Nghiên cứu tổng hợp hệ xúc tác quang hóa fevo4 tio2 và loại bỏ các chất kháng sinh trong môi trường nước

CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM Độc lập – Tự – Hạnh phúc Đơn vị chủ trì: Trường Đại học Nguyễn Tất Thành BÁO CÁO TỔNG KẾT ĐỀ TÀI NCKH DÀNH CHO CÁN BỘ - GIẢNG VIÊN 2019 Tên đề tài: NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP HỆ XÚC TÁC QUANG HÓA FeVO4/TiO2 VÀ LOẠI BỎ CÁC CHẤT KHÁNG SINH TRONG MÔI TRƯỜNG NƯỚC Số hợp đồng: 2019.01.25/HĐKHCN Chủ nhiệm đề tài: KS Nông Xuân Linh Đơn vị công tác: Viện Kỹ Thuật Công nghệ cao NTT Thời gian thực hiện: 06 tháng (Từ tháng 01/2019 đến tháng 06/2019) TP Hồ Chí Minh, ngày 31 tháng 07 năm 2019 CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM Độc lập – Tự – Hạnh phúc - Đơn vị chủ trì: Trường Đại học Nguyễn Tất Thành BÁO CÁO TỔNG KẾT ĐỀ TÀI NCKH DÀNH CHO CÁN BỘ - GIẢNG VIÊN 2019 Tên đề tài: NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP HỆ XÚC TÁC QUANG HÓA FeVO4/TiO2 VÀ LOẠI BỎ CÁC CHẤT KHÁNG SINH TRONG MÔI TRƯỜNG NƯỚC Số hợp đồng: 2019.01.25/HĐKHCN Chủ nhiệm đề tài: KS Nông Xuân Linh Đơn vị công tác: Viện Kỹ Thuật Công nghệ cao NTT Thời gian thực hiện: 06 tháng (Từ tháng 01/2019 đến tháng 06/2019) Các thành viên phối hợp cộng tác: STT Họ tên KS Nông Xuân Linh ThS Nguyễn Hữu Vinh TS Nguyễn Duy Trinh Th.S Trần Văn Thuận Chuyên ngành Môi Trường Vật liệu Cơ quan công tác Viện kỹ thuật CNC Phịng Khoa học Cơng nghệ Viện kỹ thuật CNC Viện kỹ thuật CNC Hóa học Hóa học Ký tên MỤC LỤC Trang DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT v DANH MỤC CÁC BIỂ, SƠ ĐỒ, HÌNH ẢNH vi MỞ ĐẦU CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN 1.1 Vật liệu quang xúc tác TiO2 1.1.1 Giới thiệu .3 1.1.2 Nguyên lý quang xúc tác .4 1.2 Ứng dụng .4 1.3 Phương pháp tổng hợp 1.4 Các hướng nghiên cứu gần sử dụng TiO2 để xử lý kháng sinh nước CHƯƠNG 2: MỤC TIÊU VÀ NỘI DUNG NGHIÊN CỨU 2.1 Mục tiêu nghiên cứu 2.2 Nội dung nghiên cứu .9 2.3 Hóa chất 2.4 Phương pháp tổng hợp vật liệu 10 2.5 Phương pháp đánh giá cấu trúc vật liệu 12 2.5.1 Nhiễu xạ tia X (X-ray diffraction, XRD) 12 2.5.2 Phổ tử ngoại-khả kiến (Ultra Violet–Visible, UV-Vis) 12 2.6 Phương pháp đánh giá hoạt tính quang hóa 13 CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 15 3.1 Kết đặc trưng cấu trúc 15 3.2 Hoạt tính quang xúc tác .16 3.2.1 Hoạt tính quang xúc tác phân hủy TCH mẫu TiO2 16 3.2.2 Hiệu quảng quang xúc tác phân hủy TCH chiếu xạ ánh sáng khác 17 CHƯƠNG 4: KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 19 4.1 Kết luận 19 4.2 Kiến nghị .19 TÀI LIỆU THAM KHẢO 20 PHỤ LỤC 3: DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH ĐÃ CƠNG BỐ 23 PHỤ LỤC 4: HỢP ĐỒNG, THUYẾT MINH ĐỀ CƯƠNG 31 v DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT Ký hiệu/chữ viết tắt Chữ viết tắt đầy đủ/tiếng Anh Ý nghĩa tương ứng AR BET BSE Analytical reagent Brunauer, Emmett, Teller Back-scattered electron Hóa chất cho phân tích Brunauer, Emmett, Teller Điện tử tán xạ ngược CB Conduction band Vùng dẫn e-cb Eg EG FTIR h+vb IR IUPAC OCH Negative-electron in conduction Electron mang điện tích âm band Energy band-gap Ethylene glycol vùng dẫn Năng lượng vùng cấm Ethylene glycol infrared Phổ kế hồng ngoại biến đổi Fourier Lỗ trống mang điện tích Positive-hole in valence band dương vùng hóa trị Infrared spectroscopy Phổ hồng ngoại Fourier transform spectroscopy Liên minh quốc tế hóa học International Union of pure and túy hóa học ứng applied chemistry dụng Oxytetracycline Oxytetracycline hydrochloride hydrochloride SE SEM SMX TCH Secondary electron Scanning electron microscope Sulfamethoxazole Tetracycline hydrochloride Điện tử thứ cấp Kính hiển vi điện tử quét Sulfamethoxazole Tetracycline hydrochloride TTIP TiO2 UV UV-Vis VB XRD Titanium (IV) isopropoxide Titanium dioxide Ultraviolet Ultraviolet-Visible Valence band X-ray diffraction Titanium (IV) isopropoxide Titanium dioxide Tia cực tím Tử ngoại - khả kiến Vùng hóa trị Nhiễu xạ tia X DANH MỤC CÁC BIỂ, SƠ ĐỒ, HÌNH ẢNH Trang Hình 1.1 Cấu trúc pha tinh thể dạng (a) rutile, (b) anatase (c) brookite TiO2 (trái: Ti3O building-block; phải: TiO6 polyhera).[1] Hình 1.2 Nguyên lý xúc tác quang hóa TiO2 tác dụng ánh sáng.[2] Hình 1.3 Sơ đồ minh họa chế quang xúc tác phân hủy vi khuẩn E.coli sử dung TiO2.[6] Hình 2.1 Sơ đồ tổng hợp TiO2 10 Hình 2.2 Sơ đổ tổng hợp FeVO4/TiO2 11 Hình 2.3 Sơ đồ tổng hợp Fe/TiO2 .12 Hình 2.4 Sơ đồ đánh giá hoạt tính xúc tác quang vật liệu 13 Hình 3.1 Giản đồ XRD mẫu TiO2 biến tính với FeVO4 (A) Fe (B) 15 Hình 3.2 Hiệu loại bỏ TCH mẫu TiO2 theo thời gian .16 Hình 3.3 Sự thay đổi phổ hấp thu UV-vis (A) TCH (B) OCH 17 Hình 3.4 Hiệu quảng quang xúc tác phân hủy TCH mẫu 1%Fe/TiO2 sau 180 phút chiếu xạ ánh sáng khác nhau: (A) ánh sáng đèn LED (40W) (B) ánh sáng mặt trời (10:00-14:00 GMT+7, 19/05/2020) .18 vi TÓM TẮT KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU Sản phẩm thực đạt Sán phẩn đăng ký thuyết minh - 1g Vật liệu FeVxOy/TiO2 - Vật liệu FeVxOy/TiO2 -Quy trình tổng hợp vật liệu FeVxOy/TiO2 - Quy trình tổng hợp vật liệu FeVxOy/TiO2 -Báo cáo đánh giá hoạt tính quang xúc tác phân hủy hợp chất hữu độc hại - Báo cáo đánh giá hoạt tính quang xúc tác phân hủy chất kháng sinh của TiO2 TiO2 -1 báo tạp chí KH&CN NT -1 báo nước Thời gian đăng ký: từ ngày 01/2019 đến ngày 07/2019 Thời gian nộp báo cáo:……………………… vii MỞ ĐẦU Hiện nay, việc sử dụng chất kháng sinh đời sống chăn nuôi trở nên phổ biến kỹ thuật phân tích tiên tiến phát triển tồn chất môi trường sinh thái trở thành mối quan tâm nhà khoa học Sự diện chất kháng sinh môi trường nước gây nhiều mối đe dọa trực tiếp sức khỏe người môi trường chất kháng sinh hợp chất có độ bền tính ổn định tương đối cao Vì vậy, việc loại bỏ hợp chất nước thải trước xả nguồn tiếp nhận cần thiết Các nghiên cứu gần cho thấy q trình xúc tác quang hóa sử dụng vật liệu bán dẫn có hiệu cao việc phân hủy chất kháng sinh Về hướng nghiên cứu vật liệu bán dẫn TiO2 biết đến rộng rãi phân hủy thuốc kháng sinh với hiệu suất cao, độ bền cao thân thiện với môi trường Tuy nhiên, TiO2 sở hữu lượng vùng cấm lớn Eg = 3.2 eV Do có phần nhỏ ánh sáng mặt trời, khoảng 5% vùng tia UV sử dụng Do vậy, có nhiều nghiên cứu việc điều chế quang xúc tác TiO2 có khả sử dụng hiệu vùng ánh sáng khả kiến Đến nay, có nhiều nghiên cứu biến tính TiO2 cation kim loại chuyển tiếp hay phi kim chúng làm thay đổi giá trị đại lượng lượng vùng cấm tốc độ tái kết hợp cặp điện tử-lỗ trống quang sinh Trong số đó, TiO2 biến tính cation kim loại chuyển tiếp cho thấy kết tốt, tăng cường tính chất quang xúc tác vùng ánh sáng khả kiến Trong nhiều báo cáo, hạt tinh thể nano TiO2 biến tính cation sắt thể hoạt tính quang xúc tác tốt so với TiO2 tinh khiết ánh sáng nhìn thấy Ngồi ra, việc biến tính hợp chất sắt tăng hoạt tính TiO2 vùng ánh sáng nhìn thấy Vật liệu TiO2 gần nhận quan tâm nhà nghiên cứu nước cho phân hủy chất kháng sinh Ví dụ, nhóm tác giả Nguyễn Văn Ri (Đại học Khoa học Tự nhiên, Hà Nội) nghiên cứu ứng dụng TiO2 để xử lý kháng sinh tetracycline Tuy nhiên, theo tìm hiểu nhóm nghiên cứu, nghiên cứu trước nước hầu hết chưa tập trung vào nghiên cứu đánh giá hiệu xúc tác quang hóa TiO2 biến tính với kim loại sắt hợp chất sắt phản ứng phân hủy chất kháng sinh Do đó, nghiên cứu này, nhóm nghiên cứu đánh giá hiệu xúc tác quang hóa TiO2 biến tính với sắt hợp chất sắt phản ứng phân hủy kháng sinh tetracycline sử dụng ánh sáng đèn LED CHƯƠNG 1: 1.1 TỔNG QUAN Vật liệu quang xúc tác TiO2 1.1.1 Giới thiệu TiO2 chất xúc tác sử dụng phổ biến lĩnh vực quang xúc tác TiO2 tồn ba dạng tinh thể tự nhiên: rutile, anatase brookite (Hình 1.1) Rutile pha ổn định áp suất nhiệt độ mơi trường kích thước macro, pha anatase ổn định tốt kích thước nano Sự khác cấu trúc rutile so với anatase gây khác biệt quan trọng tính chất vật lý Rutile có số khúc xạ cao hơn, trọng lượng riêng cao độ ổn định hóa học cao anatase Rutile tan chảy 1825 ̊C anatase biến đổi không không thuận nghịch thành rutile bắt đầu khoảng 500 ̊C Trong đó, brookite dạng TiO2 xuất tự nhiên khó sản xuất dạng tinh khiết Brookite có màu sắc độ bóng giống rutile Độ cứng mật độ gần giống rutile Hình 1.1 Cấu trúc pha tinh thể dạng (a) rutile, (b) anatase (c) brookite TiO2 (trái: Ti3O building-block; phải: TiO6 polyhera).[1] Trong cấu trúc pha TiO2, có pha rutile anatase cho hiệu quang xúc tác cao Anatase sở hữu lượng vùng cấm 3.2 eV với bờ hấp thụ bước sóng 386 nm nằm vùng UV gần Trong đó, rutile có lượng vùng cấm hẹp (3.02 eV) với bờ hấp thụ vùng ánh sáng nhìn thấy bước sóng 416 nm 32 33 34 35 36 37 38 39 40 41 42 43 44 45 46 ... Trường Đại học Nguyễn Tất Thành BÁO CÁO TỔNG KẾT ĐỀ TÀI NCKH DÀNH CHO CÁN BỘ - GIẢNG VIÊN 2019 Tên đề tài: NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP HỆ XÚC TÁC QUANG HÓA FeVO4/ TiO2 VÀ LOẠI BỎ CÁC CHẤT KHÁNG SINH TRONG. .. MỤC CÁC CƠNG TRÌNH ĐÃ CƠNG BỐ Vật liệu FeVxOy /TiO2 Bài báo tạp chí KH&CN NTT 23 Tạp chí Khoa học & Cơng nghệSố Nghiên cứu tổng hợp hệ xúc tác quang hóa FeVO4/ TiO2 loại bỏ chất kháng sinh môi trường. .. nghiên cứu, nghiên cứu trước nước hầu hết chưa tập trung vào nghiên cứu đánh giá hiệu xúc tác quang hóa TiO2 biến tính với kim loại sắt hợp chất sắt phản ứng phân hủy chất kháng sinh Do đó, nghiên