Nghiên cứu tổng hợp vật liệu nanocomposite oxit sắt từ Graphene aerogel để hấp phụ bisphenol A, tetracyline

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA LÊ ĐỨC QUÂN NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU NANOCOMPOSITE OXIT SẮT TỪ/GRAPHENE AEROGEL ĐỂ HẤP PHỤ BISPHENOL A, TETRACYLINE (Synthesis of magnetic iron oxide/graphene aerogel nanocomposites for adsorption of bisphenol A, tetracyline) Chuyên ngành: KỸ THUẬT HÓA HỌC Mã số: 60520301 LUẬN VĂN THẠC SĨ TP Hồ Chí Minh, tháng 07 năm 2019 i Cơng trình hồn thành tại: Trường Đại Học Bách Khoa - ĐHQG - TP HCM Cán hướng dẫn khoa học: TS Nguyễn Hữu Hiếu (Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị, chữ ký) Cán chấm nhận xét 1: (Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị, chữ ký) Cán chấm nhận xét 2: (Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị, chữ ký) Luận văn thạc sĩ bảo vệ Trường Đại học Bách Khoa, ĐHQG TP HCM, ngày tháng năm 2019 Thành phần Hội đồng đánh giá luận văn thạc sĩ gồm: - Chủ tịch - ủy viên phản biện - ủy viên phản biện .- ủy viên - Thư ký Xác nhận Chủ tịch Hội đồng đánh giá LV Trưởng Khoa quản lý chuyên ngành sau luận văn sửa chữa (nếu có) CHỦ TỊCH HỘI ĐỒNG TRƯỞNG KHOA KỸ THUẬT HÓA HỌC (Họ tên chữ ký) (Họ tên chữ ký) ii ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP HCM CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA Độc lập - Tự - Hạnh phúc NHIỆM VỤ CỦA LUẬN VĂN THẠC SĨ Họ tên học viên: Lê Đức Quân MSHV: 1670198 Ngày, tháng, năm sinh: 08/06/1991 Nơi sinh: Ninh Bình Chuyên ngành: Kỹ Thuật Hóa Học Mã số: 60520301 I TÊN ĐỀ TÀI Tên Tiếng Việt: Ngiên cứu tổng hợp vật liệu nanocomposite oxit sắt từ/graphene aerogel để hấp phụ bisphenol A, tetracyline Tên Tiếng Anh: Synthesis of magnetic iron oxide/graphene aerogel nanocomposites for adsorption of bisphenol A, tettacycline II NHIỆM VỤ VÀ NỘI DUNG 2.1 Tổng quan: Graphite, graphene, graphene oxit, graphene aerogel, oxit sắt từ, oxit sắt từ/graphene aerogel, bisphenol A, tettacyline, hấp phụ 2.2 Thực nghiệm: - Khảo sát điều kiện tổng hợp GA; - Khảo sát điều kiện tổng hợp Fe3O4/GA; - Khảo sát hình thái - đặc tính - cấu trúc vật liệu Fe3O4/GA phù hợp; - Khảo sát yếu tố ảnh hưởng đến dung lượng hấp phụ Fe3O4/GA bisphenol A, tetracyline III NGÀY GIAO NHIỆM VỤ: 11/2018 IV NGÀY HOÀN THÀNH NHIỆM VỤ: 07/2019 V CÁN BỘ HƯỚNG DẪN: TS NGUYỄN HỮU HIÉU TP HCM, ngày tháng năm 2019 CÁN BỘ HƯỚNG DẪN TRƯỞNG PHÒNG TN TRỌNG ĐIỂM (Họ tên chữ ký) (Họ tên chữ ký) TRƯỞNG KHOA KỸ THUẬT HÓA HỌC (Họ tên chữ ký) iii LỜI CẢM ƠN Đầu tiên, tác giả xin cảm ơn gia đình tạo điều kiện thuận lợi hỗ trợ tác giả vật chất lẫn tinh thần suốt q trình thực hồn thành luận văn Tác giả xin cảm ơn quý thầy cô Khoa Kỹ thuật Hóa học, Trường Đại học Bách Khoa Đại học Quốc gia Thành Phố Hồ Chí Minh nhiệt tình hỗ trợ, truyền đạt kiến thức quý báu cho tác giả suốt trình học tập thực luận văn tốt nghiệp Tác giả xin gửi lời cảm ơn chân thành đến thầy TS Nguyễn Hữu Hiếu tận tình hướng dẫn, bảo cho tác giả trình thực luận văn Cuối cùng, tác giả xin cảm ơn đến bạn nghiên cứu viên, học viên, sinh viên Phòng Thí nghiệm Trọng điểm Đại học Quốc gia TP HCM Công nghệ Hóa học Dầu khí (CEPP Lab) hỗ ttợ hết mình, hướng dẫn tận tình cho tác giả ttong suốt q trình thực hồn thành luận văn TP Hồ Chí Minh, tháng 07 năm 2019 Tác giả Lê Đức Quân iv LỜI CAM ĐOAN Tác giả xin cam đoan số liệu kết nghiên cứu luận văn hoàn toàn trung thục, chua đuợc sử dụng để bảo vệ cho học vị Mọi sụ giúp đỡ cho việc hoàn thành luận văn đuợc cảm ơn, thơng tin trích dẫn luận văn đuợc rõ nguồn gốc TP Hồ Chí Minh, tháng 07 năm 2019 Tác giả Lê Đức Quân V TÓM TẮT Trong luận văn này, graphene oxit (GO) tổng hợp từ graphite phương pháp Hummers cải tiến Graphene aerogel (GA) tổng hợp phương pháp thủy nhiệt điều kiện tổng hợp GA nghiên cứu thông qua khảo sát hai yếu tố: loại chất khử hàm lượng chất khử Nano oxit sắt từ (Fe3O4) tổng hợp phương pháp đồng kết tủa Vật liệu composite oxit sắt từ/graphene aerogel (Fe3O4/GA) tổng hợp phương pháp đồng kết tủa Điều kiện tổng hợp Fe3Ơ4/GA nghiên cứu thông qua khảo sát hai yếu tố: tỷ lệ Fe3O4:GO thời gian phản ứng Cấu trúc - hình thái - đặc tính vật liệu khảo sát bằng: khối lượng riêng biểu kiến, phổ hồng ngoại biến đổi Fourier, nhiễu xạ tia X, Raman, phổ tán sắc lượng tia X, kính hiển vi điện tử truyền qua, kính hiển vi điện tử quét, phổ tán sắc lượng tia X, diện tích bề mặt riêng theo BET, từ kế mẫu rung Vật liệu nanocomposite Fe3OVGA ứng dụng để hấp phụ bisphenol A, tetracyline Ảnh hưởng yếu: thời gian, pH, nồng độ ban đầu chất hấp phụ, hàm lượng chất hấp phụ đến dung lượng hấp phụ Fc3OVGA khảo sát Quá trình hấp phụ đánh giá dựa vào mơ hình động học biểu kiến bậc một, bậc hai; khuếch tán mao quản; đẳng nhiệt hấp phụ Langmuữ, Freundlich Bên cạnh đó, ảnh hưởng đồng thời ba yếu tố: pH, nồng độ ban đầu hàm lượng chất hấp phụ đến dung lượng hấp phụ vật liệu khảo sát quy hoạch thực nghiệm theo phương pháp bề mặt đáp ứng với mơ hình Box - Behnken vi ABSTRACT In this thesis, graphene oxide (GO) was synthesized from graphite using the improved Hummers method Graphene aerogel (GA) was synthesized from GO by hydrothermal method The conditions of GA synthesis were studied through surveying the following factors: type and content of reducing agent Iron oxide (Fe3O4) nanoparticles were synthesized by co-precipitation method The magnetic iron oxide/graphene aerogel (Fe3O4/GA) nanocomposites material were synthesized by precipitation Effects of Fe3O4:GO mass ratio and reduction time on Fc3O4/GA synthesis were studied to determined the suistabe conditions The morphology - structure - characterization of the materials were studied by density, Fourier transform infrared spectrum, X-ray diffraction, Raman spectrum, X-ray dispersion spectrum, electron microscope transmission, scanning electron microscope, Brunauer- Emmett-Teller specific surface area, sample magnetometer vibration, and dispersive X-ray energy spectrum The Fc3O4/GA nanocomposite was applied for removing bisphenol A, tetracycline from water Effect of single factors including contact time, pH, initial concentration, and adsorbent mass on adsorption capacity of Fc3O4/GA was surveyed The experimental data were examined through pseudo-first-order and pseudo-second-order kinetic models; intrapartilcc diffusion; and Langmuir and Freundlich, isotherm models Besides, the simultaneous effects of adsorption variables including pH, initial concentration and adsorbent mass on the adsorption capacity of Fc3O4/GA were investigated by response surface methodology involving Box-Behnken design MỤC LỤC LỜI CẢM ƠN iv LỜI CAM ĐOAN V TÓM TẮT .vi ABSTRACT vii DANH MỤC HÌNH xi DANH MỤC BẢNG XV DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT xvi LỜI MỞ ĐÀU xvii CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN 1.1 Graphite 1.2 Graphene 1.2.1 Cấu trúc 1.2.2 Tính chất 1.2.3 ứng dụng 1.3 Graphene oxit 1.3.1 Cấu trúc 1.3.2 Tính chẩt 1.3.3 Phương pháp tổng hợp 1.3.4 Ứng dụng 1.4 Graphene aerogel 1.4.1 Cẩu trúc 1.4.2 Tính chẩt 1.4.3 Phương pháp tổng hợp 10 1.4.4 ứng dụng 16 1.5 Oxit sắt từ 17 1.6 Vật liệu nanocomposite oxit sắt từ/graphene aerogel 18 1.6.1 Cẩu trúc 18 1.6.2 Phương pháp tổng hợp 18 1.6.3 ứng dụng 20 1.7 Bisphenol A, tetracyline 20 1.7.1 Tình hình ô nhiễm môi trường 20 1.7.2 Bisphenol A, tetracyline 20 1.8 Quá trình hấp phụ 22 1.8.1 Giới thiệu 22 1.8.2 Cơ chể hẩp phụ Fe3O4/GA đổi với BPA, TC 23 1.8.3 Thơng sổ đánh giá q trình hẩp phụ 24 1.8.4 Mơ hình động học hẩp phụ 24 1.8.5 Mơ hình đẳng nhiệt hẩp phụ 26 1.9 Tình hình nghiên cứu ngồi nước 27 1.10 Tính cấp thiết, mục tiêu, nội dung, phưong pháp nghiên cứu, tính đề tài 27 1.10.1 Tính cấp thiết 29 1.10.2 Mục tiêu nghiên cứu 29 1.10.3 Nội dung nghiên cứu 30 1.10.4 Phương pháp nghiên cứu 30 CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM 41 2.1 Hóa chất, dụng cụ, thiết bị, địa điểm thực 41 2.1.1 Hóa chất 41 2.1.2 Dụng cụ thiết bị 42 2.1.3 Địa điểm thực 43 2.2 Thí nghiệm 44 2.2.1 Tổng hợp GO 43 2.2.2 Tổng hợp GA 44 2.2.3 Tổng hợp Fe3O4 45 2.2.4 Tổng hợp Fe3O4/GA 46 2.3 Khảo sát hình thái - cấu trúc - đặc tính vật liệu 47 2.4 Khảo sát yếu tố ảnh hưởng đến dung lượng hấp phụ Fe3Ơ4/GA BPA, TC 47 ix 75 76 77 78 79 80 81 82 83 84 85 86 87 88 123 89 ... Việt: Ngiên cứu tổng hợp vật liệu nanocomposite oxit sắt từ/ graphene aerogel để hấp phụ bisphenol A, tetracyline Tên Tiếng Anh: Synthesis of magnetic iron oxide /graphene aerogel nanocomposites... of bisphenol A, tettacycline II NHIỆM VỤ VÀ NỘI DUNG 2.1 Tổng quan: Graphite, graphene, graphene oxit, graphene aerogel, oxit sắt từ, oxit sắt từ/ graphene aerogel, bisphenol A, tettacyline, hấp. .. Nano oxit sắt từ (Fe3O4) tổng hợp phương pháp đồng kết tủa Vật liệu composite oxit sắt từ/ graphene aerogel (Fe3O4/GA) tổng hợp phương pháp đồng kết tủa Điều kiện tổng hợp Fe3Ơ4/GA nghiên cứu thông