện hấp phụ quy trình cơng nghệ tổng hợp chế tạo vật liệu carbon từ HKUST-1 ứng dụng lĩnh vực hấp phụ (qua tài liệu, internet, hội nghị khoa học tạp chí nước quốc tế) Phương pháp nghiên cứu, kỹ thuật sử dụng: Phương pháp kế thừa: kế thừa tài liệu, số liệu, sở liệu, phương pháp tổng hợp có vật liệu HKUST-1 khả hấp phụ số chất độc hại nước Phương pháp khảo sát, lấy mẫu xác định nồng độ chất màu dựa vào phương pháp UV-VIS Đánh giá đặc trưng hóa lý cấu trúc vật liệu thực thiết bị phịng thí nghiệm: Phổ hồng ngoại (IR), Kính hiển vi quét điện tử (SEM); phổ nhiễu xạ tia X (XRD); độ phân bố kích thước lỗ (Pore-size); diện tích bề mặt riêng phương pháp BET Nghiên cứu khả hấp phụ chloramphenicol, tetracycline… môi trường nước theo phương pháp thông thường cách thay đổi chế độ thí nghiệm đánh giá ảnh hưởng yếu tố đến hiệu suất hấp phụ Tính mới, tính độc đáo, tính sáng tạo: Nghiên cứu sử dụng vật liệu chi phí thấp, khả hấp phụ cao có khả tái sử dụng nhiều lần Do vật liệu HKUST-1 nhiều nhà khoa học giới quan tâm khả loại bỏ chất kháng sinh chúng sức khỏe người Bước đầu vật liệu ứng dụng cho hấp phụ chloramphenicol, tetracycline… quy mơ phịng thí nghiệm Tuy nhiên, cơng trình nghiên cứu vấn đề Việt Nam mẻ Việc nghiên cứu thành công đề tài “Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng cấu trúc ứng dụng hấp phụ số kháng sinh vật liệu carbon sở khung kim HKUST-1” sở bổ sung vào quy trình xử lý nước chứa chất kháng sinh 13 Phương án phối hợp với tổ chức nước quốc tế (Trình bày phương án phối hợp: tên tổ chức phối hợp tham gia thực đề tài nội dung công việc tham gia đề tài, kể sở sản xuất người sử dụng kết nghiên cứu; khả đóng góp nhân lực, tài chính, sở hạ tầng-nếu có) 14 Tiến độ thực Các nội dung, công việc chủ yếu cần thực hiện; mốc đánh giá chủ yếu 11/2019 Xây dựng quy trình phân tích cấu trúc FT-IR, SEM, vật liệu HKUST-1 vật liệu carbon 12/2019 1/2020 Tối ưu hóa điểu kiện hấp phụ CAP, TCC khảo sát khả tái sử dụng vật liệu Báo cáo đánh giá điều kiện tối ưu hấp phụ CAP, TCC sử dụng vật liệu HKUST-1 vật liệu biến tính Nội dung Hồn thiện hồ sơ 3/2019 Nội dung Phân tích cấu trúc vật liệu HKUST-1 vật liệu biến tính Thời gian (bắt đầu, kết thúc) Báo cáo tổng quan quy trình tổng hợp vật liệu HKUST-1 Nội dung Tổng quan quy trình tổng hợp vật liệu HKUST-1 Kết phải đạt Nội dung đến 12/2019 đến 1/2020 đến 3/2020 đến Xây dựng đề cương, thuyết minh hoàn thiện báo cáo 5/2020 III SẢN PHẨM KH&CN CỦA ĐỀ TÀI 15 Sản phẩm KH&CN đề tài yêu cầu chất lượng cần đạt (Liệt kê theo dạng sản phẩm) Dạng I: Mẫu (model, maket); Sản phẩm (là hàng hố, tiêu thụ thị trường); Vật liệu; Thiết bị, máy móc; Dây chuyền cơng nghệ; Giống trồng; Giống vật nuôi loại khác; Số TT Tên sản phẩm cụ thể tiêu chất lượng chủ yếu sản phẩm Sản phẩm carbon sở HKUST-1 Đơn vị đo mg Mức chất lượng Đáp ứng yêu cầu: diện tích bề mặt ≥ 50 m2/g, dung lượng hấp phụ đạt 50 mg/g Dự kiến số lượng/quy mô sản phẩm tạo 100 Dạng II: Nguyên lý ứng dụng; Phương pháp; Tiêu chuẩn; Quy phạm; Phần mềm máy tính; Bản vẽ thiết kế; Quy trình cơng nghệ; Sơ đồ, đồ; Số liệu, Cơ sở liệu; Báo cáo phân tích; Tài liệu dự báo (phương pháp, quy trình, mơ hình, ); Đề án, qui hoạch; Luận chứng kinh tế-kỹ thuật, Báo cáo nghiên cứu khả thi sản phẩm khác TT Tên sản phẩm Yêu cầu khoa học cần đạt 01quy trình chế tạo vật liệu Điều kiện chế tạo phù hợp với quy mơ phịng thí nghiệm tai Việt Nam 01 quy trình tối ưu hấp phụ loại bỏ CAP TCC Hấp phụ CAP TCC đạt dung lượng cực đại 50 mg/g Dạng III: Bài báo; Sách chuyên khảo; sản phẩm khác TT Tên sản phẩm Yêu cầu khoa học cần đạt Bài báo khoa học Đáp ứng yêu cầu cơng trình khoa học có phản biện Dự kiến nơi cơng bố (Tạp chí, Nhà xuất bản) 01 báo ISI 16.3 Kết tham gia huấn luyện đào tạo sinh viên Cấp đào tạo TT Số lượng Chuyên ngành đào tạo Phạm vi địa (dự kiến) ứng dụng kết đề tài 17 Quy mô xử lý nước thải chuyển gia công nghệ nhà máy sản suất thuốc TP.HCM Tác động lợi ích mang lại kết nghiên cứu 18 18.1 Đối với lĩnh vực KH&CN có liên quan (Nêu dự kiến đóng góp vào lĩnh vực khoa học cơng nghệ nước quốc tế) - Quy trình tổng hợp vật liệu HKUST-1 phù hợp với quy mơ phịng thí nghiệm - Xây dựng quy trình tối ưu chi phí thấp Qua đó, góp phần đa dạng hóa phương thức tổng hợp vật liệu 18.2 Đối với tổ chức chủ trì sở ứng dụng kết nghiên cứu - Đề tài giúp nghiên cứu viên đơn vị chủ trì thành viên sở triển khai ứng dụng để đưa sản phẩm nghiên cứu vào thực tế IV NHU CẦU KINH PHÍ THỰC HIỆN ĐỀ TÀI VÀ NGUỒN KINH PHÍ (Giải trình chi tiết phụ lục kèm theo) Đơn vị tính: đồng 19 Kinh phí thực đề tài phân theo khoản chi Nguồn kinh phí Tổng số Trong Tổng kinh phí Trả cơng lao động 50.000.000 50.000.000 Nguyên vật liệu Thiết bị, máy móc Chi khác Trong đó: Quỹ NTTU Nguồn khác 50.000.000 Thành phố Hồ Chí Minh, ngày tháng TRƯỞNG ĐƠN VỊ (Họ tên chữ ký) năm 20 CHỦ NHIỆM ĐỀ TÀI (Họ tên chữ ký) HIỆU TRƯỞNG TRƯỞNG PHÒNG TRƯỜNG ĐH NGUYỄN TẤT THÀNH KHOA HỌC CƠNG NGHỆ (Họ tên chữ ký, đóng dấu) (Họ tên chữ ký) BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐH NGUYỄN TẤT THÀNH Số: CỘNG HOÀ XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM Độc lập - Tự - Hạnh phúc Tp Hồ Chí Minh, ngày / BB-P.KHCN tháng năm 20 BIÊN BẢN BÀN GIAO ********* Tên đề tài: Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng cấu trúc ứng dụng hấp phụ số kháng sinh vật liệu carbon sở khung kim HKUST-1 Chủ nhiệm đề tài: ThS Trần Văn Thuận Chức vụ: Nghiên cứu viên, Trường Đại học Nguyễn Tất Thành Địa chỉ: 300A Nguyễn Tất Thành, Phường 13, Quận 4, TP Hồ Chí Minh Điện thoại: 0989267354 - Căn Hợp đồng số 2020.01.44/HĐ-NTT ký ngày / /201 đề tài “Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng cấu trúc ứng dụng hấp phụ số kháng sinh vật liệu carbon sở khung kim HKUST-1” trường trường Đại học Nguyễn Tất Thành với chủ nhiệm đề tài ThS Trần Văn Thuận; - Căn biên họp nghiệm thu đề tài ngày tháng năm 20 Sản phẩm đề tài yêu cầu bàn giao gồm: Xác nhận Đã nộp Chưa nộp STT Sản phẩm Sản phẩm vật liệu carbon biến tính  Hình ảnh kèm báo cáo cuối kỳ Quy trình chế tạo vật liệu hấp phụ có nguồn gốc từ khung kim  Kèm báo cáo cuối kỳ  Bảng báo cáo tối ưu khả hấp phụ kháng sinh vật liệu Báo cáo tổng kết đề tài Bài báo khoa học Kèm báo cáo cuối kỳ Thư viện Kèm báo cáo cuối kỳ File mềm CD-ROM   Ghi Ngày bàn giao: / /201 Sản phẩm đề tài lưu tại: Phịng Khoa học Cơng nghệ Kết luận: Đã nộp đầy đủ sản phẩm theo yêu cầu Phịng KHCN PGS TS Bạch Long Giang Trung tâm thơng tin thư viện Chủ nhiệm đề tài ThS Trần Văn Thuận SẢN PHẨM MINH CHỨNG ĐỀ TÀI Hình ảnh tính chất sản phẩm (Ảnh SEM, phổ IR biểu đồ pHpzc) Quy trình chế tạo vật liệu hấp phụ carbon hoạt tính biến tính hấp phụ MB Tổng hợp vật liệu HKUST-1: Bước 1: H3BTC (1.18 g, 5.6 mmol) 0.33 g Cu(NO3)2·6H2O (2.19 g, 9.0 mmol) hòa tan hỗn hợp gồm 15 mL DMF, 20 mL ethanol 10 mLnước Bước 2: Khuấy tan hỗn hợp 10 phút để thu dung dịch đồng Bước 3: Chia hỗn hợp thành phần vào chai bi nhỏ dung tích 20 mL chai đặt tủ sấy giữ ổn định nhiệt khoảng 85 oC 24 Bước 4: Sản phẩm chất rắn rửa trao đổi với dung môi sau: DMF (3 lần, 10 mL/lần), ethanol (3 lần, 10 mL/lần) Bước 5: Hoạt hóa sản phẩm bình chân không nhiệt độ 80 oC cho bay hết dung môi để thu HKUST-1 với tinh thể màu tím Tổng hợp vật liệu Cu/Cu2O/CuO@C: Bước 1: Tiền chất HKUST-1 có khối lượng 2.5 g nung nhiệt độ 700 oC nitrogen 99.99% từ nhiệt độ phòng 25 oC (tốc độ gia nhiệt oC/phút) Bước 2: Sau làm nguội qua đêm, mẫu có màu đen lấy cẩn thận phân tích số phương pháp phân tích hóa lý: XRD, XPS, FT-IR, SEM, TEM Bảng báo cáo đánh giá tối ưu khả hấp phụ CAP vật liệu carbon Cơ chế đề nghị khả hấp phụ kháng sinh CAP vật liệu Bảng số liệu động học đẳng nhiệt hấp phụ Mơ hình Pseudo firstorder Tham số k1 × 10 Đơn vị min1 /(mg/L)1/n CIP 18.4 TTC 15.8 Q1 mg/g 45.6 59.4 MRE (%) - 6.84 8.73 SSE - 19.08 52.86 (Radj)2 - 0.9888 0.9810 Pseudo second- k2 × 104 g/(mg.min 4.20 2.61 order Q2 mg/g 53.2 70.3 H = k2Qe2 - 1.19 1.29 MRE (%) - 5.33 7.61 SSE - 17.57 40.71 (Radj)2 - 0.9897 0.9854 Mơ hình Thơng số Đơn vị CIP TTC Langmuir kL L/mg 0.114 0.089 Qm mg/g 67.5 112.5 RL - 0.13 0.10 MRE (%) - 3.83 7.19 SSE - 16.5 83.66 (Radj)2 - 0.9896 0.9838 kF (mg/g)/(mg/L)1/n 12.5 21.4 1/n - 0.43 0.38 MRE (%) - 8.29 11.88 SSE - 26.94 203.65 (Radj)2 - 0.9830 0.9604 kT L/mg 15.0 25.8 BT - 1.10 0.76 MRE (%) - 3.32 7.35 SSE - 10.46 92.77 (Radj)2 - 0.9934 0.9820 Freundlich Temkin Parameters Unit CIP TTC ∆Ho kJ/mol 7.014 8.789 ∆So J/(mol×K) 28.03 40.97 ∆G288 (T=288 K) kJ/mol –1.059 –3.010 ∆G298 (T=298 K) kJ/mol –1.340 –3.420 ∆G308 (T=308 K) kJ/mol –1.620 –3.830 ∆G318 (T=318 K) kJ/mol –1.900 –4.240 R2 - 0.9856 0.9808 ... 1. 2 Giới thiệu vật liệu khung kim vật liệu composite 1. 2 .1 Vật liệu khung kim (MOFs) 1. 2.2 Vật liệu khung kim HKUST- 1 12 1. 2.3 Vật liệu Cu/Cu2O/CuO@C từ khung kim HKUST- 1. .. Việc nghiên cứu thành công đề tài ? ?Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng cấu trúc ứng dụng hấp phụ số kháng sinh vật liệu carbon sở khung kim HKUST- 1? ?? sở cho việc đa dạng hóa phương pháp vật liệu xử lý... mẫu Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng cấu trúc ứng dụng hấp phụ Và đặc biệt, Nhóm nghiên cứu xin cảm ơn sự hỗ trợ tích cực thành viên kháng vậtcác liệu nghiênsố cứu, đóngsinh góp ? ?của kiến nhàcarbon