Nghiên cứu tổng hợp vật liệu 3d graphene oxit aerogel để hấp phụ phenol, bisphenol a

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA TRẦN HOÀNG TÚ NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU 3D-GRAPHENE OXIT AEROGEL ĐỂ HẤP PHỤ PHENOL, BISPHENOL A (Synthesis of 3D-graphene oxide aerogels for adsorption of phenol, bisphenol A) Chuyên ngành: KỸ THUẬT HÓA HỌC Mã số: 60520.301 LUẬN VĂN THẠC SĨ TP Hồ Chí Minh, tháng 01 năm 2020 Cơng trình hồn thành tại: Trường Đại Học Bách Khoa - ĐHQG TP.HCM Cán hướng dẫn khoa học: PGS TS Nguyễn Hữu Hiếu; TS Hoàng Minh Nam Cán chấm nhận xét 1: PGS.TS Trần Ngọc Quyển Cán chấm nhận xét 2: TS Nguyễn Tuấn Anh Luận văn thạc sĩ bảo vệ Trường Đại Học Bách Khoa - ĐHQG TP.HCM, ngày … tháng … năm 2020 Thành phần Hội đồng đánh giá luận văn thạc sĩ gồm: PGS TS Nguyễn Trần Hà…………………… - Chủ tịch PGS.TS Trần Ngọc Quyển…………………… - Ủy viên phản biện TS Nguyễn Tuấn Anh………………………… - Ủy viên phản biện PGS TS Nguyễn Thị Phương Phong………… - Ủy viên TS Đặng Bảo Trung ………………………… - Thư ký Xác nhận Chủ tịch Hội đồng đánh giá LV Trưởng Khoa quản lý chuyên ngành sau luận văn sửa chữa (nếu có) CHỦ TỊCH HỘI ĐỒNG TRƯỞNG KHOA KỸ THUẬT HÓA HỌC (Họ tên chữ ký) (Họ tên chữ ký) i ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP HCM TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM Độc lập - Tự - Hạnh phúc NHIỆM VỤ LUẬN VĂN THẠC SĨ Họ tên học viên: Trần Hoàng Tú MSHV: 17700292 Ngày, tháng, năm sinh: 28/08/1994 Nơi sinh: Khánh Hịa Chun ngành: Kỹ thuật Hóa học Mã số: 60520301 I TÊN ĐỀ TÀI: Tên tiếng Việt: Nghiên cứu tổng hợp vật liệu 3D-graphene oxit aerogel để hấp phụ phenol, bisphenol A Tên tiếng Anh: Synthesis of 3D-graphene oxide aerogel for adsorption of phenol, bisphenol A II NHIỆM VỤ VÀ NỘI DUNG: 2.1 Tổng quan Graphite, graphene oxit, graphene oxit aerogel (GOA), phenol, bisphenol A, trình hấp phụ, tình hình nghiên cứu 2.2 Thực nghiệm - Khảo sát điều kiện tổng hợp GOA - Khảo sát cấu trúc – hình thái – đặc tính GOA phù hợp - Khảo sát khả hấp phụ GOA phenol, bisphenol A III NGÀY GIAO NHIỆM VỤ: 08/2019 IV NGÀY HOÀN THÀNH NHIỆM VỤ: 01/2020 V CÁN BỘ HƯỚNG DẪN: PGS TS NGUYỄN HỮU HIẾU; TS HOÀNG MINH NAM TP HCM, ngày … tháng… năm 2019 CÁN BỘ HƯỚNG DẪN Trưởng PTN TĐ ĐHQG TP.HCM (Họ tên chữ ký) CNHH & DK (Họ tên chữ ký) TRƯỞNG KHOA KỸ THUẬT HÓA HỌC (Họ tên chữ ký) ii LỜI CẢM ƠN Để hoàn thành luận văn này, tác giả xin trân trọng cảm ơn đến người thân gia đình quan tâm, động viên, tạo điều kiện thuận lợi cho tác giả suốt thời gian thực luận văn Tác giả xin chân thành cảm ơn hai thầy PGS TS Nguyễn Hữu Hiếu TS Hồng Minh Nam tận tình hướng dẫn, tạo điều kiện thuận lợi cho tác giả suốt trình học tập thực luận văn Tác giả xin gửi lời cảm ơn đến anh chị nghiên cứu sinh, học viên, nghiên cứu viên, bạn sinh viên Phịng thí nghiệm Trọng điểm ĐHQG TP.HCM Cơng nghệ Hóa học & Dầu khí (CEPP Lab), Trường Đại Học Bách Khoa - ĐHQG TP.HCM hỗ trợ tác giả suốt trình học tập nghiên cứu Tác giả Trần Hồng Tú iii TĨM TẮT LUẬN VĂN Trong luận văn này, graphene oxit (GO) tổng hợp từ graphite theo phương pháp Hummers cải tiến Graphene oxit aerogel (GOA) tổng hợp từ GO theo phương pháp đông lạnh tách đá Ảnh hưởng yếu tố tổng hợp GOA bao gồm: nồng độ GO, thời gian siêu âm, pH khảo sát Cấu trúc - hình thái - đặc tính vật liệu GOA phù hợp xác định phương pháp: khối lượng riêng, phổ Raman, kính hiển vi điện tử quét, phổ hồng ngoại chuyển hóa Fourier, nhiễu xạ tia X, kính hiển vi điện tử truyền qua, phổ quang điện tử tia X, phổ tán sắc lượng tia X, diện tích bề mặt riêng Brunauer - Emmett - Teller Sản phẩm GOA tổng hợp ứng dụng làm vật liệu hấp phụ phenol, bisphenol A Ảnh hưởng thời gian, pH, nồng độ ban đầu đến dung lượng hấp phụ GOA nghiên cứu thông qua khảo sát đơn yếu tố Động học q trình hấp phụ khảo sát với mơ hình khuếch tán bề mặt mao quản; động học biểu kiến bậc bậc hai Quá trình hấp phụ đánh giá với mơ hình đẳng nhiệt Langmuir, Freundlich, Temkin Bên cạnh đó, phương pháp bề mặt đáp ứng với mơ hình thiết kế trực giao tâm xoay sử dụng để đánh giá ảnh hưởng đồng thời yếu tố: thời gian, pH, nồng độ ban đầu đến hiệu suất hấp phụ GOA phenol, bisphenol A iv ABSTRACT In this study, graphene oxide (GO) was syntheiszed from graphite by improved Hummers’ method Graphene oxide aerogel (GOA) samples were syntheisze from GO by ice segregation induced selfassembly method Effect of conditions on GOA synthesis including GO concentration, ultrasound time, and pH were investigated The structure morphology - characterization of GOA samples were studied by density, Raman spectroscopy, scanning electron microscope, Fourier transform infrared spectroscopy, Xray diffraction, transmission electron microscopy, X-ray photoelectron spectroscopy, energy dispersive X-ray spectroscopy, and Brunauer - Emmett - Teller surface area The synthesized GOA was applied as adsorbent for removal of phenol, bisphenol A from water The effect factors including contact time, pH, and initial concentration on the adsorption ablity of GOA were studied The adsorption kinetics was examined through liquid film and intraparticle diffusion, pseudo-first-order and pseudo-secondorder kinetic models The experimental data was studied by using Langmuir, Freundlich, and Temkin isotherm models Additionally, response surface methodology involving rotate central composite design was applied to investigate simultaneously the effects of adsorption variables including contact time, pH, and initial concentration on the removal efficiency of GOA for phenol, bisphenol A v LỜI CAM ĐOAN Tác giả xin cam đoan luận văn cơng trình nghiên cứu thực cá nhân tác giả thực hướng dẫn hai thầy PGS TS Nguyễn Hữu Hiếu TS Hồng Minh Nam, Phịng thí nghiệm Trọng điểm ĐHQG TP HCM Cơng nghệ Hóa học Dầu khí (CEPP Lab), Trường Đại học Bách Khoa - ĐHQG TP HCM Các số liệu, kết nghiên cứu luận văn hồn tồn trung thực, chưa cơng bố cơng trình khác trước Mọi giúp đỡ cho việc hoàn thành luận văn cảm ơn, thông tin trích dẫn luận văn rõ nguồn gốc Tác giả xin chịu trách nhiệm nghiên cứu Tác giả Trần Hồng Tú vi MỤC LỤC LỜI CẢM ƠN iii TÓM TẮT LUẬN VĂN iv ABSTRACT v LỜI CAM ĐOAN vi DANH MỤC HÌNH x DANH MỤC BẢNG x DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT xv LỜI MỞ ĐẦU xvi CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN 1.1 Graphite 1.2 Graphene oxit 1.2.1 Cấu trúc 1.2.2 Tính chất 1.2.3 Phương pháp tổng hợp 1.2.4 Ứng dụng 1.3 Graphene oxit aerogel 1.3.1 Cấu trúc 1.3.2 Tính chất 1.3.3 Phương pháp tổng hợp 1.3.4 Ứng dụng 16 1.4 Hợp chất phenolic 18 1.4.1 Tình hình ô nhiễm phenolic 18 1.4.2 Phenol 19 1.4.3 Bisphenol A 20 1.5 Quá trình hấp phụ 21 1.5.1 Giới thiệu 21 1.5.2 Thông số đánh giá trình hấp phụ 22 vii 1.5.3 Động học trình hấp phụ 23 1.5.4 Mơ hình đẳng nhiệt hấp phụ 25 1.6 Tình hình nghiên cứu ngồi nước 26 1.7 Tính cấp thiết, mục tiêu, nội dung, phương pháp nghiên cứu, tính luận văn 26 1.7.1 Tính cấp thiết 27 1.7.2 Mục tiêu nghiên cứu 28 1.7.3 Nội dung nghiên cứu 28 1.7.4 Phương pháp nghiên cứu 28 1.7.5 Tính luận văn 42 CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM 43 2.1 Hóa chất, dụng cụ, thiết bị, địa điểm thực 43 2.1.1 Hóa chất 43 2.1.2 Dụng cụ thiết bị 43 2.1.3 Địa điểm thực 44 2.2 Thí nghiệm tổng hợp vật liệu 45 2.2.1 Tổng hợp GO 45 2.2.2 Tổng hợp GOA 46 2.3 Khảo sát cấu trúc – hình thái – đặc tính vật liệu GOA 48 2.4 Khảo sát yếu tố ảnh hưởng đến khả hấp phụ phenol, bisphenol A 50 2.4.1 Đối với phenol 50 2.4.2 Đối với BPA 54 CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN 56 3.1 Điều kiện tổng hợp GOA 56 3.1.1 Nồng độ GO 56 3.1.2 Thời gian siêu âm 58 3.1.3 pH 62 3.2 Cấu trúc – hình thái – đặc tính GOA15 67 3.3 Ảnh hưởng yếu tố đến khả hấp phụ GOA15 75 3.3.1 Đối với phenol 75 3.3.2 Đối với BPA 88 viii 3.3.3 Cơ chế hấp phụ phenolic 102 CHƯƠNG 4: KẾT LUẬN 105 TÀI LIỆU THAM KHẢO PHỤ LỤC CƠNG TRÌNH CƠNG BỐ ix 158 159 160 161 162 163 164 165 166 167 168 169 170 171 LÝ LỊCH TRÍCH NGANG Họ tên: Trần Hồng Tú Ngày, tháng, năm sinh: 28/08/1994 Nơi sinh: Khánh Hòa Địa liên lạc: 110/17 Hẻm 100 Bình Thới, phường 14, quận 11 QUÁ TRÌNH ĐÀO TẠO 2012-2016 Cử nhân Trường Đại học Khoa học Tự nhiên TP Hồ Chí Minh 2016-nay Thạc sĩ Trường Đại học Bách Khoa, ĐHQG - TP Hồ Chí Minh Q TRÌNH CƠNG TÁC 2016-nay Nghiên cứu viên Phịng thí nghiệm Trọng điểm ĐHQG-HCM Cơng nghệ Hóa học Dầu khí, Trường Đại học Bách Khoa, ĐHQG - TP Hồ Chí Minh 172 ... 3D- graphene oxide aerogel for adsorption of phenol, bisphenol A II NHIỆM VỤ VÀ NỘI DUNG: 2.1 Tổng quan Graphite, graphene oxit, graphene oxit aerogel (GOA), phenol, bisphenol A, trình hấp phụ, ... gia tăng hiệu xử lý chất ô nhiễm Tuy nhiên, Việt nam, GOA vật liệu mới, ch? ?a có nhiều nghiên cứu Vì vậy, đề tài chọn để thực ? ?Nghiên cứu tổng hợp vật liệu 3D- graphene oxit aerogel để hấp phụ phenol,. .. tâm nghiên cứu xử lý môi trường Ở Việt Nam, vật liệu mới, ch? ?a tập 27 trung nghiên cứu Vì vậy, luận văn thực với tên: ? ?Nghiên cứu tổng hợp vật liệu 3D- graphene oxit aerogel để hấp phụ phenol, bisphenol