Nghiên cứu quá trình chưng cất phân đoạn tinh dầu tràm gió

ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP HCM TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA PHẠM HOÀNG DANH NGHIÊN CỨU QUÁ TRÌNH CHƯNG CẤT PHÂN ĐOẠN TINH DẦU TRÀM GIÓ Chuyên ngành: Kỹ thuật Hóa học Mã số: 8520301 LUẬN VĂN THẠC SĨ TP HỒ CHÍ MINH, tháng 02 năm 2021 CƠNG TRÌNH ĐƯỢC HOÀN THÀNH TẠI TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA – ĐHQG TP HCM Cán hướng dẫn khoa học: TS Lê Xuân Tiến (Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị chữ ký) Cán chấm nhận xét 1: PGS.TS Nguyễn Thị Phương Phong (Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị chữ ký) Cán chấm nhận xét 2: TS Hà Cẩm Anh (Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị chữ ký) Luận văn thạc sĩ bảo vệ Trường Đại học Bách Khoa, ĐHQG TP HCM ngày 04 tháng 02 năm 2021 Thành phần Hội đồng đánh giá luận văn thạc sĩ gồm: (Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị Hội đồng chấm bảo vệ luận văn thạc sĩ) PGS.TS Mai Huỳnh Cang - Chủ tịch PGS.TS Nguyễn Thị Phương Phong - Phản biện TS Hà Cẩm Anh - Phản biện TS Lê Vũ Hà - Ủy viên TS Phan Nguyễn Quỳnh Anh - Thư ký Xác nhận Chủ tịch Hội đồng đánh giá LV Trưởng Khoa quản lý chuyên ngành sau luận văn sửa chữa (nếu có) CHỦ TỊCH HỘI ĐỒNG TRƯỞNG KHOA KT HÓA HỌC ii ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP.HCM TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM Độc lập - Tự - Hạnh phúc NHIỆM VỤ LUẬN VĂN THẠC SĨ Họ tên học viên: Phạm Hoàng Danh MSHV: 1870530 Ngày, tháng, năm sinh: 08/09/1987 Nơi sinh: Tp HCM Chuyên ngành: Kỹ thuật Hóa học Mã số: 8520301 I TÊN ĐỀ TÀI: Nghiên cứu trình chưng cất phân đoạn tinh dầu tràm gió (Fractionation of cajeput essential oil using vacuum fractional distillation) II NHIỆM VỤ VÀ NỘI DUNG: Khảo sát yếu tố ảnh hưởng lên trình chưng cất phân đoạn quy mô phòng thí nghiệm:  Ảnh hưởng loại cột chưng cất;  Ảnh hưởng áp suất chưng cất;  Ảnh hưởng loại đệm;  Ảnh hưởng chiều cao cột đệm Đánh giá hoạt tính kháng khuẩn phân đoạn số chủng vi khuẩn III NGÀY GIAO NHIỆM VỤ: 19/08/2019 IV NGÀY HOÀN THÀNH NHIỆM VỤ: 31/12/2020 V CÁN BỘ HƯỚNG DẪN: TS Lê Xuân Tiến Tp HCM, ngày tháng năm 2021 CÁN BỘ HƯỚNG DẪN CHỦ NHIỆM BỘ MÔN ĐÀO TẠO (Họ tên chữ ký) (Họ tên chữ ký) TRƯỞNG KHOA KT HÓA HỌC (Họ tên chữ ký) iii LỜI CẢM ƠN Với lòng biết ơn sâu sắc, xin gửi lời cảm ơn chân thành đến TS Lê Xuân Tiến, người tận tình hướng dẫn giúp đỡ suốt thời gian thực luận văn Tôi xin gửi lời cảm ơn đến anh Nguyễn Ngọc Phương - kỹ thuật viên thuộc Viện Cơng nghệ Hóa học giúp đỡ tơi trình đo mẫu Tôi xin gửi lời cảm ơn đến Q Thầy Cơ Khoa Kỹ thuật Hóa học, Trường Đại học Bách Khoa Tp.HCM truyền đạt kiến thức quý báu suốt thời gian học tập Và không quên gửi lời cảm ơn đến Khoa Kỹ thuật Thực phẩm Môi trường, Trường Đại học Nguyễn Tất Thành tạo điều kiện thuận lợi cho sử dụng phòng thí nghiệm trang thiết bị để hoàn thành luận văn Mặc dù cố gắng tránh khỏi thiếu sót định Vì vậy, mong nhận ý kiến đóng góp từ Q Thầy Cơ bạn để luận văn hoàn thiện Chân thành cảm ơn! iv TÓM TẮT LUẬN VĂN Các sản phẩm tinh dầu thị trường đa phần tinh dầu thơ, có hàm lượng hoạt chất thấp nên chưa tận dụng hết giá trị kinh tế mang lại từ nguồn nguyên liệu nông nghiệp Trong nghiên cứu này, phương pháp chưng cất phân đoạn chân không với cột Vigreux cột Hempel sử dụng để phân tách tinh dầu tràm gió thơ thành phân đoạn dựa vào nhiệt độ sôi khác Thông số vận hành cho trình chưng cất phân đoạn lựa chọn sử dụng cột Hempel áp suất 60 mmHg, loại đệm lò xo thép không gỉ kích thước  10 mm, chiều cao cột 500 mm Hàm lượng độ thu hồi eucalyptol điều kiện 74,8 96,4% Các phân đoạn thử nghiệm hoạt tính kháng khuẩn so sánh với tinh dầu thô Kết cho thấy tinh dầu thơ có tác dụng chống lại S aureus Trong phân đoạn có khả ức chế mạnh chủng vi khuẩn kiểm định Trong đó, phân đoạn đáy (B) hiệu việc kháng lại E coli, S aureus S typhimurium so với phân đoạn đỉnh (F3) Cả hai phân đoạn cho thấy tác dụng tương đương việc ức chế P aeruginosa nồng độ thấp v ABSTRACT Essential oils on the market today are mostly raw oils with low active content, so the economic value from agricultural materials has not been fully utilized In this study, the vacuum fractionation method with Vigreux and Hempel columns was used to separate raw cajeput essential oil into fractions based on different boiling temperatures The operating parameter for the fractional distillation selected is to use Hempel column at a pressure of 60 mmHg, stainless steel string (size  10 mm), column height of 500 mm Eucalyptol content and recovery under these conditions were 74.8 and 96.4%, respectively The fractions were also tested for antibacterial activity and compared with raw essential oil The results showed that raw essential oil was only effective against S aureus while the fractions were capable of strongly inhibiting all four bacterial strains In particular, the bottom fraction (B) was more effective against E coli, S aureus, and S typhimurium than the top fraction (F3) Both fractions showed similar effects in inhibiting P aeruginosa at low MIC vi LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan kết đề tài “Nghiên cứu trình chưng cất phân đoạn tinh dầu tràm gió” cơng trình nghiên cứu cá nhân thực hướng dẫn TS Lê Xuân Tiến Các số liệu kết trình bày luận văn hoàn toàn trung thực, không chép bất cứ ai, chưa công bố công trình khoa học nhóm nghiên cứu khác thời điểm Nếu không nêu trên, xin hoàn toàn chịu trách nhiệm đề tài mình chấp nhận hình thức xử lý theo quy định TP HCM, ngày 04 tháng 02 năm 2021 Tác giả luận văn Phạm Hoàng Danh vii MỤC LỤC NHIỆM VỤ LUẬN VĂN THẠC SĨ iii LỜI CẢM ƠN iv TÓM TẮT LUẬN VĂN v ABSTRACT vi LỜI CAM ĐOAN vii MỤC LỤC viii DANH MỤC BẢNG xi DANH MỤC HÌNH xii DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT xiv MỞ ĐẦU Chương TỔNG QUAN 1.1 Tràm gió 1.1.1 Đặc điểm riêng tràm gió .2 1.1.2 Phân loại tràm gió 1.1.3 Cơng dụng tràm gió .3 1.2 Tinh dầu tràm gió 1.2.1 Eucalyptol 1.2.2 α-terpineol 1.3 Nghiên cứu yếu tố ảnh hưởng đến trình chưng cất phân đoạn .8 1.3.1 Áp suất vận hành 1.3.2 Chế độ hoạt động .9 1.3.3 Cột phân đoạn loại đệm .10 1.3.4 Tỷ lệ hồi lưu .12 1.3.5 Phương pháp phân đoạn 13 1.4 Nghiên cứu chưng cất phân đoạn từ loại tinh dầu khác .16 1.4.1 Chưng cất phân đoạn eucalyptol từ tinh dầu hương đào (Myrtus communis L.) 16 viii 1.4.2 Chưng cất phân đoạn eucalyptol từ tinh dầu bạch đàn (E globulus) 17 1.4.3 Chưng cất phân đoạn terpinen-4-ol từ tinh dầu tràm trà (Melaleuca alternifolia) 18 Chương NGUYÊN LIỆU VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 20 2.1 Nguyên liệu .20 2.2 Dụng cụ, thiết bị 20 2.3 Phương pháp nghiên cứu .22 2.3.1 Quy trình phân đoạn 22 2.3.2 Sơ đồ nghiên cứu 22 2.3.3 Bố trí thí nghiệm 22 2.4 Phương pháp phân tích 23 2.4.1 Hàm lượng thành phần sản phẩm .23 2.4.2 Hiệu suất 23 2.4.3 Độ thu hồi eucalyptol .23 2.4.4 Hoạt tính kháng khuẩn .24 Chương KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN 26 3.1 Thành phần tinh dầu tràm gió thơ 26 3.2 Các yếu tố ảnh hưởng lên trình chưng cất phân đoạn 28 3.2.1 Ảnh hưởng áp suất lên trình chưng cất với cột Vigreux 29 3.2.2 Ảnh hưởng áp suất lên trình chưng cất với cột Hempel .33 3.2.3 Ảnh hưởng loại đệm lên trình chưng cất với cột Hempel 36 3.2.4 Ảnh hưởng chiều cao cột lên trình chưng cất với cột Hempel 39 3.2.5 Kết luận 41 3.3 Đánh giá chất lượng sản phẩm 42 3.3.1 Đánh giá cảm quan 42 3.3.2 Hoạt tính kháng khuẩn .43 Chương KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ .45 4.1 Kết luận 45 ix 4.2 Kiến nghị 45 TÀI LIỆU THAM KHẢO 46 PHỤ LỤC 49 x Sep Sci Technol., vol 52, no 8, pp 1397–1403, 2017 [13] W T Eden, D Alighiri, E Cahyono, K I Supardi, and N Wijayati, “Fractionation of Java Citronella Oil and Citronellal Purification by Batch Vacuum Fractional Distillation,” in IOP Conference Series: Materials Science and Engineering, 2018, vol 349, no 1, p 12067 [14] S C Beneti, E Rosset, M L Corazza, C D Frizzo, M Di Luccio, and J V Oliveira, “Fractionation of citronella (Cymbopogon winterianus) essential oil and concentrated orange oil phase by batch vacuum distillation,” J Food Eng., vol 102, no 4, pp 348–354, 2011 [15] W P Silvestre, F Agostini, L A R Muniz, and G F Pauletti, “Fractionating of green Mandarin (Citrus deliciosa Tenore) essential oil by vacuum fractional distillation,” J Food Eng., vol 178, pp 90–94, 2016 [16] S Ž Milojević, S B Glišić, and D U Skala, “The batch fractionation of Juniperus communis L essential oil: experimental study, mathematical simulation and process economy,” Chem Ind Chem Eng Quarterly/CICEQ, vol 16, no 2, pp 183–191, 2010 [17] K Bauer, D Garbe, and H Surburg, Common fragrance and flavor materials: preparation, properties and uses John Wiley & Sons, 2008 [18] E J Lenardao, G V Botteselle, F de Azambuja, G Perin, and R G Jacob, “Citronellal as key compound in organic synthesis,” Tetrahedron, vol 63, no 29, pp 6671–6712, 2007 [19] I M Mujtaba, Batch distillation: Design and operation, vol World Scientific Publishing Company, 2004 [20] A Farah et al., “Fractional distillation effect on the chemical composition of Moroccan myrtle (Myrtus communis L.) essential oils,” Flavour Fragr J., vol 21, no 2, pp 351–354, 2006 [21] R N Almeida, R de P Soares, and E Cassel, “Fractionation process of essential oils by batch distillation,” Brazilian J Chem Eng., vol 35, no 3, pp 1129–1140, 2018 [22] P V R K Adari and A K Jana, “Comparative control study of a high-purity ternary batch distillation,” Chem Prod Process Model., vol 3, no 1, 2008 47 [23] J A Driscoll, “Measuring the heat of vaporization using the Clausius-Clapeyron equation,” J Chem Educ., vol 57, no 9, p 667, 1980 [24] Q Huynh, T D Phan, and V Q Q Thieu, “Research on distillation technology to extract essential oil from Melaleuca alterfornia (TTO),” Int Proc Chem., Biol Environ Eng, vol 43, 2012 [25] H E Eschinazi and E D Bergmann, “The Mechanism of Disproportionation of d-Limonene,” J Am Chem Soc., vol 72, no 12, pp 5651–5654, 1950 [26] G M Budd and N Warhaft, “Body temperature, shivering, blood pressure and heart rate during a standard cold stress in Australia and Antarctica,” J Physiol., vol 186, no 1, pp 216–232, 1966 48 PHỤ LỤC Phụ lục Sắc ký đồ mẫu tinh dầu tràm Xa Mát (Bảng 3.1) Phụ lục Sắc ký đồ mẫu tinh dầu tràm Huế (Bảng 3.1) 49 Phụ lục Sắc ký đồ mẫu F1 (Hình 3.3) Phụ lục Sắc ký đồ mẫu F2 (Hình 3.3) 50 Phụ lục Sắc ký đồ mẫu F3 (Hình 3.3) Phụ lục Sắc ký đồ 60 mmHg (Hình 3.7) 51 Phụ lục Sắc ký đồ 80 mmHg (Hình 3.7) Phụ lục Sắc ký đồ 100 mmHg (Hình 3.7) 52 Phụ lục Sắc ký đồ 120 mmHg (Hình 3.7) Phụ lục 10 Sắc ký đồ 140 mmHg (Hình 3.7) 53 Phụ lục 11 Sắc ký đồ 160 mmHg (Hình 3.7) Phụ lục 12 Sắc ký đồ đệm lị xo nhỏ (Hình 3.11) 54 Phụ lục 13 Sắc ký đồ đệm lưới thép (Hình 3.11) Phụ lục 14 Sắc ký đồ cột 200 mm (Hình 3.14) 55 Phụ lục 15 Sắc ký đồ cột 300 mm (Hình 3.14) Phụ lục 16 Sắc ký đồ cột 500 mm (Hình 3.14) 56 Phụ lục 17 Sắc ký đồ cột 600 mm (Hình 3.14) Phụ lục 18 Sắc ký đồ mẫu F1 (Bảng 3.5) 57 Phụ lục 19 Sắc ký đồ mẫu F2 (Bảng 3.5) Phụ lục 20 Sắc ký đồ mẫu F3 (Bảng 3.5) 58 Phụ lục 21 Sắc ký đồ mẫu B (Bảng 3.5) Phụ lục 22 Màu sắc phân đoạn tràm gió (từ trái qua phải F1, F3, B) 59 Phụ lục 23 Vùng ức chế vi khuẩn phân đoạn tinh dầu chủng vi khuẩn gây bệnh a) Phân đoạn đỉnh (F3) b) Phân đoạn đáy (B) Phụ lục 24 Thử nghiệm nồng độ ức chế tối thiểu phân đoạn tinh dầu chủng vi khuẩn gây bệnh 60 PHẦN LÝ LỊCH TRÍCH NGANG Họ tên: PHẠM HOÀNG DANH Ngày tháng năm sinh: 08/09/1987 Nơi sinh: TP.HCM Địa liên lạc: 1969/11 Phạm Thế Hiển, P6, Q8, TP.HCM QUÁ TRÌNH ĐÀO TẠO: - Từ năm 2005 đến năm 2010: Học đại học trường: ĐH Bách Khoa TP.HCM, chuyên ngành: Kỹ thuật hóa học - Từ năm 2018 đến năm 2020: Học cao học trường ĐH Bách Khoa, chuyên ngành: Kỹ thuật hóa học Q TRÌNH CƠNG TÁC - Từ năm 2011 đến nay: công tác trường ĐH Nguyễn Tất Thành 61 ... hưởng lên trình chưng cất phân đoạn Tinh dầu tràm gió phân đoạn cột chưng cất áp suất chân không với điều kiện khác để tăng tối đa khả phân tách eucalyptol từ tinh dầu thô Đầu tiên, nghiên cứu... hóa học phân đoạn tinh dầu tràm gió phân tách điều kiện thích hợp 41 Bảng 3.6 Đánh giá cảm quan phân đoạn tràm gió 43 Bảng 3.7 Đường kính vùng ức chế phân đoạn tinh dầu thử... hiệu suất Thành phần phân đoạn tinh dầu thô phân tích GC-MS 2.3.2 Sơ đồ nghiên cứu  Cột chưng cất Khảo sát yếu số ảnh hưởng  Áp suất chưng cất lên trình chưng cất phân đoạn  Loại đệm  Chiều